JP5113135B2 - 二重磁気異方性自由層を有する磁気トンネル接合構造 - Google Patents
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Description
本発明は、再生信号値を増大させるとともにスイッチングに必要な臨界電流値を下げた二重磁気異方性自由層を有する磁気トンネル接合（Magnetic Tunnel Junction; MTJ）構造に関する。本発明は、磁気抵抗ＲＡＭ（Magneto-resistive RAM）又は超高周波振動子などに活用されている。
実用化の検討が進んでいる磁気ランダムアクセスメモリ（Magnetic Random Access Memory; MRAM）においては、メモリセルに磁気抵抗素子として強磁性トンネル接合を形成する磁気トンネル接合（ＭＴＪ）素子を利用している。ＭＴＪ素子は、主に磁性層／非磁性層／磁性層からなる３層膜で構成され、電流は非磁性層（トンネル障壁層）をトンネルして流れる。他のＭＴＪ素子の構造として、磁界感度の改善を目的として一方の磁性層に隣接して反強磁性層を配置し、磁化方向を固定した、いわゆるスピンバルブ構造が知られている。
一般に、このようなＭＲＡＭの場合、磁界により単位セルを構成する強磁性体の磁化状態を変化させる。近年、これとは異なり、電流を印加して強磁性体の磁化状態を変化させる、電流印加方式の磁気抵抗素子が注目されている。電流印加方式の磁気抵抗素子とは、磁場を印加することにより磁性層の磁化方向を制御する通常の磁気抵抗素子とは異なり、電流を印加することにより磁性層の磁化方向を制御する素子をいう。
電流印加方式の磁気抵抗素子が情報を読み取る方式は、磁界印加方式のＭＴＪ素子又はＧＭＲ（Giant Magneto Resistance）素子を利用する場合と同様である。素子は、自由磁性層と固定磁性層間の相対的な磁化方向が平行であれば、低い抵抗値を有し、自由磁性層と固定磁性層間の相対的な磁化方向が反平行であれば、高い抵抗値を有するが、これはそれぞれデジタル情報「０」と「１」に対応させることができる。
電流印加方式の磁気抵抗素子と磁界印加方式のＭＴＪ素子又はＧＭＲ素子との重要な相違点は、情報を記録する方式にある。固定磁性層と自由磁性層の磁化方向が逆であり、電子が固定磁性層から自由磁性層に移動する場合は、固定磁性層によりスピン分極された電流が自由磁性層に注入される。このとき、電子のスピン角運動量が自由磁性層に伝達され、電子のスピン角運動量が所定の程度を超えると、自由磁性層の磁化方向が固定磁性層と同じ方向に反転する。それに対して、固定磁性層と自由磁性層の磁化方向が同一であり、電子が自由磁性層から固定磁性層に移動する場合は、固定磁性層と同じ方向のスピンを有する電子は固定磁性層に引き込まれて通過し、固定磁性層とは逆方向のスピンを有する電子の一部は非磁性層と固定磁性層の界面で反射して自由磁性層に戻ってくる。この電子が自由磁性層のスピン方向とは逆方向にトルクを作用させることにより、自由磁性層の磁化方向を反転させて、２つの磁性層の磁化方向を反平行にする。
その他、電流印加方式の磁気抵抗素子は、同じ原理を利用してマイクロ波領域の周波数帯域で電流による発振素子に応用することもできる。
このような電流印加方式の磁気抵抗素子においては、磁化方向の反転に必要な電流が大きいという問題があり、素子を駆動するための駆動回路の構成が難しい。一般に、電流印加方式の磁気抵抗素子を利用してメモリを構成するためには、各素子に１つのトランジスタを接続する。通常、１つのトランジスタが取り扱える電流の大きさが限られており、より大きな電流を流すためには、トランジスタのサイズを大きくしなければならない。
このような問題は、素子の駆動に必要な電力の増加を招くだけでなく、素子の集積度にも否定的な影響を及ぼす。
そこで、電流印加方式の磁気抵抗素子においては、磁化方向の反転に必要な電流を低減することが要求される。
本発明は、このような従来技術の問題を解決するためになされたもので、再生信号値を増大させるとともに磁化反転に必要な臨界電流値を下げた磁気トンネル接合構造を提供することを目的とする。
本発明の他の目的は、高いスピン分極率と高い磁気抵抗比が得られる磁気トンネル接合構造を提供することにある。
本発明のさらに他の目的は、熱処理過程などの後工程及びメモリ動作において熱的安定性が向上した磁気トンネル接合構造を提供することにある。
上記の目的を達成するために、本発明は、固定された磁化方向を有する第１磁性層と、反転可能な磁化方向を有する第２磁性層と、前記第１磁性層と前記第２磁性層との間に形成される非磁性層と、前記第２磁性層との磁性結合により前記第２磁性層の磁化方向を前記第２磁性層の平面に対して傾斜させ、垂直磁気異方性エネルギーが水平磁気異方性エネルギーより大きい第３磁性層と、前記第２磁性層と前記第３磁性層との間に形成され、前記第２磁性層と前記第３磁性層が異なる結晶配向性を有するように分離する結晶構造分離層とを含むことを特徴とする磁気トンネル接合構造を提供する。
前記磁気トンネル接合構造は、前記第３磁性層上に形成され、前記第３磁性層の垂直磁気異方性エネルギーを増大させるバッファ層をさらに含んでもよい。
本発明によれば、
第一に、磁気トンネル接合構造の構成において、非磁性層（すなわち、トンネル障壁層）に隣接する第２磁性層に垂直磁気異方性エネルギーの大きい第３磁性層を磁気的に結合させて、前記第２磁性層と前記第３磁性層間の磁性結合により、電流非印加時の前記第２磁性層の磁化方向を水平方向（すなわち、前記第２磁性層の平面）に対して傾斜させることにより、磁化反転に必要な臨界電流値を大幅に下げることができる。
第一に、磁気トンネル接合構造の構成において、非磁性層（すなわち、トンネル障壁層）に隣接する第２磁性層に垂直磁気異方性エネルギーの大きい第３磁性層を磁気的に結合させて、前記第２磁性層と前記第３磁性層間の磁性結合により、電流非印加時の前記第２磁性層の磁化方向を水平方向（すなわち、前記第２磁性層の平面）に対して傾斜させることにより、磁化反転に必要な臨界電流値を大幅に下げることができる。
第二に、磁気トンネル接合構造の構成において、非磁性層に隣接する自由磁性層及び固定磁性層が水平磁気異方性（±３０゜以内の傾斜角を有する場合を含む）を有するようにして、高いスピン分極率と高い磁気抵抗比を得ることができる。
第三に、垂直磁気異方性エネルギーの大きい磁性層の構成物質として、熱処理過程で素子特性が劣化しない物質を使用することにより、熱的安定性、製造収率、及びメモリの信頼性を向上させる。
第四に、結晶構造分離層の導入により、第３磁性層の構成物質として面心立方（Face Centered Cubic; FCC）格子構造又は稠密六方（Hexagonal Close-Packed; HCP）格子構造を有する垂直磁気異方性物質を導入しても、体心立方（Body Centered Cubic; BCC）格子構造を有する場合に最も優れた特性（例えば、コヒーレントトンネル（coherent tunneling）特性）を示す第２磁性層の結晶構造を破壊せず、高い磁気抵抗比とともに磁化方向の傾斜角を持たせることができる。
以下、添付図面を参照して本発明の好ましい実施状態を詳細に説明する。
図１〜図６に示すように、本発明の各実施形態による磁気トンネル接合構造は、第１磁性層１０と、非磁性層２０と、第２磁性層３０と、第３磁性層４０と、結晶構造分離層５０とを含む。
ここで、第２磁性層３０、結晶構造分離層５０、及び第３磁性層４０は、自由磁性層又は自由磁化層と総称することもある。
第１磁性層１０は、固定された磁化方向を有する固定磁化層であって、水平磁気異方性を有し、非磁性層２０により第２磁性層３０と分離されている。第１磁性層１０の磁化方向は、薄膜による形状磁気異方性（すなわち、水平磁気異方性）により、第１磁性層１０の平面（すなわち、第１磁性層１０の薄膜面、水平方向）とほぼ平行である。第１磁性層１０は、ＣｏＦｅＸ（ここで、ＸはＢ、Ｒｅ、Ｒｈ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｇｄ、及びＴｂからなる群から選択された少なくとも１つ）を含んでもよい。また、図４〜図６に示すように、第１磁性層１０は、磁性層１１／非磁性層１２／磁性層１３の積層構造を有する合成反強磁性層（synthetic ferri-magnetic tri-layer）であってもよい。例えば、ＣｏＦｅＢ（非磁性層に隣接する層）／Ｒｕ／ＣｏＦｅなどの積層構造を有する。このように３層構造を用いる場合、単一層を使用する場合に比べて、熱的安定性の改善や臨界電流密度の改善などの効果が得られる。
非磁性層２０は、第１磁性層１０と第２磁性層３０との間に形成され、トンネル障壁の役割を果たす。非磁性層２０は、絶縁体又は半導体からなり、絶縁体としてはＭｇＯ、Ａｌ2Ｏ3、ＨｆＯ2、ＴｉＯ2、Ｙ2Ｏ3、及び／又はＹｂ2Ｏ3などが使用される。非磁性層２０としてＭｇＯを使用した場合、コヒーレントトンネルにより高い磁気抵抗比が得られる。非磁性層２０の厚さは、０．７〜２ｎｍであることが好ましい。非磁性層２０の厚さが０．７ｎｍより薄いと、スピンフィルター効果が減少してＴＭＲ比が減少し、ピンホールなどが発生して漏れ電流が発生する恐れがある。非磁性層２０の厚さが２ｎｍより厚いと、抵抗面積積（ＲＡ）が大きくなって素子の駆動電圧が過度に大きくなるという問題がある。
第２磁性層３０は、反転可能な磁化方向を有する自由磁化層であって、傾斜した水平磁気異方性を有する。第３磁性層４０がない場合、第２磁性層３０の磁化方向は、薄膜による形状磁気異方性（すなわち、水平磁気異方性）により、第２磁性層３０の平面とほぼ平行になる。しかしながら、本発明においては、第２磁性層３０と垂直磁気異方性の大きい第３磁性層４０とが結晶構造分離層５０を介して磁性結合されているため、第２磁性層３０の磁化方向は水平方向（すなわち、第２磁性層３０の平面（薄膜面））に対して傾斜する。前記傾斜角度θは、−３０゜≦θ＜０゜又は０゜＜θ≦３０゜であることが好ましい。第２磁性層３０は、ＣｏＦｅＸ（ここで、ＸはＢ、Ｒｅ、Ｒｈ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｇｄ、及びＴｂからなる群から選択された少なくとも１つ）を含んでもよい。第２磁性層３０の厚さは、１〜５ｎｍであることが好ましい。第２磁性層３０が薄すぎると、十分なスピン分極が得られず、第２磁性層３０が厚すぎると、電流による磁化反転効果が減少する。
第３磁性層４０は、結晶構造分離層５０に隣接するように形成され、第２磁性層３０との磁性結合により、第２磁性層３０の磁化方向を第２磁性層３０の平面に対して傾斜させる。第３磁性層４０は、垂直磁気異方性エネルギー（すなわち、第３磁性層４０の平面に対して垂直方向の磁気異方性エネルギー）（uniaxial magnetic anisotropy energy; Ku）が水平磁気異方性エネルギー（すなわち、薄膜による形状磁気異方性エネルギー）（２πＭs 2、ここでＭsは飽和磁化（saturation magnetization））より大きい。さらに、図１〜図６に示すように、第３磁性層４０の垂直磁気異方性エネルギーが非常に大きくて、磁化容易軸（magnetic easy axis）が水平方向（すなわち、第２磁性層３０の平面又は第３磁性層４０の平面）に対して垂直方向に配向されることが好ましい。
場合によっては、第３磁性層４０の垂直方向への磁化を容易にするために、図３及び図６に示すように、第３磁性層４０上にバッファ層６０を形成してもよい。バッファ層６０は、Ａｕ、Ｃｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｔａ、及びダイアモンド状炭素からなる群から選択された少なくとも１つを含む。
第３磁性層４０が垂直磁気異方性を有するようにするために、第３磁性層４０の構成物質として、ＧｄＦｅＣｏ、ＴｂＦｅＣｏなどの希土類遷移金属合金を使用してもよく、［Ｃｏ／Ｐｔ］n、［Ｃｏ／Ｐｄ］n、［Ｎｉ／Ｐｔ］n、又は［ＣｏＣｒ／Ｐｔ］n系などの多層薄膜（ここで、ｎは１と１０の間）を使用してもよい。
第３磁性層４０は、［Ｃｏ／Ｎｉ］n又は［ＣｏＸ合金／Ｎｉ］n系多層薄膜を含むことがより好ましいが、これは、これらの多層薄膜が、電気抵抗が小さくて製造コストが低いだけでなく、希土類系薄膜に比べて熱処理などの後工程やメモリ動作において熱的安定性に優れ、製造収率とメモリの信頼性を向上させる利点があるからである。ここで、ｎは１と１０の間であり、ＸはＢ、Ｒｅ、Ｒｈ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｇｄ、及びＴｂからなる群から選択された少なくとも１つである。
また、前記Ｃｏ／Ｎｉ又はＣｏＸ合金／Ｎｉの繰り返し回数により、垂直磁気異方性の程度を示す垂直磁気異方性エネルギーを調節することができる。これにより、第２磁性層３０内の磁化方向の傾斜角（又は、偏向角）を制御することができる。例えば、第３磁性層４０が［Ｃｏ／Ｎｉ］nの多層薄膜からなる場合、Ｃｏの厚さは０．２〜０．４ｎｍであり、Ｎｉの厚さは０．４〜１．４ｎｍであることが好ましく、繰り返し回数は目的に応じて１〜１０回から選択すればよい。Ｃｏ及びＮｉの厚さが前記範囲から外れる場合、所望の垂直磁気異方性を得ることが困難になる。高い垂直磁気異方性を得るためには、Ｃｏ及びＮｉ層を薄くし、低い垂直磁気異方性を得るためには、Ｃｏ及びＮｉ層を厚くすることが好ましい。
また、第３磁性層４０が［Ｃｏ／Ｎｉ］n系の場合、第２磁性層３０に近い層をＮｉにするかＣｏにするかによって、第２磁性層３０と第３磁性層４０間の磁気的結合度（magnetic coupling）を制御することができる。本発明においては、２つの積層方式の両方を用いることができる。これは第３磁性層４０が［ＣｏＸ合金／Ｎｉ］n系の場合も同様である。
［Ｃｏ／Ｎｉ］n系多層薄膜を利用して垂直磁気異方性を実現した例を図７に示す。図７において、実線は、薄膜面に対して垂直方向に磁場を印加して測定した磁化−磁場曲線である。残留磁化値（外部磁場Ｈ＝０のときの磁化Ｍの値）が飽和磁化値とほぼ同一であり、薄膜面に対して垂直方向が磁化容易軸であることが分かる。それに対して、点線は、薄膜面に対して水平方向に磁場を印加して測定した磁化−磁場曲線である。残留磁化値が０に近くて、この方向が磁化困難軸であることが分かる。この実験結果は製造した［Ｃｏ／Ｎｉ］n系多層薄膜が垂直磁気異方性を有することを明確に示す。
一方、結晶構造分離層５０は、第２磁性層３０と第３磁性層４０との間に形成され、第２磁性層３０と第３磁性層４０間の磁気的結合を誘導し、第２磁性層３０と第３磁性層４０が異なる結晶配向性を有するように分離する。
結晶構造分離層５０が磁気的結合を誘導する原理は次のとおりである。結晶構造分離層５０内の自由電子が量子井戸に閉じ込められた正弦波のように存在し、この自由電子が第２磁性層３０と第３磁性層４０間の相互交換作用を媒介することにより、結晶構造分離層５０を介して磁気的結合が誘導される。
また、第２磁性層３０と第３磁性層４０が異なる結晶配向性を有するように分離することが重要な理由は次のとおりである。
例えば、トンネル障壁としてＭｇＯを使用する磁気トンネル接合が高い磁気抵抗比を示す理由は、ＭｇＯ（００２）の結晶配向性と、これに隣接する第１及び第２磁性層の結晶配向性とが一致して、特定の対称性（Δ1対称性）を有する波動関数のみＭｇＯ障壁を選択的に通過するからである。従って、高い磁気抵抗比を得るためには、磁性層が特定の結晶配向性を有することが要求される。ＭｇＯ薄膜と組み合わせられてコヒーレントトンネルに適した磁性体の結晶構造は、体心立方（ＢＣＣ）格子構造である。通常、ＢＣＣ結晶構造を有する磁性層を得る方法は、大きく２つに分けられる。一つは、ＢＣＣ結晶構造を有する磁性層をＭＢＥ（Molecular Beam Epitaxy）などの方法を用いてエピタキシャル成長させる方法である。もう一つは、ＣｏＦｅＢのように非晶質構造を有する磁性層をＭｇＯ障壁の両端に形成し、熱処理によりＣｏＦｅＢ層のＢ含量を減少させて非晶質構造から結晶構造に転移させるようにして、ＭｇＯの結晶構造とコヒーレントなＢＣＣ構造を形成する方法である。
一方、高い垂直磁気異方性を有するためにも、特定の結晶構造が必要である。［Ｃｏ／Ｎｉ］n、［Ｃｏ／Ｐｔ］n、［Ｃｏ／Ｐｄ］n、［Ｎｉ／Ｐｔ］n、又は［ＣｏＣｒ／Ｐｔ］n系などの多層薄膜を利用したほとんどの垂直磁気異方性物質は、面心立方（ＦＣＣ）格子構造又は稠密六方（ＨＣＰ）格子構造からなる。垂直磁気異方性物質が磁性層に隣接する場合、熱処理過程でＦＣＣ又はＨＣＰの結晶構造が磁性層に拡張して、磁性層が本来保有していた体心立方（ＢＣＣ）格子結晶構造を破壊する。
結晶構造分離層５０を導入せず、第２磁性層３０に垂直磁気異方性の大きい第３磁性層４０を直接隣接させた場合に、外部印加磁場を変化させて磁気抵抗比を測定した結果を図８に示す。熱処理過程で第３磁性層４０の結晶構造が第２磁性層３０の結晶構造に拡張して体心立方（ＢＣＣ）格子構造が破壊されて、磁気抵抗比が１％未満と非常に小さくなったことが分かる。これから、垂直磁気異方性物質の結晶配向性が第２磁性層に拡張した場合、ＭｇＯをベースとする磁気トンネル接合の特性を著しく劣化させることが明らかである。
結晶構造分離層５０を導入した場合（図６の実施形態）の磁気抵抗比測定結果を図９に示す。結晶構造分離層５０を導入しない場合とは異なり、磁気トンネル接合が８０％以上と良好な磁気抵抗比を示すことが分かる。この結果から、垂直磁気異方性物質を使用する場合に高い磁気抵抗比を得るためには、結晶構造分離層５０の導入が必要であることが分かる。
結晶構造分離層５０は非晶質構造を有することが好ましい。具体的には、融点が高く、薄膜製造のための後熱処理工程（例えば、２００〜６００℃の温度）で結晶化することなく非晶質構造を維持する物質が好ましい。例えば、結晶構造分離層５０の構成物質としては、Ｒｕ、Ｔａ、Ｒｅ、Ｒｈなどからなる群から少なくとも１つを選択する。
このようにして得られる磁気トンネル接合構造は、電流が印加されない安定した状態での第２磁性層３０の磁化方向（すなわち、磁気モーメントの方向）が第２磁性層３０と第３磁性層４０間の磁性結合により水平方向に対して±３０゜以内の傾斜を有するので、電流の印加により磁化を反転させる過程で磁化面に対して垂直方向への磁気モーメントの回転を容易にすることができる。従って、スイッチングに必要な臨界電流値を大幅に下げることができる。
一方、変形実施形態として、図５のように第３磁性層４０を上部に形成した場合（基板が下部にある場合を基準とする。）の磁気抵抗比測定結果を図１０及び図１１に示す。図１０を参照すると、第３磁性層４０として垂直磁気異方性が非常に大きい物質を使用した場合、第２磁性層３０の磁化方向が垂直磁気異方性の影響を大きく受けて、磁気抵抗曲線が変形することが分かる。また、図１１を参照すると、第３磁性層４０として垂直磁気異方性が比較的小さい物質を使用した場合、第２磁性層３０の磁化方向が垂直磁気異方性の影響をあまり受けず、磁気抵抗曲線が一般的な様相を示すことが分かる。
本発明は、図示された例を中心に説明されたが、これは例示にすぎず、当該技術分野における通常の知識を有する者であれば様々な変形及び均等な他の実施形態が可能であることを理解できるであろう。
Claims (12)
- 固定された磁化方向を有する第１磁性層と、
反転可能な磁化方向を有する第２磁性層と、
前記第１磁性層と前記第２磁性層との間に形成される非磁性層と、
前記第２磁性層との磁性結合により前記第２磁性層の磁化方向を前記第２磁性層の平面に対して傾斜させ、垂直磁気異方性エネルギーが水平磁気異方性エネルギーより大きい第３磁性層と、
前記第２磁性層と前記第３磁性層との間に形成され、前記第２磁性層と前記第３磁性層が異なる結晶配向性を有するように分離する結晶構造分離層と
を含み、
前記結晶構造分離層が非晶質構造を有し、
前記第２磁性層が体心立方（ＢＣＣ）格子構造を有し、前記第３磁性層が面心立方（ＦＣＣ）格子構造又は稠密六方（ＨＣＰ）格子構造を有する、
ことを特徴とする磁気トンネル接合構造。 - 前記第３磁性層の磁化容易軸が、前記第２磁性層の平面に対して垂直方向に配向されることを特徴とする請求項１に記載の磁気トンネル接合構造。
- 前記第２磁性層の磁化方向が前記第２磁性層の平面に対して傾斜した角度θは、−３０゜≦θ＜０゜又は０゜＜θ≦３０゜であることを特徴とする請求項１に記載の磁気トンネル接合構造。
- 前記第１磁性層が磁性層／非磁性層／磁性層の積層構造を有することを特徴とする請求項１に記載の磁気トンネル接合構造。
- 前記第１磁性層及び前記第２磁性層が、それぞれＣｏＦｅＸ（ここで、ＸはＢ、Ｒｅ、Ｒｈ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｇｄ、及びＴｂからなる群から選択された少なくとも１つ）を含むことを特徴とする請求項１に記載の磁気トンネル接合構造。
- 前記非磁性層が絶縁体又は半導体を含み、前記絶縁体がＭｇＯ、Ａｌ2Ｏ3、ＨｆＯ2、ＴｉＯ2、Ｙ2Ｏ3、及びＹｂ2Ｏ3からなる群から選択された少なくとも１つであることを特徴とする請求項１に記載の磁気トンネル接合構造。
- 前記第３磁性層が、ＧｄＦｅＣｏ又はＴｂＦｅＣｏを含むか、又は［Ｃｏ／Ｐｔ］n、［Ｃｏ／Ｐｄ］n、［Ｎｉ／Ｐｔ］n、又は［ＣｏＣｒ／Ｐｔ］n系多層薄膜（ここで、ｎは１と１０の間）を含むことを特徴とする請求項１に記載の磁気トンネル接合構造。
- 前記第３磁性層が［Ｃｏ／Ｎｉ］n又は［ＣｏＸ合金／Ｎｉ］n系多層薄膜を含み、ここで、ｎは１と１０の間であり、ＸはＢ、Ｒｅ、Ｒｈ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｇｄ、及びＴｂからなる群から選択された少なくとも１つであることを特徴とする請求項１に記載の磁気トンネル接合構造。
- 前記結晶構造分離層が、２００〜６００℃の温度で熱処理時に非晶質構造を有する物質を含むことを特徴とする請求項１に記載の磁気トンネル接合構造。
- 前記結晶構造分離層が、Ｒｕ、Ｔａ、Ｒｅ、及びＲｈからなる群から選択された少なくとも１つを含むことを特徴とする請求項１に記載の磁気トンネル接合構造。
- 前記第３磁性層上に形成され、前記第３磁性層の垂直磁気異方性エネルギーを増大させるバッファ層をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の磁気トンネル接合構造。
- 前記バッファ層が、Ａｕ、Ｃｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｔａ、及びダイアモンド状炭素からなる群から選択された少なくとも１つを含むことを特徴とする請求項１１に記載の磁気トンネル接合構造。
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