JPH02140280A - ポリプロピレン樹脂組成物 - Google Patents

ポリプロピレン樹脂組成物

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JPH02140280A JP63293465A JP29346588A JPH02140280A JP H02140280 A JPH02140280 A JP H02140280A JP 63293465 A JP63293465 A JP 63293465A JP 29346588 A JP29346588 A JP 29346588A JP H02140280 A JPH02140280 A JP H02140280A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明はポリプロピレン樹脂組成物に関し、詳しくはポ
リプロピレン樹脂層とエチレン−ビニルアルコール共重
合体（以下ＥＶＯＨと略す）あるいはポリアミド樹脂層
との間の接着剤用ポリプロピレン樹脂組成物に関する。
〔従来の技術〕
ポリプロピレン樹脂とＥＶＯＨあるいはポリプロピレン
樹脂とポリアミド樹脂から成る＆鳥体は、酸素透過率、
水蒸気透過率が低いので食品、医薬品等の容器等に広く
利用されている。
しかし、ポリプロピレン樹脂層とＥＶＯＨ，９るいはポ
リアミド樹脂層は互いに接着性に乏しいため、これらを
積層するには通常、各々の樹脂層の間に接着層を設けた
共押出による成形方法が行なわれている。
その接着層に用いる樹脂としては、例えは不飽和カルボ
ン酸もしくはその訪導体でグラフト変性したポリオレフ
ィン樹脂がよく知られている（特開昭４８−５５２７号
公報１％開昭５１−９８７８４号公報、特開昭５２−２
６５４８号公報等参照）。これらの樹脂層間の接着力を
向上させる方法として、グラフト変性ポリオレフィン樹
脂にさらに低密度ポリエチレンを添加する方法（特公昭
５４−４０１１３号公報等参照）、中低圧法により重合
されたエチレン系重合体を添加する方法（特公昭５９−
３６５８６号公報等参照）、炭化水素系ニジストマーを
添加する方法（％公開５４−４０１１２号公報等参照）
が知られている。
〔発明が解決しようとする課題〕
しかし、上記の様なグラフト変性ポリオレフィン樹脂に
低密度ポリエチレン、エチレン系重合体あるいは炭化水
素系ニジストマーを添加した組成物を接着剤層として用
いると、接着力は向上するものの、得られる＃［屠体製
品のトリミングロスの部分等をリサイクルで使用した場
合製品外観が低下する欠点があり、改良を求められてい
る。
〔課題を解決するための手段〕
そこで、本発明者らは鋭意倹約の結果、ラジカル重合性
極性不飽和化合物によりグラフト変性された変性ポリプ
ロピレン樹脂又はこれとポリプロピレン樹脂にエチレン
含有率が規定されたエチレン−プロピレン共重合体ゴム
を所定量配合して得られる組成物を使用することにより
かかる問題が解決されることを見出し本発明に至った。
すなわち、本発明は、ラジカル重合性極性不飽和化合物
によジグラフト変性された変性ポリプロピレン樹脂又は
これと未変性ポリプロピレン樹脂との混合物置９９〜５
５重量％、及びエチレン含有率が１０〜４５重量％であ
るエチレン−プロピレン共重合体ゴム（Ｂ）１〜４５ｍ
１％からなるポリプロピレン樹脂層とＥＶＯＨ又はポリ
アミド樹脂層との間の接着剤用ポリプロピレン樹脂組成
物である。
本発明で用いる変性ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、プロ
ピレンの単独重合体、又はプロピレンと他のα−オレフ
ィンとの共重合体の様な結晶性ポリプロピレン樹脂を、
アクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、イタコン酸
、無水イタコン酸、シトラコン酸、無水シトラコン酸の
様なラジカル重合性極性不飽和化合物でグラフト変性し
たものであり、具体的には例えは、特公昭５９−４３０
４５号公報に記載されている方法等によシ得られたもの
を用いることができる。
本発明のポリプロピレン樹脂組成物中に含まれるグラフ
ト化されたラジカル重合性極性不飽和化合物の量（グラ
フト率）は、０．０１〜２．０重量％程度が好ましい。
グラフト率が０．０１重１″％未満ではＥＶＯＨ／ｆｉ
ｔあるいはポリアミド樹脂層との接着力が低下し、２重
量％を超えると、かえって接着力が低下する他、得られ
る組成物が着色し易くなり、コストも高くなるのでいず
れの場合も好ましくない。この様な変性ポリプロピレン
樹脂はコスト等を考慮した場合、例えば前述の様な方法
によりラジカル重合性極性不飽和化合物のグラフト率の
高い樹脂を製造し、これと通常の未変性ポリプロピレン
樹脂を混合して所定のグラフト率となる様にするのが好
ましい。この場合、グラフト率の高い変性ポリプロピレ
ン樹脂の原料として用いる結晶性ポリプロピレン樹脂と
、後で混合する時に用いる通常のポリプロピレン樹脂は
同一でも異なっていても特に差し支えないが、グラフト
率の高い変性ポリプロピレン樹脂の原料としては生産性
の点でプロピレンの単独重合体が好ましく、又後で混合
する時に用いる通常のポリプロピレン樹脂としては得ら
れる組成物の接着性等の点で１０重量％以下のエチレン
を含むプロピレンコポリマーが好ましい。
本発明に用いるエチレン−プロピレン共重合体ゴム（Ｂ
）は、エチレン含有率が１０〜４５重ｔ％のものであり
、エチレン含有率が１０重量％未満のエチレンープロピ
レン共重合ゴムは性状が悪いため取シあつかいが困難で
あシ、また４５重量％を超えたものを用いると得られる
組成物をリサイクル使用した場合製品外観が低下する。
変性ポリプロピレン樹脂（Ａ）とエチレン−プロビレ／
共電合体コ９ム（Ｂ）の配合割合は、変性ポリプロピレ
ン樹脂、又はこれとポリプロピレン樹脂９９〜５５重量
％、エチレン−プロピレン共１合体ゴム１〜４５重量％
である。エチレン−プロピレン共重合体ゴムが１重量％
未満の場合、得られる組成物とＥＶＯＨ層あるいはポリ
アミド樹脂層との接着力が低く、又４５重量％を超えた
場合はポリプロピレン樹脂との接着力が低くなる。
本発明の樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範
囲で通常ポリプロピレン樹脂に添加される酸化防止剤、
滑剤、耐熱安定剤、紫外線吸収剤、塩酸捕捉剤、無機・
有機光てん剤、無機・有機顔料、造核剤、帯電防止剤等
を添加することができる。
本発明の樹脂組成物は、通常、各成分を予めヘンシェル
ミキサー等で予備混合後、１軸あるいは２軸押出機等で
溶融混練してペレット化することにより得られる。
〔実施例〕
以下、実施例にて本発明をより具体的に説明する。以下
の記載に於いて剥離強度はＪＩＳ　Ｋ−６８５４（Ｔ型
剥離試験）に従い、メルトフローインデックス（ＭＩ）
はＡＳＴＭ　Ｄ　−１２３８に従って測定した。
実施例１〜４．比較例１〜３ ５１のオートクレーブ中に結晶性ポリプロピレンｍ　脂
（ＭＩ　＝　８　ｇ　／　１０　ｍｉｎのプロピレンホ
モポリマー）を３５０ｇ、クロルペｙ　−ｖ　ｙを３５
００１ｎｌ仕込み、攪拌しながら１２５８Ｃに昇温した
後、ジクミル／や−オキザイｌ’３５１ｒクロルベンゼ
ン１４０ｍ１に溶解させた溶液と無水マレイン酸５０．
９をアセトン８０１ｄに溶解させた溶液を４時間で装入
した。装入後さらに３時間１２５℃で攪拌を続は反応を
終了した。反応は窒素雰囲気下で行なった。
冷却後、スラリーを多量のアセトンで洗浄し、濾過・乾
燥を行ない、無水マレイン酸クラフトポリプロピレン樹
脂（ＧＰＰ　）を得た。この樹脂の無水マレイン酸グラ
フト率はＩＲ測測定よると１０．８重量％であった。
とのＧＰＰと、エチレン含量４．５重量％、ＭＩ＝１、
５１　／−１０ｍｉ　ｎの結Ｊ＆性エチレンーグロビレ
ンランダム共重合体及び表１に示すエチレン−プロピレ
ン共重合体ゴムを表２の割合で配合し、さらにこの１０
０重量部に対しトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニ
ル）フォスフアイ）　０．２５　Ｎ置部、ペンタエリス
リチル−テトラキス（３−（３，５−ジーを−ｆチルー
４−ヒドロキシフェニル）プロピオネ−）〕００．３重
量部ステアリン酸カルシウム０．２重量部を添加しヘン
シェルミキサーで混合後、２３０℃で４０朋φ、１軸押
出機にてペレット化を行ない本発明のポリプロピレン樹
脂組成物を得た。
この組成物を用い下記内容に従って接着性（剥離強度）
とリサイクル後の外観評価を行なった。
各々の結果を表２に示す。
接着性（剥離強度）測定用試料の部製 接着剤層として上記で得た組成物及び上記組成物よりＧ
ＰＰを除いてペレット化を行なった組成物を用い、ＥＶ
ＯＨ層としてエバールＦ（クラレ社’Ｒ）樹脂ヲ用い、
フィードブロックダイを使用し、ポリプロピレン鳩／接
着剤＃　／　ＥＶＯＨ層／接層剤接着剤層／ポリプロピ
レン層５層共押出を行ない積層シートを得た。フィード
ブロックへの樹脂の供給はそれぞれ、ポリプロピレン増
は６５＋＋＋ｉ押出機、接着剤層樹脂組成物は３０ｍｍ
押出機、ＥＶＯＨ層は３０ｍｍ押出機を使用した。それ
ぞれの層の厚みは、０．４５韻１０．０４朋１０．０２
間１０．０４闘１０．４５ｍ雲であった。押出温度はポ
リプロピレンが２４０〜２４５℃、接着剤層樹脂組成物
とＥＶＯＨが２３５℃、フィードブロックが２３５℃、
ダイスが２４０°Ｃであった。
リサイクル後の外観評価用試料の調製 上記接着性の評価で用いた３種５層のシートを粉砕し、
４０順φ１軸押出機で２３０℃にて５回りベレットを行
なったものを前記のポリプロピレン層として用いた。す
なわち、リサイクル樹脂層／接着剤層／　ＥＶＯＨ／＠
　／接着剤層／リサイクル樹脂層の３程５層の積層シー
トを成形した。
前述の接着性の評価で用いた各々の積層シート及び上記
方法で得たリサイクル樹脂を用いた積層シートを用い、
圧空成形方法により、直径１０儒、深さ５ｃＩＩＬのカ
ップを製造し、特にカップの胴体部の外観を、下記判定
基準に従って評価１−た。
判定基準 ブッ、フィッシュアイ、伸びむら等による外観不良が◎
　：　全く認められない。
○　：　わずかに認められる。
△　：　かなり認められる。
×　：　著しく認められる。
手続補正書 平成１年１２月２０日 特許庁長官　吉　１）文　毅　殿 １、事件の表示 昭和６３年特許願第２９３４６５号 ２、発明の名称 ポリプロピレン樹脂組成物 ３、補正をする者 事件との関係　　特許出願人 名　称　（３１２）三井東圧化学株式会社４、代理人 住　所　東京都港区虎ノ門五丁目１３番１号虎ノ門４０
森ビル 明細書の発明の詳細な説明の欄 〔発明の効果〕 本発明による樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂層とＥ
ＶＯＨ、ｉるいはポリアミド樹脂層との接着性に優れ、
かつリサイクルして使用しても得られる製品外観の低下
を起こさないため、多層成形されｉ製品の）リミングロ
ス分を充分に沓使用することができコスト面でメリット
がある。
６、補正の内容 １、明細書第３頁１１行の“改良を°°を「改良が」と
補正する。
２、同書第４頁１５〜１６行の°°ポリプロピレン樹脂
°°を「未変性ポリプロピレン樹脂」と補正する。
３、同書第６頁１１行の°゛ポリプロピレン樹脂パを「
未変性ポリプロピレン樹脂」と補正する。
４、同書第７頁１３行の“実施例１〜４、比較例１〜３
°°を「実施例１〜５、比較例１〜４」と補正する。
５、同書第８頁１１〜１２行の“この１００重量部°°
を［この配合物１００重量部」と補正する。
６、同書第９頁４行の“上記で得た組成物及び上記°′
を「上記で得た樹脂組成物を用い、ポリプロピレン層と
して上記」と補正する。
７、回書第１１頁の表２の脚注の２行目の“°混合物を
示す。°゛を［混合物を示す（ＧＰＰの量は全樹脂組成
物基準で３ｗｔ％となる量である）。」と補正する。
８、同書第１２頁１行の」二に法文を挿入する「実施例
６〜７ 実施例１〜５で用いた配合成分と同一の成分を表３に示
す量で用い、実施例１〜５と同一の方法を用いて、接着
性及びリサイクル後の外観評価を行なった。その結果は
表３に示す通りであった。
表３ 実施例８

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. ラジカル重合性極性不飽和化合物によりグラフト変性さ
    れた変性ポリプロピレン樹脂又はこれと未変性ポリプロ
    ピレン樹脂との混合物（Ａ）９９〜５５重量％、及びエ
    チレン含有率が１０〜４５重量％であるエチレン−プロ
    ピレン共重合体ゴム（Ｂ）１〜４５重量％からなる、ポ
    リプロピレン樹脂層とエチレン−ビニルアルコール共重
    合体又はポリアミド樹脂層との間の接着剤用ポリプロピ
    レン樹脂組成物。
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