JP2837325B2 - 洗剤組成物及びその製造法 - Google Patents

洗剤組成物及びその製造法

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JP2837325B2 JP4317094A JP31709492A JP2837325B2 JP 2837325 B2 JP2837325 B2 JP 2837325B2 JP 4317094 A JP4317094 A JP 4317094A JP 31709492 A JP31709492 A JP 31709492A JP 2837325 B2 JP2837325 B2 JP 2837325B2
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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、高嵩密度及び良好な粉
末特性を有する顆粒状洗剤組成物の製造法に関する。特
に、本発明は、このような洗剤組成物、特に高い洗剤活
性を有する洗剤組成物の連続的製造法に関する。更に、
本発明は本発明の製造法により得られる顆粒状洗剤組成
物に関する。
【０００２】
【従来の技術】最近、洗剤産業では、例えば６００ｇ／
ｌ以上という比較的高い嵩密度を有する洗剤粉末にかな
り興味が持たれている。
【０００３】一般に、洗剤粉末の製造法には主に２つの
タイプがある。第１のタイプは噴霧乾燥塔中で水性洗剤
スラリーを噴霧乾燥することから成る。第２のタイプで
は、種々の成分を乾式混合し、随意に非イオン性物質の
ような液体で凝集させる。
【０００４】洗剤粉末の嵩密度を支配する最も重要な因
子は、乾式混合法においては出発物質の嵩密度であり、
噴霧乾燥法においてはスラリーの化学組成である。両因
子とも限られた範囲内でしか変動できない。したがっ
て、嵩密度の大幅な増加は、洗剤粉末を高密化（ｄｅｎ
ｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ）する追加の製造工程によっての
み達成され得る。当業界ではこのような高密化をもたら
す技術がいくつか知られている。噴霧乾燥塔後の処理に
よる、噴霧乾燥した粉末の高密化が特に注目されてい
る。
【０００５】環境への関心が高まっていることから、活
性洗浄性成分としてアルキル硫酸エステルを含む高密度
洗剤粉末を製造するのが望ましい。このタイプの活性洗
浄性物質は容易に生分解されるため、環境に良いからで
ある。
【０００６】ヨーロッパ特許出願公開第３３７，３３０
号（Ｈｅｎｋｅｌ）は、大量の陰イオン性及び非イオン
性界面活性剤を含む嵩密度の高い洗剤粉末の連続的製造
法に関するものであり、上記製造法は噴霧乾燥した洗浄
性物質を非イオン性物質を加えながら、混合機中の平均
滞留時間が１０〜６０秒であるように高速混合機中で処
理することからなる。アルキル硫酸エステルについて
は、この明細書では記載されていない。
【０００７】ヨーロッパ特許出願公開第２６５，２０３
号（Ｕｎｉｌｅｖｅｒ）は陰イオン性及び非イオン性界
面活性剤を含む液状界面活性剤組成物について開示して
いる。この特許明細書には、これらの組成物を固体粒子
状の吸収性物質に噴霧することより成るこれらの組成物
の使用も開示されている。この明細書には、アルキル硫
酸エステルは、吸収性物質に噴霧される界面活性剤組成
物に効果的に使用できると考えられる陰イオン性界面活
性剤として明記されている。この方法の欠点は、この方
法で使用できる活性洗浄性物質の量が限られているこ
と、及び液状界面活性剤組成物を加える粒子状固体物質
が吸収性物質でなくてはならないことである。更に、活
性洗浄性物質の量を増やしたときには、この方法では粉
末特性の悪い粘着性の洗剤粉末ができやすいことであ
る。
【０００８】高活性のアルキル硫酸エステルを含む顆粒
の製造、及びこれらの顆粒を本質的に陰イオン性物質を
含まない濃縮したベース粉末に後添加することも提案さ
れている。しかし、この高活性のアルキル硫酸エステル
を含む洗剤粒子をつくる方法は魅力的でない。なぜな
ら、この方法では、水を含むアルキル硫酸エステルペー
ストの分離乾燥にかなりの量のエネルギーを必要とする
か、又はヨーロッパ特許出願公開第４０２，１１２号
（Ｐ＆Ｇ）に記載のように、エチレンオキシド基を９以
上含むエトキシル化非イオン性界面活性物質のような洗
浄活性がなく、生分解性の低い添加物を上記高活性洗剤
粒子に混入させなければならないからである。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、活性
洗剤含量が高く、嵩密度が６５０ｇ／ｌ以上の高嵩密度
の顆粒状洗剤組成物を提供することである。本発明の他
の目的は、活性洗剤含量が高い高嵩密度の顆粒状洗剤組
成物を環境に悪影響を及ぼさずに低エネルギーで製造す
る方法を提供することである。本発明の更なる目的は、
活性洗浄性成分の１つとしてアルキル硫酸エステル塩を
含む洗剤組成物の製造法を提供することである。
【００１０】
【課題を解決するための手段】前記した及び他の目的
は、高速混合／高密化装置（ｍｉｘｅｒ／ｄｅｎｓｉｆ
ｉｅｒ）中で粒子状出発物質を処理する間に、アルキル
硫酸エステル塩及びアルコキシル化非イオン性界面活性
剤から成る液状界面活性剤系をこの出発物質と完全に混
合するならば、達成されうるという知見が得られた。
【００１１】第１に、本発明は、粒子状出発物質を高速
混合／高密化装置中で処理することからなる嵩密度６５
０ｇ／ｌ以上の顆粒状洗剤組成物の製造法を提供する。
本方法は、該処理中に顆粒状洗剤組成物に基いて０．１
〜５０重量％の、（ａ）５〜６０重量％のアルキル硫酸
エステルのナトリウム又はカリウム塩（ｂ）４０〜９５
重量％のアルコキシル化非イオン性界面活性剤を含み、
（ｃ）残部が０〜２０重量％の水より成る液状界面活性
剤組成物を出発物質と混合することを特徴とする。
【００１２】第２に、本発明は上記方法で得られる、粒
子多孔度１０％未満、好ましくは５％未満の顆粒状洗剤
組成物を提供する。
【００１３】本発明は活性洗剤含量が高く高嵩密度の粉
末の製造法に関する。本方法の重要な特徴は、該方法
中、洗浄性物質を粒子状または顆粒状の形態に維持する
ことである。ケーキ形成、ドウ形成の球状化（balling
an dough formation）が回避されるため、最終生成物に
粒子径を小さくする工程を加えなくてよい。
【００１４】本発明の方法では、アルキル硫酸エステル
塩及びアルコキシル化、好ましくはエトキシル化非イオ
ン性界面活性剤を高速混合／高密化装置中で粒子状出発
物質と完全に混合する。これは実質的に凝集方法であ
り、粒子状出発物質が液状界面活性物質により凝集し
て、粒子状出発物質と界面活性剤相を含む洗剤粒子がで
きる。通常、この界面活性剤相は粒子状出発物質に対す
るバインダーとして作用する。
【００１５】この凝集方法の、液状界面活性剤組成物を
粒子状出発物質に吸収させる方法に比べた利点は、凝集
により、良好な粉末特性を維持したまま、得られる洗剤
粉末に非常に大量の液状界面活性物質を配合できること
である。
【００１６】この凝集方法は、連続式でもバッチ式でも
行える。経済的理由より、本発明方法を、高速混合／高
密化装置中で平均滞留時間を約５〜３０秒にして連続的
に行うのが好ましい。
【００１７】更に、この凝集方法が、好ましい粒子径と
現在市販の洗剤粉末に匹敵する粉末特性を持つ洗剤粉末
が得られるように、よく制御された耐久性のある（robu
st）方法であることが重要である。粉末特性の良い洗剤
粉末を得るためには、液状界面活性剤組成物に、得られ
る総液体組成物の粘度が有意に増加するような組成の成
分を１つ以上加えるのが効果的である。このような成分
を加えると、粘度は５倍以上、好ましくは１０倍以上、
最も好ましくは１００倍以上に増加する（Ｈａａｋｅ粘
度計で剪断速度０．１及び２０Ｓ-1で測定）。粘度増加
の結果、凝集方法は制御しやすくなり、本方法で製造さ
れる洗浄性物質の粉末特性が向上する。
【００１８】このような粘度増加成分の例は、水及び特
に脂肪酸と該脂肪酸を中和して石鹸を生成するのに十分
な化学量論的量のアルカリ性物質（例えば苛性ソーダ）
との組み合わせである。
【００１９】非常に嵩密度の高い粉末を得るためには、
ヨーロッパ特許出願公開第３６７，３３９号に記載され
ているように、本発明の方法により得られた洗剤粉末を
更に、第２工程で中速造粒／高密化装置（ｇｒａｎｕｌ
ａｔｏｒ／ｄｅｎｓｉｆｉｅｒ）中で平均滞留時間１〜
１０分で処理して、変形可能な状態にするかまたは変形
可能な状態に維持し、その後、第３工程で乾燥及び／ま
たは冷却装置中で処理してもよい。
【００２０】粒子状出発物質 本発明の方法は、粒子状出発物質の化学組成に関しては
非常に自由である。この物質はビルダーや洗浄活性物質
のような洗剤組成物に通常見られる化合物を含む。燐酸
塩又はゼオライトを含む組成物や活性洗剤含量が高いも
しくは低い組成物を粒子状出発物質として使用できる。
【００２１】出発物質中に存在する洗浄性ビルダーは、
洗液中の遊離カルシウムイオン濃度を低下できるものな
ら何でもよく、好ましくは、pHをアルカリ性にする、繊
維から除去された汚れを懸濁させる、繊維柔軟化粘土物
質を懸濁させる等の他の有益な特性をもつ組成物を提供
する。適当なビルダーの例には、アルカリ金属炭酸塩、
重炭酸塩、正燐酸塩のような沈降性ビルダー、アルカリ
金属のトリポリ燐酸塩、ニトリロトリ酢酸塩のような金
属イオン封鎖性ビルダー、非晶質性アルカリ金属アルミ
ノケイ酸塩、ゼオライトのようなイオン交換性ビルダー
が包含される。
【００２２】本方法は方解石／炭酸ナトリウムビルト形
の洗剤組成物の製造にも適している。本発明の方法に使
用されるビルダー物質は、好ましくは微細粒子からな
り、粒子径が１０ミクロン未満であるのが望ましい。非
常に嵩密度の高い洗剤粉末を得るときには、全顆粒状組
成物の約０．５〜１０重量％のビルダー物質の一部を、
上記したように、洗剤粉末を更に中速造粒／高密化装置
中で処理する第２工程時に添加するのが好ましい。この
方法はヨーロッパ特許出願公開第３９０，２５１号によ
り詳しく開示されている。
【００２３】出発物質中に存在するビルダー物質の量
は、全顆粒状組成物の１０〜７０重量％、最も好ましく
は３０〜６０重量％であるのが好ましい。
【００２４】出発物質中に存在する洗浄活性物質は、陰
イオン性、両性イオン性、双性イオン性もしくは非イオ
ン性の洗浄活性物質、またはそれらの混合物から選ぶこ
とができる。適当な合成陰イオン性洗剤化合物の例に
は、（Ｃ9 〜Ｃ20）ベンゼンスルホン酸のナトリウム及
びカリウム塩、特に直鎖第２アルキル（Ｃ10〜Ｃ15）ベ
ンゼンスルホン酸ナトリウム；アルキルグリセリルエー
テル硫酸ナトリウム、特に獣脂又は椰子油由来の高級ア
ルコールと石油由来の合成アルコールとのエーテルが包
含される。粒子状出発物質の成分として使用できる適当
な非イオン性物質には、特に、疎水性基と反応性水素原
子をもつ化合物、例えば脂肪族アルコール、酸、アミド
またはアルキルフェノールとアルキレンオキシド、特に
エチレンオキシドのみもしくはエチレンオキシド及びプ
ロピレンオキシドとの反応生成物が包含される。特殊な
非イオン性洗浄性化合物は、一般に５〜２５ＥＯ、すな
わち１分子あたり５〜２５単位のエチレンオキシドを持
つアルキル（Ｃ6 〜Ｃ22）フェノールエチレンオキシド
縮合物、及び脂肪族（Ｃ8 〜Ｃ18）第１または第２直鎖
または分鎖アルコールとエチレンオキシド、一般に５〜
４０ＥＯとの縮合生成物である。出発物質中に存在する
洗浄活性物質の量は０〜３０重量％であり得る。この量
は、好ましくは１０重量％未満、更に好ましくは５重量
％未満である。
【００２５】粒子状出発物質中に存在し得る物質の他の
例には、蛍光物質、ポリカルボキシレートポリマー、カ
ルボキシメチルセルロースのような再沈着防止剤、脂肪
酸、硫酸ナトリウムのような充填剤、カオリンまたはベ
ントナイトのような粘土が包含される。
【００２６】本発明の方法に用いる粒子状出発物質は、
噴霧乾燥や乾式混合のような適当な方法によって調製で
きる。出発物質の成分を混合／高密化装置に別々に加え
ることも効果的である。高嵩密度の高洗浄活性の粉末を
高価な噴霧乾燥装置を必要とせずに、乾式混合したまた
は未処理の出発物質から調製できることは、本発明の方
法の利点の１つと考えられる。一方、出発物質の成分の
１以上が、噴霧乾燥、造粒、または高速混合装置中での
ｉｎ ｓｉｔｕ中和により調製された固体成分上への液
体添加物であることが好ましい。
【００２７】液体界面活性剤系 混合／高密化装置中で粒子状出発物質中に混合される液
状界面活性剤組成物は、陰イオン性界面活性剤（アルキ
ル硫酸エステルのナトリウムまたはカリウム塩）、アル
コキシル化非イオン性界面活性剤及び水より成る。液状
界面活性組成物の使用量は、得られる顆粒状洗剤の全量
の０．１〜５０重量％、好ましくは２０〜５０重量％、
更に好ましくは２５〜５０重量％である。本発明の界面
活性組成物はアルキル硫酸エステル塩の含量が３０重量
％以下で、できるだけ水が少ないほうが好ましい。アル
キル硫酸エステル塩対アルコキシル化非イオン性界面活
性剤の重量比が０．１２５：１〜０．５：１である組成
物が特に興味深い。
【００２８】非イオン性界面活性剤としては、エトキシ
ル化又は混合エトキシ−プロポキシル化混合第１または
第２脂肪族アルコールが好ましい。最も好ましくは、エ
トキシル化第１アルコール、特にアルコール１モルあた
り２〜２５モルのエチレンオキシドでエトキシル化され
たＣ8〜Ｃ15第１アルコールである。本願発明において
は、非イオン性界面活性剤として、式Ｒ（ＯＣ 2 Ｈ 4 ） n
ＯＨ（ここでＲはＣ 8 〜Ｃ 15 のアルキル基、ｎは２〜２
５）で表わされるものを使用し得る。液状界面活性剤組
成物の陰イオン性界面活性剤成分は、アルキル硫酸エス
テルのナトリウム塩またはカリウム塩である。適当なア
ルキル硫酸エステル塩はＣ12〜Ｃ18アルキル硫酸エステ
ルナトリウム、とくに第１アルキル硫酸エステルナトリ
ウムであるが、炭素鎖長がこの範囲以外のアルキル硫酸
エステルもアルキル硫酸エステルカリウムも使用でき
る。
【００２９】上記のように、液状界面活性剤組成物に、
得られる総液状組成物の粘度を有意に増加させるような
組成の成分を１以上添加するのが好ましい。これらの成
分の総量は液体組成物全量の２０重量％までであり、好
ましくは２〜１０重量％である。
【００３０】高密化操作及び最終高密化粉末 ヨーロッパ特許出願公開第３６７，３３９号に詳しく開
示されているように、最適に高密化するには、粒子状出
発物質に３工程の高密化操作を行う必要がある。
【００３１】このようにして得られた高密化粉末は、好
ましくは１０％未満、更に好ましくは５％未満の粒子多
孔度を有する。この粉末はそれ自身で洗剤粉末として使
用できる。しかし、一般に、更に有効な製品を得るため
に、種々の付加的成分を加えてもよい。後添加される物
質の量は一般に、高密化粉末の約１０〜２００重量％で
ある。
【００３２】高密化粉末に後添加される物質の例には、
酵素、漂白剤、漂白剤前駆体、漂白剤安定化剤、気泡抑
制剤、香料、染料が包含される。液状またはペースト状
の成分を一般に無機の固体多孔粒子に吸収させ、この固
体多孔粒子を本発明の方法で得られる高密化粉末に後添
加するのが好都合である。
【００３３】
【実施例】本発明の方法を更に以下の非限定的実施例に
より例示する。実施例中、他に指示がなければ、割合及
び百分率は重量による。実施例中では、以下の略語を用
いる。
【００３４】ＰＡＳ ：第１アルキル硫酸エステル
塩、Ｃ12〜Ｃ18第１アルキル硫酸エステルのナトリウム
塩。
【００３５】ＮＩ ：Ｃ12〜Ｃ14非イオン性界面活
性剤（平均で５ＥＯ基を含むエトキシル化アルコール）
Ｋｏｌｂ製。
【００３６】炭酸塩 ：炭酸ナトリウム、 ＡＫＺＯ
製。
【００３７】珪酸塩 ：アルカリ性珪酸ナトリウム。
【００３８】ゼオライト：ゼオライト Ａ４（Ｗｅｓｓ
ａｌｉｔｈ［商標］）、 Ｄｅｇｕｓｓａ製。
【００３９】石鹸 ：Ｃ16〜Ｃ22脂肪酸のナトリウ
ム塩、 Ｕｎｉｃｈｅｍａ製。
【００４０】ポリマー ：Ｓｏｋａｌａｎ ＣＰ５／７
［商標］タイプのポリマー、 ＢＡＳＦ製。
【００４１】硫酸塩 ：硫酸ナトリウム。
【００４２】比較例Ａ及びＢ 以下のゼオライト含有洗剤顆粒は、水性スラリーを噴霧
乾燥して調製した。このようにして得られた多孔性顆粒
の組成（重量％）を表１に示す。
【００４３】
【表１】 顆粒は自由流動性であり、平均粒子径は約３００ミクロ
ンであった。
【００４４】この顆粒を直接、連続低速混合装置に充填
した。回転速度はいずれの場合も約３０ｒｐｍであっ
た。顆粒の混合装置中での平均滞留時間は約２分であっ
た。この装置において、これらの顆粒がほとんど飽和さ
れるまで、ＰＡＳ２０重量％と非イオン性物質８０重量
％との混合物を顆粒に噴霧した。この工程で、顆粒状洗
浄性物質の自由流動性は減衰し始めた。得られた洗剤顆
粒の組成及び物性を表２に示す。
【００４５】
【表２】 実施例 Ａ Ｂ 組成 ゼオライト４Ａ ５７．６ − 硫酸塩 ６．２ ５３．４ 炭酸塩 − １９．０ ポリマー − １．３ 水分 １１．２ １．３ ＰＡＳ ５．０ ５．０ 非イオン性物質３ＥＯ ２０．０ ２０．０ １００．０ １００．０物性 ： 嵩密度（g/l ） ８３０ ６９０ 動的流速（ml/s） ８５ １０３ 粒子径（micron） ３２０ ２７０ 得られる粉末特性の点で、噴霧乾燥され得る洗浄活性物
質の最大量は２５重量％と考えられる。更に、混合装置
内で処理前後の洗剤顆粒の粒子径の比較より、凝集は起
こっていないと思われる。
【００４６】実施例１ その固体物質の粒子径が２００ミクロン以下のいくつか
の洗剤成分を高速バッチ混合／高密化装置に充填した。
顆粒状洗剤混合物のバッチ混合／高密化装置中での平均
滞留時間は約３分であった。バッチ混合／高密化装置を
出た顆粒状洗剤粉末の組成を表３に示す。
【００４７】
【表３】 このようにして得られた顆粒状洗剤組成物は良好な粉末
特性（ＤＦＲ＝１０１ml/s）および約７７０ｇ／ｌの嵩
密度を有していた。得られた洗剤粉末中に存在する活性
洗浄性物質の量（すなわち：２７．８重量％）は比較例
で得られたものよりも高い。
【００４８】実施例２及び３ その固体物質の粒子径が２００ミクロン以下であるいく
つかの洗剤成分を連続高速混合／高密化装置Ｌｏｅｄｉ
ｇｅ（商標）Ｒｅｃｙｃｌｅｒ ＣＢ３０に充填した。
回転数は１６００ｒｐｍであった。顆粒状混合物のＬｏ
ｅｄｉｇｅ Ｒｅｃｙｃｌｅｒ中での平均滞留時間は約
１０秒であった。
【００４９】Ｌｏｅｄｉｇｅ Ｒｅｃｙｃｌｅｒを出た
顆粒状物質の組成を表４に示す。
【００５０】
【表４】 このようにして得られた顆粒状洗剤組成物は、良好な粉
末特性、嵩密度約７００ｇ／ｌ及び粒子径５００〜６０
０ミクロンを有していた。得られた洗剤粉末中に存在す
る活性洗浄性物質の量は、それぞれ３０．８重量％、３
０．０重量％であった。これらの活性洗浄性物質の量は
比較例で得られたものよりずっと高く、また実施例２で
得られた活性洗浄性物質の量よりも高い。これは、Ｒｅ
ｃｙｃｌｅｒに充填した液状界面活性剤組成物に、粘度
増加物質として脂肪酸と化学量論的量の苛性ソーダとの
組み合わせを配合した結果である。混合／高密化操作中
に、この物質から石鹸が形成されたことは明らかであ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 フアイグ・エオゼル オランダ国、3135・ヘー・ウエー・フラ ールデインゲン、スポルトラーン・76 (72)発明者 クリストフ・ジヨアイユー オランダ国、3063・デー・セー・ロツテ ルダム、オーストマースラーン・286 (72)発明者 ペトルス・レオナルドス・イエー・スウ インケルス オランダ国、6367・エス・ベー・フウレ ンダール、ハー・フアン・フエルデケス トラート・８ (56)参考文献 特開 平１−318097（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−185327（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−173099（ＪＰ，Ａ)

Claims (10)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 粒子状出発物質を高速混合／高密化装置
    中で処理することから成る嵩密度６５０ｇ／ｌ以上の顆
    粒状洗剤組成物の製造法であって、該処理中に顆粒状洗
    剤組成物に基いて０．１〜５０重量％の、 （ａ）５〜６０重量％のアルキル硫酸エステルのナトリ
    ウム又はカリウム塩； （ｂ）４０〜９５重量％のアルコキシル化非イオン性界
    面活性剤； （ｃ）０〜２０重量％（残部）の水； より成る液状界面活性剤組成物を出発物質と混合するこ
    とを特徴とする方法。
  2. 【請求項２】 上記方法が連続的に行われ、高速混合／
    高密化装置中での平均滞留時間が５〜３０秒である請求
    項１に記載の方法。
  3. 【請求項３】 出発物質と混合される液状界面活性剤系
    の量が２０〜５０重量％である請求項１又は２に記載の
    方法。
  4. 【請求項４】 液状界面活性剤組成物の他に、さらに得
    られる総液状組成物の粘度を増加させるような組成を有
    する成分を１以上出発物質と混合する請求項１〜３のい
    ずれかに記載の方法。
  5. 【請求項５】 上記付加成分が、脂肪酸と該脂肪酸を中
    和するのに十分な化学量論的量のアルカリ性物質とを含
    む請求項４に記載の方法。
  6. 【請求項６】 上記付加成分の総量が、得られる総液状
    組成物の２０重量％以下である請求項４又は５に記載の
    方法。
  7. 【請求項７】 粒子状出発物質を更に （ｉ）第２工程で、変形可能状態にされるかもしくは変
    形可能状態に維持されるように、平均滞留時間約１〜１
    ０分間で中速造粒／高密化装置中において処理し、 （ｉｉ）第３工程で、乾燥及び／又は冷却装置中におい
    て処理する請求項１〜６のいずれかに記載の方法。
  8. 【請求項８】 液状界面活性剤組成物中に存在する成分
    （ａ）がＣ12〜Ｃ18第１アルキル硫酸エステルのナトリ
    ウム塩である請求項１〜７のいずれかに記載の方法。
  9. 【請求項９】 液状界面活性剤組成物中に存在する成分
    （ｂ）が式Ｒ（ＯＣ2Ｈ4）nＯＨ（ここでＲはＣ8〜Ｃ15
    のアルキル基、ｎは２〜２５）で表わされるエトキシル
    化非イオン性界面活性剤である請求項１〜８のいずれか
    に記載の方法。
  10. 【請求項１０】 請求項１〜９のいずれかに記載の方法
    によって得られる、粒子多孔度が１０％未満の顆粒状洗
    剤組成物。
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