JP2656815B2 - ポリプロピレン樹脂組成物 - Google Patents

ポリプロピレン樹脂組成物

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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明はポリプロピレン樹脂組成物に関し、詳しくは
ポリプロピレン樹脂層とエチレン−ビニルアルコール共
重合体（以下EVOHと略す）あるいはポリアミド樹脂層と
の間の接着剤用ポリプロピレン樹脂組成物に関する。
〔従来の技術〕
ポリプロピレン樹脂とEVOHあるいはポリプロピレン樹
脂とポリアミド樹脂から成る積層体は、酸素透過率，水
蒸気透過率が低いので食品，医薬品等の容器等に広く利
用されている。
しかし、ポリプロピレン樹脂層とEVOHあるいはポリア
ミド樹脂層は互いに接着性に乏しいため、これらを積層
するには通常、各々の樹脂層の間に接着層を設けた共押
出による成形方法が行なわれている。
その接着層に用いる樹脂としては、例えば不飽和カル
ボン酸もしくはその誘導体でグラフト変性したポリオレ
フィン樹脂がよく知られている（特開昭48−5527号公
報、特開昭51−98784号公報、特開昭52−26548号公報等
参照）。これらの樹脂層間の接着力を向上させる方法と
して、グラフト変性ポリオレフィン樹脂にさらに低密度
ポリエチレンを添加する方法（特公昭54−40113号公報
等参照）、中低圧法により重合されたエチレン系重合体
を添加する方法（特公昭59−36586号公報等参照）、炭
化水素系エラストマーを添加する方法（特公昭54−4011
2号公報等参照）が知られている。
〔発明が解決しようとする課題〕
しかし、上記の様なグラフト変性ポリオレフィン樹脂
に低密度ポリエチレン、エチレン系重合体あるいは炭化
水素系エラストマーを添加した組成物を接着剤層として
用いると、接着力は向上するものの、得られる積層体製
品のトリミングロスの部分等をリサイクルで使用した場
合製品外観が低下する欠点があり、改良が求められてい
る。
〔課題を解決するための手段〕
そこで、本発明者らは鋭意検討の結果、不飽和カルボ
ン酸によりグラフト変性された変性ポリプロピレン樹脂
又はこれと未変性ポリプロピレン樹脂にエチレン含有率
が規定されたエチレン−プロピレン共重合体ゴムを所定
量配合して得られる組成物を使用することによりかかる
問題が解決されることを見出し本発明に至った。
すなわち、本発明は、不飽和カルボン酸によりグラフ
ト変性された変性ポリプロピレン樹脂又はこれと未変性
ポリプロピレン樹脂との混合物（Ａ）99〜55重量％、及
びエチレン含有率が10〜45重量％であるエチレン−プロ
ピレン共重合体ゴム（Ｂ）１〜45重量％からなるポリプ
ロピレン樹脂層とEVOH又はポリアミド樹脂層との間の接
着剤用ポリプロピレン樹脂組成物である。
本発明で用いる変性ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、プ
ロピレンの単独重合体、又はプロピレンと他のα−オレ
フィンとの共重合体の様な結晶性ポリプロピレン樹脂
を、アクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、イタコ
ン酸、無水イタコン酸、シトラコン酸、無水シトラコン
酸の様な不飽和カルボン酸でグラフト変性したものであ
り、具体的には例えば、特公昭59−43045号公報に記載
されている方法等により得られたものを用いることがで
きる。
本発明のポリプロピレン樹脂組成物中に含まれるグラ
フト化された不飽和カルボン酸の量（グラフト率）は、
0.01〜2.0重量％程度が好ましい。グラフト率が0.01重
量％未満ではEVOH層あるいはポリアミド樹脂層との接着
力が低下し、２重量％を超えると、かえって接着力が低
下する他、得られる組成物が着色し易くなり、コストも
高くなるのでいずれの場合も好ましくない。この様な変
性ポリプロピレン樹脂はコスト等を考慮した場合、例え
ば前述の様な方法により不飽和カルボン酸のグラフト率
の高い樹脂を製造し、これと通常の未変性ポリプロピレ
ン樹脂を混合して所定のグラフト率となる様にするのが
好ましい。この場合、グラフト率の高い変性ポリプロピ
レン樹脂の原料として用いる結晶性ポリプロピレン樹脂
と、後で混合する時に用いる通常のポリプロピレン樹脂
は同一でも異なっていても特に差し支えないが、グラフ
ト率の高い変性ポリプロピレン樹脂の原料としては生産
性の点でプロピレンの単独重合体が好ましく、又後で混
合する時に用いる通常のポリプロピレン樹脂としては得
られる組成物の接着性等の点で10重量％以下のエチレン
を含むプロピレンコポリマーが好ましい。
本発明に用いるエチレン−プロピレン共重合体ゴム
（Ｂ）は、エチレン含有率が10〜45重量％のものであ
り、エチレン含有率が10重量％未満のエチレン−プロピ
レン共重合ゴムは性状が悪いため取りあつかいが困難で
あり、また45重量％を超えたものを用いると得られる組
成物をリサイクル使用した場合製品外観が低下する。
変性ポリプロピレン樹脂（Ａ）とエチレン−プロピレ
ン共重合体ゴム（Ｂ）の配合割合は、変性ポリプロピレ
ン樹脂、又はこれと未変性ポリプロピレン樹脂99〜55重
量％、エチレン−プロピレン共重合体ゴム１〜45重量％
である。エチレン−プロピレン共重合体ゴムが１重量％
未満の場合、得られる組成物とEVOH層あるいはポリアミ
ド樹脂層との接着力が低く、又45重量％を超えた場合は
ポリプロピレン樹脂との接着力が低くなる。
本発明の樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない
範囲で通常ポリプロピレン樹脂に添加される酸化防止
剤、滑剤、耐熱安定剤、紫外線吸収剤、塩酸捕捉剤、無
機・有機充てん剤、無機・有機顔料、造核剤、帯電防止
剤等を添加することができる。
本発明の樹脂組成物は、通常、各成分を予めヘンシェ
ルミキサー等で予備混合後、１軸あるいは２軸押出機等
で溶融混練してペレット化することにより得られる。
〔実施例〕
以下、実施例にて本発明をより具体的に説明する。以
下の記載に於いて剥離強度はJIS K−6854（Ｔ型剥離試
験）に従い、メルトフローインデックス（MI）はASTM D
−1238に従って測定した。
実施例１〜５、比較例１〜４ ５のオートクレーブ中に結晶性ポリプロピレン樹脂
（MI＝8g/10minのプロピレンホモポリマー）を350g、ク
ロルベンゼンを3500ml仕込み、撹拌しながら125℃に昇
温した後、ジクミルパーオキサイド35gをクロルベンゼ
ン140mlに溶解させた溶液と無水マレイン酸50gをアセト
ン80mlに溶解させた溶液を４時間で装入した。装入後さ
らに３時間125℃で撹拌を続け反応を終了した。反応は
窒素雰囲気下で行なった。
冷却後、スラリーを多量のアセトンで洗浄し、過・
乾燥を行ない、無水マレイン酸グラフトポリプロピレン
樹脂（GPP）を得た。この樹脂の無水マレイン酸グラフ
ト率はIR測定によると10.8重量％であった。
このGPPと、エチレン含量4.5重量％,MI＝1.5g/10min
の結晶性エチレン−プロピレンランダム共重合体及び表
１に示すエチレン−プロピレン共重合体ゴムを表２の割
合で配合し、さらにこの配合物100重量部に対してトリ
ス（2,4−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイト0.2
5重量部、ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（3,5
−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオ
ネート〕0.3重量部、ステアリン酸カルシウム0.2重量部
を添加しヘンシェルミキサーで混合後、230℃で40mm
φ、１軸押出機にてペレット化を行ない本発明のポリプ
ロピレン樹脂組成物を得た。
この組成物を用い下記内容に従って接着性（剥離強
度）とリサイクル後の外観評価を行なった。各々の結果
を表２に示す。
接着性（剥離強度）測定用資料の調製 接着剤層として上記で得た樹脂組成物を用いた、ポリ
プロピレン層として上記組成物よりGPPを除いてペレッ
ト化を行なった組成物を用い、EVOH層としてエバールＦ
（クラレ社製）樹脂を用い、フィードブロックダイを使
用し、ポリプロピレン層／接着剤層/EVOH層／接着剤層
／ポリプロピレン層の３種５層共押出を行ない積層シー
トを得た。フィードブロックへの樹脂の供給はそれぞ
れ、ポリプロピレン層は65mm押出機、接着剤層樹脂組成
物は30mm押出機、EVOH層は30mm押出機を使用した。それ
ぞれの層の厚みは、0.45mm/0.04mm/0.02mm/0.04mm/0.45
mmであった。押出温度はポリプロピレンが240〜245℃、
接着剤層樹脂組成物とEVOHが235℃、フィードブロック
が235℃、ダイスが240℃であった。
リサイクル後の外観評価用試料の調製 上記接着性の評価で用いた３種５層のシートを粉砕
し、40mmφ１軸押出機で230℃にて５回リペレットを行
なったものを前記のポリプロピレン層として用いた。す
なわち、リサイクル樹脂層／接着剤層/EVOH層／接着剤
層／リサイクル樹脂層の３種５層の積層シートを成形し
た。
前述の接着性の評価で用いた各々の積層シート及び上
記方法で得たリサイクル樹脂を用いた積層シートを用
い、圧空成形方法により、直径10cm、深さ5cmのカップ
を製造し、特にカップの胴体部の外観を、下記判定基準
に従って評価した。
判定基準 ブツ、フィッシュアイ、伸びむら等による外観不良が ◎：全く認められない。
○：わずかに認められる。
△：かなり認められる。
×：著しく認められる。
実施例６〜７ 実施例１〜５で用いた配合成分と同一の成分を表３に
示す量で用い、実施例１〜５と同一の方法を用いて、接
着性及びリサイクル後の外観評価を行なった。その結果
は表３に示す通りであった。
実施例８ 実施例１の方法において、EVOHの代わりに“UBEナイ
ロン1011"（商標、宇部興産株式会社製）を用い、ナイ
ロンの押出温度を250℃、フィードブロック部の温度を2
50℃、ダイス部の温度を245℃とした以外は実施例１と
同様にして試験した。接着力は3.0kg/cmであり、リサイ
クル後の外観評価は◎であった。
〔発明の効果〕
本発明による樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂層と
EVOHあるいはポリアミド樹脂層との接着性に優れ、かつ
リサイクルして使用しても得られる製品外観の低下を起
こさないため、多層成形された製品のトリミングロス分
を充分に再使用することができコスト面でメリットがあ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 //(Ｃ０８Ｌ 23/26 23:16） (Ｃ０８Ｌ 51/06 23:16） (Ｃ０９Ｊ 123/26 123:16） (Ｃ０９Ｊ 151/06 123:16）

Claims (1)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】不飽和カルボン酸によりグラフト変性され
    た変性ポリプロピレン樹脂又はこれと未変性ポリプロピ
    レン樹脂との混合物（Ａ）99〜55重量％、及びエチレン
    含有率が10〜45重量％であるエチレン−プロピレン共重
    合体ゴム（Ｂ）１〜45重量％からなる、ポリプロピレン
    樹脂層とエチレン−ビニルアルコール共重合体又はポリ
    アミド樹脂層との間の接着剤用ポリプロピレン樹脂組成
    物。
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