JP4993867B2 - 燃料電池 - Google Patents
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Description
このような固体高分子型燃料電池では、燃料が供給される燃料側電極と、酸素が供給される酸素側電極とが、固体高分子膜からなる電解質層を挟んで対向配置されており、固体高分子膜がアニオン交換膜である場合には、燃料としてヒドラジンを燃料側電極に供給することが知られている(例えば、特許文献1参照。)。
本発明の目的は、燃料として、少なくとも水素および窒素を含む化合物を含み、電解質層として、アニオン交換膜が用いられる燃料電池において、コストの低減および発電性能の向上を、同時に図ることのできる燃料電池を提供することにある。
(1)電解質層と、前記電解質層を挟んで対向配置される燃料側電極および酸素側電極と、前記燃料側電極と前記電解質層の反対側において対向配置され、前記燃料側電極に燃料を供給する燃料供給部材と、前記酸素側電極と前記電解質層の反対側において対向配置され、前記酸素側電極に酸素を供給する酸素供給部材とを備える燃料電池において、前記電解質層は、アニオン交換膜であり、前記燃料側電極は、金属触媒としてコバルトのみを含み、前記燃料は、少なくとも水素および窒素を含有する化合物を含むことを特徴とする、燃料電池、
(2)前記燃料側電極が、コバルト金属の微粉末であることを特徴とする、前記(1)に記載の燃料電池、
(3)前記燃料側電極が、コバルト金属をカーボンに担持させたものであることを特徴とする、前記(1)に記載の燃料電池、
(4)前記燃料が、ヒドラジン類であることを特徴とする、前記(1)〜(3)のいずれかに記載の燃料電池、
(5)前記酸素側電極が、銀を含むことを特徴とする、前記(1)〜(4)のいずれかに記載の燃料電池、
を提供するものである。
それゆえ、燃料利用効率の向上、発熱量の抑制を実現でき、ひいては、発電性能の向上を図ることができる。また、常温付近(30℃)で高い活性が得られるため、例えば、運転温度が常温付近である小型の携帯機器などに用いる燃料電池として、特に有用である。さらに、電解質層がアルカリ雰囲気であることから、コバルトの溶出が低減され、燃料側電極の耐久性を向上させることができる。
燃料側電極2は、電解質層4の一方の面に対向接触されている。この燃料側電極2は、金属触媒としてコバルト(Co)、好ましくは、コバルトのみを含むものであること以外は、特に限定されず、例えば、コバルト金属の微粉末から形成してもよく、また、コバルト金属をカーボンに担持させるようにして形成することができる。
コバルト金属の微粉末から燃料側電極2を形成するには、特に制限されないが、例えば、膜−電極接合体を形成する。膜−電極接合体は、公知の方法により形成することができる。例えば、まず、コバルト金属の微粉末と電解質溶液とを混合し、必要によりアルコールなどの適宜の有機溶剤を添加して粘度を調整することにより、コバルト金属の微粉末の分散液を調製する。次いで、その分散液を、電解質層4(アニオン交換膜)の表面にコーティングすることにより、コバルト金属の微粉末を電解質層4の表面に定着させる。
また、コバルト金属をカーボンに担持させるには、例えば、硝酸コバルトなどのコバルトの無機塩の溶液またはスラリーを調製し、その溶液またはスラリーを、多孔質のカーボン担体に含浸させた後、還元雰囲気下において焼成する。
担持するコバルト金属は、その1次粒子の平均粒子径が、例えば、5〜100nmであり、その比表面積が、例えば、6〜140m2/gである。また、コバルト金属の担持量は、例えば、0.1〜10.0mg/cm2、好ましくは、0.5〜5.0mg/cm2である。
酸素側電極3は、電解質層4の他方の面に対向接触されている。この酸素側電極3は、特に限定されないが、例えば、触媒が担持される多孔質電極として形成されている。
電解質層4は、アニオン交換膜から形成されている。アニオン交換膜としては、酸素側電極3で生成される水酸化物イオン(OH-)を、酸素側電極3から燃料側電極2へ移動させることができる媒体であれば、特に限定されないが、例えば、4級アンモニウム基、ピリジニウム基などのアニオン交換基を有する固体高分子膜(アニオン交換樹脂)が挙げられる。
なお、図示しないが、この燃料電池1には、導電性材料によって形成される集電板が備えられており、集電板に備えられた端子から燃料電池1で発生した起電力を外部に取り出すことができるように構成されている。
そして、本発明においては、上記燃料化合物を含む燃料が、改質などを経由することなく、直接供給される。
また、このような燃料化合物には、その性能を阻害しない範囲において、酸素原子、イオウ原子などを含んでいてよく、より具体的には、カルボニル基、水酸基、水和物、スルホン酸基あるいは硫酸塩などとして、含まれていてもよい。
そして、酸素供給部材6の酸素側流路10に酸素(空気)を供給しつつ、燃料供給部材5の燃料側流路7に上記した燃料を供給すれば、酸素側電極3においては、次に述べるように、燃料側電極2で発生し、外部回路13を介して移動する電子(e-)と、水(H2O)と、酸素(O2)とが反応して、水酸化物イオン(OH-)を生成する。生成した水酸化物イオン(OH-)は、アニオン交換膜からなる電解質層4を、酸素側電極3から燃料側電極2へ移動する。そして、燃料側電極2においては、電解質層4を通過した水酸化物イオン(OH-)と、燃料とが反応して、電子(e-)が生成する。生成した電子(e-)は、燃料供給部材5から外部回路13を介して酸素供給部材6に移動され、酸素側電極3へ供給される。このような燃料側電極2および酸素側電極3における電気化学的反応によって、起電力が生じ、発電が行われる。
例えば、燃料としてヒドラジン(NH2NH2)を用いた場合には、一段反応は、燃料側電極2、酸素側電極3および全体として、次の反応式(1)〜(3)で表すことができる。
(1) NH2NH2+4OH-→4H2O+N2+4e- (燃料側電極)
(2) O2+2H2O+4e-→4OH- (酸素側電極)
(3) NH2NH2+O2→2H2O+N2 (全体)
また、二段反応は、燃料側電極2、酸素側電極3および全体として、次の反応式(4)〜(7)で表すことができる。
(4) NH2NH2→2H2+N2 (分解反応;燃料側電極)
(5) H2+2OH-→2H2O+2e- (燃料側電極)
(6) 1/2O2+H2O+2e-→2OH- (酸素側電極)
(7) H2+1/2O2→H2O (全体)
上記反応式(4)に示すように、二段反応では、ヒドラジン(NH2NH2)が、一旦、水素(H2)と窒素(N2)とに分解するので、その分解反応のためのエネルギーロスを生じる。そのため、二段反応の一段反応に対する割合が多くなると、燃料利用効率の低下や発熱量の増加を招き、ひいては、発電性能の低下が不可避となる。
しかし、この燃料電池1では、上記したように、燃料側電極2には、金属触媒として、コバルトが含まれている。このコバルトは、白金などの白金族元素よりも低コストであり、しかも、燃料(上記の例ではヒドラジン)の分解反応(上記式(4)で示される分解反応)を抑制して、燃料の水酸化物イオン(OH-)に対する直接反応(上記式(1)で示される反応)を促進することができる。それゆえ、コストの低減を図りつつ、燃料利用効率の向上、発熱量の抑制を実現でき、ひいては、発電性能の向上を図ることができる。
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明の実施形態は、これに限定されるものではなく、本発明の要旨を変更しない範囲で、適宜設計を変形することができる。
<燃料側電極の活性測定>
コバルト金属の微粉末、コバルト担持カーボンおよび白金担持カーボンの3種類の燃料側電極について、それぞれのテストピースを作製して、活性を測定した。
図2に示すように、CoおよびCo/Cは、燃料側電極の触媒として一般的なPt/Cに比べて、低いポテンシャルから立ち上がりを示しており、電圧のロス(過電圧)が少なかった。また、同程度のポテンシャルでは、より高い電流が得られた。
<セル発電特性の測定>
銀担持カーボン、白金担持カーボンおよびニッケル担持カーボンの3種類の酸素側電極について、それぞれ、コバルト金属微粉末の燃料側電極を用いて、アニオン交換膜−電極接合体のセルユニットを作製し、そのセル発電特性を測定した。
(1) 燃料側電極(Co):2.6mg/cm2、 酸素側電極(Ag/C):2.6mg/cm2
(2) 燃料側電極(Co):2.7mg/cm2、 酸素側電極(Pt/C):2.6mg/cm2
(3) 燃料側電極(Co):2.6mg/cm2、 酸素側電極(Ni/C):2.6mg/cm2
次いで、得られたアニオン交換膜−電極接合体の両面に、ガス拡散層となる導電性多孔質体のカーボンシートを接合し、燃料電池の単セルユニットを作製した。
上記の条件で得られた、電流−出力の特性を図3に、電流−電圧の特性を図4に、それぞれ示す。
DMFCには、高分子膜がアニオン交換膜であるもの(アニオン型)と、高分子膜がカチオン交換膜であるもの(カチオン型)の2種類を使用した。
本発明は、以上の記載に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載した事項の範囲において、種々の設計変更を施すことが可能である。
3 酸素側電極
4 電解質層
S 燃料電池セル
Claims (5)
- 電解質層と、前記電解質層を挟んで対向配置される燃料側電極および酸素側電極と、前記燃料側電極と前記電解質層の反対側において対向配置され、前記燃料側電極に燃料を供給する燃料供給部材と、前記酸素側電極と前記電解質層の反対側において対向配置され、前記酸素側電極に酸素を供給する酸素供給部材とを備える燃料電池において、
前記電解質層は、アニオン交換膜であり、
前記燃料側電極は、金属触媒としてコバルトのみを含み、
前記燃料は、少なくとも水素および窒素を含有する化合物を含むことを特徴とする、燃料電池。 - 前記燃料側電極が、コバルト金属の微粉末であることを特徴とする、請求項1に記載の燃料電池。
- 前記燃料側電極が、コバルト金属をカーボンに担持させたものであることを特徴とする、請求項1に記載の燃料電池。
- 前記燃料が、ヒドラジン類であることを特徴とする、請求項1〜3のいずれかに記載の燃料電池。
- 前記酸素側電極が、銀を含むことを特徴とする、請求項1〜4のいずれかに記載の燃料電池。
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