JP3503239B2 - リチウム２次電池 - Google Patents
リチウム２次電池Info
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- JP3503239B2 JP3503239B2 JP01010195A JP1010195A JP3503239B2 JP 3503239 B2 JP3503239 B2 JP 3503239B2 JP 01010195 A JP01010195 A JP 01010195A JP 1010195 A JP1010195 A JP 1010195A JP 3503239 B2 JP3503239 B2 JP 3503239B2
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- Japan
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- lithium secondary
- secondary battery
- positive electrode
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- lithium
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、小型電子機器の駆動用
電源として有用なリチウム２次電池に関する。
電源として有用なリチウム２次電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、高エネルギー密度型の２次電池と
して、リチウム２次電池の研究が盛んに進められてい
る。そして、一般にこれらリチウム２次電池は、リチウ
ムイオンの挿入・放出が可能なＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉ
Ｏ2 などの金属複合酸化物やＭｏＳ2 、Ｖ6 ０13などの
金属カルコゲン化物を活物質とする正極と、リチウムイ
オンの挿入・放出が可能な炭素材料やリチウム金属を活
物質とする負極と、プロピレンカーボネート、１，２−
ジメトキシエタンなどの非水溶媒にＬｉＰＦ6 、ＬｉＣ
ｌＯ4 などのリチウム塩を電解質として溶解した電解液
とで構成されている。
して、リチウム２次電池の研究が盛んに進められてい
る。そして、一般にこれらリチウム２次電池は、リチウ
ムイオンの挿入・放出が可能なＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉ
Ｏ2 などの金属複合酸化物やＭｏＳ2 、Ｖ6 ０13などの
金属カルコゲン化物を活物質とする正極と、リチウムイ
オンの挿入・放出が可能な炭素材料やリチウム金属を活
物質とする負極と、プロピレンカーボネート、１，２−
ジメトキシエタンなどの非水溶媒にＬｉＰＦ6 、ＬｉＣ
ｌＯ4 などのリチウム塩を電解質として溶解した電解液
とで構成されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】一般に、リチウム２次
電池の充放電の効率は、正極活物質及び負極活物質の電
池反応での可逆性、並びに電解液自体の安定性及び電解
液と活物質との反応安定性が大きく影響する。
電池の充放電の効率は、正極活物質及び負極活物質の電
池反応での可逆性、並びに電解液自体の安定性及び電解
液と活物質との反応安定性が大きく影響する。
【０００４】ところで、リチウム２次電池は、その起電
力が４Ｖと高いため、電解液の分解反応が生じて電気量
が消費され、充放電の効率が低下する問題点を有してい
た。又、この電解液の分解による電解液組成の変化によ
って、又は正極もしくは負極の表面で起きる電解液の分
解により電気抵抗の高い反応生成物が電極を覆うことに
よって、電池の内部抵抗が増加して充放電が困難になる
ために、充放電を繰り返すと電池容量が著しく低下する
という問題点を有していた。
力が４Ｖと高いため、電解液の分解反応が生じて電気量
が消費され、充放電の効率が低下する問題点を有してい
た。又、この電解液の分解による電解液組成の変化によ
って、又は正極もしくは負極の表面で起きる電解液の分
解により電気抵抗の高い反応生成物が電極を覆うことに
よって、電池の内部抵抗が増加して充放電が困難になる
ために、充放電を繰り返すと電池容量が著しく低下する
という問題点を有していた。
【０００５】そこで、本発明の目的は、上記問題点を解
決して、高いエネルギー密度を有し、充放電サイクル特
性に優れたリチウム２次電池を提供することにある。
決して、高いエネルギー密度を有し、充放電サイクル特
性に優れたリチウム２次電池を提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、本発明のリチウム２次電池は、リチウムイオンの挿
入・放出が可能な金属化合物を活物質とする正極と、非
水電解液と、リチウムイオンの挿入・放出が可能な炭素
材料を活物質とする負極とからなり、前記非水電解液は
ヒドロキノン誘導体を含み、該ヒドロキノン誘導体は、
下記の式（但し、ＲはＣＨ3 又はＣ2 Ｈ5 ）で表される
ものであることを特徴とする。
め、本発明のリチウム２次電池は、リチウムイオンの挿
入・放出が可能な金属化合物を活物質とする正極と、非
水電解液と、リチウムイオンの挿入・放出が可能な炭素
材料を活物質とする負極とからなり、前記非水電解液は
ヒドロキノン誘導体を含み、該ヒドロキノン誘導体は、
下記の式（但し、ＲはＣＨ3 又はＣ2 Ｈ5 ）で表される
ものであることを特徴とする。
【０００７】
【０００８】
【化２】
【０００９】又、ヒドロキノン誘導体は非水電解液中に
０．１〜１．０ｗｔ％含有されていることを特徴とす
る。
０．１〜１．０ｗｔ％含有されていることを特徴とす
る。
【００１０】又、非水電解液中の溶媒は、プロピレンカ
ーボネートおよびエチレンカーボネートのうちの少なく
とも１種と、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエ
トキシエタン、ジメチルカーボネートのうちの少なくと
も１種とが体積比で９０〜３０：１０〜７０の割合で混
合されたものに、ヒドロキノン誘導体が０．１〜１．０
ｗｔ％添加されたものであることを特徴とする。
ーボネートおよびエチレンカーボネートのうちの少なく
とも１種と、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエ
トキシエタン、ジメチルカーボネートのうちの少なくと
も１種とが体積比で９０〜３０：１０〜７０の割合で混
合されたものに、ヒドロキノン誘導体が０．１〜１．０
ｗｔ％添加されたものであることを特徴とする。
【００１１】即ち、本発明における非水電解液として
は、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネートな
どの高誘電率溶媒のうちいずれか１種と、１，２−ジメ
トキシエタン、１，２−ジエトキシエタン、ジメチルカ
ーボネートなどの低誘電率溶媒のうちいずれか１種と
を、各々体積比で９０〜３０：１０〜７０の範囲で混合
し、さらにヒドロキノン誘導体を添加した溶媒中に、Ｌ
ｉＰＦ6 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＡｓＦ6 な
どのリチウム塩を電解質として溶解したものを用いるこ
とができる。この場合、電解質濃度は特に限定されない
が０．１ｍｏｌ／Ｌ以上が好ましい。
は、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネートな
どの高誘電率溶媒のうちいずれか１種と、１，２−ジメ
トキシエタン、１，２−ジエトキシエタン、ジメチルカ
ーボネートなどの低誘電率溶媒のうちいずれか１種と
を、各々体積比で９０〜３０：１０〜７０の範囲で混合
し、さらにヒドロキノン誘導体を添加した溶媒中に、Ｌ
ｉＰＦ6 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＡｓＦ6 な
どのリチウム塩を電解質として溶解したものを用いるこ
とができる。この場合、電解質濃度は特に限定されない
が０．１ｍｏｌ／Ｌ以上が好ましい。
【００１２】又、正極活物質としては、ＬｉＣｏＯ2 、
ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 などの金属複合酸化物、
又はＭｏＳ2 、Ｖ6 ０13、Ｍｏ6 Ｓ8 などの金属カルコ
ゲン化合物などのリチウムイオンの挿入・放出が可能な
物質であればよい。
ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 などの金属複合酸化物、
又はＭｏＳ2 、Ｖ6 ０13、Ｍｏ6 Ｓ8 などの金属カルコ
ゲン化合物などのリチウムイオンの挿入・放出が可能な
物質であればよい。
【００１３】また、負極活物質としては、リチウムイオ
ンの挿入・放出が可能な炭素材料を用いることが可能で
ある。
ンの挿入・放出が可能な炭素材料を用いることが可能で
ある。
【００１４】又、セパレータは多孔質ポリプロピレン製
膜、多孔質ポリプロピレン製不織布、ガラスファイバー
製不織布などを用いることができる。
膜、多孔質ポリプロピレン製不織布、ガラスファイバー
製不織布などを用いることができる。
【００１５】その他、集電体、ガスケット、封口板、正
極缶などの電池構成部品は、従来より公知の一般的なも
のを適宜用いることができる。
極缶などの電池構成部品は、従来より公知の一般的なも
のを適宜用いることができる。
【００１６】
【作用】本発明のリチウム２次電池は、非水電解液中に
ヒドロキノン誘導体を含む。ヒドロキノン又はヒドロキ
ノン誘導体が、電解液の分解時に溶媒又は電解質より生
成する活性ラジカルと下式のように反応する。なお、式
中Ｐ* は活性ラジカルを示す。
ヒドロキノン誘導体を含む。ヒドロキノン又はヒドロキ
ノン誘導体が、電解液の分解時に溶媒又は電解質より生
成する活性ラジカルと下式のように反応する。なお、式
中Ｐ* は活性ラジカルを示す。
【００１７】
【化３】
【００１８】この反応によって活性ラジカルが消費さ
れ、電極の表面に電気抵抗の高い被膜が生成されるのを
防止できる。その結果、充放電を繰り返しても、電池の
内部抵抗上昇による電池容量の低下が抑えられる。
れ、電極の表面に電気抵抗の高い被膜が生成されるのを
防止できる。その結果、充放電を繰り返しても、電池の
内部抵抗上昇による電池容量の低下が抑えられる。
【００１９】又、そのメカニズムは解明できていない
が、ヒドロキノン又はヒドロキノン誘導体を添加するこ
とにより、電池の初期容量も大きくなる。
が、ヒドロキノン又はヒドロキノン誘導体を添加するこ
とにより、電池の初期容量も大きくなる。
【００２０】
【実施例】以下、本発明のリチウム２次電池について、
その実施例を説明する。図１は、本発明の一実施例によ
り得られるコイン型電池の断面図である。同図におい
て、１は負極、２は正極、３はポリプロピレン製のセパ
レータ、４はアルミニウム板からなる集電体、５はステ
ンレス鋼板を加工した正極缶、６は同じくステンレス鋼
板を加工した封口板、７は絶縁ガスケットである。
その実施例を説明する。図１は、本発明の一実施例によ
り得られるコイン型電池の断面図である。同図におい
て、１は負極、２は正極、３はポリプロピレン製のセパ
レータ、４はアルミニウム板からなる集電体、５はステ
ンレス鋼板を加工した正極缶、６は同じくステンレス鋼
板を加工した封口板、７は絶縁ガスケットである。
【００２１】次に、本発明のリチウム２次電池の製造方
法を説明する。まず、負極１を作製した。即ち、出発原
料として石油コークスを用い、温度１８００〜２５００
℃の還元雰囲気中で焼成した後、粉砕して炭素材料の負
極活物質を得た。この炭素粉末材料に１０ｗｔ％のフッ
素樹脂系バインダーを添加し、これらをＮ−メチルピロ
リドン溶液に懸濁させてスラリーとした。その後、集電
体として準備したアルミニウム板４の上に、ドクターブ
レード法でシート状に成型して負極１を得た。
法を説明する。まず、負極１を作製した。即ち、出発原
料として石油コークスを用い、温度１８００〜２５００
℃の還元雰囲気中で焼成した後、粉砕して炭素材料の負
極活物質を得た。この炭素粉末材料に１０ｗｔ％のフッ
素樹脂系バインダーを添加し、これらをＮ−メチルピロ
リドン溶液に懸濁させてスラリーとした。その後、集電
体として準備したアルミニウム板４の上に、ドクターブ
レード法でシート状に成型して負極１を得た。
【００２２】次に、正極２を作製した。即ち、炭酸リチ
ウムと炭酸コバルトを混合し、１０００℃で２０時間焼
成して合成したコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2 ）粉
末に、導電剤であるカーボン粉末とフッ素樹脂系バイン
ダを適量混合し、加圧成型して薄板状の正極２を作製し
た。
ウムと炭酸コバルトを混合し、１０００℃で２０時間焼
成して合成したコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2 ）粉
末に、導電剤であるカーボン粉末とフッ素樹脂系バイン
ダを適量混合し、加圧成型して薄板状の正極２を作製し
た。
【００２３】次に、表１に示す組成の電解液を作製し
た。この場合、高誘電率溶媒としてはエチレンカーボネ
ート又はプロピレンカーボネートを用い、低誘電率溶媒
としてはジメトキシエタン又はジメチルカーボネートを
用い、添加剤としてはヒドロキノン、ヒドロキノンモノ
メチルエーテル又はヒドロキノンモノエチルエーテルを
用い、電解質としてはＬｉＣｌＯ4 又はＬｉＰＦ6 を用
いた。なお、表１において、＊印を付したものは本発明
の範囲外のものである。
た。この場合、高誘電率溶媒としてはエチレンカーボネ
ート又はプロピレンカーボネートを用い、低誘電率溶媒
としてはジメトキシエタン又はジメチルカーボネートを
用い、添加剤としてはヒドロキノン、ヒドロキノンモノ
メチルエーテル又はヒドロキノンモノエチルエーテルを
用い、電解質としてはＬｉＣｌＯ4 又はＬｉＰＦ6 を用
いた。なお、表１において、＊印を付したものは本発明
の範囲外のものである。
【００２４】
【表１】
【００２５】その後、図１に示すように、上記負極１と
上記正極２をポリプロピレン製のセパレータ３を介し、
一対のアルミニウム板からなる集電体４で挟むようにし
て正極缶５内に収容した。そして、セパレータ３に上記
電解液を含浸させた。その後、周囲を絶縁ガスケット７
で正極缶５と絶縁した状態に封口板６で封口し、電解液
の異なる１４種のリチウム２次電池を作製した。
上記正極２をポリプロピレン製のセパレータ３を介し、
一対のアルミニウム板からなる集電体４で挟むようにし
て正極缶５内に収容した。そして、セパレータ３に上記
電解液を含浸させた。その後、周囲を絶縁ガスケット７
で正極缶５と絶縁した状態に封口板６で封口し、電解液
の異なる１４種のリチウム２次電池を作製した。
【００２６】以上得られたリチウム２次電池について、
初期容量を電流密度０．５ｍＡ／ｃｍ2 で４．２Ｖから
２．０Ｖまでの放電容量として確認するとともに、同じ
く充放電電流密度０．５ｍＡ／ｃｍ2 、充電終止電圧
４．２Ｖ、放電終止電圧２．０Ｖの条件下で１００回の
充放電試験を行なった後の電池容量を確認した。表２に
これらの結果を示す。
初期容量を電流密度０．５ｍＡ／ｃｍ2 で４．２Ｖから
２．０Ｖまでの放電容量として確認するとともに、同じ
く充放電電流密度０．５ｍＡ／ｃｍ2 、充電終止電圧
４．２Ｖ、放電終止電圧２．０Ｖの条件下で１００回の
充放電試験を行なった後の電池容量を確認した。表２に
これらの結果を示す。
【００２７】
【表２】
【００２８】表２に示す通り、ヒドロキノン誘導体を添
加した電解液を使用した本発明の範囲内にある試料番号
３および７は、初期の電池容量が２４５Ａｈ／ｋｇ以
上、１００サイクル後の電池容量が２２０Ａｈ／ｋｇ以
上と大きい値を示している。
加した電解液を使用した本発明の範囲内にある試料番号
３および７は、初期の電池容量が２４５Ａｈ／ｋｇ以
上、１００サイクル後の電池容量が２２０Ａｈ／ｋｇ以
上と大きい値を示している。
【００２９】しかしながら、試料番号９のように、ヒド
ロキノン又はヒドロキノン誘導体の添加量が１．０ｗｔ
％を超える場合、初期の電池容量が２００Ａｈ／ｋｇ、
１００サイクル後の電池容量が１７０Ａｈ／ｋｇと小さ
く、好ましくない。一方、試料番号２，４，６，８，１
０，１２および１４に示すように、ヒドロキノン又はヒ
ドロキノン誘導体の添加量が０の場合には、初期の電池
容量が２３５Ａｈ／ｋｇ以下、１００サイクル後の電池
容量が１７５Ａｈ／ｋｇ以下と小さく、好ましくない。
ロキノン又はヒドロキノン誘導体の添加量が１．０ｗｔ
％を超える場合、初期の電池容量が２００Ａｈ／ｋｇ、
１００サイクル後の電池容量が１７０Ａｈ／ｋｇと小さ
く、好ましくない。一方、試料番号２，４，６，８，１
０，１２および１４に示すように、ヒドロキノン又はヒ
ドロキノン誘導体の添加量が０の場合には、初期の電池
容量が２３５Ａｈ／ｋｇ以下、１００サイクル後の電池
容量が１７５Ａｈ／ｋｇ以下と小さく、好ましくない。
【００３０】試料番号１１に示すように、高誘電率溶媒
が３０ｖｏｌ％未満で低誘電率溶媒が７０ｖｏｌ％を超
える場合は、初期の電池容量が１９５Ａｈ／ｋｇ、１０
０サイクル後の電池容量が１６０Ａｈ／ｋｇと小さく、
好ましくない。一方、試料番号１３に示すように、高誘
電率溶媒のみで低誘電率溶媒を含まない場合は、初期の
電池容量が２１０Ａｈ／ｋｇ、１００サイクル後の電池
容量が１７０Ａｈ／ｋｇと小さく、好ましくない。
が３０ｖｏｌ％未満で低誘電率溶媒が７０ｖｏｌ％を超
える場合は、初期の電池容量が１９５Ａｈ／ｋｇ、１０
０サイクル後の電池容量が１６０Ａｈ／ｋｇと小さく、
好ましくない。一方、試料番号１３に示すように、高誘
電率溶媒のみで低誘電率溶媒を含まない場合は、初期の
電池容量が２１０Ａｈ／ｋｇ、１００サイクル後の電池
容量が１７０Ａｈ／ｋｇと小さく、好ましくない。
【００３１】なお、上記実施例において、負極又は正極
形成用バインダとしては、フッ素樹脂系バインダ以外
に、ポリアルキル系バインダー、又はフッ素樹脂系バイ
ンダとポリアルキル系バインダとの混合物などを用いる
ことができる。
形成用バインダとしては、フッ素樹脂系バインダ以外
に、ポリアルキル系バインダー、又はフッ素樹脂系バイ
ンダとポリアルキル系バインダとの混合物などを用いる
ことができる。
【００３２】又、負極あるいは正極の形成方法として
は、活物質とバインダと溶剤などからなるスラリーのド
クターブレード法やスピンコート法、活物質とバインダ
などからなる混合物のプレス成形法やロール成形法など
を適宜採用することができる。
は、活物質とバインダと溶剤などからなるスラリーのド
クターブレード法やスピンコート法、活物質とバインダ
などからなる混合物のプレス成形法やロール成形法など
を適宜採用することができる。
【００３３】又、集電体４の材質としては、アルミニウ
ムに限定されず、銅、アルミニウム、鉄、ステンレスな
どの金属材料を適宜用いることが可能である。
ムに限定されず、銅、アルミニウム、鉄、ステンレスな
どの金属材料を適宜用いることが可能である。
【００３４】
【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明の
リチウム２次電池は、非水電解液中にヒドロキノン誘導
体を含む。この、ヒドロキノン誘導体によって、高いエ
ネルギー密度を有し、サイクル特性に優れたリチウム２
次電池を得ることができる。
リチウム２次電池は、非水電解液中にヒドロキノン誘導
体を含む。この、ヒドロキノン誘導体によって、高いエ
ネルギー密度を有し、サイクル特性に優れたリチウム２
次電池を得ることができる。
【図１】本発明の一実施例により得られるコイン型電池
の断面図である。
の断面図である。
１ 負極
２ 正極
３ セパレータ
４ 集電体
５ 正極缶
６ 封口板
７ 絶縁ガスケット
Claims (3)
- 【請求項１】 リチウムイオンの挿入・放出が可能な金
属化合物を活物質とする正極と、非水電解液と、リチウ
ムイオンの挿入・放出が可能な炭素材料を活物質とする
負極とからなり、前記非水電解液はヒドロキノン誘導体
を含み、該ヒドロキノン誘導体は、下記の式（但し、Ｒ
はＣＨ3 又はＣ2 Ｈ5 ）で表されるものであることを特
徴とするリチウム２次電池。 【化１】 - 【請求項２】 ヒドロキノン誘導体は非水電解液中に
０．１〜１．０ｗｔ％含有されていることを特徴とする
請求項１記載のリチウム２次電池。 - 【請求項３】 非水電解液中の溶媒は、プロピレンカー
ボネートおよびエチレンカーボネートのうちの少なくと
も１種と、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエト
キシエタン、ジメチルカーボネートのうちの少なくとも
１種とが体積比で９０〜３０：１０〜７０の割合で混合
されたものに、ヒドロキノン誘導体が０．１〜１．０ｗ
ｔ％添加されたものであることを特徴とする請求項１記
載のリチウム２次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP01010195A JP3503239B2 (ja) | 1995-01-25 | 1995-01-25 | リチウム２次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP01010195A JP3503239B2 (ja) | 1995-01-25 | 1995-01-25 | リチウム２次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08203561A JPH08203561A (ja) | 1996-08-09 |
| JP3503239B2 true JP3503239B2 (ja) | 2004-03-02 |
Family
ID=11740933
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP01010195A Expired - Lifetime JP3503239B2 (ja) | 1995-01-25 | 1995-01-25 | リチウム２次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3503239B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4501177B2 (ja) * | 1999-06-24 | 2010-07-14 | ソニー株式会社 | 非水電解液二次電池 |
| JP2004220819A (ja) * | 2003-01-09 | 2004-08-05 | Sony Corp | 電解質、負極および電池 |
| JP2019200880A (ja) * | 2018-05-15 | 2019-11-21 | 日本電信電話株式会社 | リチウム二次電池 |
| WO2023054244A1 (ja) | 2021-09-29 | 2023-04-06 | 株式会社日本触媒 | 非水電解液及びその保管方法 |
-
1995
- 1995-01-25 JP JP01010195A patent/JP3503239B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH08203561A (ja) | 1996-08-09 |
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