JP4548153B2 - 有機ｅｌ表示装置の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、自発光型単純マトリクス駆動型中容量または大容量モノクロまたはカラーディスプレイあるいはカムコーダやデジタルカメラのビューファンダー等に用いる有機ＥＬ表示装置の製造方法に関する。

従来、単純マトリックス有機ＥＬ表示装置においてはその陰極のパターニングが難しいことが指摘されている。これは陰極の下地になる有機層が溶媒に侵されやすいことに起因する。そこで今までこのような問題を解決すべく、陰極パターニング技術が開発されている。例えば、特開平８−２２７２７６に示されているようなフィジカルマスクを用いてＲＧＢ３色打ち分ける方法、またアメリカ特許５２９４８６９に示されているように陰極分離隔壁をあらかじめ作っておき、陰極蒸着時に陰極を同時にパターニングする方法などである。

また従来、アプライドフィジックスレターズ １９８７年９月２１日号５１巻９１３ページに示されているように、ガラス基板上に透明電極を形成した構造の有機ＥＬ素子が主流で、発光をガラス基板越しに取り出していた。

しかし、フィジカルマスクを用いる方法では、高精細化するにも限度があり、位置合わせも困難である。また、陰極分離隔壁を用いる場合には陰極分離隔壁の形成にエッチングプロセスを用いるため、プロセスが複雑になる。

また、ガラス基板越しでの出射になるため、基板面内方向への光漏れが多くなり、全発光の内２０％しか利用できなかった。

そこで本発明の目的は、有機ＥＬ表示装置の製造方法において、極めて簡便に電極および発光層をパターニングする方法を提供し、また全発光を無駄無く視野方向に出射させられる製造方法を提供するところにある。

問題を解決するため本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法は、少なくとも陽極と、陰極と、前記陽極と前記陰極との間に設けられた発光層とを有し、単純マトリクス駆動に用いる有機ＥＬ表示装置の製造方法において、フィルム上に光−熱変換層および熱伝播層を形成し、該熱伝播層上に、前記陰極と前記発光層とを重ねて多重層を形成し、基板にパターニングした陰極を形成し、前記多重層を形成した前記フィルムと前記陰極を形成した前記基板とを貼り付けた後レーザーを前記フィルム側から光−熱変換層に陰極形状を形成するように照射し、前記多重層をパターニングするとともに前記フィルム上から前記基板上に転写し、前記フィルムを取り除くことを特徴とする。
問題を解決するため、本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法は、少なくとも陽極と、陰極と、前記陽極と前記陰極との間に設けられた発光層とを有する有機ＥＬ表示装置の製造方法において、フィルム上に光−熱変換層および熱伝播層を形成し、該熱伝播層上に、前記陽極と前記発光層とを重ねて多重層を形成し、前記多重層を形成した前記フィルムと前記陰極を形成した基板とを貼り付けた後、レーザーを前記フィルムの裏面から光−熱変換層に照射し、前記多重層を前記フィルム上から前記基板上に転写することを特徴とする。この構成によれば、パターニングしにくい陰極をガラス基板上に形成した後にレーザーなどにより容易にパターニングでき、さらにその後の有機ＥＬ層転写時に陽極も同時にパターニングできる。また、この構成によれば、有機発光層からの発光がガラス基板越しではなく、直接外部に取り出せるので損失が無く、明るさを向上できる。
また、本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法は、上記の製造方法において、前記発光層は、前記陰極と前記多重層とを接着する接着層であることを特徴とする。
この構成によれば、パターニングしにくい陰極をガラス基板上に形成した後にレーザーなどにより容易にパターニングでき、さらにその後の有機ＥＬ層転写時に陽極も同時にパターニングできる。また、接着層に発光機能を兼ねさせられるので製造工程が簡略化でき
る。また、この構成によれば、有機発光層からの発光がガラス基板越しではなく、直接外部に取り出せるので損失が無く、明るさを向上できる。
また、本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法は、上記の製造方法において、前記多重層は、前記発光層上にさらに電子注入層を含み、前記電子注入層は、前記陰極と前記多重層とを接着する接着層であり、前記発光層と前記陰極との間に前記電子注入層が形成されることを特徴とする。この構成によれば、パターニングしにくい陰極をガラス基板上に形成した後にレーザーなどにより容易にパターニングでき、さらにその後の有機ＥＬ層転写時に陽極も同時にパターニングできる。
また、本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法は、上記の製造方法において、前記多重層は、前記発光層と前記陽極層との間に正孔注入層を含んでもよい。すなわち、前記多重層を形成する工程は、陽極と、正孔注入層と、発光層とをこの順で形成する工程であってもよい。また、前記多重層を形成する工程は、陽極と、正孔注入層と、発光層と、電子注入層とをこの順で形成する工程であってもよい。これにより、上記構成において有機ＥＬ素子の発光効率を改善することができる。
また、本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法は、上記の製造方法において、前記陰極は、前記基板上にストライプ状に形成されており、前記多重層を前記フィルム上から前記基板上に転写するとともに、前記多重層は前記陰極に交わるストライプ状にパターニングされることを特徴とする。この構成によれば、パターニングしにくい陰極をガラス基板上に形成した後にレーザーなどにより容易にパターニングでき、さらにその後の有機ＥＬ層転写時に陽極も同時にパターニングできる。
また、本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法は、上記の製造方法において、インクジェットヘッドで異なる色に発光する発光物質をそれぞれ塗布することにより、前記発光層を前記フィルム上に形成したことを特徴とする。この手段によれば、あらかじめ異なる色の発光層をフィルム上に容易に形成できるため、極めて容易に有機ＥＬ素子を作製することができる。
また、本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法は、上記の製造方法において、インクジェットヘッドで前記発光物質を塗布する前に、各色領域の間にインク分離手段を施したことを特徴とする。これにより、各色発光層をインクジェットヘッドで製膜する際、隣り合う画素に染み出すことなくストライプ状に発光層を形成することができる。
また、本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法では、前記多重層を転写した基板に駆動手段を接続し、封止処理を施してもよい。

従来極めて化学的に不安定な陰極をパターニングすることは難しかったが、本願によれば、この陰極パターニングを容易に行うことができる。また素子構造が従来と逆となる構成も可能になり、ガラス基板越しに発光を取り出す場合に生じる導光効果による光の損失を押さえることができる。その結果、発光効率の高い有機ＥＬディスプレイを簡単な方法で安価に作製することができるようになった。

(実施例１)
本実施例では、単純マトリックス駆動に用いる有機ＥＬ表示装置の製造方法において、フィルム上に光−熱変換層および熱伝播層を形成し、次に陰極層を形成し、次に発光層を重ねて形成し、次に正孔注入性接着層を重ねて形成した後、この多重層を形成したフィルムをストライプパターニングしたＩＴＯ付き基板上に貼り付け、その後フィルム裏面からレーザーを陰極形状を形成するように照射することにより前記多重層を基板上に転写し、さらにフィルムを取り除き、前記多重層を転写した基板に駆動手段を接続し、封止処理を施した例を示す。本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法を示す簡単な断面図を図１から図６に示す。

まずベースフィルム１として０．１ｍｍ厚のポリエチレンテレフタレートフィルムを用い、このフィルムにレーザー光を熱に変換する層２としてカーボン粒子を混合した熱硬化型エポキシ樹脂を５ミクロンの厚みにコーティングして室温硬化した。次に熱伝播および剥離層３として、ポリαチルスチレン膜を１ミクロンの厚みにコーティングして形成し、その表面に、陰極層４としてアルミニウム：リチウム（１０：１）を２００ｎｍの厚みに蒸着した（図１）。

次に発光層５としてＡｌｑ３

を７０ｎｍの厚みに蒸着した(図２)。

次に正孔注入性接着層６として、ＮＰＤ

とポリビニルカルバゾールの混合物を溶媒に溶かしてコーティング乾燥し、６０ｎｍとした(図３)。

こうして作製したフィルムを２５６本のストライプをパターニングしたＩＴＯ７付き透明ガラス基板８に貼り付けた(図４)。

次に、フィルム側から１３ＷのＹＡＧレーザー９にて、ＩＴＯのストライプパターンに対して交わるように６４本のストライプ状にパターニングした(図５)。

次にフィルムを剥がすと、図６に示したような構造の２５６×４画素の有機ＥＬ基板が出来上がった。

次に、図７に示したように、この有機ＥＬ基板１１に駆動用ドライバー１４、１５およびコントローラ１６を接続して、透明な保護基板を紫外線硬化型封止剤１３で貼り付けて、保護基板側から紫外線を照射して硬化封止した。こうして作製した表示装置に駆動用電源および信号を入力したところ、動画表示を行うことができた。

本実施例で用いる転写用フィルムはポリエステルの他、ポリカーボネート、ポリエーテルスルホン、など、大抵の樹脂を用いることができる。

本実施例で用いる光−熱変換層の材料としては、カーボン練り込み樹脂の他、レーザー光を効率よく熱に変換できる材料であれば同様に用いることができる。

本実施例で用いる熱伝播層としては、ここに示したものの他、電極形成時の発熱に耐えうる低融点（１００℃辺が望ましい）の材料であれば同様に用いることができる。

本実施例で形成する陰極材料は、アルミニウム、リチウム、マグネシウム、カルシウム、およびこれらの合金やハロゲン化物などを用いることができる。

本実施例で用いる発光材料は、キノリン等の金属錯体、アゾメチン類の金属錯体、共役低分子類、および共役高分子類など、有機ＥＬ材料であれば用いることができる。また製膜方法も蒸着に限らず、溶媒に溶かして塗布することもできる。

本実施例で用いる正孔注入材料はＮＰＤの他、トリフェニルアミン誘導体、ポルフィン化合物、ポリアニリンおよびその誘導体、ポリチオフェンおよびその誘導体等、発光層と陽極を考慮して発光層に正孔注入できる材料であれば用いることができる。

本実施例で接着層に用いる材料としては、正孔注入を妨げず、レーザー光による熱で溶融し、ＩＴＯおよびガラスへの接着性の優れる樹脂であれば用いることができる。

本実施例で用いる封止剤としては、紫外線硬化型樹脂の他、熱硬化型樹脂も同様に用いることができる。その際、保護基板は透明でなくてもよい。

(実施例２)
本実施例では、単純マトリックス駆動に用いる有機ＥＬ表示装置の製造方法において、フィルム上に光−熱変換層および熱伝播層を形成し、次に陰極層を形成し、次に電界発光性接着層を重ねて形成した後、この多重層を形成したフィルムをストライプパターニングしたＩＴＯ付き基板上に貼り付け、その後フィルム裏面からレーザーを陰極形状を形成するように照射することにより前記多重層を基板上に転写し、さらにフィルムを取り除き、前記多重層を転写した基板に駆動手段を接続し、封止処理を施した例を示す。

まず実施例1と同様にベースフィルム上に光−換層および熱伝播層陰極を形成し、次に電界発光性接着層としてＭＥＨ−ＰＰＶ

を、クロロホルム溶液状態で製膜して乾燥し、厚み７０ｎｍとした。
こうして作製したフィルムを、以下実施例１と同様にＩＴＯ付き透明ガラス基板に貼り付け、ドライバー回路を実装して封止して有機ＥＬ表示装置を完成した。こうして作製した表示装置に駆動用電源および信号を入力したところ、動画表示を行うことができた。
（実施例３）
本実施例では、実施例１において陰極と発光層の間に電子注入層を形成した例を示した。本実施例の有機ＥＬ表示装置の簡単な断面を図８に示した。実施例１において、陰極形成後に、電子注入層１０としてＺｎｑ２

を２０ｎｍの厚みに蒸着した。その後実施例１に従って発光層以下の形成を行い、有機ＥＬ表示装置を作製した。

実施例１での有機ＥＬ表示装置では発光効率２ｌｍ／Ｗである一方で本実施例では発光効率２．５ｌｍ／Ｗであった。
本実施例で用いる電子注入材料としてはオキサジアゾール誘導体の他、ポリフェニレンビニレン誘導体、Ａｌｑ３などの有機金属錯体など、陰極および発光層を考慮して電子注入できる材料であれば用いることができる。製膜方法については、陰極を侵さない方法であれば用いることができる。

本実施例は同様に実施例２にも用いることができる。

（実施例４）
本実施例では、単純マトリックス駆動に用いる有機ＥＬ表示装置の製造方法において、フィルム上に光−熱変換層および熱伝播層を形成し、次に陽極層を形成し、次に発光層を重ねて形成し、次に電子注入機能付き接着層を重ねて形成した後、この多重層を形成したフィルムを、パターニングした陰極付き基板上に貼り付けて、その後フィルム裏面からレーザーを陽極形状を形成するように照射して、次にフィルムを取り除き、前記多重層を転写した基板に駆動手段を接続し、封止処理を施した例を示す。本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法を示す簡単な断面図を図９から図１４ に示す。

まずベースフィルムとして０．１ｍｍ厚のポリカーボネートフィルムを用い、このフィルム１に実施例１に示した光−変換層２および熱伝播層３を形成し、陽極層７としてインジウムチンオキサイドを２００ｎｍの厚みにスパッタした（図９）。

次に正孔注入層１７としてＭＴＤＡＴＡ

を１５ｎｍの厚みに蒸着し、次にＮＰＤを２０ｎｍの厚みに蒸着した。さらに発光層５としてＡｌｑ３を７０ｎｍの厚みに蒸着した(図１０)。

次に電子注入機能付き接着層１８として、ＰＰＶのクロロフィルム溶液を６０ｎｍとした(図１１)。

こうして作製したフィルムを２５６本のストライプをレーザーでパターニングしたアルミニウムとリチウム合金の陰極付き透明ガラス基板に貼り付けた(図１２)。

次に、フィルム側からＹＡＧレーザー９にて、ＩＴＯのストライプパターンに対して交わるように６４本のストライプ状にパターニングした(図１３)。

次にフィルムを剥がすと、図１４に示したような構造の２５６×４画素の有機ＥＬ基板が出来上がった。

次に、図７に示したように、この有機ＥＬ基板に駆動用ドライバーおよびコントローラを接続して、透明な保護基板をエポキシ系熱硬化型封止剤で貼り付けて、室温で硬化封止した。こうして作製した表示装置に駆動用電源および信号を入力したところ、動画表示を行うことができた。また発光効率は３ｌｍ／Ｗであった。

本実施例で用いる材料および方法には実施例１に示したものを用いることができる。

(実施例５)
本実施例では、単純マトリックス駆動に用いる有機ＥＬ表示装置の製造方法において、フィルム上に光−熱変換層および熱伝播層を形成し、次に陽極層を形成し、次に正孔注入層を形成し、次に電界発光性接着層を形成した後、この多重層を形成したフィルムを、パターニングした陰極付き基板上に貼り付けて、その後フィルム裏面からレーザーを陽極形状を形成するように照射して、次にフィルムを取り除き、前記多重層を転写した基板に駆動手段を接続し、封止処理を施した例を示した。
本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法を示す簡単な断面図を図１５から図１８ に示す。ベースフィルムに陽極および正孔注入層を形成するまでは実施例３によった。次に電界発光性接着層１９として、ＰＰＶ

のクロロホルム溶液をコーティング乾燥し、６０ｎｍとした(図１５)。

こうして作製したフィルムを２５６本のストライプをレーザーでパターニングしたアルミニウムとリチウム合金の陰極４付き透明ガラス基板８に貼り付けた(図１６)。

次に、フィルム側から１３ＷのＹＡＧレーザー９にて、ＩＴＯのストライプパターンに対して交わるように６４本のストライプ状にパターニングした(図１７)。

次にフィルムを剥がすと、図１８に示したような構造の２５６×４画素の有機ＥＬ基板が出来上がった。

次に、図７に示したように、この有機ＥＬ基板に駆動用ドライバーおよびコントローラを接続して、保護基板を紫外線硬化型封止剤で貼り付けて、背面から紫外線を照射して硬化封止した。こうして作製した表示装置に駆動用電源および信号を入力したところ、動画表示を行うことができた。また発光効率は３．５ｌｍ／Ｗであった。

本実施例で用いる材料および方法には実施例１に示したものを用いることができる。

(実施例６)
本実施例では、実施例４において発光層を形成する際に、前記発光層を、赤、緑、青に発光する発光物質を溶媒に溶かしてインクジェットヘッドを用いてそれぞれ塗布して形成した例を示す。本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法を示す簡単な断面図を図１９から図２５に示す。

まずフィルム上に陰極を形成するまでは実施例４によった。

次に図１９に示すように、赤発光層２１としてＭＥＨ−ＰＰＶのキシレン溶液をインクジェットヘッド２０でストライプ状に塗布して乾燥し、次に図２０に示すように、その隣に緑発光層２２としてＰＰＶのキシレン溶液をインクジェットヘッドでストライプ状に塗布して乾燥し、次に図２１に示すように、前記ＭＥＨ−ＰＰＶとＰＰＶ誘導体の間に青発光層２３としてフルオレン化合物

のキシレン溶液をインクジェットヘッドでストライプ状に塗布して乾燥した。

次に電子注入性接着層１８として、ＰＰＶを溶媒に溶かしてコーティング乾燥し、厚み６０ｎｍとした(図２２)。

こうして作製したフィルムを、レーザーで２５６本のストライプにパターニングしたアルミニウムリチウム合金の陰極４付き透明ガラス基板８に発光層のストライプ方向を陰極のストライプ方向に合わせて貼り付けた(図２３)。

次に、フィルム側からＹＡＧレーザー７にて、陰極２のストライプパターンに対して交わるように６４本のストライプ状にパターニングした(図２４)。

次にフィルムを剥がすと、図２５に示したような構造の２５６×４画素の有機ＥＬ基板が出来上がった。

次に、図７に示したように、この有機ＥＬ基板に駆動用ドライバーおよびコントローラを接続して、保護基板をエポキシ系熱硬化型封止剤で陽極上に貼り付けて、駆動用電源および信号を入力したところ、動画表示ができた。

本実施例で用いる材料、製造条件には実施例４に示されたものをそのまま用いることができる。

本実施例では実施例４の構成に沿って実施したが、他の実施例の発光層または電界発光性接着層の製膜にも同様に応用できる。
（実施例７）
本実施例では、実施例６において、フィルム上に陰極を形成する前に発光層の分離隔壁を形成した例を示す。図２６に示すように実施例５で用いるフィルムに熱硬化性ポリイミドをスクリーン印刷により、各色発光層の間の幅の隔壁２４を印刷し、加熱硬化した。その後実施例６に示した方法により、有機ＥＬ表示装置を完成した。

こうして作製した表示装置を用いてカラー表示したところ、発色の交じりが無く、極めて色鮮やかな表示を行うことができた。

分離隔壁を形成する材料、方法はここに示したものに限らず、図２６に示した構造を作製できるなら、他の材料および方法を用いることができる。

ここでは各色発光層の分子手段として隔壁構造を用いたが、電極形成後画素間にインクを撥くように処理を施してもよい。

実施例１の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例１の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例１の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例１の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例１の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例１の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例１の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例３の有機ＥＬ表示装置の断面図である。 実施例４の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例４の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例４の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例４の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例４の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例４の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例４の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例４の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例４の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例４の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例５の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例５の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例５の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例５の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例５の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例５の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例５の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。 実施例６の有機ＥＬ表示装置の製造工程を示す断面図である。

符号の説明

１…フィルム、２…光−熱変換層、３…熱伝播層、４…陰極、５…発光層、６…正孔注入性接着層、７…陽極、８…透明基板、９…レーザー、１０…電子注入層、１１…有機ＥＬ素子、１２…保護基板、１３…封止剤、１４…走査電極ドライバー、１５…信号電極ドライバー、１６…コントローラ、１７…正孔注入層、１８…電子注入性接着層、１９…電界発光性接着層、２０…インクジェットヘッド、２１…赤発光層、２２…緑発光層、２３…青発光層、２４…隔壁

Claims (4)

1. 少なくとも陽極と、陰極と、前記陽極と前記陰極との間に設けられた発光層とを有する単純マトリクス駆動に用いる有機ＥＬ表示装置の製造方法において、
   フィルム上に光−熱変換層および熱伝播層を形成し、
   該熱伝播層上に、前記陽極と前記発光層とを重ねて多重層を形成し、
   基板にパターニングした陰極を形成し、
   前記多重層を形成した前記フィルムと前記陰極を形成した前記基板とを貼り付けた後、レーザーを前記フィルム側から光−熱変換層に陽極形状を形成するように照射し、前記多重層をパターニングするとともに前記フィルム上から前記基板上に転写し、前記フィルムを取り除くことを特徴とする有機ＥＬ表示装置の製造方法。
2. 前記陰極は、前記基板上にストライプ状に形成されており、
   前記多重層を前記フィルム上から前記基板上に転写するとともに、前記多重層は前記陰極に交わるストライプ状にパターニングされることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。
3. インクジェットヘッドで異なる色に発光する発光物質をそれぞれ塗布することにより、前記発光層を前記フィルム上に形成したことを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。
4. インクジェットヘッドで前記発光物質を塗布する前に、各色領域の間にインク分離手段を施したことを特徴とする請求項３記載の有機ＥＬ表示装置の製造方法。

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