JP5109502B2 - 触媒層付電解質膜 - Google Patents
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Description
(1)当該電解質膜の表面に凹部が形成されており、
(2)凹部に触媒層の厚さ方向の一部が入り込んでおり、
(3)凹部に入り込んでいる触媒層の厚さ方向の割合が触媒層全体の厚さ方向の30%以下であり、
前記触媒層の周縁部の位置と前記凹部の周縁部の位置とが一致している、触媒層付電解質膜。
本発明の触媒層付電解質膜は、電解質膜の両面に触媒層が配置してなる電解質膜付触媒層であって、(1)当該電解質膜の表面に凹部が形成されており、(2)凹部に触媒層の厚さ方向の一部が入り込んでおり、(3)凹部に入り込んでいる触媒層の厚さ方向の一部が触媒層全体の厚さ方向の30%以下である、ことを特徴とする。
「平面視で」とは、触媒層付電解質膜を厚さ方向で観察した状態という意味であり、いわゆる平面図で観察した場合を示す。この配置状態を図4に示す。
本発明の電極−電解質膜接合体は、上記触媒層付電解質膜の両面に公知又は市販のガス拡散基材を積層させたものである。
本発明で用いる電解質膜は、水素イオン伝導性のものであれば限定的でなく、公知又は市販のものを使用できる。電解質膜の具体例としては、デュポン社製の「Nafion」膜、旭硝子(株)製の「Flemion」膜、旭化成(株)製の「Aciplex」膜、ゴア(Gore)社製の「Gore Select」膜等が挙げられる。電解質膜の膜厚は、通常20μm〜250μm程度、好ましくは20μm〜80μm程度である。
触媒層は、触媒担持炭素粒子及び水素イオン伝導性高分子電解質を含有している限り限定的でなく、公知又は市販のものを使用できる。触媒層は、例えば、公知又は市販の水素イオン伝導性高分子電解質含有溶液及び触媒担持炭素粒子等を混合して得られる触媒ペースト組成物を公知又は市販の転写基材等に塗布及び乾燥させることにより、作製することができる。
ガス拡散基材は、導電性を有し、多孔質のものであれば、特に制限されず、公知又は市販のものを使用できる。例えば、カーボンペーパ、カーボンクロス、カーボンフェルト等が挙げられる。膜厚は特に制限されないが、通常は20μm〜400μm程度、好ましくは100μm〜300μm程度である。
白金触媒担持炭素粒子(Pt:40wt%、石福金属工業社製、「IFPC40−II」)10g及び5重量%フッ素系高分子電解質溶液(水素イオン伝導性高分子電解質、デュポン社製、溶剤:水、1−プロパノール、メタノール及びエタノール)100gに、蒸留水30g、2−プロパノール50g(キシダ化学社製)及びt−ブタノール50gを配合し、分散機にて攪拌混合することにより、触媒層形成用ペースト組成物を調製した。次に、調製したペースト組成物を、ドクターブレードにより乾燥後の白金量が0.3mgPt/cm2になるように、転写基材(ポリエチレンテレフタラートフィルム、東洋紡社製、「E3120」)上に塗布後、大気雰囲気中で95℃の条件で15分間乾燥させることにより、(アノード及びカソード用)触媒層転写フィルムを作製した。
実施例1
上記で作製したアノード及びカソード用触媒転写フィルムを50mm×50mmに切り出し、当該各触媒層フィルムを100mm×100mmのプロトン伝導性電解質膜(「Nafion112」、Dupont社製、膜厚50μm)を介して対面するように配置し、125℃及び5MPaの条件下で5分間熱プレスすることにより、当該触媒転写フィルム上の触媒層を電解質膜にめり込ませて実施例1の触媒層付電解質膜(アノード触媒層/電解質膜/カソード触媒層の層構造)を作製した。
熱プレス時の条件を140℃、5MPa及び5分間とした以外は実施例1と同様にして、実施例2の触媒層付電解質膜を作製した。
熱プレス時の条件を125℃、10MPa及び5分間とした以外は実施例1と同様にして、比較例1の触媒層付電解質膜を作製した。
熱プレス時の条件を110℃、10MPa及び5分間とした以外は実施例1と同様にして、比較例1の触媒層付電解質膜を作製した。
実施例3
ガス拡散基材としてカーボンクロス(「LT−1200N」、E−TEK社製)を51×51mmに2枚切り出し、次いで、当該カーボンクロスを実施例1で作製した触媒層付電解質膜を介して対面するように配置し、125℃及び5MPaの条件下で30秒間熱プレスすることにより、実施例3の電極−電解質膜接合体(ガス拡散基材/アノード触媒層/電解質膜/カソード触媒層/ガス拡散基材の層構造)を作製した。
実施例2で作製した触媒層付電解質膜を使用した以外は実施例3と同様にして、実施例4の電極−電解質膜接合体を作製した。
比較例1で作製した触媒層付電解質膜を使用し、かつ熱プレス時の温度を150℃とした以外は実施例3と同様にして、比較例3の電極−電解質膜接合体を作製した。
比較例2で作製した触媒層付電解質膜を使用し、かつ熱プレス時の温度を150℃とした以外は実施例3と同様にして、比較例4の電極−電解質膜接合体を作製した。
作製した実施例1〜2及び比較例1〜2の断面SEMを観察した結果、上記図3(b)のような構造であった。
実施例3〜4及び比較例3〜4の単セルによる発電性能試験を行なった。
サンプル(単セル)の電極面積は25cm2とし、水素及び空気の利用率をそれぞれ70%及び40%とし、120℃で300mA/cm2の条件下で1000時間の連続運転を行なった。結果を図6に示す。
2.電解質膜
3.触媒層
A.凹部に入り込んでいる触媒層の厚さ
B.触媒層全体の厚さ
C.凹部における電解質膜の厚さ
D.触媒層の縁部における触媒層の厚さ
Claims (6)
- 電解質膜の両面に触媒層が配置してなる触媒層付電解質膜であって、
(1)当該電解質膜の表面に凹部が形成されており、
(2)凹部に触媒層の厚さ方向の一部が入り込んでおり、
(3)凹部に入り込んでいる触媒層の厚さ方向の割合が触媒層全体の厚さ方向の30%以下であり、
前記触媒層の周縁部の位置と前記凹部の周縁部の位置とが一致している、触媒層付電解質膜。 - 凹部に入り込んでいる触媒層の厚さ方向の厚さが0.1μm〜5μmである、請求項1に記載の触媒層付電解質膜。
- 凹部における電解質膜の厚さが、触媒層縁部における電解質膜の厚さの70%以上である、請求項1又は2に記載の触媒層付電解質膜。
- 凹部における電解質膜の厚さが、触媒層縁部における電解質膜の厚さの85%以上である、請求項1又は2に記載の触媒層付電解質膜。
- 電解質膜の面積が平面視で触媒層の面積よりも大きく、触媒層の周縁部から電解質膜が露出するように配置されている、請求項1〜4のいずれかに記載の触媒層付電解質膜。
- 請求項1〜5のいずれかに記載の触媒層付電解質膜を具備する、電極−電解質膜接合体。
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