JP4693470B2 - リチウム二次電池用負極活物質、及びこれを含む負極、及びリチウム二次電池 - Google Patents
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Description
平均粒径が30μmである板状の黒鉛粉末をピンミルに投入して1次粉砕した。この過程で板状の黒鉛粉末の角のある部分と突出部位が除去されて球形(円形)化又は類似球形(円形)化され、板状の黒鉛の1次組立体が形成された。1次的に組み立てられた板状の黒鉛をメカノフュージョンに投入して2次粉砕した。このとき、板状の黒鉛は面に沿って配向積層され、この面に沿って配向積層された板状の黒鉛の表面に微細な黒鉛粒子が2次的に組み立てられた炭素物質を製造し、これを1000℃で熱処理した。
1次組立体100重量部に対してメゾフェースピッチ10重量部を添加して2次組立過程を実施したことを除いては、実施例1と同様な方法で電池を製造した。
平均粒度15μmの天然黒鉛粒子、ピッチ、及び黒鉛化触媒としてシリカを混合して成形し、これを粉砕して組み立てられた無定形粒子を炭化、高温黒鉛化処理して黒鉛化組立粉末を得て負極活物質として用いたことを除いては、実施例1と同様な方法で電池を製造した。
1次炭化されたコークス粒子、ピッチ、及び黒鉛化触媒としてシリカを混合して成形し、粉砕して得た無定形粒子を炭化、高温黒鉛化処理して負極活物質として用いたことを除いては、実施例1と同様な方法で電池を製造した。
無定形人造黒鉛を負極活物質として用いたことを除いて実施例1と同様な方法で実施した。
LiCoO2正極活物質94重量部、ポリフッ化ビニリデンバインダー2重量部、及びスーパー−P導電造材4重量部をN−メチルピロリドンに分散させて正極活物質スラリーを製造した。スラリーをアルミニウム集電体上に塗布した。その後、ロールプレスで圧延して合剤密度3.4g/ccである正極極板を製造した。
1次組立体100重量部に対してメゾフェースピッチ10重量部を添加して2次組立過程を実施したことを除いては、実施例4と同様な方法で実施した。
平均粒度15μmの天然黒鉛粒子、ピッチ、及び黒鉛化触媒としてシリカを混合して成形し、これを粉砕して組み立てられた無定形粒子を炭化、高温黒鉛化処理して黒鉛化組立粉末を得て負極活物質として用いたことを除いては、実施例4と同様な方法で電池を製造した。
1次炭化されたコークス粒子、ピッチ、及び黒鉛化触媒としてシリカを混合して成形し、粉砕して得た無定形粒子を炭化、高温黒鉛化処理して負極活物質として用いたことを除いては、実施例4と同様な方法で電池を製造した。
MCMBを負極活物質として用いたことを除いては、実施例4と同様な方法で実施した。
2 負極
3 正極
4 セパレータ
5 電池容器
6 封止部材
10 負極活物質
20 第1の炭素粉末粒子
30 第2の炭素粉末粒子
Claims (32)
- 板状の粒子が面に沿って配向積層されて、微細気孔が実質的に存在しない第1の構造に組み立てられた第1の黒鉛粉末粒子を含み、
前記第1の黒鉛粉末粒子を粉砕する工程で発生する第2の黒鉛粉末粒子が追加されて、前記第1の黒鉛粉末粒子の表面に微細気孔が形成された第2の構造が組み立てられ、
前記第1の黒鉛粉末粒子の表面には、前記第2の黒鉛粉末粒子以外に非晶質炭素コーティング層がさらに存在するリチウム二次電池用負極活物質。 - 粒子圧縮強度が、15Mpa以上である、請求項1に記載のリチウム二次電池用負極活物質。
- 0.5μm以下の気孔成分の微細気孔率が10%〜40%である、請求項1又は2のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極活物質。
- 0.5μm以下の気孔成分の微細気孔率が15%〜40%である、請求項1乃至3のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極活物質。
- 0.5μm以下の気孔成分の微細気孔率が15〜35%である、請求項1乃至4のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極活物質。
- 0.1μm以下の気孔成分の微細気孔率が12%以下である、請求項1乃至5のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極活物質。
- 0.1μm以下の気孔成分の微細気孔率が3〜10%の範囲である、請求項1乃至6のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極活物質。
- 前記リチウム二次電池用負極活物質の微細気孔率が極板の微細気孔率の2.0倍以下である、請求項1乃至7のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極活物質。
- 前記第1の黒鉛粉末粒子は、粒径が10μm以上である球形又は類似球形の天然黒鉛又は人造黒鉛である、請求項1乃至8のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極活物質。
- 前記第1の黒鉛粉末粒子は、X線回折分析による(110)面と(002)面の強度比が0.2以下である、請求項1乃至9のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極活物質。
- 前記第2の黒鉛粉末粒子は、平均長さ又は粒径が5μm以下の微細黒鉛粒子である、請求項1乃至請求項10のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極活物質。
- 前記リチウム二次電池用負極活物質は、粒子の長軸/短軸の比が4以下である、請求項1乃至11のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極活物質。
- 前記リチウム二次電池用負極活物質は、粒子の長軸/短軸の比が1〜3の範囲にある、請求項1乃至12のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極活物質。
- 前記リチウム二次電池用負極活物質は、1.0g/cc以上のタップ密度を有し、0.6〜1.0g/ccの見掛け密度を有する炭素物質である、請求項1乃至13のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極活物質。
- 前記リチウム二次電池用負極活物質の見掛け密度に対するタップ密度の比率が30%以上である、請求項1乃至14のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極活物質。
- 前記リチウム二次電池用負極活物質のBET法によって測定された比表面積は2.0〜4.0m2/gである、請求項1乃至15のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極活物質。
- 板状の黒鉛粒子が面に沿って配向積層されて、微細気孔が実質的に存在しない第1の構造に組み立てられた第1の黒鉛粉末粒子を含み、
前記第1の黒鉛粉末粒子を粉砕する工程で発生する第2の黒鉛粉末粒子が追加されて、前記第1の黒鉛粉末粒子の表面に微細気孔が形成された第2の構造が組み立てられ、
前記第1の黒鉛粉末粒子の表面には、前記第2の黒鉛粉末粒子以外に非晶質炭素コーティング層がさらに存在するリチウム二次電池用負極活物質を含むリチウム二次電池用負極。 - 前記リチウム二次電池用負極活物質は15Mpa以上の粒子圧縮強度を有する、請求項17に記載のリチウム二次電池用負極。
- 前記リチウム二次電池用負極活物質は、0.5μm以下の気孔成分の微細気孔率が10%〜40%である、請求項17又は18のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極。
- 前記リチウム二次電池用負極活物質は、0.1μm以下の気孔成分の微細気孔率が12%以下である、請求項17乃至19のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極。
- 前記リチウム二次電池用負極活物質の微細気孔率が極板の微細気孔率の2.0倍以下である、請求項17乃至20のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極。
- 前記リチウム二次電池用負極は、10〜100μm範囲の気孔成分の気孔率が30〜60%である、請求項17乃至21のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極。
- 前記第1の黒鉛粉末粒子は、粒径が10μm以上である球形又は類似球形の天然黒鉛又は人造黒鉛である、請求項17乃至22のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極。
- 前記第1の黒鉛粉末粒子は、X線回折分析による(110)面と(002)面の強度比が0.2以下である、請求項17乃至23のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極。
- 前記第2の黒鉛粉末粒子は、平均長さ又は粒径が5μm以下の微細黒鉛粒子である、請求項17乃至24のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極。
- 前記リチウム二次電池用負極活物質は、粒子の長軸/短軸の比が4以下である、請求項17乃至25のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極。
- 前記リチウム二次電池用負極活物質は1.0g/cc以上のタップ密度を有し、0.6〜1.0g/ccの見掛け密度を有する炭素物質である、請求項17乃至26のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極。
- 前記リチウム二次電池用負極活物質のBET法によって測定された比表面積は2.0〜4.0m2/gである、請求項17乃至27のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極。
- 前記リチウム二次電池用負極は、1.5g/cc〜2.0g/ccの極板密度を有する、請求項17乃至28のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極。
- 黒鉛物質を、機械的力学的粉砕過程によって球形化又は類似球形化することにより、微細気孔が実質的に存在しない第1の構造に組み立てる工程と、
表面間の摩擦及び剪断力を付与する粉砕機を利用して、前記球形化又は類似球形化過程で生成された黒鉛粉末粒子を、前記黒鉛物質の表面で微細気孔が形成された第2の構造に組み立てる工程と、
前記第1及び第2の構造を含む粒子を熱処理する工程と、
を備え、
前記第2の構造を組み立てる工程は、非晶質炭素前駆体を添加する工程をさらに含み、
前記第1及び第2の構造を含む粒子の表面には、前記第2の構造の黒鉛粉末粒子以外に非晶質炭素コーティング層がさらに存在するリチウム二次電池用負極活物質の製造方法。 - 前記非晶質炭素前駆体は、炭素物質100重量部に対して5〜30重量部が添加される、請求項30に記載のリチウム二次電池用負極活物質の製造方法。
- 正極活物質を含む正極と、
請求項1乃至16のいずれか一項に記載のリチウム二次電池用負極活物質を含む負極と、
リチウム塩及び非水性溶媒を含む電解質と、
を含む、リチウム二次電池。
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