JP3214885B2 - 窒化アルミニウム粉末の製造方法 - Google Patents
窒化アルミニウム粉末の製造方法Info
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- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
- C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
- C01B21/072—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with aluminium
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、窒化アルミニウム粉末
の新規製造方法に関する。さらに詳しくは、特定の芳香
族カルボン酸のアルミニウム塩とカーボンとを出発原料
とする窒化アルミニウム粉末の新規製造法に関する。
の新規製造方法に関する。さらに詳しくは、特定の芳香
族カルボン酸のアルミニウム塩とカーボンとを出発原料
とする窒化アルミニウム粉末の新規製造法に関する。
【０００２】
【従来の技術】窒化アルミニウム粉末の製造方法として
は、アルミナの還元窒化法、アルミニウムの直接窒化法
が知られている。本発明者らは、他の窒化アルミニウム
粉末の製造方法について検討した結果、特定の芳香族カ
ルボン酸のアルミニウム塩を原料とし、これを還元窒化
することにより、短時間の窒化反応で十分に高純度であ
り、粒子径の小さい窒化アルミニウム粉末が得られるこ
とを見いだし既に提案した（特願平２−２４１２５７
号）。
は、アルミナの還元窒化法、アルミニウムの直接窒化法
が知られている。本発明者らは、他の窒化アルミニウム
粉末の製造方法について検討した結果、特定の芳香族カ
ルボン酸のアルミニウム塩を原料とし、これを還元窒化
することにより、短時間の窒化反応で十分に高純度であ
り、粒子径の小さい窒化アルミニウム粉末が得られるこ
とを見いだし既に提案した（特願平２−２４１２５７
号）。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明者等は、上記で
得られた窒化アルミニウム粉末について検討を行ったと
ころ、該窒化アルミニウム粉末は一次粒子径が小さいも
のであることがわかった。窒化アルミニウム粉末の一次
粒子径が小さい場合、比表面積が大となり、表面活性の
増大による表面酸化が起こり、熱伝導率を低下させる酸
素不純物が増加するおそれがある。また、焼結体を作る
際の成型体密度が低く、焼結の際の収縮率が大きくな
り、焼結体のソリやネジレの原因となり、また、焼結体
中に大きな空孔が残る原因ともなる。
得られた窒化アルミニウム粉末について検討を行ったと
ころ、該窒化アルミニウム粉末は一次粒子径が小さいも
のであることがわかった。窒化アルミニウム粉末の一次
粒子径が小さい場合、比表面積が大となり、表面活性の
増大による表面酸化が起こり、熱伝導率を低下させる酸
素不純物が増加するおそれがある。また、焼結体を作る
際の成型体密度が低く、焼結の際の収縮率が大きくな
り、焼結体のソリやネジレの原因となり、また、焼結体
中に大きな空孔が残る原因ともなる。
【０００４】
【課題を解決するための手段】上記した芳香族カルボン
酸のアルミニウム塩を原料とした窒化アルミニウム粉末
の製造方法の問題点に鑑み、本発明者等は鋭意研究を重
ねた結果、芳香族カルボン酸と水溶性無機アルミニウム
化合物との特定比率での反応生成物とカーボンとの混合
物を原料とすることによって、短時間の窒化反応で十分
に高純度であり、一次粒子径の大きい窒化アルミニウム
粉末が得られることを見いだし、本発明を提案するに至
った。
酸のアルミニウム塩を原料とした窒化アルミニウム粉末
の製造方法の問題点に鑑み、本発明者等は鋭意研究を重
ねた結果、芳香族カルボン酸と水溶性無機アルミニウム
化合物との特定比率での反応生成物とカーボンとの混合
物を原料とすることによって、短時間の窒化反応で十分
に高純度であり、一次粒子径の大きい窒化アルミニウム
粉末が得られることを見いだし、本発明を提案するに至
った。
【０００５】即ち、本発明は、水溶性無機アルミニウム
化合物と芳香族カルボン酸またはその塩とを（Ａｌ原子
のモル数）：（芳香族カルボン酸またはその塩のモル
数）が１．２：１〜３：１で反応させ、得られた反応生
成物とカーボンとの混合物を窒素含有ガス雰囲気下で焼
成して窒化アルミニウムを生成せしめることを特徴とす
る窒化アルミニウム粉末の製造方法である。
化合物と芳香族カルボン酸またはその塩とを（Ａｌ原子
のモル数）：（芳香族カルボン酸またはその塩のモル
数）が１．２：１〜３：１で反応させ、得られた反応生
成物とカーボンとの混合物を窒素含有ガス雰囲気下で焼
成して窒化アルミニウムを生成せしめることを特徴とす
る窒化アルミニウム粉末の製造方法である。
【０００６】本発明において用いられる芳香族カルボン
酸としては、例えば、下記式（１）
酸としては、例えば、下記式（１）
【０００７】
【化１】
【０００８】（但し、Ｒ11、Ｒ21、Ｒ31、Ｒ41及びＲ51
は、それぞれ、水素原子またはカルボキシル基であ
る。）で表される化合物が好適に用いられる。
は、それぞれ、水素原子またはカルボキシル基であ
る。）で表される化合物が好適に用いられる。
【０００９】かかる芳香族カルボン酸としては、例え
ば、安息香酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル
酸、ヘミメリト酸、トリメリト酸、トリメシン酸、プレ
ニト酸、メロファン酸、メリト酸等を好ましいものとし
て挙げることが出来る。これらのうち、特に入手の容易
さ、コストが安い等の理由で、カルボキシル基が１〜３
個結合した芳香族カルボン酸がしばしば有利に採用さ
れ、就中、カルボキシル基が２または３個結合した芳香
族カルボン酸は窒化して得られる窒化アルミニウム粉末
中に残留カーボンが少なくなるため、特に好適に使用さ
れる。
ば、安息香酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル
酸、ヘミメリト酸、トリメリト酸、トリメシン酸、プレ
ニト酸、メロファン酸、メリト酸等を好ましいものとし
て挙げることが出来る。これらのうち、特に入手の容易
さ、コストが安い等の理由で、カルボキシル基が１〜３
個結合した芳香族カルボン酸がしばしば有利に採用さ
れ、就中、カルボキシル基が２または３個結合した芳香
族カルボン酸は窒化して得られる窒化アルミニウム粉末
中に残留カーボンが少なくなるため、特に好適に使用さ
れる。
【００１０】芳香族カルボン酸の塩としては水溶性のも
のが特に限定されず使用でき、特にアンモニウム塩、カ
リウム塩、ナトリウム塩等のアルカリ金属塩等が好適に
使用できる。
のが特に限定されず使用でき、特にアンモニウム塩、カ
リウム塩、ナトリウム塩等のアルカリ金属塩等が好適に
使用できる。
【００１１】芳香族カルボン酸が水に対して溶解度が小
さい場合には、例えば、水酸化アンモニウム、水酸化カ
リウム、水酸化ナトリウム等のアルカリ性水溶液を使用
して該芳香族カルボン酸を溶解させるとよい。
さい場合には、例えば、水酸化アンモニウム、水酸化カ
リウム、水酸化ナトリウム等のアルカリ性水溶液を使用
して該芳香族カルボン酸を溶解させるとよい。
【００１２】一方の水溶性無機アルミニウム化合物とし
ては、公知の化合物が使用できる。工業的に有利に使用
し得る水溶性無機アルミニウム化合物としては、例え
ば、塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、硝酸アルミ
ニウム、アンモニウム明バン等の無機アルミニウム塩化
合物を挙げることができる。特にアンモニウム明バンは
得られる窒化アルミニウム粉末が高純度となるため最も
好適に使用される。
ては、公知の化合物が使用できる。工業的に有利に使用
し得る水溶性無機アルミニウム化合物としては、例え
ば、塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、硝酸アルミ
ニウム、アンモニウム明バン等の無機アルミニウム塩化
合物を挙げることができる。特にアンモニウム明バンは
得られる窒化アルミニウム粉末が高純度となるため最も
好適に使用される。
【００１３】水溶性無機アルミニウム化合物と芳香族カ
ルボン酸またはその塩との反応比率は、（Ａｌ原子のモ
ル数）：（芳香族カルボン酸またはその塩のモル数）が
１．２：１〜３：１の範囲でなければならない。反応比
率が上記の範囲を外れた場合には、反応生成物にカーボ
ンを混合して窒化反応を行っても一次粒子の大きい窒化
アルミニウム粉末を得ることができない。上記の反応比
率は、本発明の目的を十分に達成するためには、１．
５：１〜２．５：１の範囲であることが好ましい。
ルボン酸またはその塩との反応比率は、（Ａｌ原子のモ
ル数）：（芳香族カルボン酸またはその塩のモル数）が
１．２：１〜３：１の範囲でなければならない。反応比
率が上記の範囲を外れた場合には、反応生成物にカーボ
ンを混合して窒化反応を行っても一次粒子の大きい窒化
アルミニウム粉末を得ることができない。上記の反応比
率は、本発明の目的を十分に達成するためには、１．
５：１〜２．５：１の範囲であることが好ましい。
【００１４】水溶性無機アルミニウム化合物と芳香族カ
ルボン酸またはその塩との反応は、予めそれぞれ水また
はアルカリ性水溶液に溶解し、反応槽の水性媒体中に同
時にほぼ等速で添加し撹拌しながら実施するか、あるい
は反応槽の水性媒体中に直接水溶性無機アルミニウム化
合物と芳香族カルボン酸またはその塩とを添加し撹拌す
る方法によって実施することができる。
ルボン酸またはその塩との反応は、予めそれぞれ水また
はアルカリ性水溶液に溶解し、反応槽の水性媒体中に同
時にほぼ等速で添加し撹拌しながら実施するか、あるい
は反応槽の水性媒体中に直接水溶性無機アルミニウム化
合物と芳香族カルボン酸またはその塩とを添加し撹拌す
る方法によって実施することができる。
【００１５】反応系のｐＨが小さいと水溶性無機アルミ
ニウム化合物が未反応の状態で残留する傾向があり、逆
にｐＨが大きくなると芳香族カルボン酸またはその塩が
未反応の状態で残留する傾向がある。従って、一般には
反応系のｐＨは３〜６、好ましくは４〜６の範囲で反応
を進行するのが好適である。
ニウム化合物が未反応の状態で残留する傾向があり、逆
にｐＨが大きくなると芳香族カルボン酸またはその塩が
未反応の状態で残留する傾向がある。従って、一般には
反応系のｐＨは３〜６、好ましくは４〜６の範囲で反応
を進行するのが好適である。
【００１６】また、反応系における上記原料の濃度は、
原料の溶解度によって決定されるが、溶解度の範囲内で
出来るだけ濃い濃度を選ぶのが経済的に好適である。更
にまた、反応温度は、室温、例えば、１５℃から水の沸
点、例えば、１００℃までの温度の範囲から選択される
が、反応温度が４０〜９０℃のときに、カーボンの添加
による窒化アルミニウム粉末の一次粒子径の成長効果が
特に大きいために、上記の反応温度は本発明において好
適に採用できる条件である。反応時間は上記の種々の条
件によって決定されるが、通常は１時間あるいはそれ以
内に十分に反応が進行する。
原料の溶解度によって決定されるが、溶解度の範囲内で
出来るだけ濃い濃度を選ぶのが経済的に好適である。更
にまた、反応温度は、室温、例えば、１５℃から水の沸
点、例えば、１００℃までの温度の範囲から選択される
が、反応温度が４０〜９０℃のときに、カーボンの添加
による窒化アルミニウム粉末の一次粒子径の成長効果が
特に大きいために、上記の反応温度は本発明において好
適に採用できる条件である。反応時間は上記の種々の条
件によって決定されるが、通常は１時間あるいはそれ以
内に十分に反応が進行する。
【００１７】反応生成物は一般に水に不溶性の化合物で
あるので、通常は反応混合物から濾過やデカンテーショ
ン等の分離手段で簡単に分離できる。分離された反応生
成物は必要に応じて水洗、乾燥すればよい。
あるので、通常は反応混合物から濾過やデカンテーショ
ン等の分離手段で簡単に分離できる。分離された反応生
成物は必要に応じて水洗、乾燥すればよい。
【００１８】反応生成物は、一般に、芳香族カルボン酸
アルミニウム塩単独あるいは芳香族カルボン酸アルミニ
ウム塩と水酸化アルミニウムとの混合物になっている。
また、芳香族カルボン酸アルミニウム塩も、カルボキシ
ル基の全部がアルミニウムと塩を形成している化合物、
および一部または全部のカルボキシル基が遊離した化合
物の混合物になっていると考えられる。上記の芳香族カ
ルボン酸アルミニウム塩は、芳香族カルボン酸の分子内
塩、分子間塩を含む。
アルミニウム塩単独あるいは芳香族カルボン酸アルミニ
ウム塩と水酸化アルミニウムとの混合物になっている。
また、芳香族カルボン酸アルミニウム塩も、カルボキシ
ル基の全部がアルミニウムと塩を形成している化合物、
および一部または全部のカルボキシル基が遊離した化合
物の混合物になっていると考えられる。上記の芳香族カ
ルボン酸アルミニウム塩は、芳香族カルボン酸の分子内
塩、分子間塩を含む。
【００１９】上記の反応生成物は、１０００℃で１時
間、真空またはチッソ、アルゴンなどの不活性ガス雰囲
気下で炭化したときの炭化物中に含まれるカーボン含有
量が通常、１０〜３０％となっている。このカーボン含
有量は、２０〜２８％の範囲であることが、十分に大き
い一次粒径の窒化アルミニウム粉末を製造することがで
きるために好ましい。
間、真空またはチッソ、アルゴンなどの不活性ガス雰囲
気下で炭化したときの炭化物中に含まれるカーボン含有
量が通常、１０〜３０％となっている。このカーボン含
有量は、２０〜２８％の範囲であることが、十分に大き
い一次粒径の窒化アルミニウム粉末を製造することがで
きるために好ましい。
【００２０】本発明において、もう一方の出発原料はカ
ーボンである。本発明におけるカーボンとしては、カー
ボンブラックを好適に使用することができ、特に平均粒
子径≦１００ｍμ、比表面積≧２０ｍ2／ｇ、ジブチル
フタレート吸収量≧５０ｍｌ／１００ｇ、ｐＨ＝３〜９
のカーボンブラックが好適に使用できる。カーボンの添
加量は特に制限されないが、上記した反応生成物とカー
ボンとの混合物を１０００℃で１時間、真空またはチッ
ソ、アルゴンなどの不活性ガス雰囲気下で炭化したとき
の炭化物中に含まれるカーボン含有量が、２７〜４０
％、特に２９〜３６％となるように添加することが好ま
しい。このカーボンの添加量は、上記した反応生成物１
００重量部に対して、３〜１５重量部の範囲となる。
ーボンである。本発明におけるカーボンとしては、カー
ボンブラックを好適に使用することができ、特に平均粒
子径≦１００ｍμ、比表面積≧２０ｍ2／ｇ、ジブチル
フタレート吸収量≧５０ｍｌ／１００ｇ、ｐＨ＝３〜９
のカーボンブラックが好適に使用できる。カーボンの添
加量は特に制限されないが、上記した反応生成物とカー
ボンとの混合物を１０００℃で１時間、真空またはチッ
ソ、アルゴンなどの不活性ガス雰囲気下で炭化したとき
の炭化物中に含まれるカーボン含有量が、２７〜４０
％、特に２９〜３６％となるように添加することが好ま
しい。このカーボンの添加量は、上記した反応生成物１
００重量部に対して、３〜１５重量部の範囲となる。
【００２１】反応生成物へのカーボンの混合は両者を機
械的に混合してもよいが、原料である芳香族カルボン酸
塩溶液または水溶性無機アルミニウム塩溶液または反応
槽内の水のどれかに予めカーボンを懸濁させておいて、
上記原料の反応生成物と共沈させるのが均一混合のため
に好ましい。
械的に混合してもよいが、原料である芳香族カルボン酸
塩溶液または水溶性無機アルミニウム塩溶液または反応
槽内の水のどれかに予めカーボンを懸濁させておいて、
上記原料の反応生成物と共沈させるのが均一混合のため
に好ましい。
【００２２】本発明では、反応生成物とカーボンとの混
合物は、窒素含有ガス雰囲気下で焼成することにより窒
化アルミニウム粉末を生成せしめる。
合物は、窒素含有ガス雰囲気下で焼成することにより窒
化アルミニウム粉末を生成せしめる。
【００２３】窒素含有ガス雰囲気を形成する方法は公知
の方法が採用でき、一般には窒素ガス、アンモニアガス
雰囲気が好ましく採用できる。また、窒化条件は上記の
反応生成物が窒化アルミニウムになる条件であれば特に
限定されないが、一般には１４００〜１６５０℃の温度
下に２〜４時間焼成すればよい。上記焼成工程において
反応生成物は迅速に窒素化反応が進行し、窒化アルミニ
ウムが得られる。
の方法が採用でき、一般には窒素ガス、アンモニアガス
雰囲気が好ましく採用できる。また、窒化条件は上記の
反応生成物が窒化アルミニウムになる条件であれば特に
限定されないが、一般には１４００〜１６５０℃の温度
下に２〜４時間焼成すればよい。上記焼成工程において
反応生成物は迅速に窒素化反応が進行し、窒化アルミニ
ウムが得られる。
【００２４】上記反応で得られた窒化アルミニウムは、
一般に残留炭素を除去すると極めて高純度の窒化アルミ
ニウム粉末となる。該残留炭素の除去は、通常、酸化性
雰囲気下、例えば、空気中で６００〜７００℃の温度下
に１〜４時間加熱処理する手段が採用される。
一般に残留炭素を除去すると極めて高純度の窒化アルミ
ニウム粉末となる。該残留炭素の除去は、通常、酸化性
雰囲気下、例えば、空気中で６００〜７００℃の温度下
に１〜４時間加熱処理する手段が採用される。
【００２５】本発明で得られる窒化アルミニウム粉末の
一次粒子径は０．３〜０．８μｍであり、平均凝集径は
１〜２μｍである。また、該窒化アルミニウム粉末は不
純物がほとんど含有されていないため通常白色粉末であ
る。
一次粒子径は０．３〜０．８μｍであり、平均凝集径は
１〜２μｍである。また、該窒化アルミニウム粉末は不
純物がほとんど含有されていないため通常白色粉末であ
る。
【００２６】本発明で得られる窒化アルミニウム粉末は
一次粒子径が大きく、かつ凝集が小さい。その理由は明
確ではないが、芳香族カルボン酸またはその塩と水溶性
無機アルミニウム化合物とを特定の反応比率で反応させ
ることにより、その反応生成物を還元したときに還元に
必要なカーボンが不足して、生成する窒化アルミニウム
中に酸素イオンが残り、高温における物質移動が容易に
起こって一次粒子が大きくなると考えられる。この系に
カーボンを存在させておくと、カーボンは最後まで残っ
た酸素を還元するとともに窒化が起こって、酸素等の不
純物が少なく一次粒子径の大きい窒化アルミニウムとな
る。また、カーボンの存在は一次粒子同士の接触を防
ぎ、結果的に一次粒子の凝集を妨げることになっている
ものと思われる。
一次粒子径が大きく、かつ凝集が小さい。その理由は明
確ではないが、芳香族カルボン酸またはその塩と水溶性
無機アルミニウム化合物とを特定の反応比率で反応させ
ることにより、その反応生成物を還元したときに還元に
必要なカーボンが不足して、生成する窒化アルミニウム
中に酸素イオンが残り、高温における物質移動が容易に
起こって一次粒子が大きくなると考えられる。この系に
カーボンを存在させておくと、カーボンは最後まで残っ
た酸素を還元するとともに窒化が起こって、酸素等の不
純物が少なく一次粒子径の大きい窒化アルミニウムとな
る。また、カーボンの存在は一次粒子同士の接触を防
ぎ、結果的に一次粒子の凝集を妨げることになっている
ものと思われる。
【００２７】
【発明の効果】本発明の方法は、アルミナの還元窒素化
によって窒化アルミニウムを得るときに要求されるよう
な長時間の窒化反応及び高純度のアルミナを必要とせず
に、高純度の窒化アルミニウム粉末を低コストで製造す
ることを可能とする。また、本発明で得られる窒化アル
ミニウム粉末は一次粒子径が大きく、凝集が少ない。そ
のために焼結体を作る際の成型体の密度を容易に大きく
することができ、結果的に焼結時の収縮を小さくするこ
とができるとともに、焼結体のソリ、ネジレ等を低減す
ることができる。
によって窒化アルミニウムを得るときに要求されるよう
な長時間の窒化反応及び高純度のアルミナを必要とせず
に、高純度の窒化アルミニウム粉末を低コストで製造す
ることを可能とする。また、本発明で得られる窒化アル
ミニウム粉末は一次粒子径が大きく、凝集が少ない。そ
のために焼結体を作る際の成型体の密度を容易に大きく
することができ、結果的に焼結時の収縮を小さくするこ
とができるとともに、焼結体のソリ、ネジレ等を低減す
ることができる。
【００２８】
【実施例】本発明を更に具体的に説明するため、以下に
実施例及び比較例を挙げて説明するが、本発明はこれら
の実施例に限定されるものではない。
実施例及び比較例を挙げて説明するが、本発明はこれら
の実施例に限定されるものではない。
【００２９】実施例１ 水酸化ナトリウム１．４４モルを含む水溶液にテレフタ
ル酸０．２４モルを攪拌下溶解させ、さらにカーボンブ
ラック（平均粒子径１８ｍｍ、比表面積１５３ｍ2／
ｇ、ジブチルフタレート吸収量１３０ｍｌ／１００ｇ、
ｐＨ＝７．５）５ｇを懸濁し、全量を８００ｍｌとし
た。あらかじめ４００ｍｌの水を張った反応槽を６０℃
に保持し、これに攪拌下前記０．２４モルのテレフタル
酸ナトリウム溶液と０．２４モルの硫酸アルミニウムを
含む水溶液８００ｍｌとを同時に等速で添加して反応さ
せた。この時、反応液スラリーのｐＨは５．２であっ
た。反応終了後、濾過、水洗、乾燥して黒色の粉末７４
ｇを得た。得られた反応生成物とカーボンの混合物は、
表１に示すとおりであった。
ル酸０．２４モルを攪拌下溶解させ、さらにカーボンブ
ラック（平均粒子径１８ｍｍ、比表面積１５３ｍ2／
ｇ、ジブチルフタレート吸収量１３０ｍｌ／１００ｇ、
ｐＨ＝７．５）５ｇを懸濁し、全量を８００ｍｌとし
た。あらかじめ４００ｍｌの水を張った反応槽を６０℃
に保持し、これに攪拌下前記０．２４モルのテレフタル
酸ナトリウム溶液と０．２４モルの硫酸アルミニウムを
含む水溶液８００ｍｌとを同時に等速で添加して反応さ
せた。この時、反応液スラリーのｐＨは５．２であっ
た。反応終了後、濾過、水洗、乾燥して黒色の粉末７４
ｇを得た。得られた反応生成物とカーボンの混合物は、
表１に示すとおりであった。
【００３０】この粉末を黒鉛ルツボに入れ窒素雰囲気下
１６００℃まで昇温し、さらにその温度で４時間保持し
た。得られた粉末を空気中６５０℃で３時間保持し過剰
の炭素を除去した。得られた粉末は白色で、Ｘ線回折で
は窒化アルミニウムのみが検出された。この窒化アルミ
ニウム粉末の走査型電子顕微鏡による平均一次粒子径と
遠心沈降法による平均凝集粒子径を表１に示した。
１６００℃まで昇温し、さらにその温度で４時間保持し
た。得られた粉末を空気中６５０℃で３時間保持し過剰
の炭素を除去した。得られた粉末は白色で、Ｘ線回折で
は窒化アルミニウムのみが検出された。この窒化アルミ
ニウム粉末の走査型電子顕微鏡による平均一次粒子径と
遠心沈降法による平均凝集粒子径を表１に示した。
【００３１】比較例１ 水酸化ナトリウム０．７２モルを含む水溶液にテレフタ
ル酸０．２４モルを撹拌下溶解させ、さらに実施例１と
同様のカーボンブラック４ｇを懸濁し、全量を８００ｍ
ｌとした。あらかじめ４００ｍｌの水を張った反応槽を
６０℃に保持し、これに攪拌下前記０．２４モルのテレ
フタル酸ナトリウム溶液と０．１２モルの硫酸アルミニ
ウムを含む水溶液８００ｍｌとを同時に等速で添加して
反応させた。この時、反応液スラリーのｐＨは５．０で
あった。反応終了後、濾過、水洗、乾燥して黒色の粉末
５９ｇを得た。得られた反応生成物とカーボンの混合物
は、表１に示すとおりであった。
ル酸０．２４モルを撹拌下溶解させ、さらに実施例１と
同様のカーボンブラック４ｇを懸濁し、全量を８００ｍ
ｌとした。あらかじめ４００ｍｌの水を張った反応槽を
６０℃に保持し、これに攪拌下前記０．２４モルのテレ
フタル酸ナトリウム溶液と０．１２モルの硫酸アルミニ
ウムを含む水溶液８００ｍｌとを同時に等速で添加して
反応させた。この時、反応液スラリーのｐＨは５．０で
あった。反応終了後、濾過、水洗、乾燥して黒色の粉末
５９ｇを得た。得られた反応生成物とカーボンの混合物
は、表１に示すとおりであった。
【００３２】この粉末を黒鉛ルツボに入れ窒素雰囲気下
１６００℃まで昇温し、さらにその温度で４時間保持し
た。得られた粉末を空気中６５０℃で３時間保持し過剰
の炭素を除去した。得られた粉末は白色で、Ｘ線回折で
は窒化アルミニウムのみが検出された。この窒化アルミ
ニウム粉末の粒径を表１に示した。
１６００℃まで昇温し、さらにその温度で４時間保持し
た。得られた粉末を空気中６５０℃で３時間保持し過剰
の炭素を除去した。得られた粉末は白色で、Ｘ線回折で
は窒化アルミニウムのみが検出された。この窒化アルミ
ニウム粉末の粒径を表１に示した。
【００３３】比較例２ 実施例１において、カーボンブラックを使用しない以外
は全く同様に反応させて白色の粉末を得た。
は全く同様に反応させて白色の粉末を得た。
【００３４】この粉末を実施例１と同様に還元窒化し、
さらに過剰の炭素を除去した粉末は白色で、Ｘ線回折で
は窒化アルミニウム以外に小量のアルミナが検出され
た。
さらに過剰の炭素を除去した粉末は白色で、Ｘ線回折で
は窒化アルミニウム以外に小量のアルミナが検出され
た。
【００３５】実施例２ 水酸化ナトリウム１．７３モルを含む水溶液にテレフタ
ル酸０．２４モルを攪拌下溶解させ、さらに実施例１で
使用したのと同じカーボンブラック６ｇを懸濁し、全量
を８００ｍｌとした。あらかじめ４００ｍｌの水を張っ
た反応槽を８０℃に保持し、これに攪拌下前記０．２４
モルのテレフタル酸ナトリウム溶液と０．２９モルの硫
酸アルミニウムを含む水溶液８００ｍｌとを同時に等速
で添加して反応させた。この時、反応液スラリーのｐＨ
は５．３であった。反応終了後、濾過、水洗、乾燥して
黒色の粉末８３ｇを得た。得られた反応生成物とカーボ
ンの混合物は、表１に示すとおりであった。
ル酸０．２４モルを攪拌下溶解させ、さらに実施例１で
使用したのと同じカーボンブラック６ｇを懸濁し、全量
を８００ｍｌとした。あらかじめ４００ｍｌの水を張っ
た反応槽を８０℃に保持し、これに攪拌下前記０．２４
モルのテレフタル酸ナトリウム溶液と０．２９モルの硫
酸アルミニウムを含む水溶液８００ｍｌとを同時に等速
で添加して反応させた。この時、反応液スラリーのｐＨ
は５．３であった。反応終了後、濾過、水洗、乾燥して
黒色の粉末８３ｇを得た。得られた反応生成物とカーボ
ンの混合物は、表１に示すとおりであった。
【００３６】この粉末を黒鉛ルツボに入れ、窒素雰囲気
下１６００℃まで昇温し、さらにその温度で４時間保持
した。得られた粉末を空気中６５０℃で３時間保持し過
剰の炭素を除去した。得られた粉末は白色で、Ｘ線回折
では窒化アルミニウムのみが検出された。この窒化アル
ミニウム粉末の粒径を表１に示した。
下１６００℃まで昇温し、さらにその温度で４時間保持
した。得られた粉末を空気中６５０℃で３時間保持し過
剰の炭素を除去した。得られた粉末は白色で、Ｘ線回折
では窒化アルミニウムのみが検出された。この窒化アル
ミニウム粉末の粒径を表１に示した。
【００３７】実施例３ ０．１モルの安息香酸を４００ｍｌの水に懸濁し、これ
に１０％のアンモニア水を加えて安息香酸を溶解し、さ
らに実施例１と同様のカーボンブラック１．５ｇを懸濁
し、スラリーのｐＨ７、全量を６００ｍｌとした。あら
かじめ４００ｍｌの水を張った反応槽を４０℃に保持
し、これに攪拌下前記０．１モルの安息香酸アンモニウ
ム溶液と０．１５モルの塩化アルミニウムを含む水溶液
６００ｍｌとを同時に等速で添加して反応させた。この
時、反応液スラリーのｐＨが反応中常に５になるように
２．５％アンモニア水で調整した。反応終了後、濾過、
水洗、乾燥して黒色の粉末２４ｇを得た。得られた反応
生成物とカーボンの混合物は、表１に示すとおりであっ
た。
に１０％のアンモニア水を加えて安息香酸を溶解し、さ
らに実施例１と同様のカーボンブラック１．５ｇを懸濁
し、スラリーのｐＨ７、全量を６００ｍｌとした。あら
かじめ４００ｍｌの水を張った反応槽を４０℃に保持
し、これに攪拌下前記０．１モルの安息香酸アンモニウ
ム溶液と０．１５モルの塩化アルミニウムを含む水溶液
６００ｍｌとを同時に等速で添加して反応させた。この
時、反応液スラリーのｐＨが反応中常に５になるように
２．５％アンモニア水で調整した。反応終了後、濾過、
水洗、乾燥して黒色の粉末２４ｇを得た。得られた反応
生成物とカーボンの混合物は、表１に示すとおりであっ
た。
【００３８】この粉末を黒鉛ルツボに入れ窒素雰囲気下
１６００℃まで昇温し、さらにその温度で４時間保持し
た。得られた粉末を空気中６５０℃で３時間保持し過剰
の炭素を除去した。得られた粉末は白色で、Ｘ線回折で
は窒化アルミニウムのみが検出された。この窒化アルミ
ニウム粉末の粒径を表１に示した。
１６００℃まで昇温し、さらにその温度で４時間保持し
た。得られた粉末を空気中６５０℃で３時間保持し過剰
の炭素を除去した。得られた粉末は白色で、Ｘ線回折で
は窒化アルミニウムのみが検出された。この窒化アルミ
ニウム粉末の粒径を表１に示した。
【００３９】実施例４ 水酸化ナトリウム０．６０モルを含む水溶液にトリメリ
ト酸０．１モルを撹拌下溶解させ、さらに実施例１と同
様のカーボンブラック３ｇを懸濁し、全量を８００ｍｌ
とした。あらかじめ４００ｍｌの水を張った反応槽を４
０℃に保持し、これに攪拌下前記０．１モルのトリメリ
ト酸ナトリウム溶液と０．１モルの硫酸アルミニウムを
含む水溶液８００ｍｌとを同時に等速で添加して反応さ
せた。この時、反応液スラリーｐＨは５．２であった。
反応終了後、濾過、水洗、乾燥して黒色の粉末３６ｇを
得た。得られた反応生成物とカーボンの混合物は、表１
に示すとおりであった。
ト酸０．１モルを撹拌下溶解させ、さらに実施例１と同
様のカーボンブラック３ｇを懸濁し、全量を８００ｍｌ
とした。あらかじめ４００ｍｌの水を張った反応槽を４
０℃に保持し、これに攪拌下前記０．１モルのトリメリ
ト酸ナトリウム溶液と０．１モルの硫酸アルミニウムを
含む水溶液８００ｍｌとを同時に等速で添加して反応さ
せた。この時、反応液スラリーｐＨは５．２であった。
反応終了後、濾過、水洗、乾燥して黒色の粉末３６ｇを
得た。得られた反応生成物とカーボンの混合物は、表１
に示すとおりであった。
【００４０】この粉末を黒鉛ルツボに入れ窒素雰囲気下
１６００℃まで昇温し、さらにその温度で４時間保持し
た。得られた粉末を空気中６５０℃で３時間保持し過剰
の炭素を除去した。得られた粉末は白色で、Ｘ線回折で
は窒化アルミニウムのみが検出された。この窒化アルミ
ニウム粉末の粒径を表１に示した。
１６００℃まで昇温し、さらにその温度で４時間保持し
た。得られた粉末を空気中６５０℃で３時間保持し過剰
の炭素を除去した。得られた粉末は白色で、Ｘ線回折で
は窒化アルミニウムのみが検出された。この窒化アルミ
ニウム粉末の粒径を表１に示した。
【００４１】
【表１】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C01B 21/072
Claims (1)
- 【請求項１】水溶性無機アルミニウム化合物と芳香族カ
ルボン酸またはその塩とを（Ａｌ原子のモル数）：（芳
香族カルボン酸またはその塩のモル数）が１．２：１〜
３：１で反応させ、得られた反応生成物とカーボンとの
混合物を窒素含有ガス雰囲気下で焼成して窒化アルミニ
ウムを生成せしめることを特徴とする窒化アルミニウム
粉末の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP06026292A JP3214885B2 (ja) | 1992-03-17 | 1992-03-17 | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP06026292A JP3214885B2 (ja) | 1992-03-17 | 1992-03-17 | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05262505A JPH05262505A (ja) | 1993-10-12 |
| JP3214885B2 true JP3214885B2 (ja) | 2001-10-02 |
Family
ID=13137065
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP06026292A Expired - Fee Related JP3214885B2 (ja) | 1992-03-17 | 1992-03-17 | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3214885B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2016155727A (ja) * | 2015-02-25 | 2016-09-01 | 丸祥電器株式会社 | 多面体形状窒化アルミニウム粉末およびその製造方法 |
-
1992
- 1992-03-17 JP JP06026292A patent/JP3214885B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05262505A (ja) | 1993-10-12 |
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