JP3176416B2 - 熱伝導性プラスチック材料用充填剤、その樹脂組成物及びその使用 - Google Patents
熱伝導性プラスチック材料用充填剤、その樹脂組成物及びその使用Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、それぞれ異なる粒径を
有する３つの異なるアルミナ粒子の画分からなり、熱伝
導性プラスチック材料の生産のための充填剤として好適
な組成物；プラスチック材料及び上記の充填剤からなる
組成物；並びに成形部品及び複合製品の生産のための成
形材料としての上記の組成物の使用に関する。
有する３つの異なるアルミナ粒子の画分からなり、熱伝
導性プラスチック材料の生産のための充填剤として好適
な組成物；プラスチック材料及び上記の充填剤からなる
組成物；並びに成形部品及び複合製品の生産のための成
形材料としての上記の組成物の使用に関する。
【０００２】
【従来の技術】プラスチック材料は、熱伝導性が不十分
であることが知られている。したがってそれらの熱伝導
性を増強するために、微粒状金属又は無機充填剤をプラ
スチック材料中に配合する。しかしながら、電気的絶縁
性を要しない場合のみに、金属充填剤は用いることがで
きる。しばしば用いられる石英及びシリカ充填剤は、高
容量充填で約２．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）までの熱伝導度を達
成する。より好ましいアルミナは約３．５Ｗ／（ｍ・
Ｋ）までの熱伝導度を達成することができる。金型の摩
耗を防ぐためには、球状粒子を用いるのが得策である。
摩耗は小さな粒子を選択することにより低減されるとい
うことも知られている。しかし摩耗は容量充填量の減少
でも低減するが、これでは熱伝導性も低減する。
であることが知られている。したがってそれらの熱伝導
性を増強するために、微粒状金属又は無機充填剤をプラ
スチック材料中に配合する。しかしながら、電気的絶縁
性を要しない場合のみに、金属充填剤は用いることがで
きる。しばしば用いられる石英及びシリカ充填剤は、高
容量充填で約２．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）までの熱伝導度を達
成する。より好ましいアルミナは約３．５Ｗ／（ｍ・
Ｋ）までの熱伝導度を達成することができる。金型の摩
耗を防ぐためには、球状粒子を用いるのが得策である。
摩耗は小さな粒子を選択することにより低減されるとい
うことも知られている。しかし摩耗は容量充填量の減少
でも低減するが、これでは熱伝導性も低減する。
【０００３】ケミカルアブストラクト（ＣＡ）１１２：
５７５５１ｒ（１９９０）は、充填剤として電気的溶融
アルミナ粉末を含有する熱伝導性ポリマーを開示してい
る。この充填剤は摩耗性があることが知られており、そ
れによってその実用性が限定される。
５７５５１ｒ（１９９０）は、充填剤として電気的溶融
アルミナ粉末を含有する熱伝導性ポリマーを開示してい
る。この充填剤は摩耗性があることが知られており、そ
れによってその実用性が限定される。
【０００４】ＣＡ１１２：５７８９４ｅ（１９９０）
は、５〜６０μｍの粒径を有する充填剤として、α−ア
ルミナを含有するエポキシ樹脂を開示している。容量充
填量及び熱伝導性は不十分であると考えられる。
は、５〜６０μｍの粒径を有する充填剤として、α−ア
ルミナを含有するエポキシ樹脂を開示している。容量充
填量及び熱伝導性は不十分であると考えられる。
【０００５】ＣＡ１１１：１７５４８０ｕ（１９８９）
は、アルミナと主に球状の５〜１０μｍの非常に小さな
粒径を有するコランダムの混合物を含有する熱伝導性ポ
リマーを開示している。高容量充填及びそれゆえの高熱
伝導性は、この充填剤によっては達成することができな
い。
は、アルミナと主に球状の５〜１０μｍの非常に小さな
粒径を有するコランダムの混合物を含有する熱伝導性ポ
リマーを開示している。高容量充填及びそれゆえの高熱
伝導性は、この充填剤によっては達成することができな
い。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題及び課題を解決するため
の手段】異なる粒度及び異なる形のアルミナ画分の混合
物を充填剤として用いることにより、その熱膨張係数が
銅、銀又は金のような金属のものに近づくようにし、容
量充填量を一層増加させて、高熱伝導性を達成すること
ができることが、ここに見出された。この充填剤が、非
常に高い充填剤添加性を有し、また優れた注型適性、並
びにそれによる加工適性を有する低粘度注型用樹脂を生
成可能にする、ということも見出された。
の手段】異なる粒度及び異なる形のアルミナ画分の混合
物を充填剤として用いることにより、その熱膨張係数が
銅、銀又は金のような金属のものに近づくようにし、容
量充填量を一層増加させて、高熱伝導性を達成すること
ができることが、ここに見出された。この充填剤が、非
常に高い充填剤添加性を有し、また優れた注型適性、並
びにそれによる加工適性を有する低粘度注型用樹脂を生
成可能にする、ということも見出された。
【０００７】本発明はしたがって、その態様の一つにお
いて、異なる粒度及び外形の画分を有するアルミナの粉
末混合物であって、下記成分 （１）少なくとも９０重量％が２０〜１２０μｍの粒度
を有する球状α−アルミナ５５〜７５容量％ （２）少なくとも９０重量％が３〜２５μｍの粒度を有
する球状アルミナ３５〜２０容量％及び （３）少なくとも９０重量％が１〜７μｍの粒度を有す
るアルミナ１０〜１容量％ （ここで、これらの容量％の合計は１００％である）を
含有する混合物に関する。
いて、異なる粒度及び外形の画分を有するアルミナの粉
末混合物であって、下記成分 （１）少なくとも９０重量％が２０〜１２０μｍの粒度
を有する球状α−アルミナ５５〜７５容量％ （２）少なくとも９０重量％が３〜２５μｍの粒度を有
する球状アルミナ３５〜２０容量％及び （３）少なくとも９０重量％が１〜７μｍの粒度を有す
るアルミナ１０〜１容量％ （ここで、これらの容量％の合計は１００％である）を
含有する混合物に関する。
【０００８】粒度分布は、レーザースキャナー（LOT G
mbH 社（Darmstadt ，Germany ）のCIS ）を用いて測定
する。これは、分布曲線の両末端部分を除いて限定され
た９０重量％の範囲の粒子を測定することによって行
う。容量％は、粉末混合物中に存在する固形分に関係す
る。
mbH 社（Darmstadt ，Germany ）のCIS ）を用いて測定
する。これは、分布曲線の両末端部分を除いて限定され
た９０重量％の範囲の粒子を測定することによって行
う。容量％は、粉末混合物中に存在する固形分に関係す
る。
【０００９】本発明の組成物の好ましい態様では、混合
物は ａ）成分（１）６５〜７５容量％ ｂ）成分（２）３５〜２２容量％及び ｃ）成分（３）７〜１容量％ （ここで、これらの容量％の合計はが１００％である）
を含有する。
物は ａ）成分（１）６５〜７５容量％ ｂ）成分（２）３５〜２２容量％及び ｃ）成分（３）７〜１容量％ （ここで、これらの容量％の合計はが１００％である）
を含有する。
【００１０】本発明の組成物の更に好ましい態様では、
混合物は ａ）成分（１）７０〜７５容量％ ｂ）成分（２）３０〜２２容量％及び ｃ）成分（３）７〜１容量％ （ここで、これらの容量％の合計は１００％である）を
含有する。
混合物は ａ）成分（１）７０〜７５容量％ ｂ）成分（２）３０〜２２容量％及び ｃ）成分（３）７〜１容量％ （ここで、これらの容量％の合計は１００％である）を
含有する。
【００１１】不規則形とは、後処理を受けていない粒
子、例えば、粉砕後に得られる形を意味する。
子、例えば、粉砕後に得られる形を意味する。
【００１２】成分（１）の粒径は、好ましくは３０〜１
００μｍ、成分（２）の粒径は、好ましくは３〜２０μ
ｍ、そして成分（３）の粒径は、好ましくは１〜５μｍ
である。
００μｍ、成分（２）の粒径は、好ましくは３〜２０μ
ｍ、そして成分（３）の粒径は、好ましくは１〜５μｍ
である。
【００１３】成分（１）の残りの１０重量％は、１２０
μｍより大きく、そして２００μｍまでの、同様に２０
μｍより小さく、０．１μｍまでの直径を有する粒子を
含有してもよい。成分（２）の残りの１０重量％は、２
５μｍより大きく、そして４０μｍまでの、同様に３μ
ｍより小さく、０．０１μｍまでの直径を有する粒子を
含有してもよい。そして成分（３）の残りの１０重量％
は、７μｍより大きく、そして２０μｍまでの、同様に
１μｍより小さく、０．００１μｍまでの直径を有する
粒子を含有してもよい。
μｍより大きく、そして２００μｍまでの、同様に２０
μｍより小さく、０．１μｍまでの直径を有する粒子を
含有してもよい。成分（２）の残りの１０重量％は、２
５μｍより大きく、そして４０μｍまでの、同様に３μ
ｍより小さく、０．０１μｍまでの直径を有する粒子を
含有してもよい。そして成分（３）の残りの１０重量％
は、７μｍより大きく、そして２０μｍまでの、同様に
１μｍより小さく、０．００１μｍまでの直径を有する
粒子を含有してもよい。
【００１４】本新規混合物は、３つの成分を混合するこ
とにより調製し得る。微粒状アルミナは公知であって、
市販されている。限定範囲の粒度を有する画分は、従来
の分離法によって得られる。これらの分離法は、また分
布曲線の末端部分のパーセントを減少又は除去した画分
を得ることを可能とする。したがって、本新規粉末混合
物の３つの画分は、先に限定した粒径を有する粒子を、
少なくとも９５重量％又は１００重量％含有する。球状
粒子は一般的に焼結又は溶融法で作られる。アルミナ粒
子の異なる改質法は当業界では公知である。成分（２）
及び（３）は、異なる改質法による形態であり得る。
とにより調製し得る。微粒状アルミナは公知であって、
市販されている。限定範囲の粒度を有する画分は、従来
の分離法によって得られる。これらの分離法は、また分
布曲線の末端部分のパーセントを減少又は除去した画分
を得ることを可能とする。したがって、本新規粉末混合
物の３つの画分は、先に限定した粒径を有する粒子を、
少なくとも９５重量％又は１００重量％含有する。球状
粒子は一般的に焼結又は溶融法で作られる。アルミナ粒
子の異なる改質法は当業界では公知である。成分（２）
及び（３）は、異なる改質法による形態であり得る。
【００１５】本新規混合物は、熱伝導性を増大するため
のポリマー用充填剤としての用途に見事に適しており、
そして、本組成物の磨減作用は低度である。
のポリマー用充填剤としての用途に見事に適しており、
そして、本組成物の磨減作用は低度である。
【００１６】本発明の別の側面では、本発明は以下の成
分： ａ）熱可塑性ポリマー又は架橋構造を有するポリマー１
０〜９５重量％及び ｂ）前記の粉末混合物９０〜５重量％ を均一に混練してなる組成物に関する。
分： ａ）熱可塑性ポリマー又は架橋構造を有するポリマー１
０〜９５重量％及び ｂ）前記の粉末混合物９０〜５重量％ を均一に混練してなる組成物に関する。
【００１７】本組成物は、一般に、１０〜９０重量％の
ポリマー、及び９０〜１０重量％の粉末混合物からな
る。考えられる最終用途によって、ポリマー中の粉末混
合物の容量添加量は変化させることができる。したがっ
て、非常に高い熱伝導性が要求されない多くの成形部品
に関しては、５〜５０重量％、好ましくは１０〜４０重
量％の粉末混合物の添加が、熱伝導性に関する製品の要
件を満足させる。電気又は電子部品をカプセル封入する
ときのように、非常に高い熱伝導性を達成することが望
ましい場合は、粉末混合物の添加量は、一般に５０重量
％より多く、好ましくは６０〜９０重量％、最も好まし
くは７０〜９０重量％である。
ポリマー、及び９０〜１０重量％の粉末混合物からな
る。考えられる最終用途によって、ポリマー中の粉末混
合物の容量添加量は変化させることができる。したがっ
て、非常に高い熱伝導性が要求されない多くの成形部品
に関しては、５〜５０重量％、好ましくは１０〜４０重
量％の粉末混合物の添加が、熱伝導性に関する製品の要
件を満足させる。電気又は電子部品をカプセル封入する
ときのように、非常に高い熱伝導性を達成することが望
ましい場合は、粉末混合物の添加量は、一般に５０重量
％より多く、好ましくは６０〜９０重量％、最も好まし
くは７０〜９０重量％である。
【００１８】熱可塑性ポリマーは、以下のポリマー、コ
ポリマー、又はその混合物から選択されてよい： １．モノオレフィン及びジオレフェンのポリマー、例え
ば、ポリプロピレン、ポリイソブチレン、ポリブト−１
−エン、ポリメチルペント−１−エン、ポリイソプレン
又はポリブタジエン；並びにシクロオレフィン、例え
ば、シクロペンテン又はノルボルネンのポリマー；ポリ
エチレン（非架橋又は架橋）、例えば、高密度ポリエチ
レン（ＨＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）及
び線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）。
ポリマー、又はその混合物から選択されてよい： １．モノオレフィン及びジオレフェンのポリマー、例え
ば、ポリプロピレン、ポリイソブチレン、ポリブト−１
−エン、ポリメチルペント−１−エン、ポリイソプレン
又はポリブタジエン；並びにシクロオレフィン、例え
ば、シクロペンテン又はノルボルネンのポリマー；ポリ
エチレン（非架橋又は架橋）、例えば、高密度ポリエチ
レン（ＨＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）及
び線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）。
【００１９】２．前項１に記載のポリマーの混合物、例
えば、ポリプロピレンとポリイソブチレンの混合物、ポ
リプロピレンとポリエチレンの混合物（例えば、ＰＰ／
ＨＤＰＥ、ＰＰ／ＬＤＰＥ）、及び異なる種類のポリエ
チレンの混合物（例えば、ＬＤＰＥ／ＨＤＰＥ）。
えば、ポリプロピレンとポリイソブチレンの混合物、ポ
リプロピレンとポリエチレンの混合物（例えば、ＰＰ／
ＨＤＰＥ、ＰＰ／ＬＤＰＥ）、及び異なる種類のポリエ
チレンの混合物（例えば、ＬＤＰＥ／ＨＤＰＥ）。
【００２０】３．モノオレフィンとジオレフィンとの相
互の、又はその他のビニルモノマーとのコポリマー、例
えば、エチレン／プロピレンコポリマーである線状低密
度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）と低密度ポリエチレン
（ＬＤＰＥ）との混合物、プロピレン／ブト−１−エン
コポリマー、エチレン／ヘキサンコポリマー、エチレン
／メチルペンテンコポリマー、エチレン／ヘプテンコポ
リマー、エチレン／オクテンコポリマー、プロピレン／
ブタジエンコポリマー、イソブチレン／イソプレンコポ
リマー、エチレン／アルキルアクリレートコポリマー、
エチレン／アルキルメタクリレートコポリマー、エチレ
ン／ビニルアセテート又はエチレン／アクリル酸コポリ
マー、及びそれらの塩（イオノマー）、並びにエチレン
とプロピレン及びジエン、例えば、ヘキサジエン、ジシ
クロペンタジエン又はエチリデンノルボルネンのような
ジエンとのターポリマー；並びに更に、このようなコポ
リマー相互の、及び上記の１に記載のポリマーとの混合
物、例えば、ポリプロピレン／エチレンプロピレンコポ
リマー、ＬＤＰＥ／ＥＶＡ、ＬＤＰＥ／ＥＡＡ、ＬＬＤ
ＰＥ／ＥＶＡ及びＬＬＤＰＥ／ＥＡＡ。
互の、又はその他のビニルモノマーとのコポリマー、例
えば、エチレン／プロピレンコポリマーである線状低密
度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）と低密度ポリエチレン
（ＬＤＰＥ）との混合物、プロピレン／ブト−１−エン
コポリマー、エチレン／ヘキサンコポリマー、エチレン
／メチルペンテンコポリマー、エチレン／ヘプテンコポ
リマー、エチレン／オクテンコポリマー、プロピレン／
ブタジエンコポリマー、イソブチレン／イソプレンコポ
リマー、エチレン／アルキルアクリレートコポリマー、
エチレン／アルキルメタクリレートコポリマー、エチレ
ン／ビニルアセテート又はエチレン／アクリル酸コポリ
マー、及びそれらの塩（イオノマー）、並びにエチレン
とプロピレン及びジエン、例えば、ヘキサジエン、ジシ
クロペンタジエン又はエチリデンノルボルネンのような
ジエンとのターポリマー；並びに更に、このようなコポ
リマー相互の、及び上記の１に記載のポリマーとの混合
物、例えば、ポリプロピレン／エチレンプロピレンコポ
リマー、ＬＤＰＥ／ＥＶＡ、ＬＤＰＥ／ＥＡＡ、ＬＬＤ
ＰＥ／ＥＶＡ及びＬＬＤＰＥ／ＥＡＡ。
【００２１】３ａ．その水素化改質物（例えば粘着付与
剤）を含む炭化水素樹脂（例えば、Ｃ5 〜Ｃ9 ）。
剤）を含む炭化水素樹脂（例えば、Ｃ5 〜Ｃ9 ）。
【００２２】４．ポリスチレン、ポリ（ｐ−メチルスチ
レン）、ポリ（α−メチルスチレン）。
レン）、ポリ（α−メチルスチレン）。
【００２３】５．スチレン又はα−メチルスチレンとジ
エン又はアクリル系誘導体とのコポリマー、例えば、ス
チレン／ブタジエン、スチレン／アクリロニトリル、ス
チレン／アルキルメタクリレート、スチレン／ブタジエ
ン／アルキルアクリレート、スチレン／無水マレイン
酸、スチレン／アクリロニトリル／メチルアクリレー
ト；耐衝撃性スチレンコポリマーと別のポリマー、例え
ば、ポリアクリレート、ジエンポリマー、又はエチレン
／プロピレン／ジエンターポリマーとの混合物；並びに
スチレンのブロックコポリマー、例えば、スチレン／ブ
タジエン／スチレン、スチレン／イソプレン／スチレ
ン、スチレン／エチレン／ブチレン／スチレン、又はス
チレン／エチレン／プロピレン／スチレン。
エン又はアクリル系誘導体とのコポリマー、例えば、ス
チレン／ブタジエン、スチレン／アクリロニトリル、ス
チレン／アルキルメタクリレート、スチレン／ブタジエ
ン／アルキルアクリレート、スチレン／無水マレイン
酸、スチレン／アクリロニトリル／メチルアクリレー
ト；耐衝撃性スチレンコポリマーと別のポリマー、例え
ば、ポリアクリレート、ジエンポリマー、又はエチレン
／プロピレン／ジエンターポリマーとの混合物；並びに
スチレンのブロックコポリマー、例えば、スチレン／ブ
タジエン／スチレン、スチレン／イソプレン／スチレ
ン、スチレン／エチレン／ブチレン／スチレン、又はス
チレン／エチレン／プロピレン／スチレン。
【００２４】６．スチレン又はα−メチルスチレンのグ
ラフトコポリマー、例えば、ポリブタジエンにスチレ
ン、ポリブタジエン／スチレン又はポリブタジエン／ア
クリロニトリルにスチレン；ポリブタジエンにスチレン
及びアクリロニトリル（又はメタクリロニトリル）；ポ
リブタジエンにスチレン及び無水マレイン酸又はマレイ
ミド；ポリブタジエンにスチレン、アクリロニトリル及
び無水マレイン酸又はマレイミド；ポリブタジエンにス
チレン、アクリロニトリル及びメチルメタクリレート、
ポリブタジエンにスチレン、アルキルアクリレート又は
メタクリレート、エチレン／プロピレン／ジエンターポ
リマーにスチレン及びアクリロニトリル、ポリアルキル
アクリレート又はポリアルキルメタクリレートにスチレ
ン及びアクリロニトリル、アクリレート／ブタジエンコ
ポリマーにスチレン及びアクリロニトリル、並びに前項
５に記載のコポリマーとのその混合物、例えば、ＡＢ
Ｓ、ＭＢＳ、ＡＳＡ又はＡＥＳポリマーとして公知のコ
ポリマー混合物。
ラフトコポリマー、例えば、ポリブタジエンにスチレ
ン、ポリブタジエン／スチレン又はポリブタジエン／ア
クリロニトリルにスチレン；ポリブタジエンにスチレン
及びアクリロニトリル（又はメタクリロニトリル）；ポ
リブタジエンにスチレン及び無水マレイン酸又はマレイ
ミド；ポリブタジエンにスチレン、アクリロニトリル及
び無水マレイン酸又はマレイミド；ポリブタジエンにス
チレン、アクリロニトリル及びメチルメタクリレート、
ポリブタジエンにスチレン、アルキルアクリレート又は
メタクリレート、エチレン／プロピレン／ジエンターポ
リマーにスチレン及びアクリロニトリル、ポリアルキル
アクリレート又はポリアルキルメタクリレートにスチレ
ン及びアクリロニトリル、アクリレート／ブタジエンコ
ポリマーにスチレン及びアクリロニトリル、並びに前項
５に記載のコポリマーとのその混合物、例えば、ＡＢ
Ｓ、ＭＢＳ、ＡＳＡ又はＡＥＳポリマーとして公知のコ
ポリマー混合物。
【００２５】７．ポリクロロプレン、塩化ゴム、塩素化
又はスルホ塩素化ポリエチレン、エチレンと塩素化エチ
レンのコポリマー、エピクロロヒドリンのホモ及びコポ
リマーのようなハロゲン化ポリマー、好ましくはハロゲ
ン化ビニル化合物のポリマー、例えば、ポリ塩化ビニ
ル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフッ化ビニル、ポリフッ
化ビニリデン、並びにそれらのコポリマー、例えば塩化
ビニル／塩化ビニリデン、塩化ビニル／酢酸ビニル又は
塩化ビニリデン／酢酸ビニルコポリマー。
又はスルホ塩素化ポリエチレン、エチレンと塩素化エチ
レンのコポリマー、エピクロロヒドリンのホモ及びコポ
リマーのようなハロゲン化ポリマー、好ましくはハロゲ
ン化ビニル化合物のポリマー、例えば、ポリ塩化ビニ
ル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフッ化ビニル、ポリフッ
化ビニリデン、並びにそれらのコポリマー、例えば塩化
ビニル／塩化ビニリデン、塩化ビニル／酢酸ビニル又は
塩化ビニリデン／酢酸ビニルコポリマー。
【００２６】８．α，β−不飽和酸及びその誘導体から
得られるポリマー、例えばポリアクリレート及びポリメ
タクリレート、ポリアクリルアミド及びポリアクリロニ
トリル。
得られるポリマー、例えばポリアクリレート及びポリメ
タクリレート、ポリアクリルアミド及びポリアクリロニ
トリル。
【００２７】９．前項８に記載のモノマーと相互の又は
その他の不飽和モノマーとのコポリマー、例えば、アク
リロニトリル／ブタジエンコポリマー、アクリロニトリ
ル／アルキルアクリレートコポリマー、アクリロニトリ
ル／アルコキシアルキルアクリレート又はアクリロニト
リル／ハロゲン化ビニルコポリマー、あるいはアクリロ
ニトリル／アルキルメタクリレート／ブタジエンターポ
リマー。
その他の不飽和モノマーとのコポリマー、例えば、アク
リロニトリル／ブタジエンコポリマー、アクリロニトリ
ル／アルキルアクリレートコポリマー、アクリロニトリ
ル／アルコキシアルキルアクリレート又はアクリロニト
リル／ハロゲン化ビニルコポリマー、あるいはアクリロ
ニトリル／アルキルメタクリレート／ブタジエンターポ
リマー。
【００２８】１０．不飽和アルコール及びアミン又はそ
のアシル誘導体又はアセタールから得られるポリマー、
例えば、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリ
ステアリン酸ビニル、ポリ安息香酸ビニル、ポリマレイ
ン酸ビニル、ポリビニルブチレート、ポリアリルフタレ
ート又はポリアリルメラミン；並びに前項１に記載のオ
レフィンとのそれらのコポリマー。
のアシル誘導体又はアセタールから得られるポリマー、
例えば、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリ
ステアリン酸ビニル、ポリ安息香酸ビニル、ポリマレイ
ン酸ビニル、ポリビニルブチレート、ポリアリルフタレ
ート又はポリアリルメラミン；並びに前項１に記載のオ
レフィンとのそれらのコポリマー。
【００２９】１１．環状エーテルのホモポリマー及びコ
ポリマー、例えばポリアルキレングリコール、ポリ酸化
エチレン、ポリ酸化プロピレン、又はビスグリシジルエ
ーテルとのそのコポリマー。
ポリマー、例えばポリアルキレングリコール、ポリ酸化
エチレン、ポリ酸化プロピレン、又はビスグリシジルエ
ーテルとのそのコポリマー。
【００３０】１２．ポリオキシメチレン及びコモノマー
として酸化エチレンを含有するポリオキシメチレンのよ
うなポリアセタール；熱可塑性ポリウレタン、アクリレ
ート又はＭＢＳで改質されたポリアセタール。 １３．ポリフェニレンオキシド及びスルフィド、並びに
ポリスチレン又はポリアミドとそれらの混合物。
として酸化エチレンを含有するポリオキシメチレンのよ
うなポリアセタール；熱可塑性ポリウレタン、アクリレ
ート又はＭＢＳで改質されたポリアセタール。 １３．ポリフェニレンオキシド及びスルフィド、並びに
ポリスチレン又はポリアミドとそれらの混合物。
【００３１】１４．一方に末端ヒドロキシル基を、他方
に脂肪族又は芳香族ポリイソシアネートを有するポリエ
ーテル、ポリエステル又はポリブタジエンから得られる
ポリウレタン、並びにその前駆物質。
に脂肪族又は芳香族ポリイソシアネートを有するポリエ
ーテル、ポリエステル又はポリブタジエンから得られる
ポリウレタン、並びにその前駆物質。
【００３２】１５．ジアミンとジカルボン酸、及び／あ
るいはアミノカルボン酸又は対応するラクタムから得ら
れるポリアミド及びコポリアミド、例えばポリアミド
４、ポリアミド６、ポリアミド６／６、６／１０、６／
９、６／１２及び４／６、ポリアミド１１、ポリアミド
１２、並びにｍ−キシレンジアミン及びアジピン酸の縮
合によって得られる芳香族ポリアミド；改質剤としてエ
ラストマーを用いて又は用いずにヘキサメチレンジアミ
ンとイソフタル酸及び／又はテレフタル酸から調製され
るポリアミド、例えば、ポリ（２，４，４−トリメチル
ヘキサメチレンテレフタルアミド）又はポリ（ｍ−フェ
ニレンイソフタルアミド）；上記のポリアミドとポリオ
レフィン、オレフィンコポリマー、イオノマー、あるい
は化学的に結合又はグラフトされたエラストマーとのブ
ロックコポリマー；あるいはポリエーテルとの、例えば
ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール又
はポリテトラメチレングリコールとのブロックコポリマ
ー；並びに更にＥＰＤＭ又はＡＢＳで改質されたポリア
ミド又はコポリアミド、並びに加工中に縮合されるポリ
アミド（ＲＩＭポリアミド系）。
るいはアミノカルボン酸又は対応するラクタムから得ら
れるポリアミド及びコポリアミド、例えばポリアミド
４、ポリアミド６、ポリアミド６／６、６／１０、６／
９、６／１２及び４／６、ポリアミド１１、ポリアミド
１２、並びにｍ−キシレンジアミン及びアジピン酸の縮
合によって得られる芳香族ポリアミド；改質剤としてエ
ラストマーを用いて又は用いずにヘキサメチレンジアミ
ンとイソフタル酸及び／又はテレフタル酸から調製され
るポリアミド、例えば、ポリ（２，４，４−トリメチル
ヘキサメチレンテレフタルアミド）又はポリ（ｍ−フェ
ニレンイソフタルアミド）；上記のポリアミドとポリオ
レフィン、オレフィンコポリマー、イオノマー、あるい
は化学的に結合又はグラフトされたエラストマーとのブ
ロックコポリマー；あるいはポリエーテルとの、例えば
ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール又
はポリテトラメチレングリコールとのブロックコポリマ
ー；並びに更にＥＰＤＭ又はＡＢＳで改質されたポリア
ミド又はコポリアミド、並びに加工中に縮合されるポリ
アミド（ＲＩＭポリアミド系）。
【００３３】１６．ポリウレア、ポリイミド及びポリア
ミド−イミド、並びにポリベンジミダゾール。
ミド−イミド、並びにポリベンジミダゾール。
【００３４】１７．ジカルボン酸とジオール、及び／又
はヒドロキシカルボン酸又は対応するラクトンから得ら
れるポリエステル、例えばポリエチレンテレフタレー
ト、ポリブチレンテレフタレート、ポリ（１，４−ジメ
チロールシクロヘキサンテレフタレート）、ポリヒドロ
キシベンゾエート、並びにヒドロキシ末端封鎖ポリエー
テルから得られるブロックコポリエーテルエステル；並
びに、更にポリカルボネート又はＭＢＳで改質されたポ
リエステル。
はヒドロキシカルボン酸又は対応するラクトンから得ら
れるポリエステル、例えばポリエチレンテレフタレー
ト、ポリブチレンテレフタレート、ポリ（１，４−ジメ
チロールシクロヘキサンテレフタレート）、ポリヒドロ
キシベンゾエート、並びにヒドロキシ末端封鎖ポリエー
テルから得られるブロックコポリエーテルエステル；並
びに、更にポリカルボネート又はＭＢＳで改質されたポ
リエステル。
【００３５】１８．ポリカルボネート及びポリエステル
カルボネート。 １９．ポリスルホン、ポリエーテルスルホン及びポリエ
ーテルケトン。 ２０．ジグリシジルエーテル及びジオールを含むジグリ
シジル化合物のポリエーテル、例えばビスフェノールＡ
ジグリシジルエーテル及びビスフェノールＡのポリエー
テル。
カルボネート。 １９．ポリスルホン、ポリエーテルスルホン及びポリエ
ーテルケトン。 ２０．ジグリシジルエーテル及びジオールを含むジグリ
シジル化合物のポリエーテル、例えばビスフェノールＡ
ジグリシジルエーテル及びビスフェノールＡのポリエー
テル。
【００３６】２１．セルロース、ゴム、ゼラチンのよう
な天然ポリマー、及び化学的に改質されたその同族誘導
体、例えば酢酸セルロース、プロピオン酸セルロース及
び酪酸セルロース又はセルロースエーテル、例えばメチ
ルセルロース；並びにロジン及びその誘導体。
な天然ポリマー、及び化学的に改質されたその同族誘導
体、例えば酢酸セルロース、プロピオン酸セルロース及
び酪酸セルロース又はセルロースエーテル、例えばメチ
ルセルロース；並びにロジン及びその誘導体。
【００３７】２２．前記のポリマーの混合物（ポリブレ
ンド）、例えばＰＰ／ＥＰＤＭ、ポリアミド６／ＥＰＤ
Ｍ又はＡＢＳ、ＰＶＣ／ＥＶＡ、ＰＶＳ／ＡＢＳ、ＰＶ
Ｃ／ＭＢＳ、ＰＣ／ＡＢＳ、ＰＢＴＰ／ＡＢＳ、ＰＣ／
ＡＳＡ、ＰＣ／ＰＢＴ、ＰＶＣ／ＣＰＥ、ＰＶＣ／アク
リレート、ＰＯＭ／熱可塑性ＰＵＲ、ＰＣ／熱可塑性Ｐ
ＵＲ、ＰＯＭ／アクリレート、ＰＯＭ／ＭＢＳ、ＰＰＥ
／ＨＩＰＳ、ＰＰＥ／ＰＡ６．６及びコポリマー、ＰＡ
／ＨＤＰＥ、ＰＡ／ＰＰ、ＰＡ／ＰＰＯ。
ンド）、例えばＰＰ／ＥＰＤＭ、ポリアミド６／ＥＰＤ
Ｍ又はＡＢＳ、ＰＶＣ／ＥＶＡ、ＰＶＳ／ＡＢＳ、ＰＶ
Ｃ／ＭＢＳ、ＰＣ／ＡＢＳ、ＰＢＴＰ／ＡＢＳ、ＰＣ／
ＡＳＡ、ＰＣ／ＰＢＴ、ＰＶＣ／ＣＰＥ、ＰＶＣ／アク
リレート、ＰＯＭ／熱可塑性ＰＵＲ、ＰＣ／熱可塑性Ｐ
ＵＲ、ＰＯＭ／アクリレート、ＰＯＭ／ＭＢＳ、ＰＰＥ
／ＨＩＰＳ、ＰＰＥ／ＰＡ６．６及びコポリマー、ＰＡ
／ＨＤＰＥ、ＰＡ／ＰＰ、ＰＡ／ＰＰＯ。
【００３８】架橋構造を有するポリマーとは、一般に以
下のポリマーである： １．一方でアルデヒドから、他方ではフェノール、尿素
及びメラミンから得られる架橋ポリマー、例えばフェノ
ール／ホルムアルデヒド樹脂、尿素／ホルムアルデヒド
樹脂及びメラミン／ホルムアルデヒド樹脂。 ２．乾燥性及び非乾燥性アルキド樹脂。 ３．飽和及び不飽和ジカルボン酸と多価アルコール及び
架橋剤としてのビニル化合物とのコポリエステルから得
られる不飽和ポリエステル、並びに、更にハロゲン含有
改質剤から得られる低可燃性の不飽和ポリエステル樹
脂。
下のポリマーである： １．一方でアルデヒドから、他方ではフェノール、尿素
及びメラミンから得られる架橋ポリマー、例えばフェノ
ール／ホルムアルデヒド樹脂、尿素／ホルムアルデヒド
樹脂及びメラミン／ホルムアルデヒド樹脂。 ２．乾燥性及び非乾燥性アルキド樹脂。 ３．飽和及び不飽和ジカルボン酸と多価アルコール及び
架橋剤としてのビニル化合物とのコポリエステルから得
られる不飽和ポリエステル、並びに、更にハロゲン含有
改質剤から得られる低可燃性の不飽和ポリエステル樹
脂。
【００３９】４．置換アクリルエステルから得られる架
橋性アクリル樹脂、例えば、エポキシアクリル酸樹脂、
ウレタンアクリル酸樹脂又はポリエステルアクリル酸樹
脂。 ５．メラミン樹脂、尿素樹脂、ポリイソシアネート又は
エポキシ樹脂で架橋されたアルキド樹脂、ポリエステル
樹脂又はアクリレート樹脂。 ６．例えば、ブタジエン又はイソプレンに基づくポリジ
エンの架橋から得られるゴム；シリコーンゴム。
橋性アクリル樹脂、例えば、エポキシアクリル酸樹脂、
ウレタンアクリル酸樹脂又はポリエステルアクリル酸樹
脂。 ５．メラミン樹脂、尿素樹脂、ポリイソシアネート又は
エポキシ樹脂で架橋されたアルキド樹脂、ポリエステル
樹脂又はアクリレート樹脂。 ６．例えば、ブタジエン又はイソプレンに基づくポリジ
エンの架橋から得られるゴム；シリコーンゴム。
【００４０】７．ポリエポキシド、例えばビスグリシジ
ルエーテル又は脂環式ジエポキシドから得られる架橋エ
ポキシ樹脂。
ルエーテル又は脂環式ジエポキシドから得られる架橋エ
ポキシ樹脂。
【００４１】架橋ポリマーの中では、ポリエポキシドと
して、好ましくは、分子中に平均２つのエポキシ基を含
有するグリシジル化合物から得られる架橋エポキシ樹脂
が好ましい。特に好適なグリシジル化合物は、ヘテロ原
子（例えば硫黄、好ましくは酸素又は窒素）に結合する
２つのグリシジル基、β−メチルグリシジル基又は２，
３−エポキシシクロペンチル基を含有するもの、特にビ
ス（２，３−エポキシシクロペンチル）エーテル；多価
脂肪族アルコールのジグリシジルエーテル、例えば１，
４−ブタンジオール又はポリアルキレングリコール、例
えばポリプロピレングリコール；脂環式ポリオールのジ
グリシジルエーテル、例えば２，２−ビス（４−ヒドロ
キシシクロヘキシル）プロパン；多価フェノールのジグ
リシジルエーテル、例えばレソルシノール、ビス（ｐ−
ヒドロキシフェニル）メタン、２，２−ビス（ｐ−ヒド
ロキシフェニル）プロパン（＝ジオメタン）、２，２−
ビス（４’−ヒドロキシ−３’，５’−ジブロモフェニ
ル）プロパン、１，３−ビス（ｐ−ヒドロキシフェニ
ル）エタン；上記の２価アルコール又は２価フェノール
のビス（β−メチルグリシジル）エーテル；
して、好ましくは、分子中に平均２つのエポキシ基を含
有するグリシジル化合物から得られる架橋エポキシ樹脂
が好ましい。特に好適なグリシジル化合物は、ヘテロ原
子（例えば硫黄、好ましくは酸素又は窒素）に結合する
２つのグリシジル基、β−メチルグリシジル基又は２，
３−エポキシシクロペンチル基を含有するもの、特にビ
ス（２，３−エポキシシクロペンチル）エーテル；多価
脂肪族アルコールのジグリシジルエーテル、例えば１，
４−ブタンジオール又はポリアルキレングリコール、例
えばポリプロピレングリコール；脂環式ポリオールのジ
グリシジルエーテル、例えば２，２−ビス（４−ヒドロ
キシシクロヘキシル）プロパン；多価フェノールのジグ
リシジルエーテル、例えばレソルシノール、ビス（ｐ−
ヒドロキシフェニル）メタン、２，２−ビス（ｐ−ヒド
ロキシフェニル）プロパン（＝ジオメタン）、２，２−
ビス（４’−ヒドロキシ−３’，５’−ジブロモフェニ
ル）プロパン、１，３−ビス（ｐ−ヒドロキシフェニ
ル）エタン；上記の２価アルコール又は２価フェノール
のビス（β−メチルグリシジル）エーテル；
【００４２】フタル酸、テレフタル酸、Δ4 −テトラヒ
ドロフタル酸及びヘキサヒドロフタル酸のようなジカル
ボン酸のジグリシジルエーテル；第一アミン及びアミ
ド、並びに２個のＮ原子を含有する複素環式窒素塩基の
Ｎ，Ｎ−ジグリシジル誘導体、並びに第二ジアミド及び
ジアミンのＮ，Ｎ’−ジグリシジル誘導体、例えば、
Ｎ，Ｎ−ジグリシジルアニリン、Ｎ，Ｎ−ジグリシジル
トルイジン、Ｎ，Ｎ−ジグリシジル−ｐ−アミノフェニ
ルメチルエーテル、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−Ｎ，Ｎ’−ジ
グリシジルビス（ｐ−アミノフェニル）メタン；Ｎ’，
Ｎ”−ジグリシジル−Ｎ−フェニル−イソシアヌレー
ト；Ｎ，Ｎ’−ジグリシジルエチレンウレア；Ｎ，Ｎ’
−ジグリシジル−５，５−ジメチルヒダントイン、Ｎ，
Ｎ’−ジグリシジル−５−イソプロピルヒダントイン、
Ｎ，Ｎ−メチレンビス（Ｎ’，Ｎ’−ジグリシジル−
５，５−ジメチルヒダントイン）、１，３−ビス（Ｎ−
ジグリシジル−５，５−ジメチルヒダントイン）−２−
ヒドロキシプロパン；Ｎ，Ｎ’−ジグリシジル−５，５
−ジメチル−６−イソプロピル−５，６−ジヒドロウラ
シル、トリグリシジルイソシアヌレートである。
ドロフタル酸及びヘキサヒドロフタル酸のようなジカル
ボン酸のジグリシジルエーテル；第一アミン及びアミ
ド、並びに２個のＮ原子を含有する複素環式窒素塩基の
Ｎ，Ｎ−ジグリシジル誘導体、並びに第二ジアミド及び
ジアミンのＮ，Ｎ’−ジグリシジル誘導体、例えば、
Ｎ，Ｎ−ジグリシジルアニリン、Ｎ，Ｎ−ジグリシジル
トルイジン、Ｎ，Ｎ−ジグリシジル−ｐ−アミノフェニ
ルメチルエーテル、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−Ｎ，Ｎ’−ジ
グリシジルビス（ｐ−アミノフェニル）メタン；Ｎ’，
Ｎ”−ジグリシジル−Ｎ−フェニル−イソシアヌレー
ト；Ｎ，Ｎ’−ジグリシジルエチレンウレア；Ｎ，Ｎ’
−ジグリシジル−５，５−ジメチルヒダントイン、Ｎ，
Ｎ’−ジグリシジル−５−イソプロピルヒダントイン、
Ｎ，Ｎ−メチレンビス（Ｎ’，Ｎ’−ジグリシジル−
５，５−ジメチルヒダントイン）、１，３−ビス（Ｎ−
ジグリシジル−５，５−ジメチルヒダントイン）−２−
ヒドロキシプロパン；Ｎ，Ｎ’−ジグリシジル−５，５
−ジメチル−６−イソプロピル−５，６−ジヒドロウラ
シル、トリグリシジルイソシアヌレートである。
【００４３】エポキシ樹脂の好ましい群は、グリシジル
化ノボラック、ヒダントイン、アミノフェノール、ビス
フェノール及び芳香族ジアミン又は脂環式エポキシ化合
物を包含する。特に好ましいエポキシ樹脂は、グリシジ
ル化クレゾールノボラック、ビスフェノールＡ及びビス
フェノールＦジグリシジルエーテル、ヒダントイン−
Ｎ，Ｎ’−ビスグリシド、ｐ−アミノフェノールトリグ
リシド、ジアミノジフェニルメタンテトラグリシド、ビ
ニルシクロヘキセンジオキシド、３，４−エポキシシク
ロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘキサンカ
ルボキシレート又はその混合物である。
化ノボラック、ヒダントイン、アミノフェノール、ビス
フェノール及び芳香族ジアミン又は脂環式エポキシ化合
物を包含する。特に好ましいエポキシ樹脂は、グリシジ
ル化クレゾールノボラック、ビスフェノールＡ及びビス
フェノールＦジグリシジルエーテル、ヒダントイン−
Ｎ，Ｎ’−ビスグリシド、ｐ−アミノフェノールトリグ
リシド、ジアミノジフェニルメタンテトラグリシド、ビ
ニルシクロヘキセンジオキシド、３，４−エポキシシク
ロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘキサンカ
ルボキシレート又はその混合物である。
【００４４】更に好適なエポキシ樹脂は、エポキシ硬化
剤によって、このようなエポキシ化合物の予備反応させ
た付加物、例えばビスフェノールＡジグリシジルエーテ
ル及びビスフェノールＡの付加物、又は２つの末端カル
ボキシル基及びエポキシドを有するオリゴエステルと予
備反応させた付加物である。
剤によって、このようなエポキシ化合物の予備反応させ
た付加物、例えばビスフェノールＡジグリシジルエーテ
ル及びビスフェノールＡの付加物、又は２つの末端カル
ボキシル基及びエポキシドを有するオリゴエステルと予
備反応させた付加物である。
【００４５】エポキシ樹脂の好適な硬化剤は、酸性又は
塩基性化合物である。好適な硬化剤の実例を以下に挙げ
る：脂肪族、脂環式又は芳香族の第一、第二及び第三ア
ミン、エチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ト
リメチルヘキサメチレンジアミン、ジエチレントリアミ
ン、トリエチレンテトラアミン、テトラエチレンペンタ
ミン、Ｎ，Ｎ−ジメチルプロピレン−１，３−ジアミ
ン、Ｎ，Ｎ−ジエチルプロピレン−１，３−ジアミン、
２，２−ビス（４’−アミノシクロヘキシル）プロパ
ン、３，３，５−トリメチル−３−（アミノメチル）シ
クロヘキシルアミン（イソホロンジアミン）、２，４，
６−トリス（ジメチルアミノメチル）フェノールのよう
なマンニッヒ（Mannich ）塩基、ｍ−フェニレンジアミ
ン、ｐ−フェニレンジアミン、ビス（４−アミノフェニ
ル）メタン、ビス（４−アミノフェニル）スルホン、キ
シリレンジアミン；
塩基性化合物である。好適な硬化剤の実例を以下に挙げ
る：脂肪族、脂環式又は芳香族の第一、第二及び第三ア
ミン、エチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ト
リメチルヘキサメチレンジアミン、ジエチレントリアミ
ン、トリエチレンテトラアミン、テトラエチレンペンタ
ミン、Ｎ，Ｎ−ジメチルプロピレン−１，３−ジアミ
ン、Ｎ，Ｎ−ジエチルプロピレン−１，３−ジアミン、
２，２−ビス（４’−アミノシクロヘキシル）プロパ
ン、３，３，５−トリメチル−３−（アミノメチル）シ
クロヘキシルアミン（イソホロンジアミン）、２，４，
６−トリス（ジメチルアミノメチル）フェノールのよう
なマンニッヒ（Mannich ）塩基、ｍ−フェニレンジアミ
ン、ｐ−フェニレンジアミン、ビス（４−アミノフェニ
ル）メタン、ビス（４−アミノフェニル）スルホン、キ
シリレンジアミン；
【００４６】アミノアルコール、例えば、アミノエタノ
ール、１，３−アミノプロパノール、ジエタノールアミ
ン又はトリエタノールアミン；ポリアルキレンポリアミ
ンとアクリロニトリルの付加物、又はポリアルキレンポ
リアミン（ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラ
アミン）とモノエポキシド（酸化エチレン、酸化プロピ
レン）の付加物；過剰のポリアミン（ジエチレントリア
ミン、トリエチレンテトラアミン）とビスフェノールＡ
ジグリシジルエーテルのようなポリエポキシドの付加
物；ポリアミド、好ましくは脂肪族ポリアミン（ジエチ
レントリアミン、トリエチレンテトラアミン）と二量体
化又は三量体化不飽和脂肪酸（二量体化亜麻仁油脂肪
酸，Versamid：商品名）とのポリアミド；ジシアンジア
ミド；ポリスルフィド（Thiokol ：商品名）；アニリン
−ホルムアルデヒド；
ール、１，３−アミノプロパノール、ジエタノールアミ
ン又はトリエタノールアミン；ポリアルキレンポリアミ
ンとアクリロニトリルの付加物、又はポリアルキレンポ
リアミン（ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラ
アミン）とモノエポキシド（酸化エチレン、酸化プロピ
レン）の付加物；過剰のポリアミン（ジエチレントリア
ミン、トリエチレンテトラアミン）とビスフェノールＡ
ジグリシジルエーテルのようなポリエポキシドの付加
物；ポリアミド、好ましくは脂肪族ポリアミン（ジエチ
レントリアミン、トリエチレンテトラアミン）と二量体
化又は三量体化不飽和脂肪酸（二量体化亜麻仁油脂肪
酸，Versamid：商品名）とのポリアミド；ジシアンジア
ミド；ポリスルフィド（Thiokol ：商品名）；アニリン
−ホルムアルデヒド；
【００４７】多価フェノール（レソルシノール、２，２
−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン）又はフェ
ノール−ホルムアルデヒド樹脂；多塩基性カルボン酸及
びその無水物、例えば無水フタル酸、テトラヒドロフタ
ル酸無水物、ヘキサヒドロフタル酸無水物、４−メチル
ヘキサヒドロフタル酸無水物、３，６−エンドメチレン
−テトラヒドロフタル酸無水物、４−メチル−３，６−
エンドメチレン−テトラヒドロフタル酸無水物（メチル
ナド酸無水物）、３，４，５，６，７，７−ヘキサクロ
ロエンドメチレン−テトラヒドロフタル酸無水物、無水
コハク酸、無水アジピン酸、トリメチルアジピン酸無水
物、無水セバシン酸、無水マレイン酸、無水ドデシルコ
ハク酸、ピロメリチン酸二無水物、無水トリメリチン
酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、又はこ
のような無水物の混合物。
−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン）又はフェ
ノール−ホルムアルデヒド樹脂；多塩基性カルボン酸及
びその無水物、例えば無水フタル酸、テトラヒドロフタ
ル酸無水物、ヘキサヒドロフタル酸無水物、４−メチル
ヘキサヒドロフタル酸無水物、３，６−エンドメチレン
−テトラヒドロフタル酸無水物、４−メチル−３，６−
エンドメチレン−テトラヒドロフタル酸無水物（メチル
ナド酸無水物）、３，４，５，６，７，７−ヘキサクロ
ロエンドメチレン−テトラヒドロフタル酸無水物、無水
コハク酸、無水アジピン酸、トリメチルアジピン酸無水
物、無水セバシン酸、無水マレイン酸、無水ドデシルコ
ハク酸、ピロメリチン酸二無水物、無水トリメリチン
酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、又はこ
のような無水物の混合物。
【００４８】硬化剤の好ましい群は、ポリアミン、ノボ
ラック、ポリアミノアミド、及びポリカルボン酸無水物
を包含する。
ラック、ポリアミノアミド、及びポリカルボン酸無水物
を包含する。
【００４９】エポキシ樹脂は、硬化促進剤で、又は熱硬
化触媒のみで更に硬化できる。硬化促進剤及び触媒の典
型例としては、第三アミン、その塩、又は第四アンモニ
ウム化合物（２，４，６−トリス（ジメチルアミノメチ
ル）フェノール、ベンジルジメチルアミン、２−エチル
−４−メチルイミダゾール、トリアミルアンモニウムフ
ェノレート）；モノ又はポリフェノール（フェノール、
ジオメタン、サリチル酸）；三フッ化ホウ素及び有機化
合物とのその錯体、例えば三フッ化ホウ素エーテル錯
体、三フッ化ホウ素アミン錯体（ＢＦ3 ／モノエチルア
ミン錯体）；リン酸及びトリフェニルホスファイトが挙
げられる。
化触媒のみで更に硬化できる。硬化促進剤及び触媒の典
型例としては、第三アミン、その塩、又は第四アンモニ
ウム化合物（２，４，６−トリス（ジメチルアミノメチ
ル）フェノール、ベンジルジメチルアミン、２−エチル
−４−メチルイミダゾール、トリアミルアンモニウムフ
ェノレート）；モノ又はポリフェノール（フェノール、
ジオメタン、サリチル酸）；三フッ化ホウ素及び有機化
合物とのその錯体、例えば三フッ化ホウ素エーテル錯
体、三フッ化ホウ素アミン錯体（ＢＦ3 ／モノエチルア
ミン錯体）；リン酸及びトリフェニルホスファイトが挙
げられる。
【００５０】硬化促進剤及び触媒は、一般に、エポキシ
樹脂に基づいて０．１〜１０重量％添加する。エポキシ
樹脂のための硬化剤は、一般にエポキシ基及び硬化剤の
官能基に対して等モル量を使用する。
樹脂に基づいて０．１〜１０重量％添加する。エポキシ
樹脂のための硬化剤は、一般にエポキシ基及び硬化剤の
官能基に対して等モル量を使用する。
【００５１】加工特性：機械的、電気的及び熱的特性、
表面特性及び光安定性を増強するため、更に添加剤を、
本新規組成物中に配合し得る。このような添加剤の典型
例としては、微粒状充填剤、強化充填剤、可塑剤、滑剤
及び離型剤、付着促進剤、酸化防止剤、熱及び光安定
剤、顔料及び染料が挙げられる。本新規粉末混合物と一
緒に使用する付加的充填剤及び／又は強化充填剤の最高
量は、組成物に基づいて９５重量％以下、好ましくは９
０重量％以下が都合がよい。
表面特性及び光安定性を増強するため、更に添加剤を、
本新規組成物中に配合し得る。このような添加剤の典型
例としては、微粒状充填剤、強化充填剤、可塑剤、滑剤
及び離型剤、付着促進剤、酸化防止剤、熱及び光安定
剤、顔料及び染料が挙げられる。本新規粉末混合物と一
緒に使用する付加的充填剤及び／又は強化充填剤の最高
量は、組成物に基づいて９５重量％以下、好ましくは９
０重量％以下が都合がよい。
【００５２】本新規組成物は、プラスチック技術の公知
の方法によって、すなわち、微粒状熱伝導性充填剤をプ
ラスチック材料と一緒に、その製造の前、途中又は後に
混合し、プラスチック材料を可塑化してそれを充填剤と
混合し、カレンダー加工、押出又は射出成形することに
よって粒状物又は成形品を、好都合に調製することがで
きる。粉末プラスチック材料と充填剤をドライブレンド
することもできるし、あるいはプラスチック材料の溶液
に充填剤を懸濁し、次いで溶剤を除去することもでき
る。
の方法によって、すなわち、微粒状熱伝導性充填剤をプ
ラスチック材料と一緒に、その製造の前、途中又は後に
混合し、プラスチック材料を可塑化してそれを充填剤と
混合し、カレンダー加工、押出又は射出成形することに
よって粒状物又は成形品を、好都合に調製することがで
きる。粉末プラスチック材料と充填剤をドライブレンド
することもできるし、あるいはプラスチック材料の溶液
に充填剤を懸濁し、次いで溶剤を除去することもでき
る。
【００５３】熱硬化性樹脂及び架橋構造を有するポリマ
ーを用いる場合、一般に、充填剤はある１つの成分中に
予め混入してもよいが、その充填剤と樹脂成分を一緒に
混合することにより、成形及び硬化又は架橋する前に微
粒状充填剤を添加すると便利である。
ーを用いる場合、一般に、充填剤はある１つの成分中に
予め混入してもよいが、その充填剤と樹脂成分を一緒に
混合することにより、成形及び硬化又は架橋する前に微
粒状充填剤を添加すると便利である。
【００５４】粉末混合物は、混合物それ自体の形態でプ
ラスチック材料中に混合することができるし、２成分を
組み合わせて、その後第三の成分を添加することもでき
るし、あるいは、個々の成分を順次添加して混合するこ
ともできる。
ラスチック材料中に混合することができるし、２成分を
組み合わせて、その後第三の成分を添加することもでき
るし、あるいは、個々の成分を順次添加して混合するこ
ともできる。
【００５５】本新規組成物は、その成形品が、かなりの
低温で、３．２Ｗ／（ｍ・Ｋ）、更には４Ｗ／（ｍ・
Ｋ）以上の熱伝導度を有するように、充填剤を高容量充
填したエポキシ注型用樹脂の製造に特に適している。高
容量充填にもかかわらず、注型用樹脂の粘度は依然とし
て低く、したがって加熱及び／又は振動を受けた場合、
場合により注入可能であり、そして成形品に容易に加工
することができる。
低温で、３．２Ｗ／（ｍ・Ｋ）、更には４Ｗ／（ｍ・
Ｋ）以上の熱伝導度を有するように、充填剤を高容量充
填したエポキシ注型用樹脂の製造に特に適している。高
容量充填にもかかわらず、注型用樹脂の粘度は依然とし
て低く、したがって加熱及び／又は振動を受けた場合、
場合により注入可能であり、そして成形品に容易に加工
することができる。
【００５６】本発明は、更に、アルミナの本新規粉末混
合物を、７０〜９０重量％、好ましくは７５〜９０重量
％、最も好ましくは８０〜９０重量％含有するエポキシ
注型用樹脂組成物に関する。
合物を、７０〜９０重量％、好ましくは７５〜９０重量
％、最も好ましくは８０〜９０重量％含有するエポキシ
注型用樹脂組成物に関する。
【００５７】好適なエポキシ樹脂は、上記のものであ
る。好ましいエポキシ樹脂は、ビスフェノールジグリシ
ジルエーテル又は進歩したビスフェノールジグリシジル
エーテル、典型的にはビスフェノールＡ及びビスフェノ
ールＦジグリシジルエーテル、そして、硬化剤としての
ポリカルボン酸無水物、例えば無水フタル酸又は無水ヒ
ドロフタル酸に基づくものである。このエポキシ樹脂
は、Ｎ−メチルイミダゾールのような硬化促進剤の存在
下で、好ましく硬化される。
る。好ましいエポキシ樹脂は、ビスフェノールジグリシ
ジルエーテル又は進歩したビスフェノールジグリシジル
エーテル、典型的にはビスフェノールＡ及びビスフェノ
ールＦジグリシジルエーテル、そして、硬化剤としての
ポリカルボン酸無水物、例えば無水フタル酸又は無水ヒ
ドロフタル酸に基づくものである。このエポキシ樹脂
は、Ｎ−メチルイミダゾールのような硬化促進剤の存在
下で、好ましく硬化される。
【００５８】本新規組成物は、フィルム、シート、リボ
ン、繊維、ボード、半製品、造形品及び注型品を含む全
ての種類の熱伝導性成形品の生産に有用な成形材料であ
る。プラスチック加工の従来の技術、すなわち、一般に
は注型、カレンダー加工、射出成形、押出成形、深絞り
成形、圧縮成形及び焼結成形を用いることができる。本
新規組成物は、発熱体、樹脂接着剤及び好ましくは金属
の結合に、そして特に電気及び電子部品用の熱伝導性封
止材としてのホットメルト接着剤の生産に特に適してい
る。
ン、繊維、ボード、半製品、造形品及び注型品を含む全
ての種類の熱伝導性成形品の生産に有用な成形材料であ
る。プラスチック加工の従来の技術、すなわち、一般に
は注型、カレンダー加工、射出成形、押出成形、深絞り
成形、圧縮成形及び焼結成形を用いることができる。本
新規組成物は、発熱体、樹脂接着剤及び好ましくは金属
の結合に、そして特に電気及び電子部品用の熱伝導性封
止材としてのホットメルト接着剤の生産に特に適してい
る。
【００５９】本発明は、更に、熱伝導性成形品及び複合
製品の生産のための新規組成物又は注型用樹脂組成物の
使用に関する。更に別の側面では、本発明は、金属を結
合する樹脂接着剤として、又は電気及び電子部品の封止
材としての注型用樹脂組成物の使用に関する。
製品の生産のための新規組成物又は注型用樹脂組成物の
使用に関する。更に別の側面では、本発明は、金属を結
合する樹脂接着剤として、又は電気及び電子部品の封止
材としての注型用樹脂組成物の使用に関する。
【００６０】
【実施例】以下の実施例で、本発明をさらに詳細に説明
する。熱伝導度は、参照物質としてピロセラム（Pyroce
ram ：商品名）9606を用いる熱比較法によって測定し
た。本方法は、L.C.Hulstrom et al. が”Round-Robin
Testing Of Thermal Conductivity Reference Material
s ”,Proceedings of Thermal Conductivity 19,Octobe
r 20-23,1985,Cookevelli,Tennessee,edited by D.W.Ya
rbrough に記載している。
する。熱伝導度は、参照物質としてピロセラム（Pyroce
ram ：商品名）9606を用いる熱比較法によって測定し
た。本方法は、L.C.Hulstrom et al. が”Round-Robin
Testing Of Thermal Conductivity Reference Material
s ”,Proceedings of Thermal Conductivity 19,Octobe
r 20-23,1985,Cookevelli,Tennessee,edited by D.W.Ya
rbrough に記載している。
【００６１】実施例１：下記のアルミナ画分を調製して
注型用樹脂処方物を調製した： １．焼結球状α−Ａｌ2 Ｏ3 、粒径中央値４７μｍ、限
定９０重量％の粒径は３０〜１００μｍの範囲である。 ２．市販の球状α−及びδ−Ａｌ2 Ｏ3 （Alunabeads C
BA-10 ：商品名、Showa Denko , Japan ）、直径中央値
９μｍ、限定９０重量％の粒径は３〜２０μｍの範囲で
ある。
注型用樹脂処方物を調製した： １．焼結球状α−Ａｌ2 Ｏ3 、粒径中央値４７μｍ、限
定９０重量％の粒径は３０〜１００μｍの範囲である。 ２．市販の球状α−及びδ−Ａｌ2 Ｏ3 （Alunabeads C
BA-10 ：商品名、Showa Denko , Japan ）、直径中央値
９μｍ、限定９０重量％の粒径は３〜２０μｍの範囲で
ある。
【００６２】３．市販のＡｌ2 Ｏ3 （CTB5/6：商品名、
Alcoa ）、粒径中央値３．５μｍ、限定９０重量％の粒
径は１〜５μｍの範囲である。７１重量％（７０容量
％）の成分１及び２８重量％（２９容量％）の成分２を
ポリプロピレン瓶中（可動羽根を有する攪拌器）で７時
間攪拌した。その後、１重量％（１容量％）の成分３を
添加して、１時間攪拌を継続する。攪拌しながら、粉末
混合物を８０℃で、５０．９重量％のビスフェノールＦ
ジグリシジルエーテル、４８．９重量％のヘキサヒドロ
フタル酸無水物及び０．２重量％のＮ−メチルイミダゾ
ールを含有するエポキシ注型用樹脂中に均質に配合し
た。振動中に組成物が依然として注入可能であるように
量を選択した。組成物をアルミニウム金型に注ぎ入れ、
次に８０℃で４時間、１２０℃で１８時間硬化させた。
粉末混合物の充填量は、密度から決定し、７３容量％
（８４重量％）であった。４０℃での硬化試料の熱伝導
度は４．０５Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。
Alcoa ）、粒径中央値３．５μｍ、限定９０重量％の粒
径は１〜５μｍの範囲である。７１重量％（７０容量
％）の成分１及び２８重量％（２９容量％）の成分２を
ポリプロピレン瓶中（可動羽根を有する攪拌器）で７時
間攪拌した。その後、１重量％（１容量％）の成分３を
添加して、１時間攪拌を継続する。攪拌しながら、粉末
混合物を８０℃で、５０．９重量％のビスフェノールＦ
ジグリシジルエーテル、４８．９重量％のヘキサヒドロ
フタル酸無水物及び０．２重量％のＮ−メチルイミダゾ
ールを含有するエポキシ注型用樹脂中に均質に配合し
た。振動中に組成物が依然として注入可能であるように
量を選択した。組成物をアルミニウム金型に注ぎ入れ、
次に８０℃で４時間、１２０℃で１８時間硬化させた。
粉末混合物の充填量は、密度から決定し、７３容量％
（８４重量％）であった。４０℃での硬化試料の熱伝導
度は４．０５Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。
【００６３】実施例２：実施例１に記載の方法にしたが
って、８８重量％（７０．２容量％）の下記の充填剤組
成物を含有するエポキシ注型用樹脂を調製した：７２．
９重量％（７０．２容量％）の実施例１の成分１；２
３．１重量％（２４容量％）の実施例１の成分２；４重
量％（４容量％）の実施例１の成分３。熱伝導度は３．
６Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。
って、８８重量％（７０．２容量％）の下記の充填剤組
成物を含有するエポキシ注型用樹脂を調製した：７２．
９重量％（７０．２容量％）の実施例１の成分１；２
３．１重量％（２４容量％）の実施例１の成分２；４重
量％（４容量％）の実施例１の成分３。熱伝導度は３．
６Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。
【００６４】実施例３：実施例１に記載の方法にしたが
って、８７．６重量％（６９．３容量％）の下記の充填
剤組成物を含有するエポキシ注型用樹脂を調製した：７
３．８重量％（７３容量％）の実施例１の成分１；２
２．２重量％（２３容量％）の実施例１の成分２；４重
量％（４容量％）の実施例１の成分３。熱伝導度は３．
３Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。
って、８７．６重量％（６９．３容量％）の下記の充填
剤組成物を含有するエポキシ注型用樹脂を調製した：７
３．８重量％（７３容量％）の実施例１の成分１；２
２．２重量％（２３容量％）の実施例１の成分２；４重
量％（４容量％）の実施例１の成分３。熱伝導度は３．
３Ｗ／（ｍ・Ｋ）であった。
【００６５】実施例４：実施例１に記載の方法にしたが
って、８８．４重量％（７０．９容量％）の下記の充填
剤組成物を含有するエポキシ注型用樹脂を調製した：５
９重量％（５８容量％）の実施例１の成分１；３５重量
％（３４容量％）の実施例１の成分２；７重量％（４容
量％）の実施例１の成分３。熱伝導度は３．８Ｗ／（ｍ
・Ｋ）であった。
って、８８．４重量％（７０．９容量％）の下記の充填
剤組成物を含有するエポキシ注型用樹脂を調製した：５
９重量％（５８容量％）の実施例１の成分１；３５重量
％（３４容量％）の実施例１の成分２；７重量％（４容
量％）の実施例１の成分３。熱伝導度は３．８Ｗ／（ｍ
・Ｋ）であった。
【００６６】
【発明の効果】本願発明のアルミナ混合物は、充填剤と
して合成樹脂に対して、高容量充填が可能で、それによ
って、高い熱伝導度を有する樹脂組成物が得られるが、
このものの電気伝導度及び金型等への摩耗性は極めて低
い。
して合成樹脂に対して、高容量充填が可能で、それによ
って、高い熱伝導度を有する樹脂組成物が得られるが、
このものの電気伝導度及び金型等への摩耗性は極めて低
い。
フロントページの続き (56)参考文献 特開 平４−18445（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−263858（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−41362（ＪＰ，Ａ) 特開 昭64−69661（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−81422（ＪＰ，Ａ) 特開 昭64−24859（ＪＰ，Ａ) 特開 昭48−40838（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08K 3/00 - 13/08 C08L 1/00 - 101/16 C01F 7/02
Claims (13)
- 【請求項１】 異なる粒度及び外形の画分を有するアル
ミナの粉末混合物であって、下記の成分： （１）少なくとも９０重量％が２０〜１２０μｍの粒度
を有する球状α−アルミナ５５〜７５容量％ （２）少なくとも９０重量％が３〜２５μｍの粒度を有
する球状アルミナ３５〜２０容量％ 及び （３）少なくとも９０重量％が１〜７μｍの粒度を有す
るアルミナ１０〜１容量％ （ここで、これらの容量％の合計は１００％である）を
含有する混合物。 - 【請求項２】 ａ）成分（１）６５〜７５容量％ ｂ）成分（２）３５〜２２容量％ 及び ｃ）成分（３）７〜１容量％（ここで、これらの容量％
の合計は１００％である）を含有する請求項１の混合
物。 - 【請求項３】 ａ）成分（１）７０〜７５容量％ ｂ）成分（２）３０〜２２容量％ 及び ｃ）成分（３）７〜１容量％ （ここで、これら容量％の合計は１００％である）を含
有する請求項１の混合物。 - 【請求項４】 成分（１）の粒径が３０〜１００μｍの
範囲にあり、成分（２）の粒径が３〜２０μｍの範囲に
あり、成分（３）の粒径が１〜５μｍの範囲にある請求
項１の混合物。 - 【請求項５】 下記成分： ａ）熱可塑性ポリマー又は架橋構造を有するポリマー１
０〜９５重量％ 及び ｂ）請求項１の粉末混合物９０〜５重量％ を含有する均一混練組成物。 - 【請求項６】 １０〜９０重量％のポリマー及び９０〜
１０重量％の粉末混合物を含有する請求項５の組成物。 - 【請求項７】 架橋構造を有するポリマーがエポキシ樹
脂である請求項５の組成物。 - 【請求項８】 請求項１の粉末混合物を、組成物に基づ
き７０〜９０重量％含有するエポキシ樹脂をベースにし
た注型用樹脂組成物。 - 【請求項９】 ７５〜９０重量％の粉末混合物を含有す
る請求項８の注型用樹脂組成物。 - 【請求項１０】 ８０〜９０重量％の粉末混合物を含有
する請求項８の注型用樹脂組成物。 - 【請求項１１】 ビスフェノールジグリシジルエーテル
と硬化剤としてポリカルボン酸無水物の混合物を含有す
る請求項８の注型用樹脂組成物。 - 【請求項１２】 更に硬化促進剤を含有する請求項１１
の注型用樹脂組成物。 - 【請求項１３】 ビスフェノールＡ又はビスフェノール
Ｆジグリシジルエーテルを含有する請求項１１の注型用
樹脂組成物。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CH454/91-9 | 1991-02-14 | ||
| CH45491 | 1991-02-14 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05132576A JPH05132576A (ja) | 1993-05-28 |
| JP3176416B2 true JP3176416B2 (ja) | 2001-06-18 |
Family
ID=4187395
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP05923692A Expired - Fee Related JP3176416B2 (ja) | 1991-02-14 | 1992-02-14 | 熱伝導性プラスチック材料用充填剤、その樹脂組成物及びその使用 |
Country Status (6)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0499585B1 (ja) |
| JP (1) | JP3176416B2 (ja) |
| KR (1) | KR100210184B1 (ja) |
| CA (1) | CA2061093A1 (ja) |
| DE (1) | DE59203064D1 (ja) |
| TW (1) | TW197458B (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2011121826A1 (ja) | 2010-03-29 | 2011-10-06 | アロン化成株式会社 | 熱伝導性エラストマー組成物 |
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