JP4162737B2

JP4162737B2 - シーリング材組成物

Info

Publication number: JP4162737B2
Application number: JP18805397A
Authority: JP
Inventors: 川篤志吉; 村和資木
Original assignee: Yokohama Rubber Co Ltd
Current assignee: Yokohama Rubber Co Ltd
Priority date: 1997-07-14
Filing date: 1997-07-14
Publication date: 2008-10-08
Anticipated expiration: 2017-07-14
Also published as: JPH1135923A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、揺変性、作業性および施工性に優れ、低比重化が可能な建築用シーリング材に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、建築用シーリング材に揺変性（チクソ性、耐スランプ性）を付与するために、脂肪酸や樹脂酸等で表面処理した炭酸カルシウムや、コロイド状シリカ、有機ベントナイト等の無機系充填剤兼揺変性付与剤が主に用いられており、これらの充填剤に水添ヒマシ油、アマイドワックス等のレオロジー添加剤を併用し揺変性を確保する手法が一般的に用いられている。
【０００３】
一方、特開平８−４８８８９号公報、特開平８−４１３６１号公報、特開平８−４１３６０号公報、特開平８−４１３５９号公報には、飽和炭化水素系ポリマーを用いた建築用シーリング材として、珪素原子に結合した水酸基または加水分解基を有し、シロキサン結合を形成することにより架橋しうる珪素含有基を少なくとも１個有する飽和炭化水素系重合体を含有する速硬化性組成物が開示されている。
しかしながら、ポリマーの粘度が高いために、多量の充填剤を添加すると粘度が高くなり作業性が低下してしまう。このため、多量の可塑剤を添加して粘度調整を行うことが考えられるが、ブリードが発生したり、硬化物性の低下を招くという問題が生じていた。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記実情に鑑みてなされたものであり、低粘度で良好な揺変性が得られるとともに、作業性および施工性にも優れ、さらには、低比重化が可能な建築用シーリング材組成物を提供することを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
すなわち、本発明は、以下の（１）〜（１０）を提供する。
（１）（Ａ）珪素原子に結合した水酸基または加水分解性基を有し、シロキサン結合を形成することにより架橋し得る珪素含有基を少なくとも１個有する飽和炭化水素系ポリマー１００重量部と、
（Ｂ）脂肪酸、樹脂酸または脂肪酸エステルで表面処理された、炭酸カルシウム３０〜２００重量部と、
（Ｃ）ガラスバルーン１〜３０重量部とを含有するシーリング材組成物。
【０００６】
（２）前記飽和炭化水素系ポリマー（Ａ）が、下記式１で示される化合物である上記（１）に記載のシーリング材組成物。
【化２】

（式中、ｍ、ｎは０または１〜２０の整数であり、１≦ｍ＋ｎ≦２０である。）
【０００７】
（３）前記ガラスバルーン（Ｃ）の含有量が、１〜５重量部である上記（１）または（２）に記載のシーリング材組成物。
（４）前記炭酸カルシウムが、前記脂肪酸で表面処理されたものである上記（１）〜（３）のいずれかに記載のシーリング材組成物。
（５）前記炭酸カルシウムの含有量が、８０〜２００重量部である上記（１）〜（４）のいずれかに記載のシーリング材組成物。
（６）さらに、可塑剤を含有する上記（１）〜（５）のいずれかに記載のシーリング材組成物。
（７）前記可塑剤の含有量が、前記飽和炭化水素系ポリマー１００重量部に対して、５０〜１５０重量部である上記（６）に記載のシーリング材組成物。
（８）２０℃における粘度が、１０，０００〜４０，０００ｃｐｓである上記（１）〜（７）のいずれかに記載のシーリング材組成物。
（９）比重が、１．１〜１．３である上記（１）〜（８）のいずれかに記載のシーリング材組成物。
（１０）チクソインデックス［ＢＳ粘度計を用い、Ｎｏ．７ローターの１ｒｐｍの条件下で測定した粘度を、前記ＢＳ粘度計を用い、前記Ｎｏ．７ローターの１０ｒｐｍの条件下で測定した粘度で除したもの］が、５．０以上である上記（１）〜（９）のいずれかに記載のシーリング材組成物。
【０００８】
以下、本発明のシーリング材組成物を詳細に説明する。
【０００９】
（Ａ）飽和炭化水素系ポリマー
本発明で用いる（Ａ）成分である飽和炭化水素系ポリマーは、芳香族環以外の炭素−炭素不飽和結合を実質的に含有しない重合体であり、珪素原子に結合した水酸基または加水分解性基を有し、シロキサン結合を形成することにより架橋し得る珪素含有基（以下、反応性珪素基という）を少なくとも１個有するものである。
【００１０】
本発明に用いる反応性珪素基を有する飽和炭化水素系ポリマーの骨格となる重合体は、以下の方法によって得られる。
【００１１】
（１）エチレン、プロピレン、１−ブテン、イソブチレン等の炭素数が１〜６のオレフィン系化合物を主単量体として重合させる方法。
（２）ブタジエン、イソプレン等のジエン系化合物を単独重合させるか、上記オレフィン化合物とジエン系化合物とを共重合させた後、水素添加する方法。
【００１２】
これらの重合体のうち、末端に官能基を導入しやすい、分子量を制御しやすい、末端官能基の数を多くすることができる等の点から、イソブチレン系重合体や水添ポリブタジエン系重合体であるのが好ましい。
【００１３】
このイソブチレン系重合体は、単量体単位の全てがイソブチレン単位で形成されてもよいし、イソブチレンと共重合性を有する単量体単位をイソブチレン系重合体中の好ましくは５０重量％以下、さらに好ましくは３０重量％以下、特に好ましくは１０重量％以下の範囲で含有していてもよい。イソブチレンと共重合性を有する単量体成分としては、炭素数４〜１２のオレフィン、ビニルエーテル、芳香族ビニル化合物、ビニルシラン類、アリルシラン類等が例示される。
【００１４】
さらに、水添ポリブタジエン系重合体や他の飽和炭化水素系重合体においても、イソブチレン系重合体の場合と同様に、主成分となる単量体単位の他に他の単量体単位を含有させてもよい。
【００１５】
また、本発明に用いる飽和炭化水素系ポリマーには、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において、ブタジエン、イソプレン等のポリエン化合物のような重合後に二重結合の残る単量体単位を少量、好ましくは１０重量％以下、さらには５重量％以下、特に１重量％以下の範囲で含有させてもよい。
【００１６】
本発明に用いる飽和炭化水素系ポリマーの反応性珪素基は従来公知の官能基であり、その代表例としては、下記式２で示される基が挙げられる。
【化３】

（式中、Ｒ¹およびＲ²は、いずれも炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基、または（Ｒ^-）₂ＳｉＯ−（Ｒ^-は、炭素数１〜２０の１価の炭化水素基であり、３個のＲ^-は同一であっても異なっていてもよい。）で示されるトリオルガノシロキシ基を表し、Ｒ¹およびＲ²が２個以上存在するとき、同一であっても異なっていてもよい。Ｘは水酸基又は加水分解性基を表し、２個以上存在するとき、同一であっても異なっていてもよい。ｐは０、１、２または３であり、ｑは０、１または２であるが、ｐ＋ｒｑ≧１である。また、ｒ個の
【化４】

におけるｑは同一である必要はない。ｒは０又は１〜１９の整数である。）
【００１７】
式２における加水分解性基としては、特に限定されるものではなく、従来公知の加水分解性基が使用可能であるが、具体的には、水素原子、アルコキシ基、アシルオキシ基、ケトキシメート基、アミノ基、アミド基、アミノオキシ基、メルカプト基、アルケニルオキシ基等が好適に例示される。中でも、アルコキシ基が加水分解性が温和で、取扱いが容易な点から好ましく、特に好ましくはメトキシ基である。
【００１８】
この加水分解性基や水酸基は１個の珪素原子に１〜３個の範囲で結合することができ、（ｐ＋ｒｑ）は１〜５の範囲であることが好ましい。加水分解性基や水酸基が反応性珪素基中に２個以上結合する場合には、それらは同じであっても、異なっていてもよい。
【００１９】
この反応性珪素基を形成する珪素原子は１個でもよく、２個以上であってもよく、特に、下記式で示される反応性珪素基が入手容易であるので好ましい。
【化５】

（式中、Ｒ²、Ｘおよびｐは前記と同じである。）
【００２０】
反応性珪素基は、飽和炭化水素系ポリマーの１分子中に少なくとも１個、好ましくは１．１〜５個存在する。分子中に含まれる反応性珪素基の数が１個未満では、硬化性が不充分になり、良好なゴム弾性挙動を発現しにくくなる。
【００２１】
反応性珪素基は、飽和炭化水素系重合体分子鎖の末端に存在していてもよく、内部に存在していてもよく、両方に存在していてもよい。特に反応性珪素基が分子鎖末端に存在する場合には、最終的に形成される硬化物に含まれる飽和炭化水素系重合体成分の有効網目鎖量が多くなるので好ましい。また、これらの反応性珪素基を有する飽和炭化水素系ポリマーは単独で使用してもよく、２種以上併用してもよい。
【００２２】
この飽和炭化水素系ポリマー（Ａ）、特にイソブチレン系重合体や水添ポリブタジエン系重合体の数平均分子量は、５００〜１０００００程度であるのが好ましく、さらに好ましくは１０００〜３００００程度の液状または流動性を有するものが取り扱い易い等の点から好ましい。
【００２３】
以上説明した飽和炭化水素系ポリマー（Ａ）の具体的な製造方法は特開平８−４１３６０号公報に詳細に記載されている。
また、以上説明した飽和炭化水素系ポリマー（Ａ）としては、具体的には、下記式１に示されるＥＰＩＯＮ（鐘淵化学工業社製）が好適に例示される。
【化６】

（ｍ、ｎは０または１〜２０の整数、１≦ｍ＋ｎ≦２０）
【００２４】
（Ｂ）炭酸カルシウム
成分（Ｂ）としての炭酸カルシウムは、脂肪酸、樹脂酸または脂肪酸エステルで表面処理されたものを用いる。表面処理の方法は従来公知の方法によればよく、例えば、特開平２−３８３０９号公報に詳細に記載されている。
【００２５】
脂肪酸としては、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、モンタン酸、メリシン酸などの直鎖飽和脂肪酸；セトレイン酸、ソルビン酸などの不飽和脂肪酸；安息香酸、フェニル酢酸などの芳香族カルボン酸等が挙げられる。中でも、パルミチン酸やステアリン酸が表面処理の熱安定性や揺変性の点で好ましい。
【００２６】
樹脂酸としては、アビエチン酸、レボピマル酸、ネオアビエチン酸、パルストリン酸、ピマル酸、イソピマル酸等が挙げられる。中でも、アビエチン酸が表面処理の熱安定性や揺変性の点で好ましい。
【００２７】
脂肪酸エステルとしては、炭素数８以上の高級脂肪酸のエステルが好ましく、例えばステアリン酸ステアリル、ステアリン酸ラウリル、パルチミン酸ステアリル、パルチミン酸ラウリル、トリステアリン酸グリセリド、トリパルミチン酸グリセリド等が挙げられる。中でも、トリステアリン酸グリセリドが表面処理の熱安定性や揺変性の点で好ましい。
【００２８】
炭酸カルシウムを上記脂肪酸、樹脂酸または脂肪酸エステルで表面処理する方法として、例えば、脂肪酸、樹脂酸または脂肪酸エステルを炭酸カルシウムに添加、混練、噴霧、浸漬することにより炭酸カルシウムの表面に脂肪酸、樹脂酸または脂肪酸エステルを吸着させる方法が挙げられる。
【００２９】
脂肪酸、樹脂酸または脂肪酸エステルの表面処理量は、炭酸カルシウムに対して、通常１．０〜１０重量％である。
【００３０】
具体的には、脂肪酸で表面処理された膠質炭酸カルシウムとして、カーレックス５０（丸尾カルシウム社製）、ゲルトン＃５０（白石工業社製）、重質炭酸カルシウムとして、ホワイトンＳＢ（白石カルシウム社製）、ソフトン３２００（備北粉化工業社製）等が好適に用いられる。また、これらは併用してもよい。
【００３１】
炭酸カルシウムの添加量は、飽和炭化水素系ポリマー（Ａ）１００重量部に対して３０〜２００重量部であるが、好ましくは、８０〜２００重量部である。３０重量部未満では、適切な揺変性および作業性が得られなくなるので、１５０重量部超では、比重が高くなり、粘度が高くなりすぎるので好ましくない。
【００３２】
（Ｃ）ガラスバルーン
成分（Ｃ）であるガラスバルーンは、平均粒子径が１０〜２００μｍ、平均粒子密度が０．１〜０．６ｇ／ｃｃのガラス中空体であれば特に限定されず、公知各種のガラスバルーンが使用可能である。平均粒子径は１０〜１００μｍ、平均粒子密度は０．１５〜０．５ｇ／ｃｃであるのが好ましい。具体的には、ガラスバルーンＨ−４０（富士シリシア化学社製）が好適に用いられる。
ガラスバルーンの添加により、シーリング材組成物の粘度を低下し、作業性を向上する。従って、可塑材をあまり増加させなくても低粘度化することができると同時に、揺変性も確保される。
【００３３】
ガラスバルーンの添加量は、飽和炭化水素系ポリマー（Ａ）１００重量部に対して１〜３０重量部であるが、好ましくは、１〜５重量部である。１重量部未満では、粘度が高くなり、作業性が低下するので、３０重量部超では、揺変性が低下し、施工性が低下するので好ましくない。
【００３４】
このように本発明のシーリング材組成物は、ガラスバルーンを炭酸カルシウム等の高比重揺変材と併用することによって、炭酸カルシウムの配合量を軽減し、低比重化することができる。したがって、低粘度で、良好な揺変性を有する、作業性、施工性に優れたシーリング材を得ることができる。好ましい粘度範囲は２０℃で１０，０００〜４０，０００ｃｐｓ、好ましい比重範囲は１．１〜１．３である。また、チクソ性を示すチクソインデックス（１ｒｐｍ／１０ｒｐｍ）が５．０以上が好ましく、さらに好ましくは５．５以上である。なお、チクソインデックスの算出方法は、後述する。
【００３５】
任意成分
本発明のシーリング材組成物は、上記の必須成分に加えて粘度、物性等を調整するために必要に応じて、硬化触媒、架橋剤、充填剤、可塑剤、溶剤、接着付与剤、安定剤、着色剤等を配合してもよい。
【００３６】
硬化触媒としては、例えば、テトラブチルチタネート、テトラプロピルチタネート等のチタン酸エステル類；ジブチル錫ジラウレート、ジブチル錫マレエート、ジブチル錫ジアセテート、オクチル酸錫、ナフテン酸錫等の有機錫化合物；オクチル酸鉛；ブチルアミン、オクチルアミン、ラウリルアミン、ジブチルアミン、モノエタノールアミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、オレイルアミン、シクロヘキシルアミン、ベンジルアミン、ジエチルアミノプロピルアミン、キシリレンジアミン、トリエチレンジアミン、グアニジン、ジフェニルグアニジン、２，４，６−トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、モルホリン、Ｎ−メチルモルホリン、１，８−ジアザビシクロ（５．４．０）ウンデセン−７（ＤＢＵ）等のアミン系化合物またはこれらとカルボン酸等との塩；過剰のポリアミンと多塩基酸とから得られる低分子量ポリアミド樹脂；過剰のポリアミンとエポキシ化合物との反応生成物；γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（β−アミノエチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン等のアミノ基を有するシランカップリング剤等の公知のシラノール複合触媒等が挙げられる。これらの触媒は、単独で使用してもよく、２種以上併用してもよい。
【００３７】
架橋剤としては、ぼう硝（Ｎａ₂ＳＯ₄・１０Ｈ₂Ｏ）、Ｎａ₂ＳＯ₃・７Ｈ₂Ｏ、ＣａＣｌ₂・４Ｈ₂Ｏ、Ｎａ₂ＣＯ₃・１０Ｈ₂Ｏ、Ｎａ₂Ｓ₂Ｏ₃・５Ｈ₂Ｏ、ＮａＨＳＯ₄・Ｈ₂Ｏ、Ｈ₂Ｏ等が例示される。
【００３８】
可塑剤としては、プロセスオイルまたは他の炭化水素類でポリマーと相溶するものであれば特に限定されるものではなく、公知各種の可塑剤が使用可能である。例えば、ジブチルフタレート、ジヘプチルフタレート、ジ（２−エチルヘキシル）フタレート、ブチルベンジルフタレート、ブチルフタリルブチルグリコレート等のフタル酸エステル類；ジオクチルアジペート、ジオクチルセバケート等の非芳香族２塩基酸エステル類；ジエチレングリコールジベンゾエート、トリエチレングリコールジベンゾエート等のポリアルキレングリコールのエステル類；トリクレジルホスフェート、トリブチルホスフェート等のリン酸エステル類；塩化パラフィン類；アルキルジフェニル；部分水添ターフェニル等の炭化水素油；プロセスオイル類；アルキルベンゼン類等が挙げられる。中でも、プロセスオイル類がポリマーとの相溶性が良好な点から好ましい。具体的には、ＰＳ−３２（出光興産社製）が好適に例示される。
可塑剤は、飽和炭化水素系ポリマー（Ａ）１００重量部に対して３０〜２００重量部添加するのが好ましいが、さらに好ましくは５０〜１５０重量部である。この範囲とすると作業性に適した粘度となる。
【００３９】
充填剤には、例えば、通常の炭酸カルシウム、カーボンブラック、クレータルク、カーボンブラック、酸化チタン、生石灰、カオリン、ゼオライト、珪藻土、塩化ビニルペーストレジン、ガラスバルーン、塩化ビニリデン樹脂バルーン、アクリロニトリル・メタクリロニトリル樹脂バルーン等が挙げられ、単独または混合して使用できる。
【００４０】
溶剤には、例えば、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素、ヘキサン、ヘプタン、オクタン等の脂肪族炭化水素、ガソリンから灯油留分に至る石油系溶剤類、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類、セロソルブアセテート、ブチルセロソルブアセテート等のエーテルエステル等が挙げられる。
【００４１】
接着付与剤として、シランカップリング剤等、安定剤としてヒンダードフェノール系化合物、トリアゾール系化合物等を使用する。着色剤としては、チタンホワイト、カーボンブラック、ベンガラ等が挙げられる。
【００４２】
組成物の調製
本発明のシーリング材組成物は、湿気硬化型であり、主に飽和炭化水素系ポリマー（Ａ）を主剤側とし、主に硬化触媒を硬化剤側とした２液型としても使用でき、他の成分は主剤側、硬化剤側のいずれに含有させてもよい。また、必要に応じて１液型のシーリング材組成物としても使用することができる。
本発明のシーリング材組成物の製造方法は、特に限定されないが、好ましくは上述の各成分を減圧下に混合ミキサー等の攪拌装置を用いて十分混練し、均一に分散させて組成物とするのがよい。
以上のようにして得られた本発明のシーリング材組成物は、湿気硬化型であるので、大気中の湿気の存在により、反応性珪素基が加水分解し、これにより飽和炭化水素系ポリマー（Ａ）が縮合反応を起こして架橋硬化する。
【００４３】
【実施例】
以下、実施例をもって本発明を具体的に説明する。
（実施例１〜３、比較例１〜２）
まず、表１に示される配合量の以下に示される原料を、５Ｌプラネタリー（万能攪拌機）を用いて攪拌混合して、主剤および硬化剤を調製した。
［主剤］
ＥＰＩＯＮ（Ｍグレード品）（ＰＩＢオリゴマー；鐘淵化学工業社製）
ＰＳ−３２（パラフィン基プロセスオイル（可塑剤）；出光興産社製）
カーレックス５０（膠質炭酸カルシウムＡ；丸尾カルシウム社製）
ゲルトン５０（膠質炭酸カルシウムＢ；白石工業社製）
ガラスバルーンＨ−４０（ガラスバルーン（平均粒子径４０μｍ；平均粒子密度０．４０ｇ／ｃｃ）；富士シリシア化学社製）
エピコート８２８（エポキシ樹脂；油化シェルエポキシ社製）
ディスパロン＃３０５（水添ひまし油；楠本化成社製）
アロニックスＭ−３０９（光硬化性樹脂；東亞合成化学工業社製）
チヌビン３２７（紫外線吸収剤；日本チバガイギー社製）
イルガノックス１０１０（酸化防止剤；日本チバガイギー社製）
サノール７７０（光安定剤；三共社製）
Ｎａ₂ＳＯ₄・１０Ｈ₂Ｏ（ぼう硝；和光純薬工業社製）
【００４４】
［硬化剤］
ネオスタンＵ−２８（オクチル酸錫；日東化成社製）
ファーミン２０Ｄ（ラウリルアミン；花王社製）
ＰＳ−３２（パラフィン基プロセスオイル（可塑剤）；出光興産社製）
ホワイトンＳＢ（重質炭酸カルシウムＡ；白石カルシウム社製）
ソフトン３２００（重質炭酸カルシウムＢ；備北粉化工業社製）
タイペークＲ８２０（酸化チタン；石原産業社製）
【００４５】
以上のようにして得られた２液型のシーリング材組成物について下記の方法により、チクソ性に関する評価として、チクソインデックスの測定を行った。
ＢＳ型粘度計を用い、Ｎｏ．７ローターの１ｒｐｍの条件下で、組成物調製直後（０ｈ）の粘度（ｃｐｓ）を測定した。また、同様にして１０ｒｐｍおよび２０ｒｐｍの条件下においても粘度（ｃｐｓ）の測定を行った。チクソインデックス（１ｒｐｍ／１０ｒｐｍ）は、１ｒｐｍの粘度（ｃｐｓ）を１０ｒｐｍの粘度（ｃｐｓ）で除することにより、チクソインデックス（１ｒｐｍ／２０ｒｐｍ）は、１ｒｐｍの粘度（ｃｐｓ）を２０ｒｐｍの粘度（ｃｐｓ）で除することにより、算出した。さらに、組成物調整後１時間経過後および２時間経過後についても同様の測定を行った。なお、この値が高いほど、チクソ性が高いことを示す。結果を表１に示す。
【００４６】
【表１】

【００４７】
【表２】

【００４８】
【発明の効果】
以上詳細に説明したように、本発明のシーリング材組成物は、可塑剤をあまり増加させることなく低粘度化することができると同時に、優れた揺変性を発揮する。従って、糸切れ性が向上し、作業性および施工性に優れる。
また、炭酸カルシウム等の高比重揺変材の配合量を軽減することができるため、低比重化を実現することもできる。

Claims

（Ａ）珪素原子に結合した水酸基または加水分解性基を有し、シロキサン結合を形成することにより架橋し得る珪素含有基を少なくとも１個有する飽和炭化水素系ポリマー１００重量部と、
（Ｂ）脂肪酸、樹脂酸または脂肪酸エステルで表面処理された、炭酸カルシウム３０〜２００重量部と、
（Ｃ）ガラスバルーン１〜３０重量部とを含有するシーリング材組成物。
前記飽和炭化水素系ポリマー（Ａ）が、下記式１で示される化合物である請求項１に記載のシーリング材組成物。

（式中、ｍ、ｎは０または１〜２０の整数であり、１≦ｍ＋ｎ≦２０である。）
前記ガラスバルーン（Ｃ）の含有量が、１〜５重量部である請求項１または２に記載のシーリング材組成物。
前記炭酸カルシウムが、前記脂肪酸で表面処理されたものである請求項１〜３のいずれかに記載のシーリング材組成物。
前記炭酸カルシウムの含有量が、８０〜２００重量部である請求項１〜４のいずれかに記載のシーリング材組成物。
さらに、可塑剤を含有する請求項１〜５のいずれかに記載のシーリング材組成物。
前記可塑剤の含有量が、前記飽和炭化水素系ポリマー１００重量部に対して、５０〜１５０重量部である請求項６に記載のシーリング材組成物。
２０℃における粘度が、１０，０００〜４０，０００ｃｐｓである請求項１〜７のいずれかに記載のシーリング材組成物。
比重が、１．１〜１．３である請求項１〜８のいずれかに記載のシーリング材組成物。
チクソインデックス［ＢＳ粘度計を用い、Ｎｏ．７ローターの１ｒｐｍの条件下で測定した粘度を、前記ＢＳ粘度計を用い、前記Ｎｏ．７ローターの１０ｒｐｍの条件下で測定した粘度で除したもの］が、５．０以上である請求項１〜９のいずれかに記載のシーリング材組成物。