JP4683624B2 - 三酸化硫黄濃度連続測定方法および装置 - Google Patents
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Description
また、排ガスを加熱して気体化し、フィルタを通し、希釈しながら冷却してミスト化するという構造上、装置構成が複雑であり制御が複雑であるという課題がある。
まず、NOxについてはSO3と吸収スペクトルが大きく異なるため、SO3測定への影響は少ない。次に、SO3を中和するために注入するNH3については、注入点の上流側で計測を行うことにより影響を排除できる。従って、特に考慮すべきはSO2による干渉である。SO2とSO3の吸光度を比較してみると、図2に示すとおりSO3の吸収帯全域に渡ってSO2の吸光度が勝っているため、SO2が混在する場合にはSO3の濃度測定が困難となる。一方、SO3は300℃を超える温度で加熱するとSO2に変換されることが知られており、また波長240〜320nmにおいても吸収を有し、他の成分の吸収とは重ならないことから正確な濃度測定が可能である。
そこで、発明者は排ガス中のSO3を加熱によりSO2に変換し、非加熱の排ガス中のSO2濃度と比較することにより、SO3濃度を測定することを可能とした。
前記分煙部と計測セルを連結し、前記ガス中の三酸化硫黄を加熱して二酸化硫黄に変換する加熱管とからなり、前記計測セルにおいて、前記非加熱管または加熱管を通過したガスに照射した紫外線の吸収スペクトルをそれぞれ測定する三酸化硫黄濃度連続測定装置を要旨とし、好ましくは前記測定する紫外線の吸収スペクトルは240ないし320nmであり、および/または前記加熱管は石英ガラス製であり、および/または前記加熱管は600℃以上に加熱されることを特徴とする。
加熱管4を通った排ガス中のSO3は加熱されてSO2に変換される。加熱管4を通った排ガス中のSO2濃度と非加熱管5を通った排ガス中のSO3の濃度差を算出し、濃度差を変換効率で割ったものが排ガス中のSO3の濃度となる。この際、加熱管4は400ないし500℃以上、好ましくは600℃以上に加熱する。図3に示すように、加熱温度に対しSO3の変換効率は単調増加するため、排ガス中のSO3濃度を計算により正確に測定することができる。火山性ガスなど、500℃を超える高温環境下ではSO3は存在しないことが知られており、よって図3に示す変換効率曲線は500℃以上の高温においては100%に近づき、飽和すると考えられる。
なお、加熱管が金属製の場合には、腐食して変換効率が低下するおそれがあるため、石英ガラス製などの腐食しない材により構成するのが好ましい。
なお、紫外線吸収法以外のSO2分析方法としては、大気中の二酸化硫黄自動計測器(JISB7952)を用いてもよい。理論的には赤外線の利用も考えられるが、高温での測定には適していないため、熱輻射の問題と検出器の冷却の点から、紫外線を利用することが好ましい。
本実施例の装置は、図6に示すとおり、触媒11と、触媒11を加熱するための電気炉12と、加熱管4と、加熱管4を加熱するための電熱線13と、計測セル7と、計測セル7を加熱するための電熱線14と、紫外線を照射するランプ光源9と、分光器10と、真空ポンプ15とから構成される。
計測セル7は、ステンレス製の筐体の両側に合成石英製の窓を取り付けた構成であり、実効光路長は5cmである。計測セル7の内壁および窓へのSO3の結露を防止するために、計測セル7および電気炉12との接続部分を電熱線14によって200℃に加熱した。その際、温度制御は熱電対を用いた温度コントローラで行った。
触媒11は、硫酸触媒(ハンダートプソーインターナショナル製VK38)を用いた。触媒11と計測セル7の間に加熱管4を設け、電熱線13により500℃まで加熱できるようにした。加熱管4は、内壁と内部を流れるガスの間に充分な熱交換が行われるよう、長さ1.5mのステンレス間をコイル状に巻いたものとした。SO3の結露を防止するために加熱管4は常時200℃以上に保たれるようにした。
ランプ光源9には重水素ランプ(浜松ホトニクス製L7295)を用い、ランプ光源9の駆動にはヒータ用直流電源と陽極電源を用いた。
分光器10には回析格子(刻線数=1200lines/mm)を搭載したOcean Optics製HR2000を使用した。小型で持ち運びが簡易であり、光ファイバ結合型で入射スリットへ集光する光学系の調整が不要であるため、現場での測定により適している。
なお、測定に用いたSO2混合ガスの体積比は、N2:O2:SO2=89%:10%:1%である。
本実施例におけるSO3とSO2の濃度変動は図7に模式的に示される。まず400℃に加熱された硫酸触媒により、ガス中のSO2はほぼ全てSO3に変換され(変換効率98%)、その後加熱管によってガス中のSO3はSO2に変換される。加熱管では全てのSO3がSO2に変換される訳ではないため、計測セル7中にはSO2とSO3が混在することとなる。
本実施例では、まず上記混合ガス中にSO3が無い状態(触媒による変換を行わない状態)において、SO2による吸収のみが存在する波長280〜320nmにおいて測定を行った。触媒温度を25℃とし、加熱管温度を200℃とした場合の測定結果は、図8aに示すとおりとなった。この状態では触媒は機能せず、混合ガス中にはSO2のみが存在することが分かる。吸光度から得られたSO2密度は、1.47×1016cm-3(約600ppm)であった。
次に、ガス中にSO2が無い状態(触媒による熱変換を行った状態)において、SO2による吸収のみがある280〜320nmの波長域の測定を行った。触媒温度を400℃、加熱管温度を200℃とした場合の測定結果は、SO 2 がSO 3 にほぼ完全に変換されたため、吸光度が0に低下した(図8b参照)。
続いて、ガス中のSO3を加熱管によりSO2に変換した状態において、SO2による吸収のみが存在する280〜320nmの波長域の測定を行った。触媒温度を400℃、加熱管温度を500℃とした場合の測定結果は、図8cに示すとおりであり、SO2による吸収を確認することができた。吸光度から得られたSO2密度は7.1×1015cm-3(約290ppm)であり、触媒を通過したSO2混合ガスの流量が変わらなかったと仮定すると、加熱管によるSO3の変換効率は48%となる。
本実施例において、加熱管による高い変換効率が得られなかったのは、ガス流量が多く(140ml/分)、熱伝達が充分に行われなかったためだと考えられる。そこで、ガス流量を少なくしたところ、70ml/分では変換効率は80%となり、10ml/分では熱変換効率が84%と向上した。
また、熱伝達を向上させるためには、加熱管内にガラス玉を詰めて高温表面とガスが接する面積を増やすこと、電熱線ではなく赤外線電気炉を用いること等の改良が考えられる。
2 排気口
3 分煙部
4 加熱管
5 非加熱管
6 光ファイバ
7 計測セル
8 電源
9 ランプ光源
10 分光器
11 触媒
12 電気炉
13,14 電熱線
15 真空ポンプ
Claims (9)
- 火力発電所の煙道中の排ガスを計測セルに導き、ガスに照射した紫外線の吸収スペクトルを測定してガス中の二酸化硫黄濃度を算出する工程、
火力発電所の煙道中の排ガスを加熱管に導き、加熱によりガス中の三酸化硫黄を二酸化硫黄に変換し、その加熱したガスを計測セルに導き、ガスに照射した紫外線の吸収スペクトルを測定して二酸化硫黄濃度を算出する工程、および
前記各工程により算出した二酸化硫黄濃度の差から三酸化硫黄濃度を算出する工程を有する三酸化硫黄濃度連続測定方法。 - 前記各工程で測定する紫外線の吸収スペクトルは240ないし320nmである請求項1の三酸化硫黄濃度連続測定方法。
- 前記加熱管は排ガス中の三酸化硫黄により腐食しない材により構成される請求項1または2の三酸化硫黄濃度連続測定方法。
- 前記加熱は600℃以上の加熱である請求項1、2または3の三酸化硫黄濃度連続測定方法。
- 火力発電所の煙道中の排ガスを導くための吸気口と、
該吸気口と計測セルを連通する非加熱管と、
該吸気口と計測セルを連通し、前記ガス中の三酸化硫黄を加熱して二酸化硫黄に変換する加熱管と、
前記非加熱管または加熱管を通過したガスを択一的に計測セルに供給するバルブと、
を備え、前記計測セルにおいて、前記非加熱管または加熱管を通過したガスに照射した紫外線の吸収スペクトルをそれぞれ測定して各管の二酸化硫黄濃度を算出し、各管の二酸化硫黄濃度の差から三酸化硫黄濃度を算出する三酸化硫黄濃度連続測定装置。 - 火力発電所の煙道中の排ガスを導くための吸気口と、
該吸気口から導かれたガスに照射した紫外線の吸収スペクトルを測定するための第1の計測セルと、
該第1の計測セルの下流に位置し、前記ガス中の三酸化硫黄を加熱して二酸化硫黄に変換する加熱管と、
該加熱管を通過したガスに照射した紫外線の吸収スペクトルを測定するための第2の計測セルと、
を備え、前記第1および第2の計測セルにおいて紫外線の吸収スペクトルをそれぞれ測定して各セルの二酸化硫黄濃度を算出し、各セルの二酸化硫黄濃度の差から三酸化硫黄濃度を算出する三酸化硫黄濃度連続測定装置。 - 前記測定する紫外線の吸収スペクトルは240ないし320nmである請求項5または6の三酸化硫黄濃度連続測定装置。
- 前記加熱管は排ガス中の三酸化硫黄により腐食しない材により構成される請求項5、6または7の三酸化硫黄濃度連続測定装置。
- 前記加熱管は600℃以上に加熱される請求項5ないし8のいずれかの三酸化硫黄濃度連続測定装置。
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