JP3007370B2 - 酸窒化珪素基焼結体 - Google Patents
酸窒化珪素基焼結体Info
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- JP3007370B2 JP3007370B2 JP2034084A JP3408490A JP3007370B2 JP 3007370 B2 JP3007370 B2 JP 3007370B2 JP 2034084 A JP2034084 A JP 2034084A JP 3408490 A JP3408490 A JP 3408490A JP 3007370 B2 JP3007370 B2 JP 3007370B2
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、破壊靭性および高温における耐酸化性に優
れた酸窒化珪素基焼結体に関する。
れた酸窒化珪素基焼結体に関する。
［従来の技術］ 従来より、高温強度に優れた窒化珪素焼結体より耐酸
化性に優れた化合物として酸窒化珪素が知られている。
そして、特開昭62−223066号公報、特開昭63−176369号
公報および特開昭63−270360号公報においては、窒化珪
素および酸化珪素に焼結助剤を添加して成形した混合物
の成形体を焼成して得た酸窒化珪素単相の焼結体が開示
されている。
化性に優れた化合物として酸窒化珪素が知られている。
そして、特開昭62−223066号公報、特開昭63−176369号
公報および特開昭63−270360号公報においては、窒化珪
素および酸化珪素に焼結助剤を添加して成形した混合物
の成形体を焼成して得た酸窒化珪素単相の焼結体が開示
されている。
［発明が解決しようとする課題］ しかるに、従来の酸窒化珪素単相の焼結体は、高温に
おける強度および耐酸化性に優れているものの破壊靭性
が低いためにクラックの伝播が生じ易い。すなわち、従
来の酸窒化珪素単相の焼結体は、クラックに対する抵抗
性が低いため、加工する際や、その焼結体を使用す際に
衝撃により破壊し易く、扱い難いという課題があった。
したがって、エンジニアリングセラミックス（耐熱性構
造材料）としての応用化を妨げる要因となっていた。
おける強度および耐酸化性に優れているものの破壊靭性
が低いためにクラックの伝播が生じ易い。すなわち、従
来の酸窒化珪素単相の焼結体は、クラックに対する抵抗
性が低いため、加工する際や、その焼結体を使用す際に
衝撃により破壊し易く、扱い難いという課題があった。
したがって、エンジニアリングセラミックス（耐熱性構
造材料）としての応用化を妨げる要因となっていた。
本発明は、耐破壊靭性に優れた酸窒化珪素基焼結体の
提供を目的とする。
提供を目的とする。
［課題を解決するための手段］ 本願発明者等は、上記の目的を達成するために、鋭意
探求した結果、酸窒化珪素粒子内に窒化珪素結晶が存在
する酸窒化珪素基焼結体を得ると、従来の酸窒化珪素単
相の焼結体に比べて破壊靭性が高くかつ高強度となるこ
とを見い出した。
探求した結果、酸窒化珪素粒子内に窒化珪素結晶が存在
する酸窒化珪素基焼結体を得ると、従来の酸窒化珪素単
相の焼結体に比べて破壊靭性が高くかつ高強度となるこ
とを見い出した。
その酸窒化珪素基焼結体は、窒化珪素結晶と酸窒化珪
素粒子との結晶方位が互いに異なっていることを特徴と
したものである。
素粒子との結晶方位が互いに異なっていることを特徴と
したものである。
［作用］ 酸窒化珪素粒子内にその酸窒化珪素粒子と結晶サイズ
の異なる窒化珪素結晶が存在することにより、酸窒化珪
素粒子と窒化珪素粒子とから構成される複合粒子に内部
歪が生じる。そして、この内部歪が形成する応力場によ
り、クラックの伝播を阻害する。このため、従来の酸窒
化珪素単相の焼結体に比べて破壊靭性が優れかつ高強度
な酸窒化珪素基焼結体を得ることができる。
の異なる窒化珪素結晶が存在することにより、酸窒化珪
素粒子と窒化珪素粒子とから構成される複合粒子に内部
歪が生じる。そして、この内部歪が形成する応力場によ
り、クラックの伝播を阻害する。このため、従来の酸窒
化珪素単相の焼結体に比べて破壊靭性が優れかつ高強度
な酸窒化珪素基焼結体を得ることができる。
ここで、酸窒化珪素基焼結体の機械的特性向上に寄与
する要因を説明する。その要因は、粒子径、複合する粒
子の結晶方位、および窒化珪素結晶含有酸窒化珪素粒子
と酸窒化珪素単相粒子の割合である。
する要因を説明する。その要因は、粒子径、複合する粒
子の結晶方位、および窒化珪素結晶含有酸窒化珪素粒子
と酸窒化珪素単相粒子の割合である。
A.酸窒化珪素粒子内に存在する窒化珪素結晶の大きさ
は、例えば短軸方向で0.01μｍ以上2.00μｍ以下が好ま
しく、さらには0.03μｍ以上1.00μｍ以下が望ましい。
窒化珪素結晶の大きさが0.01μｍより小さい場合、およ
び2.00μｍより大きい場合には、異粒子が存在すること
により生じる内部歪が減少するので、クラックの伝播阻
害効果が少なくなる。
は、例えば短軸方向で0.01μｍ以上2.00μｍ以下が好ま
しく、さらには0.03μｍ以上1.00μｍ以下が望ましい。
窒化珪素結晶の大きさが0.01μｍより小さい場合、およ
び2.00μｍより大きい場合には、異粒子が存在すること
により生じる内部歪が減少するので、クラックの伝播阻
害効果が少なくなる。
B.酸窒化珪素粒子内に存在する窒化珪素結晶の結晶方位
は、互いに異なる方位が望ましい。この理由は、酸窒化
珪素粒子と窒化珪素粒子との複合粒子の結晶不完全性を
増幅するからであり、内部歪が増加するので、クラック
の伝播阻害効果を高める。
は、互いに異なる方位が望ましい。この理由は、酸窒化
珪素粒子と窒化珪素粒子との複合粒子の結晶不完全性を
増幅するからであり、内部歪が増加するので、クラック
の伝播阻害効果を高める。
C.複合粒子以外に焼結助剤から構成される粒界相、窒化
珪素粒子、酸化珪素および酸窒化珪素単相粒子も一定割
合混在していても良い。但し、酸窒化珪素複合粒子の割
合、 すなわち、｛酸窒化珪素複合粒子／（酸窒化珪素複合
粒子＋酸窒化珪素単相粒子）｝×100は、最小10体積％
必要であり、10体積％より少ないと破壊靭性向上の効果
は少ない。
珪素粒子、酸化珪素および酸窒化珪素単相粒子も一定割
合混在していても良い。但し、酸窒化珪素複合粒子の割
合、 すなわち、｛酸窒化珪素複合粒子／（酸窒化珪素複合
粒子＋酸窒化珪素単相粒子）｝×100は、最小10体積％
必要であり、10体積％より少ないと破壊靭性向上の効果
は少ない。
なお、窒化珪素結晶を含有する酸窒化珪素複合粒子と
酸窒化珪素単相粒子との複合体を製造するにあたり、使
用する窒化珪素粉末は、平均粒子径が、0.4μｍ以上2.0
μｍ以下、酸素量が0.5％以上2.0％以下が望ましい。ま
た、α率は60％以上が望ましい。そして、酸化珪素粉末
は20m2/g以上が望ましい。
酸窒化珪素単相粒子との複合体を製造するにあたり、使
用する窒化珪素粉末は、平均粒子径が、0.4μｍ以上2.0
μｍ以下、酸素量が0.5％以上2.0％以下が望ましい。ま
た、α率は60％以上が望ましい。そして、酸化珪素粉末
は20m2/g以上が望ましい。
そして、本発明の酸窒化珪素基焼結体は、焼結助剤か
ら構成される粒界、窒化珪素結晶および酸化珪素粒子を
含んでいても良く、破壊靭性の向上を妨げる要因とはな
らない。
ら構成される粒界、窒化珪素結晶および酸化珪素粒子を
含んでいても良く、破壊靭性の向上を妨げる要因とはな
らない。
なお、焼結助剤としては、Al、Zr、Mg金属の酸化物、
Ｙを含む希土類元素の酸化物、または焼成後にこれら酸
化物となり得る化合物を用いるのが良い。
Ｙを含む希土類元素の酸化物、または焼成後にこれら酸
化物となり得る化合物を用いるのが良い。
さらに、酸窒化珪素基複合体の焼結法としては、ホッ
トプレス法、ガス圧焼結法およびHIP焼結法（熱間静水
圧加圧法）等どれを用いても良く、窒素ガスなど不活性
ガス雰囲気中で１気圧から2000気圧のガス圧下にて1600
℃以上2000℃以下、10分以上８時間以下が望ましい。ま
た、1600℃以上で酸窒化珪素は分解して窒化珪素、酸化
珪素および窒素になるので、分解を防止するため前述の
ようにガス圧下での焼成および成形体をSiOガスが発生
する粉末中で焼成するほうが良い。
トプレス法、ガス圧焼結法およびHIP焼結法（熱間静水
圧加圧法）等どれを用いても良く、窒素ガスなど不活性
ガス雰囲気中で１気圧から2000気圧のガス圧下にて1600
℃以上2000℃以下、10分以上８時間以下が望ましい。ま
た、1600℃以上で酸窒化珪素は分解して窒化珪素、酸化
珪素および窒素になるので、分解を防止するため前述の
ようにガス圧下での焼成および成形体をSiOガスが発生
する粉末中で焼成するほうが良い。
［実施例］ 本発明の酸窒化珪素基焼結体を実施例に基づき説明す
る。
る。
原料として、平均粒径0.5μｍ〜3.0μｍ、α率約90％
でしかも酸素量約1.0％〜3.0％の窒化珪素（Si3N4粉
末）と、純度99.9％以上でしかも比表面積180m2/gの酸
化珪素（SiO2）粉末とを用いて表１に示すように以下の
操作を行った。
でしかも酸素量約1.0％〜3.0％の窒化珪素（Si3N4粉
末）と、純度99.9％以上でしかも比表面積180m2/gの酸
化珪素（SiO2）粉末とを用いて表１に示すように以下の
操作を行った。
モル基準で、Si3N4とSiO2とを（Si3N4/SiO2）＝0.8〜
1.2となるように配合し、Si3N4とSiO2との合計量に対し
て２％（実施例No.1〜No.6）、10％（比較例No.7）の焼
結助剤（Sc2O3）を添加した後に、100時間湿式混合を行
い、圧力が5ton/cm2の静水圧プレスにより50mm×50mm×
20mmのサイズの試料を得た。
1.2となるように配合し、Si3N4とSiO2との合計量に対し
て２％（実施例No.1〜No.6）、10％（比較例No.7）の焼
結助剤（Sc2O3）を添加した後に、100時間湿式混合を行
い、圧力が5ton/cm2の静水圧プレスにより50mm×50mm×
20mmのサイズの試料を得た。
つぎに、前述の試料をN2ガス中圧力10気圧、温度1600
℃〜1650℃、３時間〜８時間の条件で１次焼結後に、さ
らにN2ガス中圧力1000気圧、温度1800℃、２時間の条件
で２次焼結して酸窒化珪素（Si2ON2）基複合焼結体No.1
〜No.6および比較例No.7を製造した。製造したSi2ON2基
複合焼結体No.1〜No.6および比較例No.7を3mm×4mm×40
mmのサイズに切り出した。
℃〜1650℃、３時間〜８時間の条件で１次焼結後に、さ
らにN2ガス中圧力1000気圧、温度1800℃、２時間の条件
で２次焼結して酸窒化珪素（Si2ON2）基複合焼結体No.1
〜No.6および比較例No.7を製造した。製造したSi2ON2基
複合焼結体No.1〜No.6および比較例No.7を3mm×4mm×40
mmのサイズに切り出した。
これらSi2ON2基複合焼結体No.1〜No.6および比較例N
o.7について、使用原料・組成・焼結条件を表１に示
し、さらにSi2ON2粒子内に存在するSi3N4結晶の大き
さ、結晶方位、Si2ON2基複合焼結体中に存在するSi3N4
結晶含有Si2ON2複合粒子の割合、および室温強度・破壊
靭性を測定した結果を表２に示す。
o.7について、使用原料・組成・焼結条件を表１に示
し、さらにSi2ON2粒子内に存在するSi3N4結晶の大き
さ、結晶方位、Si2ON2基複合焼結体中に存在するSi3N4
結晶含有Si2ON2複合粒子の割合、および室温強度・破壊
靭性を測定した結果を表２に示す。
なお、Si2ON2粒子内に存在するSi3N4結晶の大きさ、
結晶方位、Si2ON2基複合焼結体中に存在するSi3N4結晶
含有Si2ON2複合粒子の割合は、透過電子顕微鏡を用いて
行った。室温強度の評価は、JIS−R1601（三点曲げスパ
ン30mm）にしたがって行った。破壊靭性の評価は、ビッ
カース圧痕圧入法（IM法）により新原の式を用いて評価
した。
結晶方位、Si2ON2基複合焼結体中に存在するSi3N4結晶
含有Si2ON2複合粒子の割合は、透過電子顕微鏡を用いて
行った。室温強度の評価は、JIS−R1601（三点曲げスパ
ン30mm）にしたがって行った。破壊靭性の評価は、ビッ
カース圧痕圧入法（IM法）により新原の式を用いて評価
した。
表２において、ＡはSi2ON2粒子内に存在するSi3N4結
晶の平均的な大きさ（短軸方向）を示す。また。ＢはSi
2ON2粒子とその粒子内に存在するSi3N4結晶との結晶方
位示す。そして、ＣはSi3N4結晶含有Si2ON2複合粒子の
割合を示す。算出は、｛酸窒化珪素複合粒子／（酸窒化
珪素複合粒子＋酸窒化珪素単相粒子）｝×100である。
晶の平均的な大きさ（短軸方向）を示す。また。ＢはSi
2ON2粒子とその粒子内に存在するSi3N4結晶との結晶方
位示す。そして、ＣはSi3N4結晶含有Si2ON2複合粒子の
割合を示す。算出は、｛酸窒化珪素複合粒子／（酸窒化
珪素複合粒子＋酸窒化珪素単相粒子）｝×100である。
なお、第１図は実施例１で製造されたSi2ON2基複合焼
結体中のSi3N4結晶含有Si2ON2複合粒子の透過電子顕微
鏡による高分解能像を示す。
結体中のSi3N4結晶含有Si2ON2複合粒子の透過電子顕微
鏡による高分解能像を示す。
この高分解能像からSi2ON2粒子（１）内に存在するSi
3N4結晶（２）の結晶方位とSi2ON2粒子との結晶方位と
が互いに異なっているのがわかる。なお、（３）は粒界
相である。
3N4結晶（２）の結晶方位とSi2ON2粒子との結晶方位と
が互いに異なっているのがわかる。なお、（３）は粒界
相である。
表２からわかるように、本実施例のSi2ON2基複合焼結
体は、使用原料・組成・焼結条件を実施例No.1〜実施例
No.6のように操作することによって、比較例No.7と比べ
て高強度で破壊靭性に優れたものとなる。
体は、使用原料・組成・焼結条件を実施例No.1〜実施例
No.6のように操作することによって、比較例No.7と比べ
て高強度で破壊靭性に優れたものとなる。
［発明の効果］ 従来に比べて破壊靭性に優れたSi3N4結晶含有Si2ON2
複合粒子を含むSi2ON2基焼結体を得ることができる。す
なわち、Si2ON2粒子内にSi3N4結晶という異粒子が存在
することによって内部歪が発生する。この内部歪が形成
する応力場によりクラックの伝播を阻害する。
複合粒子を含むSi2ON2基焼結体を得ることができる。す
なわち、Si2ON2粒子内にSi3N4結晶という異粒子が存在
することによって内部歪が発生する。この内部歪が形成
する応力場によりクラックの伝播を阻害する。
したがって、製造時および使用時のクラックの発生に
対して抵抗性が高く、耐衝撃性に優れるため、非常に扱
い易いSi2ON2基焼結体を提供できる。よって、このSi2O
N2基焼結体をエンジニアリングセラミックとして応用す
ることができる。
対して抵抗性が高く、耐衝撃性に優れるため、非常に扱
い易いSi2ON2基焼結体を提供できる。よって、このSi2O
N2基焼結体をエンジニアリングセラミックとして応用す
ることができる。
第１図は本発明の実施例１により製造された酸窒化珪素
基複合焼結体の窒化珪素結晶含有酸窒化珪素複合粒子の
高分解能像を示すモデル図である。 図中 １……複合粒子中のSi2ON2粒子、２……複合粒子中のSi
3N4結晶、３……粒界相
基複合焼結体の窒化珪素結晶含有酸窒化珪素複合粒子の
高分解能像を示すモデル図である。 図中 １……複合粒子中のSi2ON2粒子、２……複合粒子中のSi
3N4結晶、３……粒界相
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 加藤 武彦 愛知県名古屋市瑞穂区高辻町14番18号 日本特殊陶業株式会社内 (56)参考文献 特開 昭63−270360（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−176369（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C04B 35/597 C04B 35/584
Claims (1)
- 【請求項１】窒化珪素結晶を含有する酸窒化珪素粒子を
主成分とする酸窒化珪素基焼結体において、 前記窒化珪素結晶と前記酸窒化珪素粒子との結晶方位が
互いに異なっていることを特徴とする酸窒化珪素基焼結
体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2034084A JP3007370B2 (ja) | 1990-02-15 | 1990-02-15 | 酸窒化珪素基焼結体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2034084A JP3007370B2 (ja) | 1990-02-15 | 1990-02-15 | 酸窒化珪素基焼結体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03237069A JPH03237069A (ja) | 1991-10-22 |
| JP3007370B2 true JP3007370B2 (ja) | 2000-02-07 |
Family
ID=12404397
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2034084A Expired - Fee Related JP3007370B2 (ja) | 1990-02-15 | 1990-02-15 | 酸窒化珪素基焼結体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3007370B2 (ja) |
-
1990
- 1990-02-15 JP JP2034084A patent/JP3007370B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH03237069A (ja) | 1991-10-22 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |