JP3644790B2 - 水分発生用反応炉 - Google Patents
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、主として半導体製造設備で用いる水分発生用反応炉の改良に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
例えば、半導体製造に於ける水分酸化法によるシリコンの酸化膜付では、標準状態への換算値で１０００ｃｃ／ｍｉｎ（以下１０００ｓｃｃｍと呼ぶ）前後の超高純度水蒸気を必要とする。そのため、本件出願人は先きに図７に示す構造の水分発生用反応炉を開発し、特願平８−２４２２４６号として公開している。
【０００３】
上記図７の反応炉本体２１は、ガス供給用継手２４及び水分ガス取出用継手２５を備えた耐熱性の炉本体部材２２、２３と、反応炉２１の内部に両炉本体部材２２、２３のガス供給通路２４ａ及び水分ガス出口通路２５ａと対向状に設けた入口側反射板２９ａ及び出口側反射板２９ｂと、反応炉２１の内部中央に設けたフィルタ３０と、炉本体部材２３の内壁面に設けた白金コーティング皮膜３２等とから形成されている。
また、前記白金コーティング皮膜３２は、炉本体部材２３の内壁面に形成したＴｉＮ等の窒化物からなるバリヤー皮膜３２ａの上に、蒸着工法やイオンプレーティング工法等によって白金皮膜３２ｂを固着することにより形成されている。
【０００４】
而して、ガス供給通路２４ａを通して反応炉本体２１の内部へ供給された水素及び酸素は、入口側反射板２９ａ、フィルタ３０及び出口側反射板２９ｂから成る拡散用部材によって拡散され、白金コーティング皮膜３２と接触する。白金コーティング皮膜３２と接触した酸素及び水素は、白金の触媒作用によって反応性が高められ、所謂ラジカル化された状態となる。ラジカル化された水素と酸素は、水素混合ガスの発火温度よりも低い温度下で瞬時に反応をし、高温燃焼をすることなしに水分を生成する。
【０００５】
前記図７の反応炉本体２１は、水分発生装置の大幅な小型化が図れ、しかもより高い反応性と応答性の下で１０００ｓｃｃｍを越える量の高純度水蒸気や高純度水蒸気と酸素との混合ガスを得ることができ、半導体製造技術の分野に於いて画期的な注目を集めているものである。
【０００６】
図８は、前記図７の反応炉本体２１（外径約１３４ｍｍφ、厚さ７０ｍｍ、内容積約４９０ｃｃ、水分発生量１０００ｓｃｃｍ、炉温度約４００℃）に於ける水分発生反応率の経時変化を示すものであり、原料ガスが酸素リッチ又は水素リッチなガスであっても、約９８．５〜９９．０％の水分発生反応率の下で水を安定して生成することができる。
【０００７】
しかし、反応炉本体２１の温度が約４００℃以下、水分発生量が１０００ｓｃｃｍ以上の条件下に於いては、前記水分発生反応率を約９９．０％以上に上昇させることは困難であり、約１％程度の未反応の酸素や水素が生成した水分中へ混入することになる。その結果、水素や酸素を含まない純水のみ又は水素を含まない純水と酸素のみの混合物を取り出すことができないと云う問題がある。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、前記図７の如き反応炉本体２１での水素と酸素の反応率を、反応炉本体の温度上昇を招くことなしにより一層高めると共に、反応炉本体２１のより小形化を図ることを課題とするものであり、反応炉本体２１の温度を約４００℃以下、水分発生量を１０００ｓｃｃｍ以上の条件下に於いて、９９．５％以上の水分発生反応率を安定且つ長期に得ることを可能にした水分発生用反応炉を提供せんとするものである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
ところで、図７の反応炉本体２１に於いて、水分ガス出口通路２５ａへ未反応の水素や酸素が混入してくる原因としては、▲１▼白金コーティング皮膜３２と接触せず、直接に水分ガス出口通路２５ａへ酸素や水素が到達する場合と、▲２▼一坦はラジカル化されたものの、水素又は酸素と反応することなしに水分ガス出口通路２５ａへ到達し、ここでラジカル化される前の状態に戻る場合の２通りが考えられるが、前者のケースが圧倒的に多いと想定されている。
【００１０】
本願発明者等の実験結果によれば、図７の反応炉本体２１で出口側反射板２９ｂを取り除いた場合には、図９に示すように反応炉の温度が４００℃、水分発生量が５００ｓｃｃｍ、ガス過剰度が０の条件下に於ける水分発生反応率は、約９１％となる。この反応率は、水分発生量が異なるため全く同じ条件下のデータではないが、前記図８の場合の水分発生反応率（約９８％）に比較して、ほぼ７％ほど低い値となっている。
【００１１】
このことは、出口側反射板２９ｂが無い場合には、相当量の酸素や水素がラジカル化されずに直接に水分ガス出口通路２５ａへ到達することを示しており、出口側反射板２９ｂに改良を加えることにより、水分発生反応率の向上が可能なことを示すものである。
【００１２】
また、前記図９からも明らかなように、出口側反射板２９ｂが無い場合には、原料ガスが水素リッチになるほど水分発生反応率が低下する。例えば、反応炉温度が４００℃、５００ｓｃｃｍの水分発生量に於いて水素が１００％リッチの場合には、水分発生反応率が約８６％であるのに対して、酸素が１００％リッチの場合には約９７％となり、両者の間に約１１％ほどの差が生ずる。
【００１３】
即ち、図７のような構造の反応炉本体２１の内部に於いては、酸素の方は比較的拡散され易く、直線的走行性が小さいのに対し、水素の方は比較的拡散され難く、直線的走行性が高いため、水素リッチの原料ガスの場合には、水素の直線状の流れに酸素が随伴し、ラジカル化されずに水分ガス出口通路２５ａへ到達する酸素が増加するものと想定される。
【００１４】
そこで、本件発明者は図７の反応炉本体２１に於いて、出口側反射板２９ｂのガスの拡散性、特に水素に対する拡散性を高めることにより、酸素リッチの原料ガスのみならず水素リッチの原料ガスの場合でも、水分発生反応率を図８の場合の反応率約９８〜９９％よりも高くできることを着想した。また、この着想に基づいて図１０に示すような出口側反射・拡散体３３を開発すると共に、これを用いて数多くの水分発生試験を実施した。
即ち、図１０の出口側反射・拡散体３３は壁面に透孔３３ｅを有する筒状のケース体３３ａと、ケース体３３ａの内側端面を閉鎖する反射板３３ｂと、ケース体３３ａの内部に設けた拡散フィルタ３３ｃと、拡散フィルタ３３ｃに設けた白金コーティング皮膜３３ｄとから形成されている。
そのため、前記白金皮膜３３ｄと非接触のまま透孔３２ｅを通してケース本体３２ａの内方へ到達した水素や酸素ガスが、そのまま水分ガス出口通路２３ｃ内へ素通りすることは無くなり、拡散フィルタ３３ｃの白金コーティング皮膜３２ｄと接触することによりラジカル化され、非ラジカル化状態の水素や酸素が殆んど零になると共にラジカル化された水素と酸素は瞬時に反応をし、水が生成される。
【００１５】
上記図１０の出口側反射・拡散体３３を設けた水分発生用反応炉は、図１１の曲線Ａに示すように、Ｈ2 リッチの領域に於いてもほぼ９９．７％の水分発生反応率を得ることができ、優れた効用を示すものである。
しかし、出口側反射・拡散体３３の温度が、拡散フィルタ３３ｃのコーティング皮膜３２ｄによりラジカル化された水素と酸素の反応熱により、図１１の曲線Ｂに示すようにＨ2 リッチの領域に於いて約６００℃温度にまで上昇することになり、所謂水素混合ガスの発火温度に近付くこととなる。
このように、上記図１０の構成の出口側反射・拡散体３３を利用する水分発生反応炉には、水素の爆発燃焼を引き起す可能性が高いと云う危険性があり、水分発生反応炉の大幅な小形化を図る上で様々な問題を生ずることとなる。
【００１６】
そのため、本願発明者等は前記図７の反応炉本体２１に於いて、水分ガス出口通路２３ｃ内へ非ラジカル化状態の水素や酸素が流出するのを防止する方策として、白金コーティング皮膜３２ｄを備えた拡散フィルタ３３ｃの使用に代えて、平板状の出口側反射体を使用すると共に、当該出口側反射体の表面積及び発生水分の流出通路を形成する出口側反射体と反応炉本体内壁面との間隙Ｇを調整する方策を新規に創案した。
【００１７】
本願発明は、上記新規な創案に基づいて開発されたものであり、請求項１に記載の発明は、炉本体部材２と炉本体部材３とを組合せて形成され、内部に空間部１ａを有する反応炉本体１と；炉本体部材２に穿設され、前記空間部１ａへ原料ガスを導入するガス供給通路２ｃと；炉本体部材３に穿設され、前記空間部１ａから生成水を導出する水分ガス出口通路３ｃと；前記水分ガス出口通路２ｃと対向状に炉本体部材２の空間部側に固着され、ガス供給通路２ｃからの原料ガスを空間部１ａ内へ拡散させる入口側反射板９と；前記反応炉本体１の空間部１ａ内に配設したフィルタ１０と；前記水分ガス出口通路３ｃと対向状に配設され、炉本体部材３の空間部側にその内壁面と間隙Ｇを保持して固着した板状体から成る出口側反射体１２と；反応炉本体１の内壁面に設けた白金コーティング皮膜１３とを、発明の構成要件とするものである。
【００１８】
請求項２に記載の発明は、請求項１の発明に於ける入口側反射体９を、ガス供給通路２ｃと同軸状に炉本体部材２の空間部側に固着した壁面に透孔９ｃを有する筒状のケース体９ａと、ケース体９ａの内側端面を閉鎖する反射板９ｂとから形成する構成としたものである。
【００１９】
請求項３に記載の発明は、請求項１の発明に於ける入口側反射体９を、ガス供給通路２ｃと対向状に配設されて炉本体部材２の空間部側にその内壁面と所定の間隙を保持した状態で固定した板状体としたものである。
【００２０】
請求項４に記載の発明は、請求項１の発明に於けるフィルタ１０を、２００μｍ以下の透孔を有するフィルタ１０としたものである。
【００２１】
請求項５に記載の発明は、請求項１の発明に於ける出口側反射体１２と炉本体部材３の内壁面との間隙Ｇを、０．５〜２．０ｍｍとしたものである。
【００２２】
請求項６に記載の発明は、請求項１の発明に於いて出口側反射体１２の炉本体部材３と対向する側の表面積を、白金コーティング皮膜１３の表面積の１５〜２５％としたものである。
また、請求項７に記載の発明は、請求項１の発明に於いて出口側反射体１２の炉本体部材３の白金コーティング皮膜１３と対向する側の外表面に、白金コーティング皮膜を形成するようにしたものである。
【００２３】
請求項８に記載の発明は、請求項１の発明に於ける反応炉本体１を、ほぼ同形態の彎曲面状の窪部２ａを有する炉本体部材２と彎曲面状の窪部３ａを有する炉本体部材３とを、又はほぼ同形態の平らな底面の窪部２ａを有する炉本体部材２と平らな底面の窪部３ａを有する炉本体部材３とを対向状に組合せて形成すると共に、両本体部材２、３の中央部にフィルタ１０を配設する構成としたものである。
【００２４】
【発明の実施の形態】
以下、図面に基づいて本発明の実施態様を説明する。
図１は本発明の第１実施形態に係る水分発生用反応炉本体の縦断面図である。また、図２は異なる出口側反射体を用いた反応炉本体の部分縦断面図である。
図１に於いて、１は反応炉本体、２、３は炉本体部材、４はガス供給用継手、５は水分ガス取出用継手、６はフィルタフランジ、７は反応炉取付け用ボルト、８はガス拡散用部材、９は入口側反射体、１０はフィルタ、１１はフィルタフランジのフィルタ受け片、１２は出口側反射体、１３は白金コーティング皮膜であり、反応炉１は二個のほぼ同形態に形成されたステンレス鋼製炉本体部材２、３を気密状に溶接することにより、短円筒形に形成されている。
【００２５】
前記一方の炉本体部材２は、その内部に底面が彎曲面状の窪部２ａが設けられており、更に中央部には、ガス供給通路２ｃが穿設されている。また、外側面にはガス供給用継手４が設けられており、この外側面に設けたガス供給用継手４のガス供給通路４ａが窪部２ａ内へ連通されている。
同様に、他方の炉本体部材３は、その内部に底面が彎曲面状の窪部３ａが設けられており、更に、中央部には、ガス供給通路３ｃが穿設されている。また、外側面には水分ガス取出用継手５が設けられており、この外側面に設けた水分ガス取出用継手５の水分ガス出口通路５ａが窪部３ａ内へ連通されている。
【００２６】
前記両炉本体部材２、３の内側面には、フランジ体２ｂ、３ｂが夫々形成されており、フィルタフランジ６を介して両フランジ体２ｂ、３ｂを気密状に溶接固定することにより、内部に空間部１ａを有する反応炉本体１が構成されている。尚、図１では両フランジ体２ｂ、３ｂを溶接により固着する構成としているが、両フランジ体２ｂ、３ｂをガスケット（図示省略）を介設してクランプ（図示省略）等により解離自在に組付け固着する構成としてもよい。
また、図１では両本体部材２、３をほぼ同一形状のものに形成しているが、一方を有底の筒状体の形態に、他方を筒状体の開口部を閉鎖するフランジ状の形態に形成してもよいことはもちろんである。
【００２７】
前記ガス拡散用部材８は入口側反射板９とフィルタ１０と出口側反射体１２等から形成されており、図１に示す如く反応炉本体１の内部に配設されている。
即ち、入口側反射板９は短筒状のケース体９ａと、ケース体９ａの内側端面を閉鎖する反射板９ｂとから形成されており、ケース体９ａの外周壁には透孔９ｃが形成されている。尚、当該入口側反射板９は炉本体部材２の底面のガス供給通路２ｃと対向する位置にこれと同軸状に配置され、これに溶接固着されている。
【００２８】
また、前記フィルタ１０は、約２００μｍ以下の透孔を有するステンレス鋼製フィルタであり、本実施例では平均２μｍのメッシュ状の透孔を有するフィルタが使用されている。尚、フィルタ１０の外周縁にはステンレス鋼製のフィルタフランジ６が溶接されており、このフィルタフランジ６を介してフィルタ１０は炉本体部材２、３へ溶接固定されている。
【００２９】
前記出口側体１２は、図１に示す如く、厚さ約２ｍｍのステンレス鋼（ＳＵＳ３１６Ｌ）を用いて円形の部分球穀状（即ち円形の浅皿形）に形成されており、本体部材３の窪部３ａの彎曲面と同じ曲率半径の彎曲面に仕上げられている。
また、当該出口側反射体１２は、炉本体部材３の底面の水分ガス出口通路３ｃを中心としてこれに対向状に配置され、約１ｍｍの間隙Ｇを保持した状態でその外周縁の４ケ所に形成した支持片１２ａを介して、炉本体部材３の内側面へ溶接固着されている。
【００３０】
尚、前記図１においては、出口側反射体１２を円形の部分球穀状の形態に形成しているが、図２に示す如く、厚手の平板状ステンレス鋼板の一側外周面部１２ｂを彎曲面状に形成し、炉本体部材３の内側面との間に所定の長さの間隙Ｇを形成するようにしてもよい。
また、図１に於いては、入口側反射体９の長さ寸法を窪部２ａの深さ寸法の約１／６としているが、当該長さ寸法を大きくして、フィルタ１０の中心部を透過するガス量を押えるようにすることも可能である。同様に、出口側反射体１２の外形寸法や炉本体部材３との間隙Ｇは、水分発生量や反応炉本体１の外形寸法等に応じて適宜に設定され、これによってＨ2 リッチな原料ガスの場合に於いても９９．５％を越える水分発生率の達成が可能となる。
【００３１】
より具体的には、出口側反射体１２の外形寸法は、その一側面の表面積が白金コーティング皮膜１３の表面積の約１５〜２５％の範囲に選定される。出口側反射体１２の外形寸法がこの範囲より小さい場合には原料ガスの拡散が不十分となり、また逆にこの範囲より大きい場合には、原料ガスと白金コーティング皮膜１３との接触性等の点に悪影響が出ることになる。
また、前記間隙Ｇの大きさは０．５〜２．０ｍｍ位いが最適であり、間隙Ｇが０．５ｍｍより小さくなると、発生水分を円滑に導出し難くなると共に反応炉内部空間の内圧が上昇し過ぎる等の問題が生じ、また、逆に間隙Ｇが２．０ｍｍを越えると、水分発生反応率の向上が困難となり、常時９９．５％以上の水分発生反応率を安定して達成し難くなる。
【００３２】
尚、図１及び図２に於いては、出口側反射体１２には白金コーティング皮膜を一切設けていないが、当該出口側反射体１２の炉本体部材３と対向する側の外表面に、炉本体部材３側の白金コーティング皮膜１３と同様の白金コーティング皮膜を形成するようにしても良い。
また、図１に於いては、フィルタ１０としてディスク型で且つその全面をガス透過部としたフィルタを使用しているが、これに替えて、ディスク型であって且つその外周面部のみをフィルタ部（ガス透過部）とした構成のフィルタを用いるようにしてもよい。
【００３３】
前記白金コーティング皮膜１３は、ＳＵＳ３１６Ｌ製の炉本体部材３の内表面の全域に形成されており、先ず炉本体部材３の内表面にＴｉＮ製のバリヤー皮膜１３ａを形成したあと、その上に白金皮膜１３ｂが形成されている。
また、バリヤー皮膜１３ａの厚さは０．１μｍ〜５μｍ程度が最適であり、図１に於いては、約２μｍの厚さのＴｉＮ製のバリヤー皮膜１３ａがイオンプレーティング工法により形成されている。
更に、前記白金皮膜１３ｂの厚さは０．１μｍ〜３μｍ位いが適当であり、図１に於いては約１μｍの厚さの白金皮膜１３ｂが真空蒸着法により形成されている。
【００３４】
尚、バリヤー皮膜１３ａの形成方法としては、前記イオンプレーティング工法以外に、イオンスパッタリング法や真空蒸着法等のＰＶＤ法や化学蒸着法（ＣＶＤ法）、ホットプレス法、溶射法等を用いることも可能である。
また、白金皮膜１３ｂの形成方法は、前記真空蒸着法以外に、イオンプレーティング工法やイオンスパッタリング法、化学蒸着法、ホットプレス法等が使用可能であり、更に、バリヤー皮膜１３ａがＴｉＮ等の導電性のある物質の時にはメッキ法も使用可能である。
【００３５】
図３は、本発明の第２実施態様に係る水分発生用反応炉の縦断面図を示すものであり、両炉本体部材２、３の窪部２ａ、３ａの底面を平面状に形成すると共に、入口側反射体９と出口側反射体１２として後述するようなステンレス鋼（ＳＵＳ３１６Ｌ）製の円形の平板を使用し、反応炉本体１の厚み寸法をより小さくするようにしたものである。
尚、図３の水分発生用反応炉に於けるフィルタ１０及び白金コーティング皮膜１３等の構成は、前記図１の水分発生用反応炉の場合と同様であるため、ここではその説明を省略する。
【００３６】
図４は、第２実施態様に係る水分発生用反応炉で使用する入口側及び出口側反射体９、１２の平面図であり、図５はその側面図である。
当該入口側及び出口側反射体９、１２は厚さ約３ｍｍ、外形約５０ｍｍφのステンレス鋼板（ＳＵＳ３１６Ｌ）を用いて形成されており、その外周縁には高さ約１ｍｍの支持片９ｄ、１２ａが、９０°の角度ピッチで４個夫々形成されている。
また、前記入口側反射体９及び出口側反射体１２は、夫々炉本体部材２、３の空間部側中央にその内壁面と対向状に配設され、各支持片９ｄ、１２ａの先端部を炉本体部材２、３の内壁面へスポット溶接することにより、内壁面との間に約１ｍｍの間隙Ｇを保持した状態で固定されている。
【００３７】
次に、本発明に係る水分発生用反応炉の作動について説明する。図１を参照して、ガス供給用継手４のガス供給通路４ａを通して入口側反射体９のケース体９ａ内へ噴射されたガスは反射板９ｂへ衝突したあと、外周壁に設けた透孔９ｃを通して噴射され、窪部２ａ内で拡散されることによりフィルタ１０のほぼ全面を均等に通過し、炉本体部材３の窪部３ａ内へ入る。
前記窪部３ａ内へ噴射された水素と酸素の混合ガスは、白金コーティング皮膜１３の全面に亘って均等に衝突接触し、これにより所謂触媒活性化されると共に、活性化された水素と酸素は主として窪部３ａ内で瞬時に反応し、水を生成する。そして、主として窪部３ａで形成された水分ガスは、出口側反射体１２と炉本体部材３の内壁面との間隙Ｇを通して水分ガス出口通路３ｃへ導出されて行く。
【００３８】
ところで、フィルタ１０を透過して窪部３ａ内へ入った水素及び酸素ガスの大部分は、白金皮膜１３ｂと衝突・接触することによりラジカル化され、ラジカル化された水素と酸素は、そのほぼ全量が瞬時に反応して水に変換される。
また、窪部３ａ内へ入った水素及び酸素ガスの一部はそのまま直進するかも知れないが、これ等の直進した水素及び酸素ガスは反射体１２へ衝突して再拡散され、これにより、白金皮膜１３ｂと非接触のままで間隙Ｇ内へ到達する水素及び酸素は大幅に減少する。
【００３９】
更に、前記間隙Ｇを形成する炉本体部材３の内壁面には白金皮膜１３ｂが形成されているため、白金皮膜１３ｂと非接触の水素又は酸素が間隙Ｇ内へ到達したとしても、これ等の水素又は酸素は間隙Ｇ内で活性化されることになり、水分ガス出口通路３ｃ内へラジカル化されていない水素又は酸素が放出される確率は、大幅に減少する。
また、前記間隙Ｇの幅寸法（約０．５〜１．５ｍｍ）及び間隙Ｇの通路長さ（即ち、出口側反射体１２の外形寸法）が適宜に選定されているため、ラジカル化された状態の水素と酸素が未反応のままで水分ガス出口通路３ｃ内へ素通りする確率がより小さくなり、ラジカル化された状態の水素と酸素のほぼ全部が水分生成反応に寄与することになる。
【００４０】
加えて、入口側反射体９、フィルタ１０及び出口側反射体１２から成るガス拡散用部材８を反応炉本体内に設けることにより、白金コーティング皮膜１３が反応熱によって局部的に加熱されることが皆無となり、白金コーティング皮膜１３のほぼ全域を約５００°以下の温度に保持した状態で水分発生を行なうことができ、約９９．５％を越える高い水分発生反応率と高応答性の下に、安全にしかも継続して１０００ｓｃｃｍ以上の量の水発生を行えることが実証されている。
【００４１】
【実施例】
図１の反応炉本体１に於いて、炉本体部材２、３の外形寸法を直径１３４ｍｍφ、厚さ３３．４ｍｍのＳＵＳ３１６Ｌ製とし、且つ窪部２ａ、３ａの最大径を１０８ｍｍ及びその彎曲面を曲率半径Ｒ＝１０８ｍｍの彎曲面とした（炉本体部材３の内容積Ｖ＝１９６．９ｃｍ3 、触媒面の表面積Ｓ＝１３９．０ｃｍ2 ）。また、フィルタ１０として、ステンレス製メッシュを複数枚積層した平均２．０μｍの透孔を有するフィルタ（厚さ約１．７ｍｍ）を使用した。
更に、入口側反射体９として、ケース体９ａの外径が２２ｍｍφ、高さが５ｍｍのものを、また、出口側反射体１２として、外形５５ｍｍφのステンレス鋼板（反射板表面積／触媒表面積＝１７．４％）を用い、間隙Ｇを１．０ｍｍに設定した。
一方、白金コーティング皮膜１３としては、炉本体部材３の内壁面にＴｉＮ製のバリヤー皮膜（厚さ約２μｍ、イオンプレーティング法）１３ａを形成し、その上に厚さ約１μｍの白金皮膜（真空蒸着法）１３ｂを形成したものを使用した。
【００４２】
上記水分発生用反応炉を用いて、ガス供給通路４ａから▲１▼Ｈ2 １０００ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ５００ｓｃｃｍ、▲２▼Ｈ2 １０００ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ７５０ｓｃｃｍ、▲３▼Ｈ2 １０００ｓｃｃｍ＋Ｏ2 １０００ｓｃｃｍ、▲４▼Ｈ2 １５００ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ５００ｓｃｃｍ、▲５▼Ｈ2 ２０００ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ５００ｓｃｃｍの原料ガスを供給し、水分ガス出口通路３ｃから流出する水分を実測することにより、水分発生反応率を求めた。
その結果、前記▲１▼乃至▲５▼の何れのケースにあっても、約１０時間に亘る連続水分発生試験に於いて、９９．５％以上の水分発生反応率が得られ且つ出口側反射体１２の温度は５００℃以下に保持されていた。
尚、水分発生反応率の試験結果は、図６の曲線Ａで示されている。
【００４３】
【実施例２】
図３の反応炉本体１に於いて、炉本体部材２、３の外形寸法を直径１１４ｍｍφ、厚さ１５．５ｍｍのＳＵＳ３１６Ｌ製とし、且つ窪部２ａ、３ａの深さ４ｍｍとした（炉本体部材３の内容積Ｖ＝４２．８ｃｍ3 、触媒面の表面積Ｓ＝９８．３ｃｍ2 ）。
また、入口側反射体９及び出口側反射体１２として、外径５０ｍｍφ、厚さ２ｍｍ、支持片高さ１ｍｍのステンレス鋼板（ＳＵＳ３１６Ｌ）（反射板表面積／触媒表面積＝２０％）を用い、炉本体部材２、３の内壁面との間隙Ｇを１．０ｍｍとした。
尚、フィルター１０及び白金コーティング皮膜１３（表面積Ｓ＝９８．３ｃｍ2 ）の構成は、実施例１の場合と同一である。
【００４４】
上記水分発生用反応炉を用いて、ガス供給通路４ａから▲１▼Ｈ2 ７５０ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ３７５ｓｃｃｍ、▲２▼Ｈ2 ７５０ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ５６２．５ｓｃｃｍ、▲３▼Ｈ2 ７５０ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ７５０ｓｃｃｍ、▲４▼Ｈ2 １１２５ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ３７５ｓｃｃｍ、▲５▼Ｈ2 １５００ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ３７５ｓｃｃｍの原料ガスを供給し、水分ガス出口通路５ａから流出する水分を実測することにより水分発生反応率を求めた。
試験結果は、実施例１の場合とほぼ同一であり、９９．５％以上の水分発生反応率が得られ、且つ各部材の温度は何れも５００℃以下に保持されていた。
尚、水分発生反応率の試験結果は、図６の曲線Ｂで示されている。
【００４５】
【発明の効果】
本発明は上述の通り、反応炉本体の内部に入口側反射体とフィルタと出口側反射体を設けると共に、出口側反射体を、炉本体部材との間に間隙Ｇを保持した状態で炉本体部材へ固定する構成としている。
その結果、水分ガス出口通路内へ流出する未反応ガスがほとんど零となり、酸素リッチの原料ガスの場合は勿論のこと水素リッチの原料ガスの場合でも、９９．５％以上の高い水分発生反応率が得られる。
また、反応炉本体内の白金コーティング皮膜や出口側反射体が反応熱によって局部的に加熱されることも皆無となり、ほぼ５００℃程度の温度下で１０００ｓｃｃｍ以上の水分ガスを安定して発生することができる。
【００４６】
また、請求項７の発明に於いては、ほぼ同一形状の炉本体部材を対向状に組み合せて反応炉本体を形成する構成としている。その結果、反応炉本体の構造が簡素化され、製造コストの大幅な引下げが可能となる。
本発明は上述の通り優れた実用的効用を奏するものである。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１実施態様に係る水分発生用反応炉の縦断面図である。
【図２】出口側反射体の他の例を示す部分縦断面図である。
【図３】本発明の第２実施態様に係る水分発生用反応炉の縦断面図である。
【図４】第２実施態様で使用する入口側及び出口側反射体の平面図である。
【図５】図４の反射体の側面図である。
【図６】本発明の水分発生用反応炉の水分発生反応率の測定図である。
【図７】先願に係る水分発生用反応炉の縦断面図である。
【図８】図７の水分発生用反応炉の反応時間と水分発生反応率の関係を示す曲線である。
【図９】図７の水分発生用反応炉に於いて、出口側反射体を取り除いた場合の水分発生反応率を示す曲線である。
【図１０】先願に係る水分発生用反応炉の出口側反射・拡散体の縦断面図である。
【図１１】先願に係る水分発生用反応炉の水分発生反応率と出口側反射・拡散体の温度を示す曲線である。
【符号の簡単な説明】
１は反応炉本体、１ａは空間部、２は炉本体部材、２ａは窪部、２ｂはフランジ体、２ｃはガス供給通路、３は炉本体部材、３ａは窪部、３ｂはフランジ体、３ｃは水分ガス出口通路、４はガス供給用継手、４ａはガス供給通路、５は水分ガス導出用継手、５ａは水分ガス出口通路、６はフィルタフランジ、７は反応炉取付用ボルト、８はガス拡散部材、９は入口側反射体、９ａはケース体、９ｂは反射板、９ｃは透孔、１０はフィルタ、１１ａ・１１ｂはフィルタ押え、１２は出口側反射体、１３は白金コーティング皮膜、１３ａはバリヤー皮膜、１３ｂは白金皮膜。
【産業上の利用分野】
本発明は、主として半導体製造設備で用いる水分発生用反応炉の改良に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
例えば、半導体製造に於ける水分酸化法によるシリコンの酸化膜付では、標準状態への換算値で１０００ｃｃ／ｍｉｎ（以下１０００ｓｃｃｍと呼ぶ）前後の超高純度水蒸気を必要とする。そのため、本件出願人は先きに図７に示す構造の水分発生用反応炉を開発し、特願平８−２４２２４６号として公開している。
【０００３】
上記図７の反応炉本体２１は、ガス供給用継手２４及び水分ガス取出用継手２５を備えた耐熱性の炉本体部材２２、２３と、反応炉２１の内部に両炉本体部材２２、２３のガス供給通路２４ａ及び水分ガス出口通路２５ａと対向状に設けた入口側反射板２９ａ及び出口側反射板２９ｂと、反応炉２１の内部中央に設けたフィルタ３０と、炉本体部材２３の内壁面に設けた白金コーティング皮膜３２等とから形成されている。
また、前記白金コーティング皮膜３２は、炉本体部材２３の内壁面に形成したＴｉＮ等の窒化物からなるバリヤー皮膜３２ａの上に、蒸着工法やイオンプレーティング工法等によって白金皮膜３２ｂを固着することにより形成されている。
【０００４】
而して、ガス供給通路２４ａを通して反応炉本体２１の内部へ供給された水素及び酸素は、入口側反射板２９ａ、フィルタ３０及び出口側反射板２９ｂから成る拡散用部材によって拡散され、白金コーティング皮膜３２と接触する。白金コーティング皮膜３２と接触した酸素及び水素は、白金の触媒作用によって反応性が高められ、所謂ラジカル化された状態となる。ラジカル化された水素と酸素は、水素混合ガスの発火温度よりも低い温度下で瞬時に反応をし、高温燃焼をすることなしに水分を生成する。
【０００５】
前記図７の反応炉本体２１は、水分発生装置の大幅な小型化が図れ、しかもより高い反応性と応答性の下で１０００ｓｃｃｍを越える量の高純度水蒸気や高純度水蒸気と酸素との混合ガスを得ることができ、半導体製造技術の分野に於いて画期的な注目を集めているものである。
【０００６】
図８は、前記図７の反応炉本体２１（外径約１３４ｍｍφ、厚さ７０ｍｍ、内容積約４９０ｃｃ、水分発生量１０００ｓｃｃｍ、炉温度約４００℃）に於ける水分発生反応率の経時変化を示すものであり、原料ガスが酸素リッチ又は水素リッチなガスであっても、約９８．５〜９９．０％の水分発生反応率の下で水を安定して生成することができる。
【０００７】
しかし、反応炉本体２１の温度が約４００℃以下、水分発生量が１０００ｓｃｃｍ以上の条件下に於いては、前記水分発生反応率を約９９．０％以上に上昇させることは困難であり、約１％程度の未反応の酸素や水素が生成した水分中へ混入することになる。その結果、水素や酸素を含まない純水のみ又は水素を含まない純水と酸素のみの混合物を取り出すことができないと云う問題がある。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、前記図７の如き反応炉本体２１での水素と酸素の反応率を、反応炉本体の温度上昇を招くことなしにより一層高めると共に、反応炉本体２１のより小形化を図ることを課題とするものであり、反応炉本体２１の温度を約４００℃以下、水分発生量を１０００ｓｃｃｍ以上の条件下に於いて、９９．５％以上の水分発生反応率を安定且つ長期に得ることを可能にした水分発生用反応炉を提供せんとするものである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
ところで、図７の反応炉本体２１に於いて、水分ガス出口通路２５ａへ未反応の水素や酸素が混入してくる原因としては、▲１▼白金コーティング皮膜３２と接触せず、直接に水分ガス出口通路２５ａへ酸素や水素が到達する場合と、▲２▼一坦はラジカル化されたものの、水素又は酸素と反応することなしに水分ガス出口通路２５ａへ到達し、ここでラジカル化される前の状態に戻る場合の２通りが考えられるが、前者のケースが圧倒的に多いと想定されている。
【００１０】
本願発明者等の実験結果によれば、図７の反応炉本体２１で出口側反射板２９ｂを取り除いた場合には、図９に示すように反応炉の温度が４００℃、水分発生量が５００ｓｃｃｍ、ガス過剰度が０の条件下に於ける水分発生反応率は、約９１％となる。この反応率は、水分発生量が異なるため全く同じ条件下のデータではないが、前記図８の場合の水分発生反応率（約９８％）に比較して、ほぼ７％ほど低い値となっている。
【００１１】
このことは、出口側反射板２９ｂが無い場合には、相当量の酸素や水素がラジカル化されずに直接に水分ガス出口通路２５ａへ到達することを示しており、出口側反射板２９ｂに改良を加えることにより、水分発生反応率の向上が可能なことを示すものである。
【００１２】
また、前記図９からも明らかなように、出口側反射板２９ｂが無い場合には、原料ガスが水素リッチになるほど水分発生反応率が低下する。例えば、反応炉温度が４００℃、５００ｓｃｃｍの水分発生量に於いて水素が１００％リッチの場合には、水分発生反応率が約８６％であるのに対して、酸素が１００％リッチの場合には約９７％となり、両者の間に約１１％ほどの差が生ずる。
【００１３】
即ち、図７のような構造の反応炉本体２１の内部に於いては、酸素の方は比較的拡散され易く、直線的走行性が小さいのに対し、水素の方は比較的拡散され難く、直線的走行性が高いため、水素リッチの原料ガスの場合には、水素の直線状の流れに酸素が随伴し、ラジカル化されずに水分ガス出口通路２５ａへ到達する酸素が増加するものと想定される。
【００１４】
そこで、本件発明者は図７の反応炉本体２１に於いて、出口側反射板２９ｂのガスの拡散性、特に水素に対する拡散性を高めることにより、酸素リッチの原料ガスのみならず水素リッチの原料ガスの場合でも、水分発生反応率を図８の場合の反応率約９８〜９９％よりも高くできることを着想した。また、この着想に基づいて図１０に示すような出口側反射・拡散体３３を開発すると共に、これを用いて数多くの水分発生試験を実施した。
即ち、図１０の出口側反射・拡散体３３は壁面に透孔３３ｅを有する筒状のケース体３３ａと、ケース体３３ａの内側端面を閉鎖する反射板３３ｂと、ケース体３３ａの内部に設けた拡散フィルタ３３ｃと、拡散フィルタ３３ｃに設けた白金コーティング皮膜３３ｄとから形成されている。
そのため、前記白金皮膜３３ｄと非接触のまま透孔３２ｅを通してケース本体３２ａの内方へ到達した水素や酸素ガスが、そのまま水分ガス出口通路２３ｃ内へ素通りすることは無くなり、拡散フィルタ３３ｃの白金コーティング皮膜３２ｄと接触することによりラジカル化され、非ラジカル化状態の水素や酸素が殆んど零になると共にラジカル化された水素と酸素は瞬時に反応をし、水が生成される。
【００１５】
上記図１０の出口側反射・拡散体３３を設けた水分発生用反応炉は、図１１の曲線Ａに示すように、Ｈ2 リッチの領域に於いてもほぼ９９．７％の水分発生反応率を得ることができ、優れた効用を示すものである。
しかし、出口側反射・拡散体３３の温度が、拡散フィルタ３３ｃのコーティング皮膜３２ｄによりラジカル化された水素と酸素の反応熱により、図１１の曲線Ｂに示すようにＨ2 リッチの領域に於いて約６００℃温度にまで上昇することになり、所謂水素混合ガスの発火温度に近付くこととなる。
このように、上記図１０の構成の出口側反射・拡散体３３を利用する水分発生反応炉には、水素の爆発燃焼を引き起す可能性が高いと云う危険性があり、水分発生反応炉の大幅な小形化を図る上で様々な問題を生ずることとなる。
【００１６】
そのため、本願発明者等は前記図７の反応炉本体２１に於いて、水分ガス出口通路２３ｃ内へ非ラジカル化状態の水素や酸素が流出するのを防止する方策として、白金コーティング皮膜３２ｄを備えた拡散フィルタ３３ｃの使用に代えて、平板状の出口側反射体を使用すると共に、当該出口側反射体の表面積及び発生水分の流出通路を形成する出口側反射体と反応炉本体内壁面との間隙Ｇを調整する方策を新規に創案した。
【００１７】
本願発明は、上記新規な創案に基づいて開発されたものであり、請求項１に記載の発明は、炉本体部材２と炉本体部材３とを組合せて形成され、内部に空間部１ａを有する反応炉本体１と；炉本体部材２に穿設され、前記空間部１ａへ原料ガスを導入するガス供給通路２ｃと；炉本体部材３に穿設され、前記空間部１ａから生成水を導出する水分ガス出口通路３ｃと；前記水分ガス出口通路２ｃと対向状に炉本体部材２の空間部側に固着され、ガス供給通路２ｃからの原料ガスを空間部１ａ内へ拡散させる入口側反射板９と；前記反応炉本体１の空間部１ａ内に配設したフィルタ１０と；前記水分ガス出口通路３ｃと対向状に配設され、炉本体部材３の空間部側にその内壁面と間隙Ｇを保持して固着した板状体から成る出口側反射体１２と；反応炉本体１の内壁面に設けた白金コーティング皮膜１３とを、発明の構成要件とするものである。
【００１８】
請求項２に記載の発明は、請求項１の発明に於ける入口側反射体９を、ガス供給通路２ｃと同軸状に炉本体部材２の空間部側に固着した壁面に透孔９ｃを有する筒状のケース体９ａと、ケース体９ａの内側端面を閉鎖する反射板９ｂとから形成する構成としたものである。
【００１９】
請求項３に記載の発明は、請求項１の発明に於ける入口側反射体９を、ガス供給通路２ｃと対向状に配設されて炉本体部材２の空間部側にその内壁面と所定の間隙を保持した状態で固定した板状体としたものである。
【００２０】
請求項４に記載の発明は、請求項１の発明に於けるフィルタ１０を、２００μｍ以下の透孔を有するフィルタ１０としたものである。
【００２１】
請求項５に記載の発明は、請求項１の発明に於ける出口側反射体１２と炉本体部材３の内壁面との間隙Ｇを、０．５〜２．０ｍｍとしたものである。
【００２２】
請求項６に記載の発明は、請求項１の発明に於いて出口側反射体１２の炉本体部材３と対向する側の表面積を、白金コーティング皮膜１３の表面積の１５〜２５％としたものである。
また、請求項７に記載の発明は、請求項１の発明に於いて出口側反射体１２の炉本体部材３の白金コーティング皮膜１３と対向する側の外表面に、白金コーティング皮膜を形成するようにしたものである。
【００２３】
請求項８に記載の発明は、請求項１の発明に於ける反応炉本体１を、ほぼ同形態の彎曲面状の窪部２ａを有する炉本体部材２と彎曲面状の窪部３ａを有する炉本体部材３とを、又はほぼ同形態の平らな底面の窪部２ａを有する炉本体部材２と平らな底面の窪部３ａを有する炉本体部材３とを対向状に組合せて形成すると共に、両本体部材２、３の中央部にフィルタ１０を配設する構成としたものである。
【００２４】
【発明の実施の形態】
以下、図面に基づいて本発明の実施態様を説明する。
図１は本発明の第１実施形態に係る水分発生用反応炉本体の縦断面図である。また、図２は異なる出口側反射体を用いた反応炉本体の部分縦断面図である。
図１に於いて、１は反応炉本体、２、３は炉本体部材、４はガス供給用継手、５は水分ガス取出用継手、６はフィルタフランジ、７は反応炉取付け用ボルト、８はガス拡散用部材、９は入口側反射体、１０はフィルタ、１１はフィルタフランジのフィルタ受け片、１２は出口側反射体、１３は白金コーティング皮膜であり、反応炉１は二個のほぼ同形態に形成されたステンレス鋼製炉本体部材２、３を気密状に溶接することにより、短円筒形に形成されている。
【００２５】
前記一方の炉本体部材２は、その内部に底面が彎曲面状の窪部２ａが設けられており、更に中央部には、ガス供給通路２ｃが穿設されている。また、外側面にはガス供給用継手４が設けられており、この外側面に設けたガス供給用継手４のガス供給通路４ａが窪部２ａ内へ連通されている。
同様に、他方の炉本体部材３は、その内部に底面が彎曲面状の窪部３ａが設けられており、更に、中央部には、ガス供給通路３ｃが穿設されている。また、外側面には水分ガス取出用継手５が設けられており、この外側面に設けた水分ガス取出用継手５の水分ガス出口通路５ａが窪部３ａ内へ連通されている。
【００２６】
前記両炉本体部材２、３の内側面には、フランジ体２ｂ、３ｂが夫々形成されており、フィルタフランジ６を介して両フランジ体２ｂ、３ｂを気密状に溶接固定することにより、内部に空間部１ａを有する反応炉本体１が構成されている。尚、図１では両フランジ体２ｂ、３ｂを溶接により固着する構成としているが、両フランジ体２ｂ、３ｂをガスケット（図示省略）を介設してクランプ（図示省略）等により解離自在に組付け固着する構成としてもよい。
また、図１では両本体部材２、３をほぼ同一形状のものに形成しているが、一方を有底の筒状体の形態に、他方を筒状体の開口部を閉鎖するフランジ状の形態に形成してもよいことはもちろんである。
【００２７】
前記ガス拡散用部材８は入口側反射板９とフィルタ１０と出口側反射体１２等から形成されており、図１に示す如く反応炉本体１の内部に配設されている。
即ち、入口側反射板９は短筒状のケース体９ａと、ケース体９ａの内側端面を閉鎖する反射板９ｂとから形成されており、ケース体９ａの外周壁には透孔９ｃが形成されている。尚、当該入口側反射板９は炉本体部材２の底面のガス供給通路２ｃと対向する位置にこれと同軸状に配置され、これに溶接固着されている。
【００２８】
また、前記フィルタ１０は、約２００μｍ以下の透孔を有するステンレス鋼製フィルタであり、本実施例では平均２μｍのメッシュ状の透孔を有するフィルタが使用されている。尚、フィルタ１０の外周縁にはステンレス鋼製のフィルタフランジ６が溶接されており、このフィルタフランジ６を介してフィルタ１０は炉本体部材２、３へ溶接固定されている。
【００２９】
前記出口側体１２は、図１に示す如く、厚さ約２ｍｍのステンレス鋼（ＳＵＳ３１６Ｌ）を用いて円形の部分球穀状（即ち円形の浅皿形）に形成されており、本体部材３の窪部３ａの彎曲面と同じ曲率半径の彎曲面に仕上げられている。
また、当該出口側反射体１２は、炉本体部材３の底面の水分ガス出口通路３ｃを中心としてこれに対向状に配置され、約１ｍｍの間隙Ｇを保持した状態でその外周縁の４ケ所に形成した支持片１２ａを介して、炉本体部材３の内側面へ溶接固着されている。
【００３０】
尚、前記図１においては、出口側反射体１２を円形の部分球穀状の形態に形成しているが、図２に示す如く、厚手の平板状ステンレス鋼板の一側外周面部１２ｂを彎曲面状に形成し、炉本体部材３の内側面との間に所定の長さの間隙Ｇを形成するようにしてもよい。
また、図１に於いては、入口側反射体９の長さ寸法を窪部２ａの深さ寸法の約１／６としているが、当該長さ寸法を大きくして、フィルタ１０の中心部を透過するガス量を押えるようにすることも可能である。同様に、出口側反射体１２の外形寸法や炉本体部材３との間隙Ｇは、水分発生量や反応炉本体１の外形寸法等に応じて適宜に設定され、これによってＨ2 リッチな原料ガスの場合に於いても９９．５％を越える水分発生率の達成が可能となる。
【００３１】
より具体的には、出口側反射体１２の外形寸法は、その一側面の表面積が白金コーティング皮膜１３の表面積の約１５〜２５％の範囲に選定される。出口側反射体１２の外形寸法がこの範囲より小さい場合には原料ガスの拡散が不十分となり、また逆にこの範囲より大きい場合には、原料ガスと白金コーティング皮膜１３との接触性等の点に悪影響が出ることになる。
また、前記間隙Ｇの大きさは０．５〜２．０ｍｍ位いが最適であり、間隙Ｇが０．５ｍｍより小さくなると、発生水分を円滑に導出し難くなると共に反応炉内部空間の内圧が上昇し過ぎる等の問題が生じ、また、逆に間隙Ｇが２．０ｍｍを越えると、水分発生反応率の向上が困難となり、常時９９．５％以上の水分発生反応率を安定して達成し難くなる。
【００３２】
尚、図１及び図２に於いては、出口側反射体１２には白金コーティング皮膜を一切設けていないが、当該出口側反射体１２の炉本体部材３と対向する側の外表面に、炉本体部材３側の白金コーティング皮膜１３と同様の白金コーティング皮膜を形成するようにしても良い。
また、図１に於いては、フィルタ１０としてディスク型で且つその全面をガス透過部としたフィルタを使用しているが、これに替えて、ディスク型であって且つその外周面部のみをフィルタ部（ガス透過部）とした構成のフィルタを用いるようにしてもよい。
【００３３】
前記白金コーティング皮膜１３は、ＳＵＳ３１６Ｌ製の炉本体部材３の内表面の全域に形成されており、先ず炉本体部材３の内表面にＴｉＮ製のバリヤー皮膜１３ａを形成したあと、その上に白金皮膜１３ｂが形成されている。
また、バリヤー皮膜１３ａの厚さは０．１μｍ〜５μｍ程度が最適であり、図１に於いては、約２μｍの厚さのＴｉＮ製のバリヤー皮膜１３ａがイオンプレーティング工法により形成されている。
更に、前記白金皮膜１３ｂの厚さは０．１μｍ〜３μｍ位いが適当であり、図１に於いては約１μｍの厚さの白金皮膜１３ｂが真空蒸着法により形成されている。
【００３４】
尚、バリヤー皮膜１３ａの形成方法としては、前記イオンプレーティング工法以外に、イオンスパッタリング法や真空蒸着法等のＰＶＤ法や化学蒸着法（ＣＶＤ法）、ホットプレス法、溶射法等を用いることも可能である。
また、白金皮膜１３ｂの形成方法は、前記真空蒸着法以外に、イオンプレーティング工法やイオンスパッタリング法、化学蒸着法、ホットプレス法等が使用可能であり、更に、バリヤー皮膜１３ａがＴｉＮ等の導電性のある物質の時にはメッキ法も使用可能である。
【００３５】
図３は、本発明の第２実施態様に係る水分発生用反応炉の縦断面図を示すものであり、両炉本体部材２、３の窪部２ａ、３ａの底面を平面状に形成すると共に、入口側反射体９と出口側反射体１２として後述するようなステンレス鋼（ＳＵＳ３１６Ｌ）製の円形の平板を使用し、反応炉本体１の厚み寸法をより小さくするようにしたものである。
尚、図３の水分発生用反応炉に於けるフィルタ１０及び白金コーティング皮膜１３等の構成は、前記図１の水分発生用反応炉の場合と同様であるため、ここではその説明を省略する。
【００３６】
図４は、第２実施態様に係る水分発生用反応炉で使用する入口側及び出口側反射体９、１２の平面図であり、図５はその側面図である。
当該入口側及び出口側反射体９、１２は厚さ約３ｍｍ、外形約５０ｍｍφのステンレス鋼板（ＳＵＳ３１６Ｌ）を用いて形成されており、その外周縁には高さ約１ｍｍの支持片９ｄ、１２ａが、９０°の角度ピッチで４個夫々形成されている。
また、前記入口側反射体９及び出口側反射体１２は、夫々炉本体部材２、３の空間部側中央にその内壁面と対向状に配設され、各支持片９ｄ、１２ａの先端部を炉本体部材２、３の内壁面へスポット溶接することにより、内壁面との間に約１ｍｍの間隙Ｇを保持した状態で固定されている。
【００３７】
次に、本発明に係る水分発生用反応炉の作動について説明する。図１を参照して、ガス供給用継手４のガス供給通路４ａを通して入口側反射体９のケース体９ａ内へ噴射されたガスは反射板９ｂへ衝突したあと、外周壁に設けた透孔９ｃを通して噴射され、窪部２ａ内で拡散されることによりフィルタ１０のほぼ全面を均等に通過し、炉本体部材３の窪部３ａ内へ入る。
前記窪部３ａ内へ噴射された水素と酸素の混合ガスは、白金コーティング皮膜１３の全面に亘って均等に衝突接触し、これにより所謂触媒活性化されると共に、活性化された水素と酸素は主として窪部３ａ内で瞬時に反応し、水を生成する。そして、主として窪部３ａで形成された水分ガスは、出口側反射体１２と炉本体部材３の内壁面との間隙Ｇを通して水分ガス出口通路３ｃへ導出されて行く。
【００３８】
ところで、フィルタ１０を透過して窪部３ａ内へ入った水素及び酸素ガスの大部分は、白金皮膜１３ｂと衝突・接触することによりラジカル化され、ラジカル化された水素と酸素は、そのほぼ全量が瞬時に反応して水に変換される。
また、窪部３ａ内へ入った水素及び酸素ガスの一部はそのまま直進するかも知れないが、これ等の直進した水素及び酸素ガスは反射体１２へ衝突して再拡散され、これにより、白金皮膜１３ｂと非接触のままで間隙Ｇ内へ到達する水素及び酸素は大幅に減少する。
【００３９】
更に、前記間隙Ｇを形成する炉本体部材３の内壁面には白金皮膜１３ｂが形成されているため、白金皮膜１３ｂと非接触の水素又は酸素が間隙Ｇ内へ到達したとしても、これ等の水素又は酸素は間隙Ｇ内で活性化されることになり、水分ガス出口通路３ｃ内へラジカル化されていない水素又は酸素が放出される確率は、大幅に減少する。
また、前記間隙Ｇの幅寸法（約０．５〜１．５ｍｍ）及び間隙Ｇの通路長さ（即ち、出口側反射体１２の外形寸法）が適宜に選定されているため、ラジカル化された状態の水素と酸素が未反応のままで水分ガス出口通路３ｃ内へ素通りする確率がより小さくなり、ラジカル化された状態の水素と酸素のほぼ全部が水分生成反応に寄与することになる。
【００４０】
加えて、入口側反射体９、フィルタ１０及び出口側反射体１２から成るガス拡散用部材８を反応炉本体内に設けることにより、白金コーティング皮膜１３が反応熱によって局部的に加熱されることが皆無となり、白金コーティング皮膜１３のほぼ全域を約５００°以下の温度に保持した状態で水分発生を行なうことができ、約９９．５％を越える高い水分発生反応率と高応答性の下に、安全にしかも継続して１０００ｓｃｃｍ以上の量の水発生を行えることが実証されている。
【００４１】
【実施例】
図１の反応炉本体１に於いて、炉本体部材２、３の外形寸法を直径１３４ｍｍφ、厚さ３３．４ｍｍのＳＵＳ３１６Ｌ製とし、且つ窪部２ａ、３ａの最大径を１０８ｍｍ及びその彎曲面を曲率半径Ｒ＝１０８ｍｍの彎曲面とした（炉本体部材３の内容積Ｖ＝１９６．９ｃｍ3 、触媒面の表面積Ｓ＝１３９．０ｃｍ2 ）。また、フィルタ１０として、ステンレス製メッシュを複数枚積層した平均２．０μｍの透孔を有するフィルタ（厚さ約１．７ｍｍ）を使用した。
更に、入口側反射体９として、ケース体９ａの外径が２２ｍｍφ、高さが５ｍｍのものを、また、出口側反射体１２として、外形５５ｍｍφのステンレス鋼板（反射板表面積／触媒表面積＝１７．４％）を用い、間隙Ｇを１．０ｍｍに設定した。
一方、白金コーティング皮膜１３としては、炉本体部材３の内壁面にＴｉＮ製のバリヤー皮膜（厚さ約２μｍ、イオンプレーティング法）１３ａを形成し、その上に厚さ約１μｍの白金皮膜（真空蒸着法）１３ｂを形成したものを使用した。
【００４２】
上記水分発生用反応炉を用いて、ガス供給通路４ａから▲１▼Ｈ2 １０００ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ５００ｓｃｃｍ、▲２▼Ｈ2 １０００ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ７５０ｓｃｃｍ、▲３▼Ｈ2 １０００ｓｃｃｍ＋Ｏ2 １０００ｓｃｃｍ、▲４▼Ｈ2 １５００ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ５００ｓｃｃｍ、▲５▼Ｈ2 ２０００ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ５００ｓｃｃｍの原料ガスを供給し、水分ガス出口通路３ｃから流出する水分を実測することにより、水分発生反応率を求めた。
その結果、前記▲１▼乃至▲５▼の何れのケースにあっても、約１０時間に亘る連続水分発生試験に於いて、９９．５％以上の水分発生反応率が得られ且つ出口側反射体１２の温度は５００℃以下に保持されていた。
尚、水分発生反応率の試験結果は、図６の曲線Ａで示されている。
【００４３】
【実施例２】
図３の反応炉本体１に於いて、炉本体部材２、３の外形寸法を直径１１４ｍｍφ、厚さ１５．５ｍｍのＳＵＳ３１６Ｌ製とし、且つ窪部２ａ、３ａの深さ４ｍｍとした（炉本体部材３の内容積Ｖ＝４２．８ｃｍ3 、触媒面の表面積Ｓ＝９８．３ｃｍ2 ）。
また、入口側反射体９及び出口側反射体１２として、外径５０ｍｍφ、厚さ２ｍｍ、支持片高さ１ｍｍのステンレス鋼板（ＳＵＳ３１６Ｌ）（反射板表面積／触媒表面積＝２０％）を用い、炉本体部材２、３の内壁面との間隙Ｇを１．０ｍｍとした。
尚、フィルター１０及び白金コーティング皮膜１３（表面積Ｓ＝９８．３ｃｍ2 ）の構成は、実施例１の場合と同一である。
【００４４】
上記水分発生用反応炉を用いて、ガス供給通路４ａから▲１▼Ｈ2 ７５０ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ３７５ｓｃｃｍ、▲２▼Ｈ2 ７５０ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ５６２．５ｓｃｃｍ、▲３▼Ｈ2 ７５０ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ７５０ｓｃｃｍ、▲４▼Ｈ2 １１２５ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ３７５ｓｃｃｍ、▲５▼Ｈ2 １５００ｓｃｃｍ＋Ｏ2 ３７５ｓｃｃｍの原料ガスを供給し、水分ガス出口通路５ａから流出する水分を実測することにより水分発生反応率を求めた。
試験結果は、実施例１の場合とほぼ同一であり、９９．５％以上の水分発生反応率が得られ、且つ各部材の温度は何れも５００℃以下に保持されていた。
尚、水分発生反応率の試験結果は、図６の曲線Ｂで示されている。
【００４５】
【発明の効果】
本発明は上述の通り、反応炉本体の内部に入口側反射体とフィルタと出口側反射体を設けると共に、出口側反射体を、炉本体部材との間に間隙Ｇを保持した状態で炉本体部材へ固定する構成としている。
その結果、水分ガス出口通路内へ流出する未反応ガスがほとんど零となり、酸素リッチの原料ガスの場合は勿論のこと水素リッチの原料ガスの場合でも、９９．５％以上の高い水分発生反応率が得られる。
また、反応炉本体内の白金コーティング皮膜や出口側反射体が反応熱によって局部的に加熱されることも皆無となり、ほぼ５００℃程度の温度下で１０００ｓｃｃｍ以上の水分ガスを安定して発生することができる。
【００４６】
また、請求項７の発明に於いては、ほぼ同一形状の炉本体部材を対向状に組み合せて反応炉本体を形成する構成としている。その結果、反応炉本体の構造が簡素化され、製造コストの大幅な引下げが可能となる。
本発明は上述の通り優れた実用的効用を奏するものである。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１実施態様に係る水分発生用反応炉の縦断面図である。
【図２】出口側反射体の他の例を示す部分縦断面図である。
【図３】本発明の第２実施態様に係る水分発生用反応炉の縦断面図である。
【図４】第２実施態様で使用する入口側及び出口側反射体の平面図である。
【図５】図４の反射体の側面図である。
【図６】本発明の水分発生用反応炉の水分発生反応率の測定図である。
【図７】先願に係る水分発生用反応炉の縦断面図である。
【図８】図７の水分発生用反応炉の反応時間と水分発生反応率の関係を示す曲線である。
【図９】図７の水分発生用反応炉に於いて、出口側反射体を取り除いた場合の水分発生反応率を示す曲線である。
【図１０】先願に係る水分発生用反応炉の出口側反射・拡散体の縦断面図である。
【図１１】先願に係る水分発生用反応炉の水分発生反応率と出口側反射・拡散体の温度を示す曲線である。
【符号の簡単な説明】
１は反応炉本体、１ａは空間部、２は炉本体部材、２ａは窪部、２ｂはフランジ体、２ｃはガス供給通路、３は炉本体部材、３ａは窪部、３ｂはフランジ体、３ｃは水分ガス出口通路、４はガス供給用継手、４ａはガス供給通路、５は水分ガス導出用継手、５ａは水分ガス出口通路、６はフィルタフランジ、７は反応炉取付用ボルト、８はガス拡散部材、９は入口側反射体、９ａはケース体、９ｂは反射板、９ｃは透孔、１０はフィルタ、１１ａ・１１ｂはフィルタ押え、１２は出口側反射体、１３は白金コーティング皮膜、１３ａはバリヤー皮膜、１３ｂは白金皮膜。
Claims (8)
- 二つの炉本体部材（２）、（３）を組合せて形成され、内部に空間部（１ａ）を有する反応炉本体（１）と；一方の炉本体部材（２）に穿設され、前記空間部（１ａ）へ原料ガスを導入するガス供給通路（２ｃ）と；他方の炉本体部材（３）に穿設され、前記空間部（１ａ）から生成水を導出する水分ガス出口通路（３ｃ）と；前記ガス供給通路（２ｃ）と対向状に炉本体部材（２）の空間部側に固着され、ガス供給通路（２ｃ）からの原料ガスを空間部（１ａ）内へ拡散させる入口側反射体（９）と；前記反応炉本体（１）の空間部（１ａ）内に配設したフィルタ（１０）と；前記水分ガス出口通路（３ｃ）と対向状に配設され、炉本体部材（３）の空間部側にその内壁面と間隙（Ｇ）を保持して固着した板状体から成る出口側反射体（１２）と；反応炉本体（１）の内壁面に設けた白金コーティング皮膜（１３）と；から構成した水分発生用反応炉。
- 入口側反射体（９）を、ガス供給通路（２ｃ）と同軸状に炉本体部材（２）の空間部側に固着した壁面に透孔（９ｃ）を有する筒状のケース体（９ａ）と、ケース体（９ａ）の内側端面を閉鎖する反射板（９ｂ）とから成る入口側反射体（９）とした請求項１に記載の水分発生用反応炉。
- 入口側反射体（９）を、ガス供給通路（２ｃ）と対向状に配設され、炉本体部材（２）の空間部側にその内壁面と所望の間隙を保持して固着した板状体から成る入口側反射体（９）とした請求項１に記載の水分発生用反応炉。
- フィルタ（１０）を、２００μｍ以下の透孔を有するフィルタ（１０）とした請求項１に記載の水分発生用反応炉。
- 出口側反射体（１２）と、炉本体部材（３）との間隙（Ｇ）を０．５〜２．０ｍｍとした請求項１に記載の水分発生用反応炉。
- 出口側反射体（１２）の炉本体部材（３）と対向する側の表面積を、白金コーティング皮膜（１３）の表面積の１５〜２５％にした請求項１に記載の水分発生用反応炉。
- 出口側反射体（１２）の炉本体部材（３）の白金コーティング皮膜（１３）と対向する側の外表面に、白金コーティング皮膜を設けるようにした請求項１に記載の水分発生用反応炉。
- 反応炉本体（１）を、ほぼ同形態の彎曲面状の窪部（２ａ）を有する炉本体部材（２）と彎曲面状の窪部（３ａ）を有する炉本体部材（３）とを、又はほぼ同形態の平らな底面の窪部（２ａ）を有する炉本体部材（２）と平らな底面の窪部（３ａ）を有する炉本体部材（３）とを対向状に組合せて形成すると共に、両本体部材（２）、（３）の中央部にフィルタ（１０）を配設する構成とした請求項１に記載の水分発生用反応炉。
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