JP3355732B2 - 靱性の高い低熱伝導セラミックス及びその製造方法 - Google Patents
靱性の高い低熱伝導セラミックス及びその製造方法Info
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は，靱性の高い低熱
伝導セラミックス及びその製造方法に関する。
伝導セラミックス及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来，低熱伝導セラミックスとして，靱
性を向上させるため，母材中にセラミックスウィスカー
を分散させて反応焼結させた窒化ケイ素Ｓｉ3 Ｎ4 は知
られている。また，ＳｉにＡｌ2 Ｏ3 ，Ｙ2 Ｏ3 等の酸
化物を添加して，高強度化を図る反応焼結する方法は，
例えば，特開昭５９−１５２２７１号公報，特開昭５９
−２０７８７５号公報等に開示されている。
性を向上させるため，母材中にセラミックスウィスカー
を分散させて反応焼結させた窒化ケイ素Ｓｉ3 Ｎ4 は知
られている。また，ＳｉにＡｌ2 Ｏ3 ，Ｙ2 Ｏ3 等の酸
化物を添加して，高強度化を図る反応焼結する方法は，
例えば，特開昭５９−１５２２７１号公報，特開昭５９
−２０７８７５号公報等に開示されている。
【０００３】また，特開平３−２１８９７４号公報に
は，窒化ケイ素焼結体およびその製造方法が開示されて
いる。該窒化ケイ素焼結体は，１０μｍ以上の粒長を有
する粒子の割合が２０〜５０％であると共に，３μｍ以
下の粒長を有する粒子の割合が２０〜５０％である微構
造を有し，熱伝導率が０．１３〜０．１６ｃａｌ／ｃｍ
・℃，４点曲げ強さが室温で８００ＭＰａ以上の特性を
有するものである。
は，窒化ケイ素焼結体およびその製造方法が開示されて
いる。該窒化ケイ素焼結体は，１０μｍ以上の粒長を有
する粒子の割合が２０〜５０％であると共に，３μｍ以
下の粒長を有する粒子の割合が２０〜５０％である微構
造を有し，熱伝導率が０．１３〜０．１６ｃａｌ／ｃｍ
・℃，４点曲げ強さが室温で８００ＭＰａ以上の特性を
有するものである。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら，上記の
ような母材中にセラミックスウィスカーを分散させて得
た低熱伝導セラミックスは，その破壊靱性値ＫI C が４
〜５ＭＰａ・ｍ1/2 程度であり，また，界面に異相が存
在しないため，フォノン散乱が起き難く，熱伝導率が低
くないものである。また，セラミックスに対して靱性向
上の対象となっているのは，反応β−Ｓｉ3 Ｎ4 であ
り，母相に低熱伝導化を目的として酸化物を分散させた
ものはなかった。
ような母材中にセラミックスウィスカーを分散させて得
た低熱伝導セラミックスは，その破壊靱性値ＫI C が４
〜５ＭＰａ・ｍ1/2 程度であり，また，界面に異相が存
在しないため，フォノン散乱が起き難く，熱伝導率が低
くないものである。また，セラミックスに対して靱性向
上の対象となっているのは，反応β−Ｓｉ3 Ｎ4 であ
り，母相に低熱伝導化を目的として酸化物を分散させた
ものはなかった。
【０００５】この発明の目的は，上記の課題を解決する
ことであり，粗大な粒子の窒化ケイ素を酸化物で被覆
し，これを反応焼結し，窒化ケイ素の母材中に分散させ
た複合セラミックスとし，それによって破壊靱性値を高
く，４点曲げ強度を高くして強度を向上させると共に，
熱伝導率が低い特性を有する靱性の高い低熱伝導セラミ
ックス及びその製造方法を提供することである。
ことであり，粗大な粒子の窒化ケイ素を酸化物で被覆
し，これを反応焼結し，窒化ケイ素の母材中に分散させ
た複合セラミックスとし，それによって破壊靱性値を高
く，４点曲げ強度を高くして強度を向上させると共に，
熱伝導率が低い特性を有する靱性の高い低熱伝導セラミ
ックス及びその製造方法を提供することである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】この発明は，１０％以上
の気孔を有し，平均粒径が３μｍ以下であるＳｉ3 Ｎ4
結晶粒と，酸化物及び／又は酸窒化物とからなる母相中
に粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒が分散しており，且つ前記母相と前
記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒との界面にＯを有する反応層が形成
され，前記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒の平均粒径が１０μｍ以上
であることを特徴とする靱性の高い低熱伝導セラミック
スに関する。
の気孔を有し，平均粒径が３μｍ以下であるＳｉ3 Ｎ4
結晶粒と，酸化物及び／又は酸窒化物とからなる母相中
に粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒が分散しており，且つ前記母相と前
記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒との界面にＯを有する反応層が形成
され，前記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒の平均粒径が１０μｍ以上
であることを特徴とする靱性の高い低熱伝導セラミック
スに関する。
【０００７】また，この靱性の高い低熱伝導セラミック
スにおいて，前記酸化物及び前記酸窒化物は，Ｓｉ
Ｏ2 ，ＴｉＯ2 ，Ａｌ6 Ｓｉ2 Ｏ1 3 ，Ａｌ2 Ｏ3 ，Ｓ
ｉＡｌＯＮ，ＴｉＯＮ，ＳｉＯＮ，ＴｉＡｌ2 Ｏ5 のい
ずれかあるいはそれの複合物である。
スにおいて，前記酸化物及び前記酸窒化物は，Ｓｉ
Ｏ2 ，ＴｉＯ2 ，Ａｌ6 Ｓｉ2 Ｏ1 3 ，Ａｌ2 Ｏ3 ，Ｓ
ｉＡｌＯＮ，ＴｉＯＮ，ＳｉＯＮ，ＴｉＡｌ2 Ｏ5 のい
ずれかあるいはそれの複合物である。
【０００８】また，この靱性の高い低熱伝導セラミック
スにおいて，前記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒は固溶体を形成して
いるものである。
スにおいて，前記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒は固溶体を形成して
いるものである。
【０００９】また，この靱性の高い低熱伝導セラミック
スにおいて，前記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒がβ−Ｓｉ3 Ｎ4 か
ら成るものである。
スにおいて，前記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒がβ−Ｓｉ3 Ｎ4 か
ら成るものである。
【００１０】更に，この発明は，粗大Ｓｉ3 Ｎ4 の粉末
の表面を酸化させるステップと，これをＳｉ及び酸化物
粉末と混合，成形及び焼成するステップとからなること
を特徴とする靱性の高い低熱伝導セラミックスの製造方
法に関する。
の表面を酸化させるステップと，これをＳｉ及び酸化物
粉末と混合，成形及び焼成するステップとからなること
を特徴とする靱性の高い低熱伝導セラミックスの製造方
法に関する。
【００１１】また，この発明は，粗大Ｓｉ3 Ｎ4 の粉末
をアルコキシド溶液に浸漬するステップと，これを熱処
理するステップと，得られた粉末をＳｉ及び酸化物粉末
と混合，成形及び焼成するステップとからなることを特
徴とする上記の靱性の高い低熱伝導セラミックスの製造
方法に関する。
をアルコキシド溶液に浸漬するステップと，これを熱処
理するステップと，得られた粉末をＳｉ及び酸化物粉末
と混合，成形及び焼成するステップとからなることを特
徴とする上記の靱性の高い低熱伝導セラミックスの製造
方法に関する。
【００１２】あるいは，この発明は，粗大Ｓｉ3 Ｎ4 の
粉末をＡｌ2 Ｏ3 ，Ｙ2 Ｏ3 等の酸化物と共に仮焼き焼
成し，固溶化させるステップと，こうして得られた粉末
をＳｉ及び酸化物粉末と混合，成形及び焼成するステッ
プとからなることを特徴とする上記の靱性の高い低熱伝
導セラミックスの製造方法に関する。
粉末をＡｌ2 Ｏ3 ，Ｙ2 Ｏ3 等の酸化物と共に仮焼き焼
成し，固溶化させるステップと，こうして得られた粉末
をＳｉ及び酸化物粉末と混合，成形及び焼成するステッ
プとからなることを特徴とする上記の靱性の高い低熱伝
導セラミックスの製造方法に関する。
【００１３】この靱性の高い低熱伝導セラミックスは，
上記のように，１０％以上の気孔を有し，平均粒径が３
μｍ以下であるＳｉ3 Ｎ4 結晶粒と，酸化物及び／又は
酸窒化物とからなる母相中に粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒子あるい
は繊維が分散しており，且つ前記母相と，前記粗大Ｓｉ
3 Ｎ4 粒あるいは繊維との界面にＯを有する反応層が形
成されているものであり，靱性が高く，低い熱伝導率を
有している。即ち，母相中に粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒子を分散
させることで，粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒子が迂回効果即ち偏向
効果を発生させ，エネルギーを多く必要となるため，破
壊靱性値が高く成り，強度が向上すると考えられる。
上記のように，１０％以上の気孔を有し，平均粒径が３
μｍ以下であるＳｉ3 Ｎ4 結晶粒と，酸化物及び／又は
酸窒化物とからなる母相中に粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒子あるい
は繊維が分散しており，且つ前記母相と，前記粗大Ｓｉ
3 Ｎ4 粒あるいは繊維との界面にＯを有する反応層が形
成されているものであり，靱性が高く，低い熱伝導率を
有している。即ち，母相中に粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒子を分散
させることで，粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒子が迂回効果即ち偏向
効果を発生させ，エネルギーを多く必要となるため，破
壊靱性値が高く成り，強度が向上すると考えられる。
【００１４】ここでいう靱性は破壊靱性値ＫI C の測定
によるものであり，該破壊靱性値ＫI C とは，臨界応力
拡大係数であり，セラミックスの機械的機能を評価する
材料定数である。セラミックスの破壊強度は，グリフィ
スによれば材料内に潜在する亀裂の大きさに依存する。
セラミックスにおける亀裂が成長して破壊に至る引張強
度σf は，次式で表される。σf ＝ＫI C ／（πｃ）
1/2 ，ここで，ＫI C が破壊靱性値であり，応力拡大係
数の臨界値であり，ｃは表面亀裂の長さあるいは内部の
円形亀裂の半径である。
によるものであり，該破壊靱性値ＫI C とは，臨界応力
拡大係数であり，セラミックスの機械的機能を評価する
材料定数である。セラミックスの破壊強度は，グリフィ
スによれば材料内に潜在する亀裂の大きさに依存する。
セラミックスにおける亀裂が成長して破壊に至る引張強
度σf は，次式で表される。σf ＝ＫI C ／（πｃ）
1/2 ，ここで，ＫI C が破壊靱性値であり，応力拡大係
数の臨界値であり，ｃは表面亀裂の長さあるいは内部の
円形亀裂の半径である。
【００１５】この靱性の高い低熱伝導セラミックスは，
次のようなステップによって製造することができるもの
である。即ち，粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒子あるいはセラミック
短繊維，中繊維の表面をアルコキシドを用いて酸化物膜
で被覆し，これを酸化物を複合した反応焼結体Ｓｉ3 Ｎ
4 の母相中に分散させる。これを焼結中に，被覆層と母
相が反応し，良好な結合状態になるため，亀裂進展時
に，界面エネルギーが増大する結果，破壊靱性値ＫI C
が向上する。また，異相界面では，熱のキャリヤである
フォノンの散乱が大きくなるため，熱伝導率は低下する
ものである。
次のようなステップによって製造することができるもの
である。即ち，粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒子あるいはセラミック
短繊維，中繊維の表面をアルコキシドを用いて酸化物膜
で被覆し，これを酸化物を複合した反応焼結体Ｓｉ3 Ｎ
4 の母相中に分散させる。これを焼結中に，被覆層と母
相が反応し，良好な結合状態になるため，亀裂進展時
に，界面エネルギーが増大する結果，破壊靱性値ＫI C
が向上する。また，異相界面では，熱のキャリヤである
フォノンの散乱が大きくなるため，熱伝導率は低下する
ものである。
【００１６】
【発明の実施の形態】以下，図面を参照して，この発明
による靱性の高い低熱伝導セラミックスの実施例を説明
する。この靱性の高い低熱伝導セラミックスは，１０％
以上の気孔を有し，平均粒径が３μｍ以下であるＳｉ3
Ｎ4 結晶粒と，酸化物及び／又は酸窒化物とからなる母
相中に粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒あるいはセラミック繊維が分散
しており，且つ前記母相と前記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒あるい
はセラミックとの界面にＯを有する反応層が形成されて
いるものである。酸化物及び酸窒化物は，ＳｉＯ2 ，Ｔ
ｉＯ2 ，Ａｌ6 Ｓｉ2 Ｏ1 3 ，Ａｌ2 Ｏ3 ，ＳｉＡｌＯ
Ｎ，ＴｉＯＮ，ＳｉＯＮ，ＴｉＡｌ2 Ｏ5 のいずれかあ
るいはそれの複合物を選定できるものである。また，粗
大Ｓｉ3 Ｎ4 粒の平均粒径は１０μｍ以上であることが
好ましいものである。更に，粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒には固溶
体が形成されている。そして，粗大Ｓｉ3Ｎ4 はβ−Ｓ
ｉ3 Ｎ4 である。また，母相中に分散しているセラミッ
ク繊維としては，Ｓｉ−Ｃ−Ｏ−Ｎ繊維，Ｓｉ−Ｔｉ−
Ｃ−Ｏ−Ｎ繊維等のセラミック繊維が使用できるもので
ある。
による靱性の高い低熱伝導セラミックスの実施例を説明
する。この靱性の高い低熱伝導セラミックスは，１０％
以上の気孔を有し，平均粒径が３μｍ以下であるＳｉ3
Ｎ4 結晶粒と，酸化物及び／又は酸窒化物とからなる母
相中に粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒あるいはセラミック繊維が分散
しており，且つ前記母相と前記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒あるい
はセラミックとの界面にＯを有する反応層が形成されて
いるものである。酸化物及び酸窒化物は，ＳｉＯ2 ，Ｔ
ｉＯ2 ，Ａｌ6 Ｓｉ2 Ｏ1 3 ，Ａｌ2 Ｏ3 ，ＳｉＡｌＯ
Ｎ，ＴｉＯＮ，ＳｉＯＮ，ＴｉＡｌ2 Ｏ5 のいずれかあ
るいはそれの複合物を選定できるものである。また，粗
大Ｓｉ3 Ｎ4 粒の平均粒径は１０μｍ以上であることが
好ましいものである。更に，粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒には固溶
体が形成されている。そして，粗大Ｓｉ3Ｎ4 はβ−Ｓ
ｉ3 Ｎ4 である。また，母相中に分散しているセラミッ
ク繊維としては，Ｓｉ−Ｃ−Ｏ−Ｎ繊維，Ｓｉ−Ｔｉ−
Ｃ−Ｏ−Ｎ繊維等のセラミック繊維が使用できるもので
ある。
【００１７】一般に，破壊靱性値ＫI C の低いセラミッ
クスにおいて，破壊靱性値ＫI C を高める方法として，
粒成長させること，又は短繊維，長繊維を複合化させる
こと等が知られている。これらは，いずれもクラックの
偏向により亀裂進展に必要なエネルギー量を高めること
によって破壊靱性値ＫI C を高めようとしている。
クスにおいて，破壊靱性値ＫI C を高める方法として，
粒成長させること，又は短繊維，長繊維を複合化させる
こと等が知られている。これらは，いずれもクラックの
偏向により亀裂進展に必要なエネルギー量を高めること
によって破壊靱性値ＫI C を高めようとしている。
【００１８】この発明による靱性の高い低熱伝導セラミ
ックスの製造方法の一実施例を実施例１として説明す
る。 〔実施例１〕 この靱性の高い低熱伝導セラミックスは次のようにして
作製した。まず，平均粒径２０μｍのβ型Ｓｉ3 Ｎ
4 （β−Ｓｉ3 Ｎ4 ）粉末の表面にＹ（ＯＣＨ3 ）3 ，
Ａｌ（ＯＣＨ3 ）3 のアルコキシド液に浸漬した後，酸
素雰囲気中で６００℃で熱処理した。これに平均粒径
１．５μｍのＳｉ粉末及び３μｍのＡｌ6 Ｓｉ2 Ｏ1 3
粉末をボールミルにて混合した後，スプレードライヤで
造粒処理を行い，造粒粉を作製した。作製した造粒粉を
ＣＩＰによって２０００ｋｇｆ／ｃｍ2で成形した後，
脱脂して反応焼結して図１に示すような焼結体を作製し
た。この焼結体の特性を調査した結果を表１に示す。
ックスの製造方法の一実施例を実施例１として説明す
る。 〔実施例１〕 この靱性の高い低熱伝導セラミックスは次のようにして
作製した。まず，平均粒径２０μｍのβ型Ｓｉ3 Ｎ
4 （β−Ｓｉ3 Ｎ4 ）粉末の表面にＹ（ＯＣＨ3 ）3 ，
Ａｌ（ＯＣＨ3 ）3 のアルコキシド液に浸漬した後，酸
素雰囲気中で６００℃で熱処理した。これに平均粒径
１．５μｍのＳｉ粉末及び３μｍのＡｌ6 Ｓｉ2 Ｏ1 3
粉末をボールミルにて混合した後，スプレードライヤで
造粒処理を行い，造粒粉を作製した。作製した造粒粉を
ＣＩＰによって２０００ｋｇｆ／ｃｍ2で成形した後，
脱脂して反応焼結して図１に示すような焼結体を作製し
た。この焼結体の特性を調査した結果を表１に示す。
【表１】
【００１９】図１から分かるように，この靱性の高い低
熱伝導セラミックスは，Ｓｉ3 Ｎ4結晶粒と酸化物，酸
窒化物からなる母相１中に気孔５及び分散相４を有する
と共に，母相１中に粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒２が分散してお
り，且つ母相１と粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒２との界面にＯを有
する界面反応層３が形成されている。また，表１から分
かるように，母相１中に分散している粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒
２の添加量（ｗｔ％）が増加するに従って，４点曲げ強
度（ＭＰａ）及び破壊靱性値ＫI C（ＭＰａ・ｍ1/2 ）
は高くなるが，熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）は大きくなるこ
とが分かる。
熱伝導セラミックスは，Ｓｉ3 Ｎ4結晶粒と酸化物，酸
窒化物からなる母相１中に気孔５及び分散相４を有する
と共に，母相１中に粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒２が分散してお
り，且つ母相１と粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒２との界面にＯを有
する界面反応層３が形成されている。また，表１から分
かるように，母相１中に分散している粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒
２の添加量（ｗｔ％）が増加するに従って，４点曲げ強
度（ＭＰａ）及び破壊靱性値ＫI C（ＭＰａ・ｍ1/2 ）
は高くなるが，熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）は大きくなるこ
とが分かる。
【００２０】上記実施例における平均粒径２０μｍのβ
型Ｓｉ3 Ｎ4 （β−Ｓｉ3 Ｎ4 ）粉末を用いる代わりに
平均長さ１ｍｍのＳｉ−Ｃ−Ｏ−Ｎ繊維を用いて同様の
処理を行って図２に示すような焼結体を作製した。この
焼結体の特性を調査した結果を表２に示す。
型Ｓｉ3 Ｎ4 （β−Ｓｉ3 Ｎ4 ）粉末を用いる代わりに
平均長さ１ｍｍのＳｉ−Ｃ−Ｏ−Ｎ繊維を用いて同様の
処理を行って図２に示すような焼結体を作製した。この
焼結体の特性を調査した結果を表２に示す。
【表２】
【００２１】図２から分かるように，この靱性の高い低
熱伝導セラミックスは，上記実施例と同様に，Ｓｉ3 Ｎ
4 結晶粒と酸化物，酸窒化物からなる母相１中に気孔５
及び分散相４を有すると共に，母相１中にＳｉ−Ｃ−Ｏ
−Ｎ繊維６が分散しており，且つ母相１とＳｉ−Ｃ−Ｏ
−Ｎ繊維６との界面にＯを有する界面反応層３が形成さ
れている。また，表２から分かるように，母相１中に分
散しているＳｉ−Ｃ−Ｏ−Ｎ繊維６の添加量（ｗｔ％）
が増加するに従って，４点曲げ強度（ＭＰａ）及び破壊
靱性値ＫI C （ＭＰａ・ｍ1/2 ）は高くなるが，熱伝導
率（Ｗ／ｍ・Ｋ）は大きくなることが分かる。
熱伝導セラミックスは，上記実施例と同様に，Ｓｉ3 Ｎ
4 結晶粒と酸化物，酸窒化物からなる母相１中に気孔５
及び分散相４を有すると共に，母相１中にＳｉ−Ｃ−Ｏ
−Ｎ繊維６が分散しており，且つ母相１とＳｉ−Ｃ−Ｏ
−Ｎ繊維６との界面にＯを有する界面反応層３が形成さ
れている。また，表２から分かるように，母相１中に分
散しているＳｉ−Ｃ−Ｏ−Ｎ繊維６の添加量（ｗｔ％）
が増加するに従って，４点曲げ強度（ＭＰａ）及び破壊
靱性値ＫI C （ＭＰａ・ｍ1/2 ）は高くなるが，熱伝導
率（Ｗ／ｍ・Ｋ）は大きくなることが分かる。
【００２２】この発明による靱性の高い低熱伝導セラミ
ックスの製造方法の別の実施例を実施例２として説明す
る。〔実施例２〕 この実施例の靱性の高い低熱伝導セラミックスは次のよ
うにして作製した。実施例１で用いた原料を使ってβ−
Ｓｉ3 Ｎ4 粒子の表面にアルコキシド液を被覆せずに，
実施例１と同様の処理を行って複合した焼結体を作製し
た。この焼結体の特性を調査した結果を表３に示す。こ
の複合した焼結体は，複合しなかった焼結体に比較して
４点曲げ強度（ＭＰａ）及び破壊靱性値ＫI C （ＭＰａ
・ｍ1/2）は高くなっているが，実施例１で得た焼結体
よりも強度及び靱性は低いことが分かった。このことか
ら，反応焼結セラミックに粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒子を分散さ
せることによって強度及び靱性を向上させることができ
ることが分かった。
ックスの製造方法の別の実施例を実施例２として説明す
る。〔実施例２〕 この実施例の靱性の高い低熱伝導セラミックスは次のよ
うにして作製した。実施例１で用いた原料を使ってβ−
Ｓｉ3 Ｎ4 粒子の表面にアルコキシド液を被覆せずに，
実施例１と同様の処理を行って複合した焼結体を作製し
た。この焼結体の特性を調査した結果を表３に示す。こ
の複合した焼結体は，複合しなかった焼結体に比較して
４点曲げ強度（ＭＰａ）及び破壊靱性値ＫI C （ＭＰａ
・ｍ1/2）は高くなっているが，実施例１で得た焼結体
よりも強度及び靱性は低いことが分かった。このことか
ら，反応焼結セラミックに粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒子を分散さ
せることによって強度及び靱性を向上させることができ
ることが分かった。
【表３】
【００２３】表３から分かるように，母相１中に分散し
ている粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒２の添加量（ｗｔ％）が増加す
るに従って，４点曲げ強度（ＭＰａ）及び破壊靱性値Ｋ
I C（ＭＰａ・ｍ1/2 ）は高くなることが分かる。
ている粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒２の添加量（ｗｔ％）が増加す
るに従って，４点曲げ強度（ＭＰａ）及び破壊靱性値Ｋ
I C（ＭＰａ・ｍ1/2 ）は高くなることが分かる。
【００２４】この発明による靱性の高い低熱伝導セラミ
ックスの製造方法の更に別の実施例を実施例３として説
明する。〔実施例３〕 この実施例の靱性の高い低熱伝導セラミックスは次のよ
うにして作製した。粗大β−Ｓｉ3 Ｎ4 粉末をテトラエ
トキシシラン溶液に浸漬した後，取り出して大気中５０
０℃で熱処理した。この処理を３回繰り返した。その
後，粉末の表面をＴＥＭ及びＥＤＸで分析観察したとこ
ろ，約５０μｍの厚さでＳｉＯ2 が形成されていること
が確認された。この粉末を使って実施例１と同様の方法
及び条件で複合セラミックを作製した。この時の粗大β
−Ｓｉ3 Ｎ4 の母相中の分散率は，Ｖｆ＝２０ｖｏｌ％
であった。この複合セラミックの評価として，４点曲げ
強度（ＭＰａ），破壊靱性値ＫI C （ＭＰａ・ｍ1/2 ）
及び熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）を測定した結果を表４に示
す。
ックスの製造方法の更に別の実施例を実施例３として説
明する。〔実施例３〕 この実施例の靱性の高い低熱伝導セラミックスは次のよ
うにして作製した。粗大β−Ｓｉ3 Ｎ4 粉末をテトラエ
トキシシラン溶液に浸漬した後，取り出して大気中５０
０℃で熱処理した。この処理を３回繰り返した。その
後，粉末の表面をＴＥＭ及びＥＤＸで分析観察したとこ
ろ，約５０μｍの厚さでＳｉＯ2 が形成されていること
が確認された。この粉末を使って実施例１と同様の方法
及び条件で複合セラミックを作製した。この時の粗大β
−Ｓｉ3 Ｎ4 の母相中の分散率は，Ｖｆ＝２０ｖｏｌ％
であった。この複合セラミックの評価として，４点曲げ
強度（ＭＰａ），破壊靱性値ＫI C （ＭＰａ・ｍ1/2 ）
及び熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）を測定した結果を表４に示
す。
【表４】
【００２５】この発明による靱性の高い低熱伝導セラミ
ックスの製造方法の他の実施例を実施例４として説明す
る。 〔実施例４〕 この実施例の低熱伝導セラミックスは次のようにして作
製した。粗大β−Ｓｉ3 Ｎ4 粉末をＴｉ（ＯＣＨ3 ）4
に浸漬した後，取り出して大気中５００℃で熱処理し
た。粉末の表面をＴＥＭ及びＥＤＸで分析観察したとこ
ろ，約４０μｍの厚さでＴｉＯ2 が形成されていること
が確認された。この粉末を使って実施例１と同様の方法
及び条件で複合セラミックを作製した。この時の粗大β
−Ｓｉ3 Ｎ4 の母相中の分散率は，Ｖｆ＝２０ｖｏｌ％
であった。この複合セラミックの評価として，４点曲げ
強度（ＭＰａ），破壊靱性値ＫI C （ＭＰａ・ｍ1/2 ）
及び熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）を測定した結果を表４に示
す。
ックスの製造方法の他の実施例を実施例４として説明す
る。 〔実施例４〕 この実施例の低熱伝導セラミックスは次のようにして作
製した。粗大β−Ｓｉ3 Ｎ4 粉末をＴｉ（ＯＣＨ3 ）4
に浸漬した後，取り出して大気中５００℃で熱処理し
た。粉末の表面をＴＥＭ及びＥＤＸで分析観察したとこ
ろ，約４０μｍの厚さでＴｉＯ2 が形成されていること
が確認された。この粉末を使って実施例１と同様の方法
及び条件で複合セラミックを作製した。この時の粗大β
−Ｓｉ3 Ｎ4 の母相中の分散率は，Ｖｆ＝２０ｖｏｌ％
であった。この複合セラミックの評価として，４点曲げ
強度（ＭＰａ），破壊靱性値ＫI C （ＭＰａ・ｍ1/2 ）
及び熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）を測定した結果を表４に示
す。
【００２６】この発明による靱性の高い低熱伝導セラミ
ックスの製造方法の更に他の実施例を実施例５として説
明する。 〔実施例５〕 この実施例の低熱伝導セラミックスは次のようにして作
製した。粗大β−Ｓｉ3 Ｎ4 粉末大気中の炉内で１００
０℃で約１．５時間熱処理して焼結体を作製した。この
焼結体の表面をＴＥＭを使って観察したところ，β−Ｓ
ｉ3 Ｎ4 の表面に約６０μｍの酸化膜層が形成されてい
ることが確認できた。この焼結体の評価として，４点曲
げ強度（ＭＰａ），破壊靱性値ＫI C （ＭＰａ・
ｍ1/2 ）及び熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）を測定した結果を
表４に示す。
ックスの製造方法の更に他の実施例を実施例５として説
明する。 〔実施例５〕 この実施例の低熱伝導セラミックスは次のようにして作
製した。粗大β−Ｓｉ3 Ｎ4 粉末大気中の炉内で１００
０℃で約１．５時間熱処理して焼結体を作製した。この
焼結体の表面をＴＥＭを使って観察したところ，β−Ｓ
ｉ3 Ｎ4 の表面に約６０μｍの酸化膜層が形成されてい
ることが確認できた。この焼結体の評価として，４点曲
げ強度（ＭＰａ），破壊靱性値ＫI C （ＭＰａ・
ｍ1/2 ）及び熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）を測定した結果を
表４に示す。
【００２７】この発明による靱性の高い低熱伝導セラミ
ックスの製造方法の別の実施例を実施例６として説明す
る。 〔実施例６〕 この実施例の低熱伝導セラミックスは次のようにして作
製した。α−Ｓｉ3 Ｎ4 粉末に，Ｙ2 Ｏ3 ，Ａｌ2 Ｏ3
粉末を各々５％ずつ配合して混合した後，ハンドプレス
によって成形した。この成形体を１４００℃のＮ2 雰囲
気中で仮焼きして焼成体を作製した。この焼成体を破砕
し，分級を行うことによって平均粒径が約２０μｍの固
溶体となった粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粉末を得ることができた。
この粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粉末を母相中に分散させる粉末とし
て使用し，実施例１と同様の方法及び条件で複合セラミ
ックを作製した。この時の粗大β−Ｓｉ3 Ｎ4 の母相中
の分散率は，Ｖｆ＝２０ｖｏｌ％であった。この複合セ
ラミックの評価として，４点曲げ強度（ＭＰａ），破壊
靱性値ＫI C （ＭＰａ・ｍ1/2 ）及び熱伝導率（Ｗ／ｍ
・Ｋ）を測定した結果を表４に示す。
ックスの製造方法の別の実施例を実施例６として説明す
る。 〔実施例６〕 この実施例の低熱伝導セラミックスは次のようにして作
製した。α−Ｓｉ3 Ｎ4 粉末に，Ｙ2 Ｏ3 ，Ａｌ2 Ｏ3
粉末を各々５％ずつ配合して混合した後，ハンドプレス
によって成形した。この成形体を１４００℃のＮ2 雰囲
気中で仮焼きして焼成体を作製した。この焼成体を破砕
し，分級を行うことによって平均粒径が約２０μｍの固
溶体となった粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粉末を得ることができた。
この粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粉末を母相中に分散させる粉末とし
て使用し，実施例１と同様の方法及び条件で複合セラミ
ックを作製した。この時の粗大β−Ｓｉ3 Ｎ4 の母相中
の分散率は，Ｖｆ＝２０ｖｏｌ％であった。この複合セ
ラミックの評価として，４点曲げ強度（ＭＰａ），破壊
靱性値ＫI C （ＭＰａ・ｍ1/2 ）及び熱伝導率（Ｗ／ｍ
・Ｋ）を測定した結果を表４に示す。
【００２８】
【発明の効果】この発明による靱性の高い低熱伝導セラ
ミックス及びその製造方法は，上記のように構成されて
おり，次のような効果を有する。即ち，この発明は，１
０％以上の気孔を有し，平均粒径が３μｍ以下であるＳ
ｉ3 Ｎ4 結晶粒と，酸化物及び／又は酸窒化物とからな
る母相中に粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒あるいは繊維が分散してお
り，且つ前記母相と前記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒あるいは繊維
との界面にＯを有する反応層が形成されているので，破
壊靱性値ＫI C 及び４点曲げ強度が高く，強度を向上で
きると共に，低い熱伝導率を有している複合セラミック
スを提供できる。
ミックス及びその製造方法は，上記のように構成されて
おり，次のような効果を有する。即ち，この発明は，１
０％以上の気孔を有し，平均粒径が３μｍ以下であるＳ
ｉ3 Ｎ4 結晶粒と，酸化物及び／又は酸窒化物とからな
る母相中に粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒あるいは繊維が分散してお
り，且つ前記母相と前記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒あるいは繊維
との界面にＯを有する反応層が形成されているので，破
壊靱性値ＫI C 及び４点曲げ強度が高く，強度を向上で
きると共に，低い熱伝導率を有している複合セラミック
スを提供できる。
【図１】この発明による靱性の高い低熱伝導セラミック
スの一実施例を示す説明図である。
スの一実施例を示す説明図である。
【図２】この発明による靱性の高い低熱伝導セラミック
スの別の実施例を示す説明図である。
スの別の実施例を示す説明図である。
【符号の説明】 １ 母相（Ｓｉ3 Ｎ4 ） ２ 粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒子 ３ 界面反応層 ４ 分散相 ５ 気孔 ６ Ｓｉ−Ｃ−Ｏ−Ｎ繊維
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭63−277566（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−182258（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−85841（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−279468（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−103367（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C04B 35/584 - 35/596 C04B 35/626,35/78
Claims (7)
- 【請求項１】 １０％以上の気孔を有し，平均粒径が３
μｍ以下であるＳｉ3 Ｎ4 結晶粒と，酸化物及び／又は
酸窒化物とからなる母相中に粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒が分散し
ており，且つ前記母相と前記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒との界面
にＯを有する反応層が形成され，前記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒
の平均粒径が１０μｍ以上であることを特徴とする靱性
の高い低熱伝導セラミックス。 - 【請求項２】 前記酸化物及び前記酸窒化物が，ＳｉＯ
2 ，ＴｉＯ2 ，Ａｌ6 Ｓｉ2 Ｏ1 3 ，Ａｌ2 Ｏ3 ，Ｓｉ
ＡｌＯＮ，ＴｉＯＮ，ＳｉＯＮ，ＴｉＡｌ2Ｏ5 のいず
れかあるいはそれの複合物であることを特徴とする請求
項１に記載の靱性の高い低熱伝導セラミックス。 - 【請求項３】 前記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒は固溶体を形成し
ていることを特徴とする請求項１に記載の靱性の高い低
熱伝導セラミックス。 - 【請求項４】 前記粗大Ｓｉ3 Ｎ4 粒がβ−Ｓｉ3 Ｎ4
から成ることを特徴とする請求項１に記載の靱性の高い
低熱伝導セラミックス。 - 【請求項５】 粗大Ｓｉ3 Ｎ4 の粉末の表面を酸化させ
るステップと，これをＳｉ及び酸化物粉末と混合，成形
及び焼成するステップとからなることを特徴とする請求
項１に記載の靱性の高い低熱伝導セラミックスの製造方
法。 - 【請求項６】 粗大Ｓｉ3 Ｎ4 の粉末をアルコキシド溶
液に浸漬するステップと，これを熱処理するステップ
と，得られた粉末をＳｉ及び酸化物粉末と混合，成形及
び焼成するステップとからなることを特徴とする請求項
１に記載の靱性の高い低熱伝導セラミックスの製造方
法。 - 【請求項７】 粗大Ｓｉ3 Ｎ4 の粉末をＡｌ2 Ｏ3 ，Ｙ
2 Ｏ3 等の酸化物と共に仮焼き焼成し，固溶化させるス
テップと，こうして得られた粉末をＳｉ及び酸化物粉末
と混合，成形及び焼成するステップとからなることを特
徴とする請求項１に記載の靱性の高い低熱伝導セラミッ
クスの製造方法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP29252593A JP3355732B2 (ja) | 1993-10-29 | 1993-10-29 | 靱性の高い低熱伝導セラミックス及びその製造方法 |
| DE4432182A DE4432182A1 (de) | 1993-09-13 | 1994-09-09 | Verbundkeramik und Verfahren zu deren Herstellung |
| US08/593,282 US5616527A (en) | 1993-09-13 | 1996-01-30 | Composite ceramic |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP29252593A JP3355732B2 (ja) | 1993-10-29 | 1993-10-29 | 靱性の高い低熱伝導セラミックス及びその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07126075A JPH07126075A (ja) | 1995-05-16 |
| JP3355732B2 true JP3355732B2 (ja) | 2002-12-09 |
Family
ID=17782939
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP29252593A Expired - Fee Related JP3355732B2 (ja) | 1993-09-13 | 1993-10-29 | 靱性の高い低熱伝導セラミックス及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3355732B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN113233894A (zh) * | 2021-06-04 | 2021-08-10 | 中钢集团洛阳耐火材料研究院有限公司 | 一种钽酸钇纤维高温隔热材料的制备方法 |
-
1993
- 1993-10-29 JP JP29252593A patent/JP3355732B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07126075A (ja) | 1995-05-16 |
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