JP5034939B2 - アルカリ現像型感光性樹脂組成物、それを用いて形成した液晶分割配向制御用突起付き基板、及び液晶表示装置 - Google Patents
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Description
また、下記特許文献3には、アルカリ可溶性不飽和樹脂及び該樹脂を含有する感放射線性樹脂組成物が提案されているが、この感放射線性樹脂組成物は、ポジ型であるため電気特性的には有利であるものの露光硬化時のフォトマスク上に微小なキズやゴミがあると共通欠陥が出やすく、コスト、プロセス的に不利であるという問題があった。
また、本発明は、上記液晶表示装置用基板を備えたことを特徴とする液晶表示装置を提供するものである。
上記エポキシ付加物を上記の好ましい構造を有するものとするためには、(A)〜(C)成分を、(A)成分100重量部に対し、(B)成分10〜30質量部及び(C)成分10〜70質量部の使用比率で付加反応に供するのが好ましい。
また、(A)成分への(B)成分及び(C)成分の付加反応は、常法に従って行うことができる。
上記エポキシ付加物と(D)成分との反応を上記の好ましい比率で行うためには、上記エポキシ付加物及び(D)成分は、上記エポキシ付加物60〜75質量部、(D)成分15〜40質量部の使用比率で反応に供するのが好ましい。
また、上記エポキシ付加物と(D)成分との反応は、常法に従って行うことができる。
R1、R2、R3及びR4で表される炭素原子数1〜5のアルキル基としては、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、第二ブチル、第三ブチル、アミル、イソアミル、第三アミル、モノフルオロメチル、ジフルオロメチル、トリフルオロメチル、トリフルオロエチル、パーフルオロエチル等が挙げられる。R1、R2、R3及びR4で表される炭素原子数1〜8のアルコキシ基としては、メトキシ、エトキシ、プロピルオキシ、ブチルオキシ、メトキシエチル、エトキシエチル、プロピロキシエチル、メトキシエトキシエチル、エトキシエトキシエチル、プロピロキシエトキシエチル、メトキシプロピル等が挙げられる。R1、R2、R3及びR4で表される炭素原子数2〜5のアルケニル基としては、ビニル、アリル、ブテニル、エチニル、プロピニル等が挙げられる。R1、R2、R3及びR4で表されるハロゲン原子、並びにR1、R2、R3及びR4で表される上記アルキル基、上記アルコキシ基及び上記アルケニル基が置換されていてもよいハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素等が挙げられる。
Yで示される炭素原子数3〜10のシクロアルキル基としては、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、メチルシクロヘキシル、シクロヘプチル、シクロオクチル、シクロノニル、シクロデキル等が挙げられる。Yで示される該シクロアルキル基又はフェニル基が置換されていてもよい炭素原子数1〜10のアルキル基及びアルコキシ基としては、Z1で表される炭素原子数1〜10のアルキル基及びアルコキシ基として例示したものが挙げられる。
上記ビスフェノール型エポキシ化合物としては、上記一般式(I)で表されるアルキリデンビスフェノールポリグリシジルエーテル型エポキシ樹脂を用いることができる他、例えば、水添ビスフェノール型エポキシ化合物等のビスフェノール型エポキシ化合物も用いることができる。
上記グリシジルエーテル類としては、エチレングリコールジグリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル、1,4−ブタンジオールジグリシジルエーテル、1,6−ヘキサンジオールジグリシジルエーテル、1,8−オクタンジオールジグリシジルエーテル、1,10−デカンジオールジグリシジルエーテル、2,2−ジメチル−1,3−プロパンジオールジグリシジルエーテル、ジエチレングリコールジグリシジルエーテル、トリエチレングリコールジグリシジルエーテル、テトラエチレングリコールジグリシジルエーテル、ヘキサエチレングリコールジグリシジルエーテル、1,4−シクロヘキサンジメタノールジグリシジルエーテル、1,1,1−トリ(グリシジルオキシメチル)プロパン、1,1,1−トリ(グリシジルオキシメチル)エタン、1,1,1−トリ(グリシジルオキシメチル)メタン、1,1,1,1−テトラ(グリシジルオキシメチル)メタン等が挙げられる。
以下に、上記アルカリ現像型感光性樹脂組成物(以下、本発明のアルカリ現像型感光性樹脂組成物ともいう)について、好ましい実施形態に基づき以下に説明する。
本発明のアルカリ現像型感光性樹脂組成物において、前記光重合性不飽和化合物の含有量は、アルカリ現像型感光性樹脂組成物から溶媒を除く全固形分の合計質量に占める割合で5〜50質量%、特に10〜35質量%が好ましい。
本発明のアルカリ現像型感光性樹脂組成物において、上記溶媒の含有量は、アルカリ現像型感光性樹脂組成物に占める全固形分濃度が5〜40質量%、特に15〜30質量%となるように調整するとよい。
・Pigment Blue:
<C.I>1,1:2,1:x,9:x,15,15:1,15:2,15:3,15:4,15:5,15:6,16,24,24:x,56,60,61,62
・Pigment Green:
<C.I>1,1:x,2,2:x,4,7,10,36
・Pigment Orange
<C.I>2,5,13,16,17:1,31,34,36,38,43,46,48,49,51,52,59,60,61,62,64
・Pigment Red
<C.I>1,2,3,4,5,6,7,9,10,14,17,22,23,31,38,41,48:1,48:2,48:3,48:4,49,49:1,49:2,52:1,52:2,53:1,57:1,60:1,63:1,66,67,81:1,81:3,81:x,83,88,90,112,119,122,123,144,146,149,166,168,169,170,171,172,175,176,177,178,179,184,185,187,188,190,200,202,206,207,208,209,210,216,224、226
・Pigment Violet:
<C.I>1,1:x,3,3:3,3:x,5:1,19,23,27,32,42
・Pigment Yellow
<C.I>1,3,12,13,14,16,17,24,55,60,65,73,74,81,83,93,95,97,98,100,101,104,106,108,109,110,113,114,116,117,119,120,126,127,128,129,138,139,150,151,152,153,154,156,175
本発明のアルカリ現像型感光性樹脂組成物において、上記不飽和結合を有するモノマーの含有量は、アルカリ現像型感光性樹脂組成物から溶媒を除く全固形分の合計質量に占める割合で0.1〜50質量%、特に10〜30質量%が好ましい。
本発明の液晶分割配向制御用突起付き基板は、少なくとも、透光性基材と、液晶分割配向制御用突起とを備える液晶表示装置用基板において、当該液晶分割配向制御用突起が、本発明のアルカリ現像型感光性樹脂組成物の硬化物であることを特徴とするものであり、当該液晶分割配向制御用突起の形成に本発明のアルカリ現像型感光性樹脂組成物を用いること以外は、従来の液晶表示装置用基板とすることができる。
以下、この場合について説明するが、これは本発明の液晶分割配向制御用突起付き基板又は液晶表示装置が必ずしもカラーフィルタ層を具備しなければならいないことを意味するものではない。
以下、該カラーフィルタについて、好ましい実施形態に基づき以下に説明する。
まず、ガラス等の透明基板に、本発明の色材(F)を含むアルカリ現像型感光性樹脂組成物を前述の液晶配向制御用突起形成と同様にして塗布する。次いで、所定のパターンのフォトマスクを介して露光し、未露光部を炭酸ナトリウム等のアルカリ性水溶液によって除去し現像し、熱工程を施す。これを所望の色数の透明着色被膜(画素パターン)が形成されるまで繰り返すことで、カラーフィルタを得ることができる。
尚、本発明のアルカリ現像型感光性樹脂組成物は、露光感度が良好であるため、酸素遮断膜を形成する必要はないが、さらなる露光感度の向上を目的として、露光工程の前に酸素遮断膜を形成する工程を設けても良い。
実施例1〜12及び比較例1〜2では、光重合性不飽和化合物を含有するアルカリ現像性樹脂組成物を製造した。実施例13〜26及び比較例3〜4では、これらのアルカリ現像性樹脂組成物に溶媒及び光重合開始剤を混合して、アルカリ現像型感光性樹脂組成物を製造し、実施例27〜28では、さらに色材も混合して、着色アルカリ現像型感光性樹脂組成物を製造した。
アデカレジンEP−4100E(旭電化工業(株)製;ビスフェノールA型エポキシ樹脂、エポキシ当量190;以下、化合物a−1ともいう)100g、フェノール(以下、化合物c−1ともいう)27.2gを仕込み、115℃まで昇温した。トリフェニルホスフィン0.382gを徐々に加え、120℃で4時間撹拌した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート74.7gを加え、50℃以下まで冷却した。その後、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.144g、テトラブチルアンモニウムアセテート2.54g及びアクリル酸(以下、化合物bともいう)17.9gを加えて120℃まで昇温し、15時間保持した。50℃以下まで冷却し、ビフタル酸二無水物(以下、化合物d−1ともいう)38.7g、テトラブチルアンモニウムアセテート0.635g及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート23.8gを加えて120℃まで昇温し、6時間保持した。40℃まで冷却し、48時間保持した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート232gを加え、0.8μmのグラスフィルターを用いてろ過を行い、茶褐色透明液体として目的物であるアルカリ現像性樹脂組成物No.1を得た(収量504g、Mw=4600、酸価(固形分)81mgKOH/g、粘度59.6mPa・s、固形分37.5%)。
尚、アルカリ現像性樹脂組成物No.1が含有する反応生成物(光重合性不飽和化合物)は、(A)成分である化合物a−1に(B)成分である化合物b及び(C)成分である化合物c−1を付加させた構造を有するエポキシ付加物の水酸基1個に対し、(D)成分である化合物d−1の酸無水物構造が0.5個の比率で、エポキシ付加物と化合物d−1とをエステル化反応させて得られたものである。また、上記エポキシ付加物は、化合物a−1のエポキシ基1個に対し、化合物bのカルボキシル基が0.45個、化合物c−1のフェノール性水酸基が0.55個の比率で付加させた構造を有するものである。
アデカレジンEP−4100E(化合物a−1)100g、p−クミルフェノール(以下、化合物c−2ともいう)61.5gを仕込み、115℃まで昇温した。トリフェニルホスフィン0.484gを徐々に加え、120℃で4時間撹拌した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート96.6gを加え、50℃以下まで冷却した。その後、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.178g、テトラブチルアンモニウムアセテート2.54g及びアクリル酸(化合物b)17.7gを加えて120℃まで昇温し、15時間保持した。50℃以下まで冷却し、ビフタル酸二無水物(化合物d−1)37.5g、テトラブチルアンモニウムアセテート0.615g及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート20.1gを加えて120℃まで昇温し、6時間保持した。40℃まで冷却し、48時間保持した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート286gを加え、0.8μmのグラスフィルターを用いてろ過を行い、茶褐色透明液体として目的物であるアルカリ現像性樹脂組成物No.2を得た(収量584g、Mw=4500、酸価(固形分)67mgKOH/g、粘度55mPa・s、固形分37.6%)。
尚、アルカリ現像性樹脂組成物No.2が含有する反応生成物(光重合性不飽和化合物)は、(A)成分である化合物a−1に(B)成分である化合物b及び(C)成分である化合物c−2を付加させた構造を有するエポキシ付加物の水酸基1個に対し、(D)成分である化合物d−1の酸無水物構造が0.5個の比率で、エポキシ付加物と化合物d−1とをエステル化反応させて得られたものである。また、上記エポキシ付加物は、化合物a−1のエポキシ基1個に対し、化合物bのカルボキシル基が0.45個、化合物c−2のフェノール性水酸基が0.55個の比率で付加させた構造を有するものである。
アデカレジンEP−4100E(化合物a−1)100g、ナフトール(以下、化合物c−3ともいう)41.7gを仕込み、115℃まで昇温した。トリフェニルホスフィン0.425gを徐々に加え、120℃で4時間撹拌した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート84.8gを加え、50℃以下まで冷却した。その後、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.158g、テトラブチルアンモニウムアセテート2.54g及びアクリル酸(化合物b)17.0gを加えて120℃まで昇温し、15時間保持した。50℃以下まで冷却し、ビフタル酸二無水物(化合物d−1)37.3g、テトラブチルアンモニウムアセテート0.612gを加えて120℃まで昇温し、6時間保持した。40℃まで冷却し、48時間保持した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート259gを加え、0.8μmのグラスフィルターを用いてろ過を行い、茶褐色透明液体として目的物であるアルカリ現像性樹脂組成物No.3を得た(収量469g、Mw=7600、酸価(固形分)75mgKOH/g、粘度176mPa・s、固形分40.2%)。
尚、アルカリ現像性樹脂組成物No.3が含有する反応生成物(光重合性不飽和化合物)は、(A)成分である化合物a−1に(B)成分である化合物b及び(C)成分である化合物c−3を付加させた構造を有するエポキシ付加物の水酸基1個に対し、(D)成分である化合物d−1の酸無水物構造が0.5個の比率で、エポキシ付加物と化合物d−1とをエステル化反応させて得られたものである。また、上記エポキシ付加物は、化合物a−1のエポキシ基1個に対し、化合物bのカルボキシル基が0.45個、化合物c−3のフェノール性水酸基が0.55個の比率で付加させた構造を有するものである。
アデカレジンEP−4100E (化合物a−1)223g、フェノール(化合物c−1)55.4gを仕込み、115℃まで昇温した。トリフェニルホスフィン0.836gを徐々に加え、120℃で4時間撹拌した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート175gを加え、50℃以下まで冷却した。その後、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.323g、テトラブチルアンモニウムアセテート5.67g及びアクリル酸(化合物b)45.7gを加えて120℃まで昇温し、15時間保持した。室温まで冷却し、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート94.0g及び無水コハク酸(以下、化合物d−2ともいう)86.5g、及びテトラブチルアンモニウムアセテート1.39gを加えて100℃で5時間撹拌した。更にアデカレジンEP−4100E(以下、化合物e−1ともいう)88.1gを加えて120℃で3時間撹拌後、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート341gを加えて、0.8μmのグラスフィルターを用いてろ過を行い、茶褐色透明液体として目的物であるアルカリ現像性樹脂組成物No.4を得た。(収量1026g、Mw=4100、酸価(固形分)40mgKOH/g、粘度146mPa・s、固形分47.5%)。
尚、アルカリ現像性樹脂組成物No.4が含有する反応生成物(光重合性不飽和化合物)は、(A)成分である化合物a−1に(B)成分である化合物b及び(C)成分である化合物c−1を付加させた構造を有するエポキシ付加物の水酸基1個に対し、(D)成分である化合物d−2の酸無水物構造が0.75個の比率で、(E)成分である化合物e−1のエポキシ基が0.4個の比率で、エポキシ付加物と化合物d−2及び化合物e−1とをエステル化反応させて得られたものである。また、上記エポキシ付加物は、化合物a−1のエポキシ基1個に対し、化合物bのカルボキシル基が0.50個、化合物c−1のフェノール性水酸基が0.50個の比率で付加させた構造を有するものである。
アデカレジンEP−4100E(化合物a−1)150g及びp−クミルフェノール(化合物c−2)84.0gを仕込み、115℃まで昇温した。トリフェニルホスフィン0.702gを徐々に加え、120℃で4時間撹拌した。更にプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート137gを加え、50℃以下まで冷却した。その後、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.262g、テトラブチルアンモニウムアセテート3.81g及びアクリル酸(化合物b)29.6gを加えて120℃まで昇温し、15時間保持した。室温まで冷却し、無水コハク酸(化合物d−2)57.8g、テトラブチルアンモニウムアセテート0.929g及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート67.3gを加えて100℃で5時間保持した。更にアデカレジンEP−4100E(化合物e−1)58.9gを加えて120℃で3時間撹拌後、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート260gを加えて、0.8μmのグラスフィルターを用いてろ過を行い、茶褐色透明液体として目的物であるアルカリ現像性樹脂組成物No.5を得た。(収量789g、Mw=4200、酸価(固形分)40mgKOH/g、粘度146mPa・s、固形分47.5%)。
尚、アルカリ現像性樹脂組成物No.5が含有する反応生成物(光重合性不飽和化合物)は、(A)成分である化合物a−1に(B)成分である化合物b及び(C)成分である化合物c−2を付加させた構造を有するエポキシ付加物の水酸基1個に対し、(D)成分である化合物d−2の酸無水物構造が0.75個の比率で、(E)成分である化合物e−1のエポキシ基が0.4個の比率で、エポキシ付加物と化合物d−2及び化合物e−1とをエステル化反応させて得られたものである。また、上記エポキシ付加物は、化合物a−1のエポキシ基1個に対し、化合物bのカルボキシル基が0.50個、化合物c−2のフェノール性水酸基が0.50個の比率で付加させた構造を有するものである。
ビスフェノールフルオレン型エポキシ樹脂(エポキシ当量231;以下、化合物a−2ともいう)122g、フェノール(化合物c−1)27.3gを仕込み、115℃まで昇温した。トリフェニルホスフィン0.394gを徐々に加え、120℃で4時間撹拌した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート75.6gを加え、50℃以下まで冷却した。その後、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.157g、テトラブチルアンモニウムアセテート2.54g及びアクリル酸(化合物b)17.9gを加えて120℃まで昇温し、15時間保持した。50℃以下まで冷却し、ビフタル酸二無水物(化合物d−1)39.8g、テトラブチルアンモニウムアセテート0.635g及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート235gを加え、0.8μmのグラスフィルターを用いてろ過を行い、茶褐色透明液体として目的物であるアルカリ現像性樹脂組成物No.6を得た(収量506g、Mw=5000、酸価(固形分)92.5mgKOH/g、粘度135mPa・s、固形分40.4%)。
尚、アルカリ現像性樹脂組成物No.6が含有する反応生成物(光重合性不飽和化合物)は、(A)成分である化合物a−2に(B)成分である化合物b及び(C)成分である化合物c−1を付加させた構造を有するエポキシ付加物の水酸基1個に対し、(D)成分である化合物d−1の酸無水物構造が0.5個の比率で、エポキシ付加物と化合物d−1とをエステル化反応させて得られたものである。また、上記エポキシ付加物は、化合物a−2のエポキシ基1個に対し、化合物bのカルボキシル基が0.45個、化合物c−1のフェノール性水酸基が0.55個の比率で付加させた構造を有するものである。
<ステップ1>1,1−ビス(4’−ヒドロキシフェニル)−1−(1’’−ビフェニル)−1−シクロヘキシルメタンの製造
ビフェニルシクロヘキシルケトン70.5g、フェノール200.7g及びチオ酢酸10.15gを仕込み、トリフルオロメタンスルホン酸40.0gを18℃で20分かけて滴下した。17〜19℃で18時間反応後、水500gを加えて反応を停止させ、トルエン500gを加え、有機層をpH3〜4になるまで水洗して有機層を分離した。トルエン、水及び過剰のフェノールを留去した。残さにトルエンを加えて析出した固体をろ別し、トルエンで分散洗浄して淡黄色結晶59.2g(収率51%)を得た。該淡黄色結晶の融点は239.5℃であり、該淡黄色結晶は目的物であることを確認した。
ステップ1で得られた1,1−ビス(4’−ヒドロキシフェニル)−1−(1’’−ビフェニル)−1−シクロヘキシルメタン57.5g及びエピクロルヒドリン195.8gを仕込み、ベンジルトリエチルアンモニウムクロリド0.602gを加えて64℃で18時間撹拌した。続いて54℃まで降温し、24%水酸化ナトリウム水溶液43.0gを滴下し、30分攪拌した。エピクロルヒドリン及び水を留去し、メチルイソブチルケトン216gを加えて水洗後、24%水酸化ナトリウム水溶液2.2gを滴下した。80℃で2時間撹拌後、室温まで冷却し、3%モノリン酸ナトリウム水溶液で中和し、水洗を行った。溶媒を留去して、黄色固体57g(収率79%)を得た。該黄色結晶は目的物である化合物No.7であることを確認した。得られた化合物No.7は、融点64.2℃、エポキシ当量282であり、〔化10〕に示した化学式におけるnが0.04(平均値)であった。
ステップ2で得られた1,1−ビス(4’−エポキシプロピルオキシフェニル)−1−(1’’−ビフェニル)−1−シクロヘキシルメタン(以下、化合物a−3ともいう)148g、フェノール(化合物c−1)27.1gを仕込み、115℃まで昇温した。トリフェニルホスフィン0.394gを徐々に加え、120℃で4時間撹拌した。更にプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート76.5gを加え、50℃以下まで冷却した。その後、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.155g、テトラブチルアンモニウムアセテート2.54g及びアクリル酸(化合物b)17.0gを加えて120℃まで昇温し、15時間保持した。50℃以下まで冷却し、ビフタル酸二無水物(化合物d−1)39.3g、テトラブチルアンモニウムアセテート0.644gを加えて120℃まで昇温し、6時間保持した。40℃まで冷却し、48時間保持した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート234gを加え、0.8μmのグラスフィルターを用いてろ過を行い、茶褐色透明液体として目的物であるアルカリ現像性樹脂組成物No.7を得た(収量530g、Mw=4400、酸価(固形分)86mgKOH/g、粘度126mPa・s、固形分43.1%)。
尚、アルカリ現像性樹脂組成物No.7が含有する反応生成物(光重合性不飽和化合物)は、(A)成分である化合物a−3に(B)成分である化合物b及び(C)成分である化合物c−1を付加させた構造を有するエポキシ付加物の水酸基1個に対し、(D)成分である化合物d−1の酸無水物構造が0.5個の比率で、エポキシ付加物と化合物d−1とをエステル化反応させて得られたものである。また、上記エポキシ付加物は、化合物a−3のエポキシ基1個に対し、化合物bのカルボキシル基が0.45個、化合物c−1のフェノール性水酸基が0.55個の比率で付加させた構造を有するものである。
アデカレジンEP−4100E(化合物a−1)90.0g、エピコート834(ジャパンエポキシレジン(株)製:エポキシ当量250;以下、化合物a−4ともいう)13.2g及びフェノール(化合物c−1)27.2gを加え、115℃まで昇温した。トリフェニルホスフィン0.605gを徐々に加え、120℃で4時間撹拌した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート125gを加え、50℃以下まで冷却した。その後、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.218g、テトラブチルアンモニウムアセテート2.18g及びアクリル酸(化合物b)17.0gを加えて120℃まで昇温し、15時間保持した。50℃以下まで冷却し、ビフタル酸二無水物(化合物d−1)58.9g、テトラブチルアンモニウムアセテート0.152g及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート200gを加えて120℃まで昇温し、6時間保持した。40℃まで冷却し、48時間保持した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート297gを加え、0.8μmのグラスフィルターを用いてろ過を行い、茶褐色液体として目的物であるアルカリ現像性樹脂組成物No.8を得た(収量794g、Mw=8300、酸価(固形分)72mgKOH/g、粘度27mPa・s、固形分25.1%)。
尚、アルカリ現像性樹脂組成物No.8が含有する反応生成物(光重合性不飽和化合物)は、(A)成分である化合物a−1及び化合物a−4に(B)成分である化合物b及び(C)成分である化合物c−1を付加させた構造を有するエポキシ付加物の水酸基1個に対し、(D)成分である化合物d−1の酸無水物構造が0.5個の比率で、エポキシ付加物と化合物d−1とをエステル化反応させて得られたものである。また、上記エポキシ付加物は、化合物a−1及びa−4のエポキシ基1個に対し、化合物bのカルボキシル基が0.45個、化合物c−1のフェノール性水酸基が0.55個の比率で付加させた構造を有するものである。
アデカレジンEP−4100E(化合物a−1)100g及びフェノール(化合物c−1)の27.2gを加え、115℃まで昇温した。トリフェニルホスフィン0.382gを徐々に加え、120℃で4時間撹拌した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート74.7gを加え、50℃以下まで冷却した。その後、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.144g、テトラブチルアンモニウムアセテート2.54g及びアクリル酸(化合物b)17.9gを加えて120℃まで昇温し、15時間保持した。50℃以下まで冷却し、ビフタル酸二無水物(化合物d−1)34.8g、トリメリット酸無水物(以下、化合物d−3ともいう)4.5g、テトラブチルアンモニウムアセテート0.635g及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート35gを加えて120℃まで昇温し、6時間撹拌後、40℃以下まで冷却して48時間保持した。更に、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート溶液200gを加え、0.8μmのグラスフィルターを用いてろ過を行い、茶褐色液体として目的物であるアルカリ現像性樹脂組成物No.9を得た(収量472g、Mw=5500、酸価(固形分)77mgKOH/g、粘度35mPa・s、固形分37.8%)。
尚、アルカリ現像性樹脂組成物No.9が含有する反応生成物(光重合性不飽和化合物)は、(A)成分である化合物a−1に(B)成分である化合物b及び(C)成分である化合物c−1を付加させた構造を有するエポキシ付加物の水酸基1個に対し、(D)成分である化合物d−1及び化合物d−3の酸無水物構造が0.65個の比率で、エポキシ付加物と化合物d−1及び化合物d−3とをエステル化反応させて得られたものである。また、上記エポキシ付加物は、化合物a−1のエポキシ基1個に対し、化合物bのカルボキシル基が0.45個、化合物c−1のフェノール性水酸基が0.55個の比率で付加させた構造を有するものである。
アデカレジンEP−4100E(化合物a−1)100g、フェノール(化合物c−1)27.2gを仕込み、115℃まで昇温した。トリフェニルホスフィン0.382gを徐々に加え、120℃で4時間撹拌した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート74.7gを加え、50℃以下まで冷却した。その後、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.144g、テトラブチルアンモニウムアセテート2.54g及びアクリル酸(化合物b)17.9gを加えて120℃まで昇温し、15時間保持した。50℃以下まで冷却し、ビフタル酸二無水物(化合物d−1)38.8g、テトラブチルアンモニウムアセテート0.636g及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート24.2gを加えて120℃で6時間撹拌した。更にクレジルグリシジルエーテル(以下、化合物e−2ともいう)43.2gを加えて120℃で10時間保持した。その後、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート233gを加えて、茶褐色透明液体として目的物であるアルカリ現像性樹脂組成物No.10を得た。(収量546g、Mw=9000、酸価(固形分)35mgKOH/g、粘度85.5mPa・s、固形分40.8%)。
尚、アルカリ現像性樹脂組成物No.10が含有する反応生成物(光重合性不飽和化合物)は、(A)成分である化合物a−1に(B)成分である化合物b及び(C)成分である化合物c−1を付加させた構造を有するエポキシ付加物の水酸基1個に対し、(D)成分である化合物d−1の酸無水物構造が0.5個の比率で、エポキシ付加物と化合物d−1とをエステル化反応させ、次いで(E)成分である化合物e−2を反応させて得られたものである。また、上記エポキシ付加物は、化合物a−1のエポキシ基1個に対し、化合物bのカルボキシル基が0.45個、化合物c−1のフェノール性水酸基が0.55個の比率で付加させた構造を有するものである。
エピコート157S70(ジャパンエポキシレジン(株)製;ビスフェノールAノボラック型多官能エポキシ樹脂、エポキシ当量220以下、化合物a−5ともいう)116g及びフェノール(化合物c−1)27.5gを加え、115℃まで昇温した。トリフェニルホスフィン0.394gを徐々に加え、120℃で4時間撹拌した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート75.5gを加え、50℃以下まで冷却した。その後、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.145g、テトラブチルアンモニウムアセテート2.54g及びアクリル酸(化合物b)17.9gを加えて120℃まで昇温し、15時間保持した。50℃以下まで冷却し、トリメリット酸無水物(化合物d−3)32.9g、テトラブチルアンモニウムアセテート0.635g及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート25.2gを加えて120℃まで昇温し、6時間保持した。40℃まで冷却し、48時間保持した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート232gを加え、0.8μmのグラスフィルターを用いてろ過を行い、茶褐色液体として目的物であるアルカリ現像性樹脂組成物No.11を得た(収量520g、Mw=13000、酸価(固形分)71mgKOH/g、粘度130mPa・s、固形分37.9%)。
尚、アルカリ現像性樹脂組成物No.11が含有する反応生成物(光重合性不飽和化合物)は、(A)成分である化合物a−5に(B)成分である化合物b及び(C)成分である化合物c−1を付加させた構造を有するエポキシ付加物の水酸基1個に対し、(D)成分である化合物d−3の酸無水物構造が0.5個の比率で、エポキシ付加物と化合物d−3とをエステル化反応させて得られたものである。また、上記エポキシ付加物は、化合物a−5のエポキシ基1個に対し、化合物bのカルボキシル基が0.45個、化合物c−1のフェノール性水酸基が0.55個の比率で付加させた構造を有するものである。
エピコート1032H60(ジャパンエポキシレジン(株)製;トリフェニルメタン型多官能エポキシ樹脂、エポキシ当量173;以下、化合物a−6ともいう)91.1g及びフェノール(化合物c−1)27.2gを加え、115℃まで昇温した。トリフェニルホスフィン0.382gを徐々に加え、120℃で4時間撹拌した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート75.3gを加え、50℃以下まで冷却した。その後、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.144g、テトラブチルアンモニウムアセテート2.54g及びアクリル酸(化合物b)17.9gを加えて120℃まで昇温し、15時間保持した。50℃以下まで冷却し、トリメリット酸無水物(化合物d−3)32.9g、テトラブチルアンモニウムアセテート0.635g及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート24.5を加えて120℃まで昇温し、6時間保持した。40℃まで冷却し、48時間保持した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート240gを加え、0.8μmのグラスフィルターを用いてろ過を行い、茶褐色液体として目的物であるアルカリ現像性樹脂組成物No.12を得た(収量1502g、Mw=3800、酸価(固形分)83mgKOH/g、粘度18mPa・s、固形分33.7%)。
尚、アルカリ現像性樹脂組成物No.12が含有する反応生成物(光重合性不飽和化合物)は、(A)成分である化合物a−6に(B)成分である化合物b及び(C)成分である化合物c−1を付加させた構造を有するエポキシ付加物の水酸基1個に対し、(D)成分である化合物d−3の酸無水物構造が0.5個の比率で、エポキシ付加物と化合物d−3とをエステル化反応させて得られたものである。また、上記エポキシ付加物は、化合物a−5のエポキシ基1個に対し、化合物bのカルボキシル基が0.45個、化合物c−1のフェノール性水酸基が0.55個の比率で付加させた構造を有するものである。
実施例7のステップ2で得られた1,1−ビス(4’−エポキシプロピルオキシフェニル)−1−(1’’−ビフェニル)−1−シクロヘキシルメタン(以下、化合物a−3ともいう)150g、p−クミルフェノール(化合物c−2)60.7gを仕込み、115℃まで昇温した。トリフェニルホスフィン0.632gを徐々に加え、120℃で4時間撹拌した。更にプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート121.9gを加え、50℃以下まで冷却した。その後、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.225g、テトラブチルアンモニウムアセテート2.51g及びアクリル酸(化合物b)15.7gを加えて120℃まで昇温し、15時間保持した。室温まで冷却し、無水コハク酸(化合物d−2)37.9g、テトラブチルアンモニウムアセテート1.242g及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート48.1gを加えて100℃で5時間保持した。更に実施例7のステップ2で得られた1,1−ビス(4’−エポキシプロピルオキシフェニル)−1−(1’’−ビフェニル)−1−シクロヘキシルメタン(化合物e−1)51.3gを加えて120℃で3時間撹拌後、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート278.6gを加えて、0.8μmのグラスフィルターを用いてろ過を行い、茶褐色透明液体として目的物を得た。(収量730g、Mw=4200、酸価(固形分)41mgKOH/g、粘度136mPa・s、固形分42.4%)。
尚、アルカリ現像性樹脂組成物No.12Aが含有する反応生成物(光重合性不飽和化合物)は、(A)成分である化合物a−3に(B)成分である化合物b及び(C)成分である化合物c−2を付加させた構造を有するエポキシ付加物の水酸基1個に対し、(D)成分である化合物d−2の酸無水物構造が0.75個の比率で、(E)成分である化合物e−1のエポキシ基が0.35個の比率でエポキシ付加物と化合物d−2及び化合物e−1とをエステル化反応させて得られたものである。また、上記エポキシ付加物は、化合物a−1のエポキシ基1個に対し、化合物bのカルボキシル基が0.45個、化合物c−2のフェノール性水酸基が0.55個の比率で付加させた構造を有するものである。
EPICLON HP−7200H(大日本インキ(株)製;ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、エポキシ当量280;以下、化合物a−7ともいう)100.0g及びp−クミルフェノール(化合物c−2)10.0gを加え、115℃まで昇温した。トリフェニルホスフィン0.330gを徐々に加え、120℃で4時間撹拌した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート161.5gを加え、50℃以下まで冷却した。その後、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.526g、テトラブチルアンモニウムアセテート0.643g及びアクリル酸(化合物b)22.1gを加えて120℃まで昇温し、16時間保持した。50℃以下まで冷却し、テトラヒドロフタル酸無水物(化合物d−4)43.3gを加えて120℃まで昇温し、4時間保持した。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート52.9gを加え、0.8μmのグラスフィルターを用いてろ過を行い、茶褐色液体として目的物を得た(収量390g、Mw=2700、酸価(固形分)98mgKOH/g、粘度110mPa・s、固形分45.1%)。
尚、アルカリ現像性樹脂組成物No.12Bが含有する反応生成物(光重合性不飽和化合物)は、(A)成分である化合物a−7に(B)成分である化合物b及び(C)成分である化合物c−2を付加させた構造を有するエポキシ付加物の水酸基1個に対し、(D)成分である化合物d−4の酸無水物構造が0.8個の比率で、エポキシ付加物と化合物d−4とをエステル化反応させて得られたものである。また、上記エポキシ付加物は、化合物a−7のエポキシ基1個に対し、化合物bのカルボキシル基が0.87個、化合物c−2のフェノール性水酸基が0.13個の比率で付加させた構造を有するものである。
ビスフェノールフルオレン型エポキシ樹脂(化合物a−2)219g、アクリル酸(化合物b)70.2g、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.249g、テトラブチルアンモニウムアセテート4.57g及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート135gを仕込み、120℃で15時間撹拌した。50℃まで冷却し、ビフタル酸二無水物(化合物d−1)68.1g、トリメリット酸無水物(化合物d−2)9.86g、テトラ−n−ブチルアンモニウムアセテート1.14g及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート42.0gを加え、120℃で4時間撹拌後、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート434gを加え、茶褐色液体として目的物であるアルカリ現像性樹脂組成物No.13を得た(収量931g、Mw=5000、Mn=2100、酸価(固形分)92.7mgKOH/g、固形分37.9%)。
アデカレジンEP−4100E(化合物a−1)180g、アクリル酸(化合物b)70.2g、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール0.249g、テトラブチルアンモニウムアセテート4.57g及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート135gを仕込み、120℃で15時間撹拌した。50℃まで冷却し、ビフタル酸二無水物(化合物d−1)68.1g、トリメリット酸無水物(化合物d−2)9.86g、テトラ−n−ブチルアンモニウムアセテート1.14g及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート42.0gを加えて120℃で4時間撹拌後、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート433gを加え、茶褐色液体として目的物であるアルカリ現像性樹脂組成物No.14を得た(収量891g、Mw=13400、酸価(固形分)90mgKOH/g、固形分37.9%)。
実施例1で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.1の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.1を得た。
実施例2で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.2の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.2を得た。
実施例3で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.3の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.3を得た。
実施例4で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.4の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.4を得た。
実施例5で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.5の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.5を得た。
実施例6で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.6の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.6を得た。
実施例7で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.7の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.7を得た。
実施例8で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.8の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.8を得た。
実施例9で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.9の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.9を得た。
実施例10で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.10の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.10を得た。
実施例11で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.11の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.11を得た。
実施例12で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.12の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.12を得た。
実施例1で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.1の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、2−メチル−1−[4−(メチルチオ)フェニル]−2−モルフォリノプロパン−1−オン1.4g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.13を得た。
実施例1で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.1の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、1−[4−(フェニルチオ)フェニル]−,2−(O−ベンゾイルオキシム)1.7g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.14を得た。
実施例12Aで得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.12Aの14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.12Aを得た。
実施例12Bで得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.12Bの14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.12Bを得た。
実施例1で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.1の12gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート8g、ベンゾフェノン1.8g、カーボンブラック(三菱化学社製「MA100」)3.2g及びエチルセロソルブ75gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.1を得た。
実施例1で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.1の12gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート8g、ベンゾフェノン1.8g、ハロゲン化銅フタロシアニン系顔料(東洋インキ社製「6YK」)0.6g及びエチルセロソルブ75gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.2を得た。
比較例1で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.13の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.15を得た。
比較例2で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.14の14gに対し、トリメチロールプロパントリアクリレート5.9g、ベンゾフェノン2.1g及びエチルセロソルブ78gを加えてよく撹拌し、アルカリ現像型感光性樹脂組成物No.16を得た。
すなわち、厚さ0.7mmのガラス板上に、アルミを一般的な真空蒸着法により電極パターンを有する金属マスクを介して厚さ100オングストロームとなるように製膜し、アルミ電極を形成した。続いて、上記アルカリ現像性樹脂組成物No.1〜14を約2μmの厚さになるようにスピンコートにて塗布し、80℃で10分間乾燥した後、アルミ電極上以外の不要部分を除去し、熱風乾燥機を用いて230℃で30分間加熱乾燥処理し、さらにアルミ電極を上記と同様の方法により形成して試験片を作製した。該試験片は、10mm×10mmの正方形のアルミ電極の間に本発明のアルカリ現像性樹脂組成物の硬化物が約1.5μm厚で挟まれた構造のものである。得られた試験片について、30Hzにおける誘電正接の値を測定した。結果を表1に示す。
また、上記実施例1〜12Bで得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.1〜12Bと、比較例1〜2で得られたアルカリ現像性樹脂組成物No.13〜14とを比較すると、感度、解像度、透明性、密着性、耐アルカリ性等の性能は同等であった。
<ITO付き基板作成>
透明ガラス基板上にCr薄膜を製膜し、フォトエッチング法によりブラックマトリックスを形成した。この上に、赤色感光性樹脂組成物をスピンコートにて2μmの厚さに塗布し、90℃で5分乾燥した後、着色画素用のストライプパターンを有するフォトマスクを介して超高圧水銀灯にて300mJ/cm2照射した。2.5%炭酸ナトリウム水溶液にて60秒現像し、水洗した後、オーブンにて230℃、30分ポストベークを行い、赤色のストライプパターンを得た。続いて、同様の処理を緑色感光性樹脂組成物及び青色感光性樹脂組成物について行い、赤、緑、青の着色画素層を形成した。
次に、全面にITOを一般的なスパッタリング法により1500オングストロームの厚さに製膜し、透明導電層を形成して、ITO付き基板を得た。
上記ITO付き基板上に上記実施例13〜26B及び比較例3〜4で得られたアルカリ現像型感光性組成物No.1〜16を、膜厚2μmとなるようにスピンコートにて塗布し、10分間風乾させた後、90℃で2分間ホットプレートで加熱した。突起形成用フォトマスクを介して、超高圧水銀灯にて150mJ/cm2照射後、2.5%炭酸ナトリウム溶液にて50秒間現像し、よく水洗した。乾燥後、オーブンにて230℃、30分ポストベークを行い、液晶配向制御用突起を形成して液晶配向制御用突起付き基板を得た。
形成された液晶配向制御用突起の断面形状を走査型電子顕微鏡(SEM)により観察し評価した。評価基準は断面形状が半円状あるいは半楕円状であるものを○、台形であるものを×とした。
さらに、上記液晶配向制御用突起付き基板を用いてMVA方式の液晶表示装置を形成し、48時間電圧を印加した後の焼き付き特性を評価した。評価基準は、残像が発生していないものを○、発生したものを×とした。
これらの評価結果を表2に示す。
Claims (8)
- 液晶の配向を制御するための突起物を形成するためのネガ型感光性組成物であって、少なくとも、アルカリ現像性樹脂組成物に、光重合開始剤及び溶剤を含有させ、
前記アルカリ現像性樹脂組成物は、多官能エポキシ樹脂(A)に不飽和一塩基酸(B)及びフェノール化合物(C)を付加させた構造を有するエポキシ付加物と、多塩基酸無水物(D)とを反応させて得られた光重合性不飽和化合物を含有するアルカリ現像性樹脂組成物で、その誘電正接が、10〜50Hzの周波数範囲のいずれかの周波数において0.008以下であることを特徴とするアルカリ現像型感光性樹脂組成物。 - 前記エポキシ付加物が、前記多官能エポキシ樹脂(A)のエポキシ基1個に対し、前記不飽和一塩基酸(B)のカルボキシル基の数nBが0.1〜0.9個で、前記フェノール化合物(C)の数nCが0.1〜0.9個で、かつ、nBとnCとの和が0.2〜1.0個となる比率で付加させた構造を有し、
前記エポキシ付加物と前記多塩基酸無水物(D)との反応は、前記エポキシ付加物の水酸基1個に対し、前記多塩基酸無水物(D)の酸無水物構造の数nDが0.2〜0.8個となる比率で行われることを特徴とする請求項1記載のアルカリ現像型感光性樹脂組成物。 - 前記一般式(I)中、X1がプロピリデン基であり、R1、R2、R3及びR4が水素原子であり、rが0又は1であることを特徴とする請求項3記載のアルカリ現像型感光性樹脂組成物。
- 前記光重合性不飽和化合物に、さらにエポキシ化合物(E)を反応させたことを特徴とする請求項1乃至4のいずれか1項に記載のアルカリ現像型感光性樹脂組成物。
- さらに、色材(F)を含有させたことを特徴とする請求項1乃至5のいずれか1項に記載のアルカリ現像型感光性樹脂組成物。
- 少なくとも、透光性基材と、液晶分割配向制御用突起とを備える液晶表示装置用基板において、当該液晶分割配向制御用突起が、請求項1乃至6のいずれか1項に記載のアルカリ現像型感光性樹脂組成物を用いて形成されたことを特徴とする液晶表示装置用基板。
- 請求項7記載の液晶表示装置用基板を備えたことを特徴とする液晶表示装置。
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