JP4349119B2 - 排気ガス浄化方法及び排気ガス浄化システム - Google Patents

排気ガス浄化方法及び排気ガス浄化システム Download PDF

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Description

本発明は、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒において、この触媒に対する硫黄被毒を解消するための脱硫制御の開始のタイミング及び終了のタイミングの最適化を図る排気ガス浄化方法及び排気ガス浄化システムに関する。
自動車の内燃機関や据置式の内燃機関等の排気ガスから、ＰＭ（パテイキュレート・マター：粒子状物質）やＮＯｘ（窒素酸化物）を除去して排気ガスを浄化するための排気ガス浄化装置について種々の研究や提案がなされており、特に、自動車等の排気ガスを浄化するために、ＮＯｘに対しては、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒や三元触媒等のＮＯｘ浄化触媒が使用されている。
このＮＯｘ吸蔵還元型触媒は、モノリス触媒等で形成され、酸化アルミニウム、酸化チタン等の担持体に触媒コート層を設け、この触媒コート層に、白金等の貴金属酸化触媒とバリウム等のＮＯｘ吸蔵材（ＮＯｘ吸蔵物質）を担持させて構成される。そして、酸素濃度が高い排気ガスの状態（リーン空燃比状態）の時に、排気ガス中のＮＯｘを吸蔵することにより、排気ガス中のＮＯｘを浄化し、酸素濃度が低いかゼロの排気ガス状態（リッチ空燃比状態）の時に、吸蔵したＮＯｘを放出すると共に放出されたＮＯｘを還元することにより、大気中へのＮＯｘの流出を防止する。
しかし、このＮＯｘ吸蔵還元型触媒には、燃料中の硫黄がＮＯｘ吸蔵材に吸着して、ＮＯｘ吸蔵量が低下し、浄化率が低下するという硫黄被毒の問題があり、この硫黄分はＢａ2 ＳＯ4 （硫酸バリウム）等の硫酸塩の形でＮＯｘ吸蔵材に吸着しているため、無酸素・高温条件下でＣＯ（一酸化炭素）との入替えを行い、ＳＯ2 （二酸化硫黄）として放出させる。そのため、排気ガスを低酸素濃度にすると共に、触媒を再生温度より高い脱硫温度以上に昇温して脱硫する脱硫制御（サルファパージ制御）が定期的に必要である（例えば、特許文献１参照。）。
この脱硫制御は触媒によって差があるが、概ね６００℃〜６５０℃以上の高温でリッチ雰囲気にし、触媒を昇温させて脱硫を行う。ディーゼルエンジンではこの条件とするため、吸気絞りや大量ＥＧＲ等による排気量減やポスト噴射を行い、排気ガスを昇温させると共に触媒に流入する排気ガスの空燃比状態をリッチ空燃比にし、かつ、排気ガス中のＨＣ（炭化水素）等を触媒の酸化作用により燃焼させて、この酸化活性反応熱により更に触媒を昇温させてサルファ脱離を促進する。
この脱硫制御では触媒を高温にするため、必要以上に長くすると、触媒の熱劣化が促進されるおそれが生じるので、この脱硫制御は必要最小限とする必要がある。また、実際の脱硫開始からの脱硫制御の時間が短すぎると、脱硫が十分に行われず、硫黄被毒が進展し、ＮＯｘ浄化率が低下する。そのため、脱硫の開始の判定が非常に重要となる。
そして、実験などの結果から予め設定した時間で脱硫制御を行うと，触媒の経年変化による劣化に対応できないという問題が生じる。
しかしながら、現状では量産で使用可能なＳＯ2 センサが無いため、脱硫の開始及び脱硫量を計測することができず、脱硫制御の開始及び終了のタイミング及び必要時間等を正確に予測できないという問題がある。
一方、本発明者らは、実験等により、この脱硫制御において、次のような知見を得た。
脱硫制御を行った場合に、図４に示すように、初期においてはＮＯｘ吸蔵材からＮＯ2 （二酸化窒素）が放出され、活性酸素が生成され、触媒作用によりこのＮＯ2 が還元されるので、排気ガス中の酸素濃度が上昇する。そのため、サルファの放出は行われない。そして、ＮＯｘ吸蔵材からのＮＯ2 の放出及び還元が終了に近づくと、排気ガス中の酸素濃度が低下し、同時に余剰ＣＯがスリップ（触媒後流側へ排出）し始め、同時に脱硫が開始され、ＳＯ2 の放出が開始される。従って、触媒下流側の酸素濃度をモニターすることにより、酸素濃度の変化から脱硫時のＳＯ2 の放出開始を判断することが可能である。
また、この脱硫制御における脱硫量、即ちＳＯ２の排出量は、図５〜図７に示すように、Ｓ／Ｖ（流量／装置容積）比、即ち、排気の通過速度が大きい程脱硫量が多く、また、酸素濃度が０％以上では脱硫せず、深いリッチ状態程エンジンからのＣＯの排出量が多いため、硫黄パージ制御時の空燃比が小さい程、即ち、深いリッチ状態である程脱硫量が多い。そして、脱硫制御時の触媒の温度が高い程脱硫量が多い。
従って、Ｓ／Ｖ比、空燃比、触媒温度のパラメーターをモニターすることにより、正確に推定できる。
本発明の目的は、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の脱硫制御に際して、脱硫制御の初期には脱硫されずにＮＯｘの放出が生じていることを考慮して、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の下流側の酸素濃度をモニターすることで実際に脱硫が開始されるタイミングを知って、脱硫制御時間の最適化を図ることができる排気ガス浄化方法及び排気ガス浄化システムを提供することにある。
上記の目的を達成するための排気ガス浄化方法は、リーン状態においてＮＯｘを吸蔵し、リッチ状態においてＮＯｘを放出及び還元するＮＯｘ吸蔵還元型触媒を備え、該ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の脱硫が必要であると判断した場合に、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒に流入する排気ガスの空燃比状態を内燃機関の通常の運転状態よりもリッチ状態にする脱硫制御を行う内燃機関の排気ガス浄化システムにおいて、前記脱硫制御に際して、前記脱硫制御の開始後は、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒よりも上流側に配置された第１排気濃度センサで検出した酸素濃度が所定の酸素濃度になるようにフィードバック制御を行い、脱硫制御中における脱硫中か否かの判定では、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の下流側に設けた第２排気濃度センサにより検出した酸素濃度が、ＮＯｘの放出中の状態であることを示す所定の第１酸素濃度から、ＮＯｘの放出の完了とＳＯｘの放出の開始の状態であることを示す所定の第２酸素濃度に低下した場合に脱硫が開始されたと判定するとともに、その後、前記第２酸素濃度を越えるまでは継続して脱硫中であると判定する方法として構成される。この方法により、実際に脱硫が開始された時期を正確に検出することができる。
また、上記の排気ガス浄化方法で、前記脱硫中か否かの判定は、前記第２酸素濃度に代えて、前記第１酸素濃度と前記第２酸素濃度との間の所定の判定値を用いるように構成される。
また、上記の排気ガス浄化方法で、前記脱硫制御の開始後において、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の下流側に設けた酸素濃度検出手段により検出した酸素濃度が、所定の判定値より低下した時に脱硫が開始されたと判定するように構成する。この方法により、より単純なアルゴリズムで脱硫の開始を検出できる。
更に、上記の排気ガス浄化方法で、前記脱硫制御において、前記脱硫が開始されたと判定した時から、前記脱硫制御によって脱硫された硫黄量の算出を開始し、該脱硫された硫黄量を積算して積算脱硫量を求め、該積算脱硫量と目標脱硫量とを比較して、該脱硫制御を終了させるように構成する。この目標脱硫量としては、脱硫制御の開始前まで積算していた積算硫黄吸着量等を採用することができる。この方法により、脱硫制御の時間を必要最小限にすることができる。
また、上記の排気ガス浄化方法で、脱硫制御によって脱硫された硫黄量を、Ｓ／Ｖ比、空燃比又は空気過剰率、触媒温度をパラメーターにしてマップデータ形式又は関数形式にし、予め入力しておいたデータに基づいて、前記脱硫制御時に測定したＳ／Ｖ比、空燃比又は空気過剰率、触媒温度から、前記脱硫される硫黄量を算出する。この方法により精度よく脱硫される硫黄量を算出するできる。
なお、このＳ／Ｖ比は、空間速度とも言い、Ｓ／Ｖ（ｈ-1）＝ガス流量（ｌ／ｈ）／触媒容積（ｌ）であり、単位当たりガス流量を示す。また、空燃比（Ａ／Ｆ）と空気過剰率（λ）との関係は、空気過剰率＝供給空燃比／理論空燃比となっている。
そして、上記の目的を達成するための本発明の排気ガス浄化システムは、リーン状態においてＮＯｘを吸蔵し、リッチ状態においてＮＯｘを放出及び還元するＮＯｘ吸蔵還元型触媒と、該ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の脱硫が必要であると判断した場合に、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒に流入する排気ガスの空燃比状態を内燃機関の通常の運転状態よりもリッチ状態にする脱硫制御を行う制御装置を備えた内燃機関の排気ガス浄化システムにおいて、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の下流側に酸素濃度センサを設けると共に、前記制御装置が、前記脱硫制御に際して、前記脱硫制御の開始後は、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒よりも上流側に配置された第１排気濃度センサで検出した酸素濃度が所定の酸素濃度になるようにフィードバック制御を行い、脱硫制御中における脱硫中か否かの判定では、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の下流側に設けた第２排気濃度センサにより検出した酸素濃度が、ＮＯｘの放出中の状態であることを示す所定の第１酸素濃度から、ＮＯｘの放出の完了とＳＯｘの放出の開始の状態であることを示す所定の第２酸素濃度に低下した場合に脱硫が開始されたと判定するとともに、その後、前記第２酸素濃度を越えるまでは継続して脱硫中であると判定するように構成される。この構成により、実際に脱硫が開始された時期を正確に検出することができる。
また、上記の排気ガス浄化システムで、前記制御装置が、前記脱硫中か否かの判定は、前記第２酸素濃度に代えて、前記第１酸素濃度と前記第２酸素濃度との間の所定の判定値を用いるように構成される。
また、上記の排気ガス浄化システムにおいて、前記制御装置が、前記脱硫制御の開始後において、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の下流側に設けた前記酸素濃度センサにより検出した酸素濃度が、所定の判定値より低下した時に脱硫が開始されたと判定するように構成される。この構成により、より単純なアルゴリズムで脱硫の開始を検出できる。
更に、上記の排気ガス浄化システムにおいて、前記制御装置が、前記脱硫制御において、前記脱硫が開始されたと判定した後に積算を開始した前記脱硫制御によって脱硫された硫黄量の積算である積算脱硫量と、目標脱流量とを比較して、該脱硫制御を終了させるように構成される。この目標脱硫量としては、脱硫制御の開始前まで積算していた積算硫黄吸着量等を採用することができる。この構成により、脱硫制御の時間を必要最小限にすることができる。
また、上記の排気ガス浄化システムにおいて、前記制御装置が、前記脱硫制御において、脱硫制御によって脱硫された硫黄量を、Ｓ／Ｖ比、空燃比又は空気過剰率、触媒温度をパラメーターにしてマップデータ形式又は関数形式にし、予め入力しておいたデータに基づいて、前記脱硫制御時に測定したＳ／Ｖ比、空燃比又は空気過剰率、触媒温度から前記脱硫される硫黄量を算出するように構成される。この構成により、精度よく脱硫される硫黄量を算出するできる。
本発明の排気ガス浄化制御方法及び排気ガス浄化システムによれば、脱硫制御における実際の脱硫の開始を検知すると共に、各種パラメータを計測することで時々刻々の脱硫量を正確に算出することが可能なので、脱硫開始前の積算硫黄吸着量に見合った適正な脱硫制御を行うことができ、極力触媒の熱劣化を防止しながら硫黄被毒によるＮＯｘ浄化率の低下を回避することができる。
また、脱硫制御を予め設定した時間に基づかず、実際の脱硫の開始時期を酸素濃度により検出し、脱硫の終了を積算脱硫量と積算硫黄吸着量との比較で検出するので、燃料中の硫黄濃度の変化にも対応しながら十分な脱硫を行うことができる。また、触媒の経年変化によりＮＯｘ吸蔵能力が変化した場合にも対応できる。
以下、本発明に係る実施の形態の排気ガス浄化装置について図面を参照しながら説明する。
図１に、本発明の実施の形態の排気ガス浄化システム１の構成を示す。
この排気ガス浄化システム１は、上流側のＮＯｘ吸蔵還元型触媒４１と下流側のＤＰＦ４２を有する排気ガス浄化装置４０を有して構成される。
そして、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒４１は、モノリス触媒で形成され、アルミナ（Ａｌ2 Ｏ3 ）等の多孔質の触媒コート層に、ＮＯｘに対して酸化機能を持つ白金（Ｐｔ）等の触媒金属と、ナトリウム（Ｎａ），カリウム（Ｋ），セシウム（Ｃｓ）等のアルカリ金属、カルシウム（Ｃａ），バリウム（Ｂａ）等のアルカリ土類金属、イットリウム（Ｙ），ランタン（Ｌａ）等の希土類等の中の一つ又は幾つかの組合せからなるＮＯｘ吸蔵機能を持つＮＯｘ吸蔵材が担持させて構成される。
このＮＯｘ吸蔵還元型触媒４１では、ディーゼルエンジンや希薄燃焼ガソリンエンジン等の通常の運転状態のように、排気ガス中の酸素濃度が高い排気ガス条件（リーン空燃比状態）では、排出されるＮＯ（一酸化窒素）が触媒金属の酸化機能により、排気ガス中に含まれるＯ2 （酸素）で酸化されてＮＯ2 （二酸化窒素）となり、このＮＯ2 は、ＮＯｘ吸蔵材で塩化物のかたちで吸蔵されるので、排気ガスは浄化される。
しかし、このＮＯｘの吸蔵が継続すると、バリウム等のＮＯｘ吸蔵材は、硝酸塩に変化し、次第に飽和してＮＯ2 を吸蔵する機能を失ってしまう。そのため、排気ガスの空燃比がリーン状態の時に吸蔵したＮＯｘを、ＮＯｘ吸蔵能力が飽和に達する前に、放出させる必要があり、エンジンの運転条件を変えて過濃燃焼を行って、低酸素濃度、高一酸化炭素濃度で排気温度の高い排気ガス（リッチスパイクガス）を発生させて触媒に供給する。
この排気ガスのリッチ空燃比状態では、ＮＯ2 を吸蔵し硝酸塩に変化したＮＯｘ吸蔵材は、吸蔵していたＮＯ2 を放出し、元のバリウム等に戻る。この放出されたＮＯ2 は、排気ガス中にＯ2 が存在しないので、排気ガス中のＣＯ，ＨＣ（炭化水素），Ｈ2 （水素）を還元剤として触媒金属上で還元され、Ｎ2 （窒素）及びＨ2 Ｏ（水），ＣＯ2 （二酸化炭素）に変換され浄化される。
また、ＤＰＦ４２は、コーディエライトや炭化ケイ素を主成分とする多孔質のセラミックのハニカムのチャンネル（セル）の入口と出口を市松模様のように交互に目封じしたモノリスハニカム型ウォールフロータイプのフィルタや、アルミナ等の無機繊維をランダムに積層したフェルト状のフィルタ等で形成することができ、排気ガス中のＰＭを捕集する。
そして、この排気ガス浄化装置４０の前後にλ（空気過剰率）センサとＮＯｘ濃度センサと酸素濃度センサとが一体化したセンサである第１及び第２排気濃度センサ５３，５４を配置し、脱硫制御におけるモニター用の酸素濃度、吸蔵される硫黄量、脱硫される硫黄量を算出するための空気過剰率（空燃比）、及び、ＮＯｘの浄化率を算出するためのＮＯｘ濃度を検出するように構成する。なお、空燃比（Ａ／Ｆ）と空気過剰率（λ）との関係は、空気過剰率＝供給空燃比／理論空燃比となっている。
また、ＰＭの堆積量を推定するために、排気浄化装置４０の前後に接続された導通管にＤＰＦ前後の排気圧の差ΔＰを検出する差圧センサ５５を設け、更に、排気浄化装置４０の略中央に温度センサ５６を配置して、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒４１及びＤＰＦ４２の温度を測定する。
そして、これらのセンサの出力値は、エンジンＥの運転の全般的な制御を行うと共にＮＯｘ吸蔵還元型触媒４１のＮＯｘ浄化能力の回復制御、ＤＰＦ４２の再生制御も行う制御装置（ＥＣＵ：エンジンコントロールユニット）５０に入力され、この制御装置５０から出力される制御信号により、エンジンＥの燃料噴射用のコモンレール電子制御燃料噴射装置や吸気絞り弁１５やＥＧＲ弁３２等が制御される。
また、この制御装置５０では、第１及び第２排気濃度センサ５３，５４のＮＯｘ濃度の検出値ＣNOx1，ＣNOx2よりＮＯｘ浄化率ＲNOx （＝１．０−ＣNOx2／ＣNOx1）が算出される。また、差圧センサ５５より検出された差圧ΔＰ等により、ＤＰＦ４２のＰＭ蓄積量が推定される。
この排気浄化システム１においては、空気Ａは、吸気通路１０のエアクリーナ１１、マスエアフロー（ＭＡＦ）センサ１２、ターボチャジャー１３のコンプレッサー１３ａ、インタークーラー１４を通過して、吸気絞り弁１５によりその量を調整されて吸気マニホールド１６よりシリンダ内に入る。
そして、シリンダ内で発生した排気ガスＧは、排気マニホールド２１から排気通路２０のターボチャジャー１３のタービン１３ｂを駆動し、排気浄化装置４０を通過して浄化された排気ガスＧｃとなって、図示しない消音器を通って大気中に排出される。また、排気ガスＧの一部はＥＧＲガスとして、ＥＧＲ通路３０のＥＧＲクーラー３１を通過し、ＥＧＲ弁３２でその量を調整されて吸気マニホールド１６に再循環される。
そして、排気浄化システム１の制御装置が、エンジンＥの制御装置５０に組み込まれ、エンジンＥの運転制御と共に、排気浄化システム１の制御を行う。この排気浄化システム１の制御装置は、図２に示すような、排気ガス成分検出手段Ｃ１０、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の制御手段Ｃ２０、ＤＰＦの制御手段Ｃ３０等を有する排気浄化システムの制御手段Ｃ１を備えて構成される。
この排気ガス成分検出手段Ｃ１０は、排気ガス中の酸素濃度（又は空気過剰率λ）やＮＯｘ濃度を検出する手段であり、第１及び第２排気濃度センサ５３，５４等から構成される。
ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の制御手段Ｃ２０は、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒４１の再生や脱硫等の制御を行う手段であり、ＮＯｘ触媒の再生開始判断手段Ｃ２１、ＮＯｘ触媒の再生制御手段Ｃ２２、脱硫開始判断手段Ｃ２３、脱硫制御手段Ｃ２４、脱硫終了判断手段Ｃ２５等を有して構成される。
このＮＯｘ吸蔵還元型触媒の制御手段Ｃ２０では、ＮＯｘ触媒の再生開始判断手段Ｃ２１により、排気ガス成分検出手段Ｃ１０で検出したＮＯｘ濃度からＮＯｘ浄化率ＲNOx を算出し、このＮＯｘ浄化率ＲNOx が所定の判定値より低くなった場合にＮＯｘ触媒の再生を開始すると判断し、ＮＯｘ触媒の再生制御手段Ｃ２２により、エンジンＥの燃料噴射制御におけるポスト噴射やＥＧＲ制御や吸気絞り制御等により、排気ガスの状態を所定のリッチ空燃比状態及び所定の温度範囲（触媒にもよるが、概ね２００℃〜６００℃）にして、ＮＯｘ浄化能力、即ちＮＯｘ吸蔵能力を回復し、ＮＯｘ触媒の再生を行う。また、以下にその詳細を述べるように脱硫開始判断手段Ｃ２３、脱硫制御手段Ｃ２４、脱硫終了判断手段Ｃ２５等により、脱硫を行う。
また、ＤＰＦの制御手段Ｃ３０は、ＰＭ蓄積量算定手段Ｃ３１、ＤＰＦ再生開始判断手段Ｃ３２、ＤＰＦ再生制御手段Ｃ３３等を有して構成される。
このＤＰＦの制御手段Ｃ３０では、ＰＭ蓄積量算定手段Ｃ３１により、差圧センサ５５より検出された差圧ΔＰ等から、ＤＰＦ４２のＰＭ蓄積量を算定し、ＤＰＦ再生開始判断手段Ｃ３２により、ＤＰＦ４２の目詰まり状態が所定の目詰まり状態を越えたか否かを、ＰＭ蓄積量が所定の判定値を越えたか否かで判定し、ＤＰＦの再生開始であると判断された場合には、ＤＰＦ再生制御手段Ｃ３３により、ポスト噴射やＥＧＲ制御等による排気昇温を行い、ＤＰＦ４２の再生が行われる。
これらの排気浄化システム１において、本発明に係わるＮＯｘ吸蔵還元型触媒の排気ガス浄化方法は、図３に例示するような脱硫（サルファパージ）用の制御フローで行われる。この図３の制御フローは、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒４１の脱硫に関する制御フローであり、ＮＯｘ吸蔵能力の再生に関する制御フローと共に、排気ガス浄化装置全体の制御フローから繰り返し呼ばれて、脱硫制御の要否を判断し、必要であれば、脱硫制御を行うものとして示されている。
この制御フローがスタートすると、ステップＳ１で、脱硫開始判断手段Ｃ２３により、燃料消費量と燃料中に含まれる硫黄量（市場実勢値サルファ濃度等）を基にエンジン排出硫黄量を算出し、このエンジン排出硫黄量に触媒温度Ｔｎをパラメーターにした吸着係数を乗じて、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒４１に吸蔵された硫黄吸着量Ｓs とし、これを積算して積算硫黄吸着量Ｓspを算出する。また、このステップＳ１で積算脱硫量Ｓpuのリセット（Ｓpu＝０）を行う。
そして、次のステップＳ２で、脱硫開始判定用の判定値Ｓs0を算出する。この判定値Ｓs0は、予め設定された脱硫開始判定用の設定値Ｓsbに閾値計算用の補正値Ｋを乗じて補正した値である。この閾値計算用の補正値Ｋは、ＮＯｘ浄化率から判断されるＮＯｘ吸蔵量の劣化を考慮した第１補正値Ｋ1 と酸素濃度センサ劣化から判断される第２補正値Ｋ2 の関数であり、予め実験などで求められ、予め入力されたマップデータ等により、第１補正値Ｋ1 と第２補正値Ｋ2 から算出される。
つまり、脱硫制御の開始は、触媒のＮＯｘ吸蔵量と硫黄吸着量のバランスにより、ＮＯｘ浄化率が低下する前に行う必要があり、標準的な開始時期マップを持ち、それに従って実施されるが、実際には市場で販売される軽油の硫黄濃度の実勢値や走行条件の違いによる触媒の劣化によるＮＯｘ吸蔵能力の差により脱硫制御の開始が必要な時期が変わってくる。そのため開始時期は補正する必要があるのである。
そのため、ＮＯｘ濃度と酸素濃度をモニターし、走行距離に対するＮＯｘ浄化率の劣化と、リッチ制御時における酸素濃度の変化までの時間の標準マップを用意し、各々の実測値がこの標準マップから得られる標準値よりずれた場合に、脱硫制御開始時期を補正する。なお、ＮＯｘ浄化率は触媒前後で計測したＮＯｘ濃度より算出するが、触媒の後側の計測したＮＯｘ濃度とエンジン排出ＮＯｘ値（マップ値）とから推定算出するようにしてもよい。
そして、次のステップＳ３で、脱硫開始判断手段Ｃ２３により脱硫制御が必要か否かを判定する。この判定では、積算硫黄吸着量Ｓspが、脱硫開始判定用の判定値Ｓs0よりも大きくなった場合に、脱硫制御が必要であるとする。
このステップＳ３の判定で、脱硫制御が必要でないと判定された場合には、脱硫制御を行わずに、リターンに行く。また、脱硫制御が必要であると判定された場合にはステップＳ４に行く。
このステップＳ４の脱硫制御では、エンジンの燃料噴射でパイロット噴射やポスト噴射を含む多段噴射を行ったり、ＥＧＲ制御や吸気制御をして、温度センサ５６で検出した温度等をモニターしながら、多段噴射の燃料量を調整し、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒４１に流入する排気ガスの温度が脱硫可能な温度（約６００℃〜６５０℃）以上になるようにフィードバック制御をおこなう。この排気昇温により、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒４１の温度上昇を図る。なお、多段噴射で排気通路に供給された排気ガス中のＨＣ（炭化水素）等が触媒の酸化作用により燃焼し、この酸化活性反応熱により更に触媒の昇温を促進する。
また、第１排気濃度センサ５３で検出した酸素濃度（又は空気過剰率）Ｃin（λin）、即ち、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒４１に流入する排気ガスの酸素濃度（又は空気過剰率）Ｃin（λin）をモニターして所定の酸素濃度（又は空気過剰率）Ｃit（λit）になるように、多段噴射制御、ＥＧＲ制御、吸気制御等をフィードバック制御する。
この制御目標の所定の酸素濃度（又は空気過剰率λ）Ｃit（λit）をリッチ空燃比、好ましくはストイキ空燃比（理論空燃比）とし、この空燃比制御により、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒４１に流入する排気ガスの空燃比状態をリッチ空燃比、好ましくはストイキ空燃比状態にして効率よく硫黄の脱離を行う。
そして、所定の時間ｔdpf （例えば２ｓ〜６０ｓ）の間、この脱硫制御を行う。この所定の時間ｔdpf は、実際の脱硫の開始のタイミングや脱硫制御の終了のタイミングをチェックするインターバルに関係する時間であり、予め設定される。なお、この脱硫制御は、実際の脱硫の開始の判定前と判定後で、目標排気温度の値を変更したり、目標空燃比の値を変更して、より効率よく、また、触媒の熱劣化をより効果的に防ぐようにしてもよい。
次のステップＳ５では、脱硫の開始の判定を行う。この脱硫の開始の判定は、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒４１の下流側の第２排気濃度センサ５４で計測した酸素濃度Ｃo が、ストイキ領域を外れ酸素濃度小側になって、所定の判定値Ｃo0以下になった時に脱硫の開始であると判定する。
この所定の判定値Ｃo0は、脱硫制御の初期のＮＯ2 の放出及び還元に起因する比較的高い酸素濃度状態（所定の第１酸素濃度Ｃo1：０．５〜０．２％）から、脱硫制御の後期のＮＯ2 の放出及び還元が略完了して、低い酸素濃度（所定の第２酸素濃度Ｃo2：０．１〜０．０％）に移行するタイミングを捉えるための判定値であり、０．２〜０．１％程度に設定される。
そして、ステップＳ５で脱硫の開始であると判定された場合には、ステップＳ６で脱硫量Ｓp を算出し、これを積算して積算脱硫量Ｓpuを算出する。また、脱硫の開始ではないと判定された場合には、そのままステップＳ７に行く。
この脱硫量Ｓｐの算出は、測定値及び測定値から算出されたＳ／Ｖ比、空気過剰率λin（又は空燃比）、触媒温度Ｔｎ等から、予め用意されたＳ／Ｖ比とリッチ深さ（空気過剰率（又は空燃比））、触媒温度のパラメーターに対する脱硫量のマップデータに基づいておこなう。
ステップＳ７では脱硫が終了か否かの判定を行う。この判定は、ステップＳ１等で初期値としてゼロに設定されステップＳ６で積算される積算脱硫量Ｓpuが、ステップＳ１で算出された積算硫黄吸着量Ｓsp（又は所定の限界値Ｓsp0 ）を越えたか否かで判定する。そして、積算脱硫量Ｓpuが積算硫黄吸着量Ｓspを越えていない場合は、脱硫が終了していないと判定して、ステップＳ４に戻り、越えるまでステップＳ４の脱硫制御を行う。
そして、ステップＳ４に戻った場合には、所定の時間ｔdpf の間脱硫制御を行った後、ステップＳ５に行き、ステップＳ７を繰り返す。従って、脱硫が終了するまでステップＳ４〜ステップＳ７を繰り返し、終了するとステップＳ８に行く。
なお、ステップＳ５で一旦脱硫の開始であると判定された場合には、それ以後のステップＳ５の判定は、脱硫中であるか否かの判定となる。この制御フローでは、脱硫の開始の判定と脱硫中であるか否かの判定を、同じ方法で判定しているため、同じステップＳ５としている。
そして、積算脱硫量Ｓpuが積算硫黄吸着量Ｓspを越えた場合は、脱硫が終了していると判定し、次のステップ８に行き、脱硫制御の終了作業を行う。この脱硫制御の終了作業としては、脱硫制御の空燃比制御の終了及び積算硫黄吸着量のリセット（Ｓsp＝０）等である。
上記の構成の排気浄化方法及び排気浄化システム１によれば、脱硫制御の開始後において、図４に例示するように、ＮＯｘ吸蔵還元型触媒４２の下流側の第２排気濃度センサ５４で検出した酸素濃度Ｃo が所定の判定値Ｃo0以下に低下した場合に、脱硫制御における実際の脱硫の開始Ｔpsであると判定できる。つまり、酸素濃度Ｃo が、ＮＯｘの放出中の状態であることを示す所定の第１酸素濃度Ｃo1から、ＮＯｘの放出の完了とＳＯｘの放出の開始の状態であることを示す所定の第２酸素濃度Ｃo2に低下した場合に脱硫の開始Ｔpsと判定することができる。
更に、脱硫制御において、脱硫が開始されたと判定した時Ｔpsから、脱硫制御によって脱硫された硫黄量Ｓp の算出を開始し、脱硫された硫黄量Ｓp を積算して積算脱硫量Ｓpuを求め、積算脱硫量Ｓpuと脱硫制御の開始前まで積算していた積算硫黄吸着量（目標脱硫量）Ｓs とを比較して、脱硫制御を終了させることができる。
従って、脱硫制御を予め設定した時間に基づかず、実際の脱硫の開始時期を酸素濃度Ｃo により検出し、脱硫の終了を積算脱硫量Ｓpuと積算硫黄吸着量Ｓs との比較で検出するので、燃料中の硫黄濃度の変化にも対応しながら十分な脱硫を行うことができる。また、触媒の経年変化によりＮＯｘ吸蔵能力が変化した場合にも対応できる。
また、Ｓ／Ｖ比、空気過剰率λin、触媒温度Ｔｎ等の各種パラメーターを計測することで時々刻々の脱硫量Ｓｐを正確に算出することが可能なので、脱硫開始前の積算硫黄吸着量Ｓｓに見合った適正な脱硫制御を行うことができ、脱硫制御を必要最小限とすることができる。従って、極力触媒の熱劣化を防止しながら硫黄被毒によるＮＯｘ浄化率の低下を回避することができる。
なお、上記の構成では、排気ガス浄化装置４０はＮＯｘ吸蔵還元型触媒４１とＤＰＦ４２からなるとして説明したが、排気ガス浄化装置がＮＯｘ吸蔵還元型触媒単独の場合、ＤＰＦにＮＯｘ吸蔵還元型触媒を担持させて一体的に構成した場合、ＤＰＦではなく三元触媒とＮＯｘ吸蔵還元型触媒を組み合わせた場合等にも、本発明を適用できる。
本発明に係る実施の形態の排気ガス浄化システムの構成を示す図である。 本発明に係る実施の形態の排気ガス浄化システムの制御手段の構成を示す図である。 本発明に係る実施の形態のサルファパージ用の制御フローの一例を示す図である。 脱硫制御時の排ガス濃度の時系列を示す図である。 脱硫量とＳ／Ｖ比との関係を示す図である。 脱硫量と空気過剰率との関係を示す図である。 脱硫量と触媒ベッド温度との関係を示す図である。
符号の説明
Ｅ エンジン
１０ 排気ガス浄化システム
２０ 排気通路
４０ 排気ガス浄化装置
４１ ＮＯｘ吸蔵還元型触媒
４２ ＤＰＦ
５０ 制御装置（ＥＣＵ）
５３ 第１排気濃度センサ
５４ 第２排気濃度センサ
５６ 温度センサ

Claims (10)

  1. リーン状態においてＮＯｘを吸蔵し、リッチ状態においてＮＯｘを放出及び還元するＮＯｘ吸蔵還元型触媒を備え、該ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の脱硫が必要であると判断した場合に、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒に流入する排気ガスの空燃比状態を内燃機関の通常の運転状態よりもリッチ状態にする脱硫制御を行う内燃機関の排気ガス浄化システムにおいて、前記脱硫制御に際して、前記脱硫制御の開始後は、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒よりも上流側に配置された第１排気濃度センサで検出した酸素濃度が所定の酸素濃度になるようにフィードバック制御を行い、脱硫制御中における脱硫中か否かの判定では、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の下流側に設けた第２排気濃度センサにより検出した酸素濃度が、ＮＯｘの放出中の状態であることを示す所定の第１酸素濃度から、ＮＯｘの放出の完了とＳＯｘの放出の開始の状態であることを示す所定の第２酸素濃度に低下した場合に脱硫が開始されたと判定するとともに、その後、前記第２酸素濃度を越えるまでは継続して脱硫中であると判定することを特徴とする排気ガス浄化方法。
  2. 前記脱硫中か否かの判定は、前記第２酸素濃度に代えて、前記第１酸素濃度と前記第２酸素濃度との間の所定の判定値を用いることを特徴とする請求項１記載の排気ガス浄化方法。
  3. 前記脱硫制御において、前記脱硫が開始されたと判定した時から、前記脱硫制御によって脱硫された硫黄量の算出を開始し、該脱硫された硫黄量を積算して積算脱流量を求め、該積算脱硫量と目標脱硫量とを比較して、該脱硫制御を終了させることを特徴とする請求項２記載の排気ガス浄化方法。
  4. 前記目標脱硫量が、脱硫制御の開始前まで積算していた積算硫黄吸着量であることを特徴とする請求項３記載の排気ガス浄化方法。
  5. 脱硫制御によって脱硫された硫黄量を、Ｓ／Ｖ比、空燃比又は空気過剰率、触媒温度をパラメーターにしてマップデータ形式又は関数形式にし、予め入力しておいたデータに基づいて、前記脱硫制御時に測定したＳ／Ｖ比、空燃比又は空気過剰率、触媒温度から、前記脱硫される硫黄量を算出することを特徴とする請求項３又は４記載の排気ガス浄化方法。
  6. リーン状態においてＮＯｘを吸蔵し、リッチ状態においてＮＯｘを放出及び還元するＮＯｘ吸蔵還元型触媒と、該ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の脱硫が必要であると判断した場合に、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒に流入する排気ガスの空燃比状態を内燃機関の通常の運転状態よりもリッチ状態にする脱硫制御を行う制御装置を備えた内燃機関の排気ガス浄化システムにおいて、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の下流側に酸素濃度センサを設けると共に、前記制御装置が、前記脱硫制御に際して、前記脱硫制御の開始後は、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒よりも上流側に配置された第１排気濃度センサで検出した酸素濃度が所定の酸素濃度になるようにフィードバック制御を行い、脱硫制御中における脱硫中か否かの判定では、前記ＮＯｘ吸蔵還元型触媒の下流側に設けた第２排気濃度センサにより検出した酸素濃度が、ＮＯｘの放出中の状態であることを示す所定の第１酸素濃度から、ＮＯｘの放出の完了とＳＯｘの放出の開始の状態であることを示す所定の第２酸素濃度に低下した場合に脱硫が開始されたと判定するとともに、その後、前記第２酸素濃度を越えるまでは継続して脱硫中であると判定することを特徴とする排気ガス浄化システム。
  7. 前記制御装置が、前記脱硫中か否かの判定は、前記第２酸素濃度に代えて、前記第１酸素濃度と前記第２酸素濃度との間の所定の判定値を用いることを特徴とする請求項６記載の排気ガス浄化システム。
  8. 前記制御装置が、前記脱硫制御において、前記脱硫が開始されたと判定した後に積算を開始した前記脱硫制御によって脱硫された硫黄量の積算値である積算脱硫量と、目標脱硫量とを比較して、該脱硫制御を終了させることを特徴とする請求項６又は７記載の排気ガス浄化システム。
  9. 前記目標脱硫量が、脱硫制御の開始前まで積算していた積算硫黄吸着量であることを特徴とする請求項８記載の排気ガス浄化システム。
  10. 前記制御装置が、前記脱硫制御において、脱硫制御によって脱硫された硫黄量を、
    Ｓ／Ｖ比、空燃比又は空気過剰率、触媒温度をパラメーターにしてマップデータ形式又は関数形式にし、予め入力しておいたデータに基づいて、前記脱硫制御時に測定したＳ／Ｖ比、空燃比又は空気過剰率、触媒温度から、前記脱硫される硫黄量を算出することを特徴とする請求項８又は９記載の排気ガス浄化システム。
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