JP2927826B2 - 軟磁性合金とその製造方法 - Google Patents

軟磁性合金とその製造方法

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紘一 羽田
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    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01FMAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F10/00Thin magnetic films, e.g. of one-domain structure
    • H01F10/08Thin magnetic films, e.g. of one-domain structure characterised by magnetic layers
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Description

【発明の詳細な説明】 (産業上の利用分野) 本発明は磁気特性の高い軟磁性合金とその製造方法に
関する。
(従来技術) 従来高透磁率の磁心材料としては合金系軟磁性材料、
フェライト系磁性材料が広く使用されているが、合金系
バルク材料は高透磁率ではあるが渦電流損失が大きいた
め高周波では使用できず、一方フェライトは高抵抗で渦
電流損失が少ないが飽和磁束密度が低く温度特性も悪い
と言った欠点がある。
これに対して、最近高い飽和磁束密度を有する非晶質
磁性合金が注目されている。そのうちFe系の非晶質合金
はCo系の非晶質合金に比して安価に製造できかつ経時変
化が少ない点では望ましいが、透磁率、磁歪および鉄損
失がCo系の非晶質合金に比して大きいのでその改良の必
要性がある。そうした試みの中で、Nb、Cu等の各種の添
加材をFe系の非晶質合金に添加して磁歪定数を下げるこ
とが提案されている。
しかし非晶質磁性合金には透磁率の大きさに限界があ
り、又磁歪及び鉄損の大きさも充分に抑制することが出
来ない。この原因はこうした合金が非晶質のまま使用さ
れることに根本的に起因していることが最近になって解
明された。すなわち、特開昭63−302504号、64−31922
号、および同64−39347号にはFe系非晶質合金を溶湯急
冷法で作り、これを更に非晶質保持温度を越える結晶化
温度範囲で熱処理することにより微結晶を非晶質基質の
中に分散した合金とすることにより、鉄損が少なく、透
磁率の大きい軟磁性材料とすることが記載されている。
(解決すべき問題点) しかしながら、非晶質中に微結晶を分散した型の軟磁
性材料は従来のものに比して優れた特性を有するとして
も、なお改良の必要性があることに変りはなく、透磁率
が充分大きく又保磁力が充分に小さい軟磁性材料の開発
が必要である。
(発明の目的) 従って、本発明の目的は透磁率、及び保磁力のいずれ
の特性も同時に改良した総合的に極めて優れた軟磁性合
金を提供することを目的とする。
(発明の構成と作用効果の概要) 本発明者は軟磁性合金の少なくとも80%、好ましくは
実質的に全体がα−Fe、Fe3、Si、及びFe2Bの混合結晶
相からなるFe−Cu−Nb−Si−B系の合金が従来類例を見
ない極めて大きな透磁率と低い保磁力を有し、総合的に
極めて優れた軟磁性合金になることを発見した。即ち本
発明は上記の合金系の組成を原始比で表わして (Fe1-aMa100-x-y-zCuxNbySizBw (ここにMはV、Cr、Mn、Alより選択される少なくとも
一種、0≦a≦0.2,0.5≦x≦2.5、0.5≦y≦5.0、0.5
≦z≦20、5≦w≦20)の組成を選択し、且つ熱処理に
よってそのほぼ100%が結晶相としてのα−Fe20〜35
%、Fe3Si45〜70%、Fe2B10〜20%を含有させた軟磁性
合金であり、従来の水準をはるかに超える極めて優れた
軟磁性特性を発揮する。
本発明はまた上記の組成を有する合金を生成する組成
を有する原料合金をターゲットとして、軟磁性合金をス
パッタ形成し、次いでこれを460〜580℃で80%以上の結
晶相が生成するまで熱処理することにより、上記の組成
及び結晶相を有する軟磁性合金磁石を生成し得ることが
分かった。
本発明によると、初透磁率が上に引用した従来の微結
晶分散型の合金よりも大きく、又保磁力の点でも小さく
なることが分かった。
本発明の軟磁性合金の組成に近い組成を有する軟磁性
合金は上記の特開昭63−302504号、64−31922号、およ
び同64−39347号等によるまでもなく公知である。しか
し、従来は非晶質のまま使用することが前提になってお
り、熱処理が行なわれることがあっても機械的な歪を除
去することにより磁気特性を上げることが目的になって
おり、微結晶が結果的に少量導入されることになったと
しても、微結晶を積極的に導入する考えはなかった。こ
れに対して上記の公報に記載されたものは積極的に微結
晶相を導入することが磁気特性向上に良いことを見出し
ている。これらの方法ではFe系非晶質合金を溶融合金の
急冷で作り、これを更に非晶質保持温度を越える結晶化
温度範囲で熱処理することにより微結晶を非晶質基質の
中に分散した合金とすることにより非晶質合金中に微結
晶を分散した型の合金である。この技術は非晶質基質の
中に微結晶を析出分散させることが磁性の向上に重要で
あると考えており、非晶質部分の存在が軟磁性特性の発
揮には有害であることに気付いていない。その原因をつ
き詰めれば、従来の技術では結晶度を上げても組成によ
っては磁気特性は必ずしも上がらなかったためである。
これに対して、本発明者は軟磁性合金が一定の結晶相
すなわち、α−Fe、Fe3Si、及びFe2Bの各結晶相(各相
はSi、B、Nb、Cuを固有していても良い)の混合結晶を
ほぼ100%以上含有するときに極めて優れた磁気特性を
発揮すること、又こうした結晶相は合金の全体を占める
ときに最高の特性となることを見出した。本発明には結
晶分散型合金という観念はない。
本発明の軟磁性合金組成においてMは任意成分として
V、Cr、Mn Alより選択される少なくとも一種である
が、これらは磁歪の減少、耐食性の向上、温度特性の改
善等の理由で導入される。しかし、Mの量aが余り多す
ぎると透磁率が10,000以下に減少する。一方Cuの量x、
Nbの量y、Siの量z、Bの量wはこの範囲からはずれる
と結晶相α、β、γが所定範囲に入らず、このため透磁
率が10,000以下に減少し、又保持力が50mOe以下になら
ない。個々の成分のうち、Cu及びNbはそれぞれが単独で
は余り効果を発揮しないが共存させると保磁力を低下
し、磁心損失を減少し、透磁率を改善する。
次ぎに本発明を特にスパッタ法を使用して軟磁性合金
を製造する。この方法によると急冷法によるよりも軟磁
性特性が向上する。スパッタ法に使用する原料は目的合
金組成と同一又は近似組成に調製したインゴットをター
ゲットとして使用する。
さらに熱処理によってそのほぼ100%が結晶相として
のα−Fe20〜35%、Fe3Si45〜70%、Fe2B10〜20%(結
晶相全体を100at%とする)の結晶率となるまでに熱処
理する。熱処理は非晶質基質中に微結晶が析出するま
で、400〜650℃、好ましくは460℃〜580℃で微結晶が80
〜100%得られるまで充分な時間行なわれる。熱処理はA
r等の不活性ガス雰囲気中で熱処理すると特性が良い軟
磁性材料が得られるので好都合である。更に熱処理は磁
場を印加しながら行なっても良い、これにより特定の磁
化方向の磁気特性を改善出来る。
以下、本発明の実施例を詳細に説明する。なお、結晶
相と非結晶相の同定及びそれらの割合の測定の割合はメ
スバウアー効果を利用して行なった。
(実施例の説明) 実施例1 Fe72Cu1Nb3Si14B10の組成を有する合金をターゲット
としてスパッタ法により軟磁性合金を製造し、次ぎに熱
処理を行なった。条件は次ぎの通りであった。
スパッタ条件 基板−ターゲット距離 60mm 基板温度 100℃ アルゴン圧 5×10-3Torr 投入電力 1.8W/cm2 膜厚 1μm 基板 スライドガラス 熱処理条件 昇温速度 50℃/分 熱処理温度 450,550,600℃ 熱処理時間 60 分 降温速度 25℃/分 得られた軟磁性合金の結晶構造、磁気特性を測定した
ところ表1の結果を得た。比較例及び実施例共に実質的
に100%結晶相であった。
表1から、同一の合金組成でも結晶相の存在割合は処
理温度によって変わること、又その割合によって磁気特
性が大きく支配されることが分かる。従って、全体組成
だけでなく、処理温度も適正に定めることが重要である
ことが分かる。
実施例2 組成の異なったターゲットを使用して、実施例1と同
じスパッタ条件で軟磁性合金を製膜した。ただし熱処理
温度は400℃〜800℃でしかもそれぞれの合金組成につい
て最も高い初透磁率μが得られる条件を選択した。実施
例の試料も比較例の試料もほぼ100%結晶よりなってい
た。結晶の存在比及び磁気測定の結果を表2に示す。
(作用効果) 実施例1及び2から明らかなように、本発明によれば
第1に軟磁性合金の組成範囲の選択が非常に重要であ
る。組成が適正でなければα−Fe、Fe3Si、及びFe2Bの
各結晶相の混合割合をどんなに変えても磁気特性の向上
は望めない。しかし、磁気特性に影響する因子は組成だ
けではなく結晶相の混合割合も極めて重要である。従っ
て本発明で定義される合金組成と3種の結晶相の混合割
合とが従来存在しなかった初透磁率10,000以上でしかも
保磁力50mOe以下の優れた磁気特定を提供するのであ
る。
フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.6,DB名) C22C 38/00 303 C22C 45/02 H01F 1/14 - 1/16

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】(Fe1-aMa100-x-y-zCuxNbySizBw (ここにMはV、Cr、Mn、Alより選択される少なくとも
    一種、0≦a≦0.2、0.5≦x≦2.5、0.5≦y≦5.0、0.5
    ≦z≦20、5≦w≦20)の組成を有する合金よりなる軟
    磁性材料において、結晶質混合相をほぼ100%含有し且
    つα−Feがα%、Fe3Siがβ%、Fe2Bがγ%(ただし20
    ≦α≦35、45≦β≦70、10≦γ≦20)であることを特徴
    とする高周波用軟磁性材料。
  2. 【請求項2】透磁率が23000以下、保磁力が25mOe以下で
    あるの請求項1の高周波用軟磁性材料。
  3. 【請求項3】目的組成が(Fe1-aMa100-x-y-zCuxNbySi
    zBw (ここにMはV、Cr、Mn、Alより選択される少なくとも
    一種、0≦a≦0.2、0.5≦x≦2.5、0.5≦y≦5.0、0.5
    ≦z≦20、5≦w≦20)の組成の原料合金をターゲット
    して、アルゴン等の衝撃ガスによりスパッタさせ、スパ
    ッタされた金属蒸気を基体上に製膜し、ついで室温から
    の昇温速度と460℃〜580℃の処理温度及び時間と室温ま
    での降温速度とを、α−Feがα%、Fe3Siがβ%、Fe2B
    がγ%(ただし20≦α≦35、45≦β≦70、10≦γ≦20)
    の結晶質混合相をほぼ100%有する合金を生成するよう
    に制御することを特徴とする高周波用軟磁性材料の製造
    方法。
  4. 【請求項4】上記組成範囲で組成と熱処理条件が、透磁
    率が23000以下、保磁力が25mOe以下となるように選択さ
    れている請求項3の高周波用軟磁性材料の製造方法。
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EP3067899B1 (en) * 2013-11-07 2019-04-24 Kabushiki Kaisha Toshiba Magnetic material, permanent magnet, motor, and power generator
CN110670000B (zh) * 2019-09-24 2020-10-16 全球能源互联网研究院有限公司 一种纳米晶软磁合金、非晶软磁合金及其制备方法

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