JP6359418B2 - 燃料電池 - Google Patents
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Description
(式中、R1は、炭素数1〜6のアルキル基、炭素数1〜6のフルオロアルキル基またはアリール基を示し、R2は、炭素数1〜6のアルキル基、炭素数1〜6のフルオロアルキル基、アリール基または炭素数1〜4のアルコキシ基を示し、R3は、水素原子または炭素数1〜4のアルキル基を示す。)
R5CH(COR4)2 (2)
(式中、R4は、炭素数1〜6のアルキル基を示し、R5は、水素原子または炭素数1〜4のアルキル基を示す。)
上記一般式(1)および上記一般式(2)中、R1、R2およびR4の炭素数1〜6のアルキル基としては、例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、n−ブチル、s−ブチル、t−ブチル、t−アミル、t−ヘキシルなどが挙げられる。また、R3およびR5の炭素数1〜4のアルキル基としては、例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、n−ブチル、s−ブチル、t−ブチルなどが挙げられる。
(1) NH2NH2+4OH−→4H2O+N2+4e− (燃料側電極)
(2) O2+2H2O+4e−→4OH− (酸素側電極)
(3) NH2NH2+O2→2H2O+N2 (全体)
また、二段反応は、燃料側電極2、酸素側電極3および全体として、次の反応式(4)〜(7)で表すことができる。
(4) NH2NH2→2H2+N2 (分解反応;燃料側電極)
(5) H2+2OH−→2H2O+2e− (燃料側電極)
(6) 1/2O2+H2O+2e−→2OH− (酸素側電極)
(7) H2+1/2O2→H2O (全体)
一方、上記の反応では、液体燃料として用いられるヒドラジン(NH2NH2)がアンモニア(NH3)に分解されるなどの副反応が惹起される場合がある。そして、副反応により生じたアンモニアは、環境負荷低減の観点から、燃料電池からそのまま排出することができず、アンモニアを処理するための処理システムを必要とするという不具合がある。
<金属触媒の調製>
実施例1
カーボン粉末(商品名:カーボンECP600JD(ケッチェンブラックECP600JDの粉末)、ライオン社製)5gを純水0.45Lに加え分散させた。この分散液に、硝酸ニッケル水溶液(硝酸ニッケル六水和物、ニッケル含有量:ニッケル金属単体に換算して5g)0.6Lを配合し、十分にカーボン粉末の分散液と混合させた。次いで、その混合させた分散液に、水素化ホウ素ナトリウム6.4gを含む水溶液1.5Lを滴下し、ニッケル類をカーボン上に担持させた。その後、この分散液をろ過するとともに、ろ液の導電率が50μS/cm以下になるまで水洗して粉末を得て、その粉末を100℃で10時間真空乾燥させた。その後、アルゴン(Ar)ガス中において400℃で2時間熱処理(焼成)して、触媒粉末Aを得た。
アルゴンガス中における熱処理温度を600℃とした以外は、実施例1と同様に処理して、触媒粉末Bを得た。
アルゴンガス中における熱処理温度を800℃とした以外は、実施例1と同様に処理して、触媒粉末Cを得た。
<X線吸収微細構造(XAFS)解析>
各実施例および比較例1により得られた粉末触媒のNiのK殻吸収端を、下記測定方法により測定した。測定により得られたX線吸収端近傍構造(X−ray Absorption Near Edge Structure:XANES)のスペクトルを図2に示す。なお、対照として、同様にして、ニッケル(Ni)金属単体、NiOおよびNi(OH)2のXANESスペクトルも測定した。その結果を図2に併せて示す。
(XAFSの測定方法)
XAFS測定は放射光実験施設であるSPring−8のBL14−B1で実施した。
<膜−電極接合体の作製>
(1)燃料側電極の形成
各実施例および比較例1で得られた触媒粉末0.15gと、2質量%アニオン交換樹脂溶液(溶媒:THF+1−プロパノール(1:4質量比))1.0gとを混合し、得られた混合物を、溶媒(THF+1−プロパノール(1:4質量比))2.0gに加えた。そして、25℃で15分間撹拌することにより、燃料側電極インクを調製した。
(2)酸素側電極の形成
金属触媒としてアミノアンチピリンの鉄錯体触媒(CABOT社製)の乾燥粉末0.05gと、2質量%アニオン交換樹脂溶液1.0g(溶媒:THF+1−プロパノール(1:4質量比))とを混合した。得られた混合物を、溶媒(THF+1−プロパノール(1:4質量比))2.0mLに加え、25℃で15分撹拌することにより、酸素側電極インクを調製した。
(3)単位セルの組立
(1)で得られた膜−電極接合体の燃料側電極層および空気側電極層それぞれに導電性多孔質体のカーボンシート(ガス拡散層)を接合し、カーボンシートが接合された膜−電極接合体にOリング(シール材)を取り付け、燃料側セパレータと空気側セパレータとで挟み込むことにより、単位セルを組み立てた。
<アンモニア発生評価>
まず、1MのKOHと5重量%濃度の水加ヒドラジンとの混合溶液を、燃料供給口から2mL/minの速度で供給した。
<セル発電特性の測定>
上記の膜−電極接合体を、12MPaの圧力で油圧プレス機により、電解質膜の厚み方向両側から2分加圧した後、得られた膜−電極接合体を1MのKOHに12時間以上浸漬させた。
セル温度;80℃
背圧;アノード:10kPa、カソード:60kPa
その結果を、図4に示す。
(考察)
図2によると、実施例1および実施例2のニッケル担持カーボン粉末触媒のNi−K吸収端ピークは、8347.1eV付近にあり、併せて測定したNiOのNi−K吸収端ピークとほぼ同じ位置にあることから、実施例1および実施例2のニッケル担持カーボン粉末触媒には、NiOが含有されていることがわかる。
3 酸素側電極
4 電解質層
S 燃料電池セル
Claims (2)
- 電解質層と、前記電解質層を挟んで対向配置され、液体燃料が供給される燃料側電極、および、酸素が供給される酸素側電極とを備える燃料電池において、
前記電解質層は、アニオン交換膜であり、
前記液体燃料は、少なくとも水素および窒素を含有する化合物を含み、
前記燃料側電極は、カーボンにニッケル類が担持されている触媒を含み、
前記触媒において、ニッケル類の総モルに対する酸化ニッケルの含有割合が、50モル%以上であることを特徴とする、燃料電池。 - 前記液体燃料が、ヒドラジン類であることを特徴とする、請求項1に記載の燃料電池。
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