JP2023509654A - 耐摩耗性の多層複合材料 - Google Patents

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Abstract

本発明は基材、接着剤層、及びトップコート層を含む多層複合材料に関し、前記トップコート層は、以下の成分を含むシリコーンコーティング組成物によって形成され：（Ａ）少なくとも２つのアルケン官能基を有する少なくとも１つのオルガノポリシロキサンポリマー：（Ｂ）少なくとも２つのＳｉ－Ｈ基を有する少なくとも１つの架橋オルガノヒドロゲンシロキサン；及び（Ｃ）成分（Ａ）と成分（Ｂ）の間の反応を促進することができる触媒；成分（Ｂ）は、成分（Ｂ）の少なくとも２５重量％、好ましくは少なくとも３０重量％、より好ましくは少なくとも４５重量％の、三次元ネット状オルガノヒドロゲンシロキサン樹脂（Ｂ’）を含み、前記オルガノヒドロゲンシロキサン樹脂（Ｂ’）は、以下を含む又はからなる群から選択される少なくとも２つの異なる単位を含むことを特徴とする：－式Ｒ’3ＳｉＯ1/2の単位Ｍ、－式Ｒ’2ＳｉＯ2/2の単位Ｄ、－式Ｒ’ＳｉＯ3/2の単位Ｔ、及び－式ＳｉＯ4/2の単位Ｑ（Ｒ’は水素原子又は１～２０個の炭素原子を有する一価の炭化水素基を表す）。（ただし、これらの単位の少なくとも１つは単位Ｔ又はＱ、好ましくはＱであり、単位Ｍ、Ｄ及びＴの少なくとも１つが水素原子を含む。）表面を備えた本発明の多層複合材料は、優れた耐摩耗性及び優れた機械的特性を有する。

Description

本発明は、優れた耐摩耗性及び良好な機械的特性を有する表面を有する多層複合材料、表面改質に使用される特定のシリコーンコーティング、及び多層複合材料を含む製品に関する。
昨今、伝統的な工業用人工皮革ポリウレタン（ＰＵ）とポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）の製造中に発生する深刻な健康と環境の問題のために、ますます多くの企業や組織がシリコーン人工皮革の研究と開発を検討している。シリコーンベースのコーティング組成物でテキスタイルファブリックをコーティングすることは、近年よく知られている。これらの組成物は、コーティングされた布に様々な利点を与えることができる。
ＵＳ６０３７２７９は、自動車のエアバッグを製造するためのコーティングされたテキスタイルファブリックについて開示している。テキスタイルファブリックの表面は、オルガノポリシロキサンベースのエラストマー材料（これは、アルケニル基を有する特定のポリジオルガノシロキサン、無機充填剤、特定のオルガノポリヒドロシロキサン及び白金族金属触媒を含む。）の第１層と第２層でコーティングされている。第１層のオルガノポリシロキサンベースの材料は、少なくとも４００％の破断点伸びを示す。第２層のオルガノポリシロキサンベースの材料は、少なくとも３０ｋＮ／ｍの引裂強度を示す。この発明では、弾塑性オルガノポリシロキサン樹脂などの低摩擦性能の層を第２層の上に追加して、滑らかな乾燥表面を提供することができる。
ＫＲ１０１３８１９１４Ｂ１は、ショア硬度（ショアＡ）５０以上で破断点伸び３００％未満の第１コーティング層が、ショア硬度（ショアＡ）５０未満で破断点伸び３００％以上の第２コーティング層によるテキスタイル上に積層された構造を有する、航空機や船の内装材として使用される合成皮革を提供している。この３層合成皮革は、難燃性、耐熱性、耐汚染性、耐溶剤性、耐加水分解性などの特性を備えている。
ＣＮ１０７０００３９４Ａは、シリコーンゴムでコーティングされた布地基板成形製品の製造方法を提供している。硬化したコーティング膜は表面に潤滑性があり、布地基板の脱泡時に割れやひび割れが発生しないため、ホコリの付着、成形時のバリ、異物の付着が防止される。材料の硬度を向上させることにより、製品はすべり面を持っている。
ＵＳ２００６００５８４３６は、少なくとも１つの架橋性樹脂及び任意選択で少なくとも１つの架橋剤、並びに、Ｒ1－ＳｉＯ3/2基（Ｒ1はＣ１～Ｃ１８アルキルである）を含む少なくとも１つのポリアルキルシロキサンの球状粒子、及び／又はＲ1－ＳｉＯ3/2基（Ｒ1はＣ１～Ｃ１８アルキルである）を含む少なくとも１つのポリアルキルシロキサンでコーティングされた少なくとも１つのポリシロキサンの球状粒子を含む、シール表面に使用される水性耐摩耗性コーティング組成物に関する。
ＣＮ１０３８２１００８Ａは、シリコーン樹脂、シリコーンゴム、及び３層構造のシリカを含むシリコーンテキスタイルレザーを開示している。第３層には、ベースゴム、ブロック型シリコーン樹脂、及び架橋剤を含むＳｉ－Ｈ基が含まれる。しかし、この特許は、Ｓｉ－Ｈ基を含む架橋剤の寄与と、耐摩耗性と滑らかさの特別な構造については特段言及していない。
ＷＯ２０１９０９５６０５は、表面接着剤層、底部接着剤層、及びベース層が順番に重ねられて構成されるシリコーン合成皮革を開示している。表面接着剤層の調製材料は、主にオルガノポリシロキサン、オルガノヒドロゲンポリシロキサン、ビニルＭＴＱシリコーン樹脂及び球状ビニルＭＱシリコーン樹脂を含み、これらを適切な比率で混合して表面接着剤を得る。表面層は、球状のビニルＭＱシリコーン樹脂を使用して加水分解反応に関与することにより、優れた耐摩耗性を備えている。
従来のＰＵ／ＰＶＣ合成皮革又は本革の欠点を克服し、優れた機械的特性を維持しながら、シリコーン革の手触りと耐摩耗性を向上させる必要がある。さらに、合成皮革だけでなく、広範な工業製品の表面改質に使用できるシリコーンコーティング組成物を開発することも望まれている。
本出願の発明者は、驚くべきことに、上記の課題は、多層複合材料及び以下に定義される特定のシリコーンコーティング組成物を使用することによって解決できることを発見した。本発明の多層複合材料により、良好な手触り及び優れた機械的特性を達成することができ、それを含む製品は完全に環境に優しく、臭気が少ない。
第１の側面では、本発明は、基材、接着剤層、及びトップコート層を含む多層複合材料に関し、前記トップコート層は、以下の成分を含むシリコーンコーティング組成物によって形成され：
（Ａ）以下を含む少なくとも２つのアルケン官能基を有する少なくとも１つのオルガノポリシロキサンポリマー：
（ｉ）式（Ｉ－１）の少なくとも２つの単位
Ｒ1 aＺbＳｉＯ[4-(a+b)]/2 （Ｉ－１）
式中、
－Ｒ1は、２～１２個の炭素原子を含み、少なくとも１つのアルケニル基を持つ一価のラジカルを表し、
－Ｚは同じでも異なっていてもよく、１～２０個の炭素原子を含み、アルケニル基を含まない一価のラジカルを表し、
－ａは１、２、又は３の整数であり、ｂは０、１、又は２の整数であり、ａ＋ｂの合計は１、２、又は３である、
（ｉｉ）任意選択で式（Ｉ－２）の他の単位：
ＺcＳｉＯ(4-c)/2 （Ｉ－２）
式中、
－Ｚは上記と同じ意味であり、
－ｃは０、１、２、又は３の整数である、
（Ｂ）少なくとも２つのＳｉ－Ｈ基を有する少なくとも１つの架橋オルガノヒドロゲンシロキサン；及び
（Ｃ）成分（Ａ）と成分（Ｂ）の間の反応を促進することができる触媒；
成分（Ｂ）は、少なくとも２５重量％、好ましくは少なくとも３０重量％、より好ましくは４５重量％の、三次元ネット状オルガノヒドロゲンシロキサン樹脂（Ｂ’）を含み、前記オルガノヒドロゲンシロキサン樹脂（Ｂ’）は、以下を含む又はからなる群から選択される少なくとも２つの異なる単位を含むことを特徴とする：
－式Ｒ’3ＳｉＯ1/2の単位Ｍ、
－式Ｒ’2ＳｉＯ2/2の単位Ｄ、
－式Ｒ’ＳｉＯ3/2の単位Ｔ、及び
－式ＳｉＯ4/2の単位Ｑ（Ｒ’は水素原子又は１～２０個の炭素原子を有する一価の炭化水素基を表す）。
（ただし、これらの単位の少なくとも１つは単位Ｔ又はＱ、好ましくはＱであり、単位Ｍ、Ｄ及びＴの少なくとも１つが水素原子を含む。）
第２の側面では、本発明は、そのような多層複合材料を含む製品、好ましくは人工皮革、エアバッグ、又はアパレルに関する。
第３の側面では、本発明は、シリコーンコーティングされたテキスタイルの表面改質のために、上で定義された本発明のシリコーンコーティング組成物の、ヒートシールドと耐久撥水（ＤＷＲ）コーティング、テキスタイルスクリーン印刷用のシリコーンインク、エアバッグと射出成形部品、及びアパレル印刷のためのテキスタイルへの直接塗布などにおける使用に関する。
他の内容及び好ましい実施形態は、本出願の特許請求の範囲に含まれる。
多層複合材料
第１の側面では、本発明は、基板、接着剤層、及びトップコート層を含む多層複合材料に関する。前記トップコート層は、以下でより詳細に説明する本発明のシリコーンコーティング組成物によって形成される。
基板は第１の層である。それは、ポリプロピレン、ポリエチレン、グラスファイバー、ポリアミド、ポリウレタン及びポリ塩化ビニル、ポリ（エチレン）テレフタレート及び他のポリマー又はそれらの混合物から選択されるポリマーに基づく布、フィルム、膜、生地又はシートであり得る。布は、織布又は不織布であり得る。織布は、２０ｄｔｅｘ以上の厚さの糸を有することができる。基材が不織布又は高分子フィルムである場合、それは、約４０ｇ／ｍ2～約４００ｇ／ｍ2の間の坪量を有し得る。
特に、基材は、柔軟な布、膜、生地又はシート、あるいは衣料品、アパレル、又は皮革産業で使用される支持材料である。好ましくは、基材は、光学的又は電子的又は導電性の基板又はデバイス又は器具の一部ではない。
接着剤層は通常、トップコートと基材の間に配置され、連続層又は不連続層であり得る。最も単純な実施形態では、本発明の多層複合体は、これらの３つの層からなり得る。しかしながら、結合力を改善するため、又は複合材料に他の機能を備えるために、プライマー層などの他の中間層を本発明の多層複合材料に含めることができ、及び／又は装飾層をトップコートに塗布することができる。
シリコーンコーティング組成物
本明細書の文脈において、「シリコーンコーティング組成物」、「シリコーンコーティング」及び「トップコート」という用語は同義であり、特に明記しない限り、交換可能に使用され得る。本発明のシリコーンコーティング組成物は、トップコートとして塗布され、硬化時にエラストマーシリコーン樹脂トップコートを形成する。
当業者は、いわゆるシリコーンコーティング組成物が通常液体の形態で適用され、ポリマーマトリックスの主成分として有機ケイ素化合物、ポリマー又は樹脂を含むか、又は実質的にそれらからなることを認識している。１つの有利な実施形態では、シリコーンコーティング組成物のポリマーマトリックスは、成分（Ａ）と（Ｂ）の総量の少なくとも５０重量％、好ましくは少なくとも６５重量％、より好ましくは少なくとも８０重量％、最も好ましくは９０重量％又は９５重量％、さらには１００重量％を構成する。
本発明のシリコーンコーティング組成物を用いて、環境に優しいようなシリコーン本来の特性の性能を最終製品に与えることができる。また、製品の硬度を向上させ、臭いを少なくすることができる。さらに、特に適切なミクロスフェア又は充填剤のようなミクロスフェアと組み合わせて、高い耐摩耗性と優れた手触りを同時に提供することもできる。例えば、トップコート層の耐摩耗性は、少なくとも１００，０００回のスクラビングの後、ＡＳＴＭ Ｄ４１５７に準拠してランキング５にランク付けできる。
さらに、本発明の１つの好ましい実施形態において、本発明者らは、本発明のシリコーンコーティング組成物がさらなる成分（Ｄ）（これは、粒度Ｄ５０が０．２～６０μｍ、好ましくは０．５～４０μｍの球状粒子である。）を含む場合、特にＷｙｚｅｎｂｅｅｋによるＡＳＴＭ Ｄ４１５７に従って測定された手触り及び耐摩耗性が大幅に改善され得ることを見出した。
成分（Ａ）
シリコーンコーティング組成物中の成分（Ａ）は、少なくとも２つのアルケン官能基を有する少なくとも１つのオルガノポリシロキサンポリマー、又はそれらの混合物である。アルケン官能基は、オルガノポリシロキサンの主鎖の任意の位置、例えば、分子鎖の末端又は中間又は両端と中間の両方にあり得る。本開示の文脈において、「アルケン官能基」という用語は、Ｃ－Ｃ二重結合の官能基（すなわち、－Ｃ＝Ｃ－）を指し、したがって、アルケン官能基を有するラジカルは、通常、少なくとも１つのＣ－Ｃ二重結合を有する脂肪族、脂環式、芳香族、アリール脂肪族ラジカルなどの任意の炭化水素ラジカルを含む。例えば、ビニルやアリルなどの脂肪族アルケニル基、又はスチリルなどのアリールアルケニル基は、アルケン官能基を有するラジカルと見なすことができる。本発明において、少なくとも１つのアルケン官能基を有するラジカルは、ヒドロシリル化のような付加反応の下で、Ｓｉ原子に結合した水素と反応することができる。
一実施形態では、前記オルガノポリシロキサンポリマーは以下を含む。
（ｉ）式（Ｉ－１）の少なくとも２つの単位
Ｒ1 aＺbＳｉＯ[4-(a+b)]/2 （Ｉ－１）
式中、
－Ｒ1は、２～１２個の炭素原子を含み、少なくとも１つのアルケン官能基を持つ一価のラジカルを表し、
－Ｚは同じでも異なっていてもよく、１～２０個の炭素原子を含み、アルケン官能基を含まない一価のラジカルを表し、
－ａは１、２、又は３の整数であり、ｂは０、１、又は２の整数であり、ａ＋ｂの合計は１、２、又は３である、
（ｉｉ）任意選択で式（Ｉ－２）の他の単位：
ＺcＳｉＯ(4-c)/2 （Ｉ－２）
式中、
－Ｚは上記と同じ意味であり、
－ｃは０、１、２、又は３の整数である。
有利には、成分（Ａ）のオルガノポリシロキサンポリマーは、実質的又は完全に、式（Ｉ－１）及び（Ｉ－２）のシロキサン単位からなり得る。
オルガノポリシロキサンポリマーは、線状、分岐状又は環状構造のものであり得る。当業者は、線状又は分岐状構造の場合、オルガノポリシロキサンポリマーが基－ＲT又は－ＳｉＲT 3（ＲTは、互いに独立して、アルキル、アルコキシ、アルケニル又はアリールなどの炭化水素基を示す。）によって終端され得ることを理解している。
本開示の文脈において、一価ラジカルは、好ましくは、アルキル、アルコキシ、（メタ）アクリル、アルケニル又はアリール基などの、Ｃ、Ｈ及びＯ原子からなる炭化水素基又はラジカルを含み、これらは、線状、分岐状又は環状であり得、ハロゲン原子のような１つ以上の置換基によって置換され得る。少なくとも１つのアルケン官能基を有するラジカル又は炭化水素ラジカルの場合、ラジカル中の少なくとも１つのＣ－Ｃ結合は、Ｃ＝Ｃ二重結合によって置き換えられ得る。
本開示の文脈において、アルキル及びアルコキシ基は、有利には１～１８、より好ましくは１～１２、最も好ましくは１～８個の炭素原子を有し得、フッ素のようなハロゲンによって置換又は非置換され得る。アルキル及びアルコキシ基の例には、メチル、エチル、プロピル、３，３，３－トリフルオロプロピル、メトキシ及びエトキシ基が含まれる。アルキル基は、好ましくは２～１２、より好ましくは２～８個の炭素原子を有し得、したがって、例えば、ビニル、プロペニル及びアリル基を含み得る。アリール基は、好ましくは６～２０、より好ましくは６～１２個の炭素原子を有し得、そしてフッ素のようなハロゲンによって置換又は非置換され得る。したがって、アリール基の例には、フェニル、トリル、キシリル又はナフチル基が含まれる。
基Ｒ1は、本発明における反応性ラジカルであり、好ましくは、ビニル又はアリルなどのアルケニル基から選択され得る。
基Ｚは、本発明における非反応性ラジカルであり、アルキル、アルコキシ及びアリール基から選択することができる。１つの例示的な実施形態において、Ｚは、Ｃ1～Ｃ8アルキル基、及び／又はＣ6～Ｃ20アリール基から選択される。
式（Ｉ－１）の単位の例には、ビニルジメチルシロキシ、ビニルフェニルメチルシロキシ、ビニルメチルシロキシ及びビニルシロキサン単位が含まれ得る。
式（Ｉ－２）の単位の例は、ＳｉＯ4/2単位、ジメチルシロキシ、メチルフェニルシロキシ、ジフェニルシロキシ、メチルシロキシ及びフェニルシロキシ基である。
オルガノポリシロキサンポリマーの例には、ジメチルポリシロキサン（ジメチルビニルシリル末端基を含む）、（メチルビニル）（ジメチル）ポリシロキサンコポリマー（トリメチルシリル末端基を含む）、（メチルビニル）（ジメチル）ポリシロキサンコポリマー（ジメチルビニルシリル末端基を含む）及び環状メチルビニルポリシロキサンなど、線状又は環状化合物が含まれ得る。
成分（Ａ）の１つの好ましい実施形態において、オルガノポリシロキサンポリマーは、以下を含むか、又は以下からなるアルケニルオルガノポリシロキサン樹脂（Ａ’）を含み得る：
式Ｒ3ＳｉＯ1/2の単位Ｍ、式Ｒ2ＳｉＯ2/2の単位Ｄ、式ＲＳｉＯ3/2の単位Ｔ、及び式ＳｉＯ4/2の単位Ｑからなる群から選択された少なくとも２つの異なる単位（Ｒは、請求項１の基Ｒ1又はＺに与えられた意味を有する）。
（ただし、これらの単位の少なくとも１つはシロキサン単位Ｔ又はＱであり、単位Ｍ、Ｄ及びＴの少なくとも２つはアルケン官能基、好ましくはアルケニル基を含む。）
例えば、好ましい例示的なオルガノポリシロキサン樹脂（Ａ’）は、以下を含み得る：
－式ＭViＱのオルガノポリシロキサン樹脂
－式ＭＭViＱのオルガノポリシロキサン樹脂
－式ＭViＴViＱのオルガノポリシロキサン樹脂
－式ＭViＴＱのオルガノポリシロキサン樹脂、及び
－式ＭViＤＱのオルガノポリシロキサン樹脂、
ここで、「ＭVi」、「ＴVi」又は「ＤVi」は、それぞれ１つのアルケニル又は好ましくはビニル基を含む単位「Ｍ」、「Ｔ」及び「Ｄ」を指す。
有利には、アルケニルオルガノポリシロキサン樹脂（Ａ’）は、２００～１００，０００、好ましくは２００～５０，０００、より好ましくは５００～３０，０００の範囲の重量平均分子量を有する。ここで、重量平均分子量は、ポリスチレンを標準として使用してゲル浸透クロマトグラフィーで得ることができる。
有利には、オルガノポリシロキサンポリマー又は好ましくはアルケニルオルガノポリシロキサン樹脂（Ａ’）中のすべて又は実質的にすべてのアルケニル基がシロキサン単位Ｍ（ＭVi単位）又はシロキサン単位Ｄ（ＤVi単位）に結合される場合、本開示のシリコーン組成物は、他の方法で結合されるアルケニル基を有するものよりも、室温又はより高い温度でより迅速に硬化することができる。
上記は、アルケニルオルガノポリシロキサン樹脂（Ａ’）のほんの一例である。他の可能な方法で単位Ｍ、Ｔ、Ｄ及びＱによって構成される樹脂もまた、ポリシロキサン樹脂としての使用に適していることは、当業者には明らかである。
１つの好ましい実施形態において、成分（Ａ）は、成分（Ａ）の総重量で、８重量％～８０重量％、好ましくは１０重量％～６０重量％、より好ましくは１５重量％～５０重量％のアルケニルオルガノポリシロキサン樹脂（Ａ’）を含む。
オルガノポリシロキサン樹脂に加えて、少なくとも５０ｍＰａ・ｓ、好ましくは２００，０００ｍＰａ・ｓ未満の粘度を有し得るオルガノポリシロキサンを使用することができる。本開示において、すべての粘度データは、動的粘度値に関するものであり、特に明記しない限り、例えば、ブルックフィールド機器を使用して２５℃で既知の方法で測定することができる。
本開示の文脈において、組成物又は成分、特にオルガノポリシロキサン樹脂又は成分（Ａ）及び（Ｂ）に言及する場合、「（実質的に）…からなる／含む」という用語は、関連する組成物又は成分は、関連する組成物又は成分の総重量に基づいて、記載された物質の５０重量％を超えて、例えば、少なくとも６０重量％、少なくとも７０重量％、又は少なくとも８０重量％、さらには１００重量％を含むことを意味する。
成分（Ｂ）
成分（Ｂ）は、上記の成分（Ａ）のアルケン官能基と反応することができる、少なくとも２つのＳｉ－Ｈ基（すなわち、シリコン結合水素）又はそれらの混合物を有する、少なくとも１つの架橋オルガノヒドロゲンシロキサンである。オルガノヒドロゲンポリシロキサン化合物は、モノマー、オリゴマー又はポリマーであり得る。
一実施形態では、少なくとも２つのＳｉ－Ｈ基、好ましくは３つのＳｉ－Ｈ基を有する架橋オルガノヒドロゲンポリシロキサンは、以下を含み得る：
（ｉ）次の式を有する少なくとも１つの単位、好ましくは少なくとも２つ又は３つの単位：
Figure 2023509654000002
 式中、
－ｄ＝１又は２又は３であり、ｅ＝０、１又は２であり、ｄ＋ｅ＝１、２又は３であり、
－Ｚ3は、基Ｚに与えられたのと同じ意味を持ち、好ましくはＣ1～Ｃ8アルキル及びＣ6～Ｃ20アリール基から選択され；及び
（ｉｉ）任意選択で、以下の式を有する少なくとも１つの単位：
Figure 2023509654000003
 式中、
－ｆ＝０、１、２、又は３であり、
－Ｚ3は同じでも異なっていてもよく、上記と同じ意味を持つ。
好ましい実施形態において、Ｚ3は、メチル、エチル、プロピル、３，３，３－トリフルオロプロピル、フェニル、キシリル及びトリルなどからなる群から選択され得る。
同様に、当業者はまた、オルガノヒドロゲンポリシロキサンの線状又は分枝構造の場合、それは基－Ｒ’’又はＳｉＲ’’3によって終端され得ることを理解し、ここで、Ｒ’’は、互いに独立して、基Ｚ3に与えられた意味を持つか、Ｈを表す。
式（ＩＩ－１）の単位の例には、Ｈ（ＣＨ3）2ＳｉＯ1/2、ＨＣＨ3ＳｉＯ2/2及びＨ（Ｃ6Ｈ5）ＳｉＯ2/2が含まれる。
式（ＩＩ－２）の単位の例は、式（Ｉ－２）の単位について上に与えられたものと同じであり得る。
水素含有ポリシロキサンの例には、ジメチルポリシロキサン（水素化ジメチルシリル末端基を含む）、（ジメチル）（ヒドロメチル）ポリシロキサン単位（トリメチルシリル末端基を含む）を有するコポリマー、（ジメチル）（ヒドロメチル）ポリシロキサン単位（水素化ジメチルシリル末端基を含む）、トリメチルシリル末端基を有する水素化メチルポリシロキサン、及び環状水素化メチルポリシロキサンを有するコポリマーなど、線状、分岐又は環状化合物が含まれる。
場合によっては、水素含有ポリシロキサンは、水素化ジメチルシリル末端基を含むジオルガノポリシロキサンと、少なくとも３つのヒドロシリル基を含むオルガノポリシロキサンとの混合物であり得る。
しかしながら、上記の本発明の効果を達成するために、本発明者らは、成分（Ｂ）は、成分（Ｂ）の重量で、少なくとも２５重量％、好ましくは少なくとも３０重量％、より好ましくは少なくとも４５重量％の、以下を含む又はからなる群から選択される少なくとも２つの異なる単位を含む三次元ネット状オルガノヒドロゲンシロキサン樹脂（Ｂ’）を含まなければならないことを見出した：
－式Ｒ’3ＳｉＯ1/2の単位Ｍ、
－式Ｒ’2ＳｉＯ2/2の単位Ｄ、
－式Ｒ’ＳｉＯ3/2の単位Ｔ、及び
－式ＳｉＯ4/2の単位Ｑ（Ｒ’は水素原子又は１～２０個の炭素原子を有する一価の炭化水素基を表す）。
（ただし、これらのシロキサン単位の少なくとも１つはシロキサン単位Ｔ又はＱ、好ましくはＱであり、シロキサン単位Ｍ、Ｄ及びＴの少なくとも１つ、好ましくは２つは水素原子を含む。）
１つの好ましい実施形態では、成分（Ｂ）は、１００重量％の前記三次元ネット状オルガノヒドロゲンシロキサン樹脂（Ｂ’）からなるか、又はそれを含み得る。実施例に示すように、成分（Ｂ）が完全にオルガノヒドロゲンシロキサン樹脂（Ｂ’）からなる場合、成分（Ｂ）としてオルガノヒドロゲンシロキサン油と樹脂の混合物を使用するよりも、手触りと耐摩耗性の両方が改善され得る。
さらに好ましい実施形態において、前記オルガノヒドロゲンシロキサン樹脂（Ｂ’）におけるＭ単位対Ｑ単位のモル比は、０．５～８モル／モル、好ましくは０．５～６モル／モル、より好ましくは０．８～５モル／モルである。
オルガノヒドロゲンシロキサン樹脂に加えて、好ましくは２５℃で１０００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは２５℃で２～５００ｍＰａ・ｓの粘度を有し得るオルガノヒドロゲンシロキサンを使用することができる。
シリコーンコーティング組成物において、全組成物中のケイ素結合ビニル基（Ｓｉ－ビニル基）の合計に対するケイ素結合水素原子（Ｓｉ－Ｈ基）のモル比は、０．８～１０モル／モル、好ましくは１．１～６モル／モル、より好ましくは１．２～５モル／モルであることが望ましい。０．８モル／モル未満の場合、架橋が適切であり、機械的強度が損なわれるか、表面の粘着性の抑制が不十分である可能性がある。一方、１０モル／モルを超えると、硬化後の機械的特性が低下し、特に耐熱性、耐摩耗性、圧縮永久歪みが大幅に悪化する場合がある。
成分（Ｃ）
成分（Ｃ）は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との間のヒドロシリル化反応を触媒又は促進することができる触媒である。そのような触媒及びその調製は、当業者によく知られている。
触媒は、ロジウム、ルテニウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム又は白金含有触媒などの白金族金属系の触媒を含み得る。白金系の触媒が特に好ましく、担体上に堆積された白金、例えば粉末炭から、塩化白金、白金の塩、塩化白金酸、及びそれらのカプセル化された形態までの範囲の既知の形態のいずれかをとることができる。白金触媒の好ましい形態は、塩化白金酸、白金アセチルアセトナート、ハロゲン化白金とエチレン、プロピレン、オルガノビニルシロキサン、及びスチレンなどの不飽和化合物との錯体；ヘキサメチルジ白金、ＰｔＣｌ2、ＰｔＣｌ3、ＰｔＣｌ4、及びＰｔ（ＣＮ）3である。あるいは、白金族触媒は白金触媒である。白金触媒の適切な形態には、以下が含まれるが、これらに限定されない：塩化白金酸、１，３－ジエテニル－１，１，２，２－テトラメチルジシロキサン白金錯体、ハロゲン化白金又は塩化白金酸とジビニルジシロキサンとの錯体、及び塩化白金酸、ジビニルテトラメチルジシロキサンとテトラメチルジシロキサンの反応によって形成される錯体。
成分（Ｃ）は、本発明のシリコーンゴム組成物を所望の時間内に架橋するのに十分な量で使用され、これは通常、ルーティン実験によって決定することができる。一般に、白金系触媒などのヒドロシリル化触媒の有効量は、例えば、組成物の総重量あたり約０．０５～１０００ｐｐｍ、好ましくは１～１００ｐｐｍ、より好ましくは２～５０重量ｐｐｍであり得る。
成分（Ｄ）
本発明の１つの好ましい実施形態において、シリコーンコーティング組成物は、０．２～６０μｍ、好ましくは０．５～４０μｍ、より好ましくは０．８～３０μｍの粒子サイズＤ５０を有する球状粒子充填剤である成分（Ｄ）を含む。本明細書で使用される球状粒子として、球状粒子充填剤は、沈降シリカ粒子、球状シリコーン樹脂粒子、ポリアミド粒子、及びそれらの混合物から選択されることが好ましい。コーティングの補強などの一般的な充填剤機能に加えて、これらの特定の球状粒子充填剤は、驚くべきことに、手触り、特に滑り、弾力性、シルクのような滑り感を改善し、同時に高い耐摩耗性をもたらすことができることが確認された。
さらに、成分（Ｄ）の量は、全組成物の総重量で、好ましくは１重量％～３０重量％、好ましくは１．５重量％～２５重量％、より好ましくは２重量％～２０重量％である。本発明者らは、特定の球状粒子の１重量％未満がおそらく手触りを悪化させ、システムの機械的強度及び耐摩耗性の両方を損なう可能性があり、一方、３０重量％を超えると、コーティングにひび割れや脆化が起こりやすくなり、手触りが悪化する可能性があることを発見した。
構成要素（Ｄ）の形態、すなわち、上記で定義された特定の粒子サイズＤ５０の球又はミクロスフェアの形態は、以下の実施例に示されるように、所望の特性改善に有利であり得る。
約０．２～６０μｍ、好ましくは０．５～４０μｍの範囲内のＤ５０の特定の平均粒子サイズで、それは非常に滑りやすい感触と高い耐摩耗性を提供し、場合によっては熱安定性と耐水性も改善する。粒度分布Ｄ５０は、粒度分布の中位径又は粒度分布の中間値とも知られ、累積分布の５０％で粒子径の値である。これは、粒子サイズを特徴付ける重要でよく知られたパラメータの１つである。粒子サイズ分布のサイズ分布及び体積平均直径は、Ｍａｌｖｅｒｎから市販されているものなどのレーザー光散乱ＰＳＤシステムを使用して計算することができる。粒度Ｄ５０が０．２μｍ未満の場合、球形を維持したまま、そのような小さな粒子を調製することは非常に困難である。粒子サイズＤ５０が６０μｍを超える場合、必要な強度と柔軟性を硬化フィルムに与えることはできない。さらに、所与のＤ５０範囲外で作業すると、硬化したコーティング組成物の手触りが悪くなったり、耐摩耗性が低下したりする可能性がある。
球形粒子は、重心又は幾何学的中心を横切る１つ又は複数のほぼ球形の直径を有する球形の粒子を指し、不均一な表面を有する球形粒子であり得る。特に、球状粒子は、最短直径対最長直径の比が０．２～１であり、好ましくは０．３～１であり、例えば、０．４～０．５～０．６～０．９又は０．７～０．９である。例えば、図１は、例で成分Ｄ－２として使用されるＴ単位シリコーン樹脂粒子の球状形態を示している。
沈降シリカは、当技術分野でよく知られているアモルファス形態のシリカであり、ケイ酸塩を含む溶液からの沈殿によって生成される。沈降シリカは、焼成シリカ、ヒュームドシリカ又はシリカゲルとは異なり、後者の３つのシリカは、それらの形態及び粒子サイズのために、本発明には適していない。例えば、ヒュームドシリカ又は焼成シリカの粉末は非常に微細であるため、通常、不規則な非球形に凝集する傾向である。
コーティング組成物中のシリコーン成分との相容性を高めるために、沈降シリカ粒子の表面を疎水性にすることができる。充填剤粒子を疎水性にすることは、沈降シリカ粒子をポリシロキサン成分に分散させる前又は後に行うことができる。これは、シリカ粒子を脂肪酸、反応性シラン、ワックス、反応性シロキサンなどの疎水性化剤で前処理することによって影響を受ける可能性がある。例には、ステアリン酸、ジメチルジクロロシラン、トリメチルクロロシラン、ヘキサメチルジシラザン、ヒドロキシルエンドブロック又はメチルエンドブロックポリジメチルシロキサン、シロキサン樹脂、又はこれらの２つ以上の混合物が含まれるが、これらに限定されない。すでに疎水性に処理された沈降シリカ粒子は、市販されている。最も好ましい疎水性化剤は、ヘキサメチルジシラザン又はポリエチレンワックスである。
沈降シリカの比表面積は５０～４００ｍ2／ｇにすることが推奨される。ＢＥＴ法で測定した場合、１００～３００ｍ2／ｇが望ましい。
上記のような球形及び特定の粒子サイズＤ５０を有するポリアミド粒子もまた、シリコーンコーティング組成物に使用される好ましい充填剤であり、耐摩耗性、耐薬品性、光沢低減、硬度、さらには質感の形成など、コーティング組成物の改善された複数の性能面を提供する。
適切なポリアミドの例には、例えば、ポリアミド６、ポリアミド７、ポリアミド９又はポリアミド１０、好ましくはポリアミド６が含まれる。これらのポリアミド粒子は、例えば約１．１５ｇ／ｃｍ3の低密度を有し、コーティング組成物中に安定かつ均一に分散させることができる。
球状シリコーン樹脂粒子は、それらの容易に制御される粒子サイズ、完全な球形、及びコーティング組成物との適合性のために、本発明において特に適している。有用な球状シリコーン樹脂粒子に関しては、それらは、Ｒ6 mＳｉＸnＯ(4-m-n)/2の一般式のポリシロキサンによって形成されたシリコーン樹脂材料の粒子であり、
Ｒ6は、２つ以上の炭素原子、好ましくは２～６個の炭素原子を有するアルキル、アリール、アラルキル又はアルキルアリール基であり、好ましくはメチル、エチル、フェニル基又はフェニルエチル及び３－フェニルプロピル基から選択され、
Ｘは、エポキシ基、アルコキシル基、ビニル基、水素基、アクリロキシ基、及びメタクリロキシ基、ポリエチレングリコール基、ヒドロキシ基又はアミノ基から選択される官能基であり、
ｍは０から２の整数であり
ｎは０から１の整数であり、
ｍ＋ｎは０～３である。
１つの好ましい実施形態において、ポリシロキサンは、Ｒ7 3ＳｉＯ0.5の単位Ｍ、Ｒ7 2ＳｉＯの単位Ｄ、Ｒ7ＳｉＯ3/2の単位Ｔ、及びＳｉＯ4/2の単位Ｑから選択されるシロキサン単位を含むか又はからなり、
Ｒ7は、メチル、エチル、フェニル、フェニルエチル、３－フェニルプロピル基、ヒドロキシル、アクリロキシ、及びメタクリロキシ、水素、エポキシ、又はアミノ基から選択される。
（ただし、単位Ｔ又は単位Ｄの量は、５０モル％より高く、好ましくは７０モル％より高く、より好ましくは８０モル％より高い。）
例えば、ポリシロキサンは、Ｔ、ＭＴ、ＤＴ、ＭＤＴ、ＭＴＱ及びＭＤＱから選択される単位からなり得る。ミクロスフェア粒子は、コアが固体であり、シェルが上記のシリコーン樹脂材料で構成されるコア－シェル粉末の形態で存在することができる。
球状シリコーン樹脂粒子は、混合物の調製中にシリコーンコーティング組成物に直接添加するか、又は希釈剤中の粒子の分散液の形で、分散液の総重量に基づいて１０～３０重量％、好ましくは１０～２０重量％の分散含有量で、混合物に添加することができる。これらの粒子を分散させるのに適した希釈剤は当業者に知られており、その例には、Ｄ４（オクタメチルシクロテトラシロキサン）又はＤ５（デカメチルシクロペンタシロキサン）が含まれる。
その他の任意成分
上記の成分（Ａ）から（Ｄ）に加えて、本発明によるシリコーンコーティング組成物は、必要に応じて組成物の全体的な特性を調整するために、任意選択でさらなる成分を含むことができる。
そのような追加の成分の一例は、接着促進剤である。本開示の一実施形態では、接着促進剤は、エポキシシラン、アルコキシシラン、アシルオキシシラン、アリールオキシシラン又はそれらのオリゴマーから１つ又は複数選択され得る。それらには、以下が含まれるが、これらに限定されない：３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ガンマ－メタクリロキシ－プロピルトリメトキシシラン、ベータ－（３，４－エポキシシクロヘキシル）－エチルトリメトキシシランベータ－（３，４－エポキシシクロヘキシル）－エチルトリエトキシシラン及びフマル酸ビス（トリメトキシシリルプロピル）、トリメトキシシリル官能基修飾シリコーンなどのアルコキシ又はアリールオキシシリコーン。さらに、それらはまた、シラノール、１つ又は複数のアルコキシシリル官能基を含むオリゴシロキサン、アルコキシシリル官能基を含むポリシロキサン、ヒドロキシル官能基を含む１つ又は複数のオリゴマーシロキサン、１つ以上のアリールオキシシリル官能基を含むポリシロキサン、１つ以上のアルコキシシリル官能基を含むシクロシロキサン、１つ以上のヒドロキシル基を含むシクロシロキサン、テトラアルコキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、及びそれらの混合物、ならびにそれらの組み合わせを含む。
しかしながら、シリコーンコーティング組成物中の接着促進剤の量は、組成物全体の総重量で０～５部、好ましくは０～３部、最も好ましくは０部の範囲内で制御されなければならない。より多くの接着促進剤を使用すると、硬化したシリコーンコーティング組成物の全体的な特性が著しく劣化し、シリコーンコーティング組成物の調製も悪影響を受けることになる。
組成物に追加的に含まれ得る成分の例には、以下が含まれる：顔料、着色剤、又はヒュームドシリカ、炭酸カルシウム、石英、ウォラストナイト、酸化セリウム、Ａｌ（ＯＨ）3、Ｆｅ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3、マイカ、タルク、ＭｇＯ、Ｍｇ（ＯＨ）3、ＴｉＯ2などの他の充填剤。しかし、これらの充填剤を大量に使用しても、手触りや機械的特性がさらに向上したり、悪化したりすることはないため、これらの充填剤は、好ましくは、全組成物の総重量で３０重量％未満、好ましくは１０重量％未満、より好ましくは５重量％未満、又は最も好ましくは０重量％の量で使用される。
シリコーンコーティング組成物に添加することができる別の添加剤は、シリコーン分野での重付加架橋反応で従来から使用されている架橋抑制剤である。それらは特に以下の化合物から選択することができる：
少なくとも１つのアルケニルで置換されたオルガノポリシロキサン（任意選択で環状形態で存在し得、テトラメチルビニルテトラシロキサンが特に好ましい）、有機ホスフィン及びホスファイト；不飽和アミド；アルキル化マレイン酸塩；及びアセチレンアルコール。
アセチレンアルコールとして、それらはヒドロシリル化反応のための好ましい熱遮断剤でもある。アセチレンアルコールの例には、特に１－エチニル－１－シクロヘキサノール、３－メチル－１－ドデシン－３－オール、３，７，１１－トリメチル－１－ドデシン－３－オール、１，１－ジフェニル－２－プロピン－１－オール、３－エチル－６－エチル－１－ノニン－３－オール、２－メチル－３－ブチン－２－オール、３－メチル－１－ペンタ－デシン－３－オール、マレイン酸ジアリル又はマレイン酸ジアリルの誘導体又はそれらの混合物が含まれる。
そのような抑制剤は、全組成物の総重量で０．００５重量％～１．５重量％、好ましくは０．０１重量％～１重量％の量で存在し得る。
シリコーンコーティング組成物は、単純に均一に混合することによって、又は常温又は高温で上記のように個々の成分を順番に混合することによって調製することができる。一般に、コーティング組成物は、２５℃で約１～４００Ｐａ・ｓ、特に約５～５０Ｐａ・ｓの粘度を有する。
接着剤層
接着剤層は、通常、本発明の多層複合材料において、例えば、基材とトップコート（すなわち上記で特定されたシリコーンコーティング組成物）との間の中間層として機能する第２の層として必要とされる。そのような接着剤層はよく知られており、その組成は当業者が処方及び調整することができる。
接着剤層は、好ましくはシリコーン接着剤層であり、液体シリコーンゴム（ＬＳＲ）又は室温加硫シリコーンゴム（ＲＴＶ）を含むか、又はそれからなり、限定されないベース材料を含む。１つの例示的な実施形態では、第２の接着剤層は、以下を含むシリコーン接着剤組成物によって形成される：
（ＡＡ）少なくとも２つのアルケン官能基を有する少なくとも１つのオルガノポリシロキサンポリマー；
（ＢＢ）少なくとも２つのＳｉ－Ｈ基を有する少なくとも１つの架橋オルガノヒドロゲンシロキサン；
（ＣＣ）成分（ＡＡ）と成分（ＢＢ）の間の反応を促進することができる触媒；及び
（ＥＥ）接着促進剤。
上記のシリコーンコーティング組成物に使用される成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の一般的な説明及び好みは、接着剤組成の基礎を構成する、シリコーン接着剤層組成物の成分（ＡＡ）、（ＢＢ）及び（ＣＣ）にも適用される。ただし、シリコーン接着剤組成物の成分（ＢＢ）には、三次元のネット状のオルガノヒドロゲンシロキサン樹脂、すなわち、上記で定義された成分（Ｂ’）は存在しない。上記のようなケイ素結合水素原子とケイ素結合ビニル基とのモル比は、シリコーン接着剤層の組成にも当てはまる。同様に、接着剤層はまた、「その他の任意成分」という副題の下の段落に示されているように、充填剤、接着促進剤及び架橋抑制剤のような他の添加剤を含み得る。
接着剤層において、特にシリコーン接着剤層は、接着剤層１００重量部あたり５～５０重量部、好ましくは少なくとも１０～４０重量部の量の充填剤を含み得る。しかしながら、シリコーンコーティング組成物に使用される特定の球状充填剤粒子は、接着剤層には使用されない。
接着促進剤に関しては、それは接着剤層に必要であり、好ましくは存在する。接着促進剤は、接着剤層の総重量の０．２重量％～１０重量％、好ましくは０．５重量％～８重量％、より好ましくは０．８重量％～５重量％の量で添加することができる。
したがって、当業者は、第２の層として使用されるシリコーン接着剤層が、組成について、第３のトップコート、すなわち本発明のシリコーンコーティング組成物とは異なっていなければならないことを認識している。
多層複合材料では、第２の層のコート重量は１００～３００ｇｓｍ（すなわち、ｇ／ｍ2）、好ましくは１３０～２８０ｇｓｍ、より好ましくは１５０～２５０ｇｓｍである。トップコート層のコート重量は５ｇｓｍ～２５０ｇｓｍ、好ましくは１０ｇｓｍ～２００ｇｓｍ、より好ましくは１５ｇｓｍ～１００ｇｓｍ、最も好ましくは１５ｇｓｍ～４０ｇｓｍである。第２の層及び第３の層（すなわちトップコート）の総コーティング重量は、１０５ｇｓｍを超え、好ましくは１５０ｇｓｍを超える。
さらに、本発明は、そのような多層複合材料、好ましくは人工皮革、エアバッグ、及びアパレルを含む製品に関する。
最後に、本開示は、シリコーンコーティングされたテキスタイルの表面改質のために、本発明のシリコーンコーティング組成物の、ヒートシールドとＤＷＲコーティング、テキスタイルスクリーン印刷用のシリコーンインク、エアバッグと射出成形部品、及びアパレル印刷のためのテキスタイルへの直接塗布などにおける使用に関する。この表面改質の一実施形態では、シリコーンコーティング組成物は、コーティング、スプレー、又は印刷などして、多層複合材料にトップコートとして塗布することができる。
本発明は、以下の実施例を参照してさらに説明され、他に示されない限り、すべての部品は重量部を指す。
特性の測定：
機械的特性は、既知の手法で決定される：
シリコーンエラストマー材料の硬度は、ＧＢ／Ｔ５３１．１に準拠したタイプＡ硬度計によって測定した。
ＧＢ／Ｔ６３４４に従って、引張強度と破断点伸びを測定した。
引き裂き強度は、ＡＳＴＭ Ｄ６２４Ｂに従って測定した。
粘度は、回転粘度計で測定した値である。
耐摩耗性：
試験機器：Ｗｙｚｅｎｂｅｅｋ
試験基準：ＡＳＴＭ Ｄ４１５７
研磨剤試験：１０＃コットンダック
試験開始条件：２時間以上の間隔で連続計量した試料の重量増加が試料重量の０．１％を超えない場合に平衡に達したとみなす。
試料のコーティングにスクラブの最大数を記録する。これを超えると、スクラブを増やすと表面が変化するため、表面を最高のランキング５として評価することはできなくなる。最大摩耗時間は、表１のＷｙｚｅｎｂｅｅｋ行にリストされている（単位「ｗ」は１００００回あたりを意味する）。
コーティングされた布の手触り：
コーティングフィルムの手触りは指で触れることで評価し、すべての試験で次の基準を作成した：
Figure 2023509654000004
試験サンプルを準備するための一般的な手順：
いくつかのシリコーンコーティング混合物は、それぞれの例について表１にリストされているように、様々な組成及び量で混合することによって調製され、次に、２０ｇｓｍのコーティング重量でキャスティングペーパーの表面に塗布し、１３０℃のオーブンで５分間硬化させた。
シリコーンコーティング層（すなわちトップコート）が硬化及び乾燥された後、第２の接着剤層をその上にコーティングし、次いで、圧力なしでローラーを使用して、布が基材として第２の層に置かれる。すべての発明及び比較の例について、同じ接着剤層を調製して使用した。第２の接着剤層の組成は、成分ＡＡが１００重量部、成分ＢＢが４重量部、成分ＣＣが０．０３重量部、ヒュームドシリカが２７重量部、接着促進剤が１．３５重量部、架橋阻害剤が０．４重量部である。第２の接着剤層のコーティング重量は１８０ｇｓｍであり、次いで、調製された複合材料を１４０℃の温度で１０分間硬化した。
最後にキャスティング紙を剥がした後、シリコーン人工皮革の３層複合材が得られた。
発明例と比較例
Figure 2023509654000005
Figure 2023509654000006
Figure 2023509654000007
Figure 2023509654000008
Figure 2023509654000009

Claims (26)

  1. 基材、接着剤層、及びトップコート層を含む多層複合材料であって、前記トップコート層は、以下の成分を含むシリコーンコーティング組成物によって形成され：
    （Ａ）以下を含む少なくとも２つのアルケン官能基を有する少なくとも１つのオルガノポリシロキサンポリマー：
    （ｉ）式（Ｉ－１）の少なくとも２つの単位
    Ｒ1 aＺbＳｉＯ[4-(a+b)]/2 （Ｉ－１）
    式中、
    －Ｒ1は、２～１２個の炭素原子を含み、少なくとも１つのアルケン官能基を持つ一価のラジカルを表し、
    －Ｚは同じでも異なっていてもよく、１～２０個の炭素原子を含み、アルケン官能基を含まない一価のラジカルを表し、
    －ａは１、２、又は３の整数であり、ｂは０、１、又は２の整数であり、ａ＋ｂの合計は１、２、又は３である、
    （ｉｉ）任意選択で式（Ｉ－２）の他の単位：
    ＺcＳｉＯ(4-c)/2 （Ｉ－２）
    式中、
    －Ｚは上記と同じ意味であり、
    －ｃは０、１、２、又は３の整数である、
    （Ｂ）少なくとも２つのＳｉ－Ｈ基、好ましくは少なくとも３つのＳｉ－Ｈ基を有する少なくとも１つの架橋オルガノヒドロゲンシロキサン；及び
    （Ｃ）成分（Ａ）と成分（Ｂ）の間の反応を促進することができる触媒；
    成分（Ｂ）は、成分（Ｂ）の少なくとも２５重量％、好ましくは少なくとも３０重量％、より好ましくは少なくとも４５重量％の、三次元ネット状オルガノヒドロゲンシロキサン樹脂（Ｂ’）を含み、前記オルガノヒドロゲンシロキサン樹脂（Ｂ’）は、以下を含む又はからなる群から選択される少なくとも２つの異なる単位を含むことを特徴とする、多層複合材料：
    －式Ｒ’3ＳｉＯ1/2の単位Ｍ、
    －式Ｒ’2ＳｉＯ2/2の単位Ｄ、
    －式Ｒ’ＳｉＯ3/2の単位Ｔ、及び
    －式ＳｉＯ4/2の単位Ｑ（Ｒ’は水素原子又は１～２０個の炭素原子を有する一価の炭化水素基を表す）。
    （ただし、これらの単位の少なくとも１つは単位Ｔ又はＱ、好ましくはＱであり、単位Ｍ、Ｄ及びＴの少なくとも１つ、好ましくは２つが水素原子を含む。）
  2. 成分（Ａ）は、成分（Ａ）の総重量で、８重量％～８０重量％、好ましくは１０重量％～６０重量％、より好ましくは１５重量％～５０重量％のアルケニルオルガノポリシロキサン樹脂（Ａ’）を含み、前記アルケニルオルガノポリシロキサン樹脂（Ａ’）は、以下を含むか、以下からなることを特徴とする、請求項１に記載の多層複合材料：
    式Ｒ3ＳｉＯ1/2の単位Ｍ、式Ｒ2ＳｉＯ2/2の単位Ｄ、式ＲＳｉＯ3/2の単位Ｔ、及び式ＳｉＯ4/2の単位Ｑからなる群から選択された少なくとも２つの異なる単位（Ｒは、請求項１の基Ｒ1又はＺに与えられた意味を有する）。
    （ただし、これらの単位の少なくとも１つはシロキサン単位Ｔ又はＱであり、単位Ｍ、Ｄ及びＴの少なくとも２つはアルケン官能基、好ましくはアルケニル基を含む。）
  3. 成分（Ｂ）は、１００重量％の前記三次元ネット状オルガノヒドロゲンシロキサン樹脂（Ｂ’）からなるか、又はそれを含むことを特徴とする、請求項１又は２に記載の多層複合材料。
  4. 前記オルガノヒドロゲンシロキサン樹脂（Ｂ’）中のＭ単位対Ｑ単位のモル比は、０．５～８モル／モル、好ましくは０．５～６モル／モル、より好ましくは０．８～５モル／モルであることを特徴とする、請求項１～３のいずれか１項に記載の多層複合材料。
  5. 全組成物中のケイ素結合ビニル基の合計に対するケイ素結合水素原子のモル比は、０．８～１０モル／モル、好ましくは１．１～６モル／モル、より好ましくは１．２～５モル／モルであることを特徴とする、請求項１～４のいずれか１項に記載の多層複合材料。
  6. 前記組成物は、０．２～６０μｍ、好ましくは０．５～４０μｍ、より好ましくは０．８～３０μｍの粒子サイズＤ５０を有する球状粒子充填剤である成分（Ｄ）を含むことを特徴とする、請求項１～５のいずれか１項に記載の多層複合材料。
  7. 成分（Ｄ）の量は、シリコーンコーティング組成物全体の総重量で、１重量％～３０重量％、好ましくは１．５重量％～２５重量％、より好ましくは２重量％～２０重量％であることを特徴とする、請求項６に記載の多層複合材料。
  8. 成分（Ｄ）は、沈降シリカ粒子、球状シリコーン樹脂粒子、ポリアミド粒子及びそれらの混合物からなる群から選択されることを特徴とする、請求項６又は７に記載の多層複合材料。
  9. 前記球状シリコーン樹脂粒子は、Ｒ6 mＳｉＸnＯ(4-m-n)/2の一般式のポリシロキサンによって形成されたシリコーン樹脂材料の粒子であり、
    Ｒ6は、２つ以上の炭素原子、好ましくは２～６個の炭素原子を有するアルキル、アリール、アラルキル又はアルキルアリール基であり、好ましくはメチル、エチル、フェニル基又はフェニルエチル及び３－フェニルプロピル基から選択され、
    Ｘは、エポキシ基、アルコキシル基、ビニル基、水素基、アクリロキシ基、及びメタクリロキシ基、ポリエチレングリコール基、ヒドロキシ基又はアミノ基から選択される官能基であり、
    ｍは０から２の整数であり、
    ｎは０から１の整数であり、
    ｍ＋ｎは０～３であることを特徴とする、請求項８に記載の多層複合材料。
  10. 前記シリコーン樹脂材料は、Ｒ7 3ＳｉＯ0.5の単位Ｍ、Ｒ7 2ＳｉＯの単位Ｄ、Ｒ7ＳｉＯ3/2の単位Ｔ、及びＳｉＯ4/2の単位Ｑから選択されるシロキサン単位を含むか又はからなるポリシロキサンによって形成され、
    Ｒ7は、メチル、エチル、フェニル、フェニルエチル、３－フェニルプロピル基、ヒドロキシル、アクリロキシ、及びメタクリロキシ、水素、エポキシ、又はアミノ基から選択されることを特徴とする、請求項９に記載の多層複合材料。
    （ただし、単位Ｔ又は単位Ｄの量は、５０モル％より高く、好ましくは７０モル％より高く、より好ましくは８０モル％より高い。）
  11. 球状シリコーン樹脂粒子は、分散液の総重量に基づいて、１０～３０重量％、好ましくは１０～２０重量％の含有量を有する分散液の形態で前記シリコーンコーティング組成物に添加されることを特徴とする、請求項８～１０のいずれか１項に記載の多層複合材料。
  12. 前記シリコーンコーティング組成物は、架橋抑制剤を含むことを特徴とする、請求項１～１１のいずれか１項に記載の多層複合材料。
  13. 前記トップコート層のコート重量は５ｇｓｍ～２５０ｇｓｍ、好ましくは１０ｇｓｍ～２００ｇｓｍ、より好ましくは１５ｇｓｍ～１００ｇｓｍ、最も好ましくは１５ｇｓｍ～４０ｇｓｍであることを特徴とする、請求項１～１２のいずれか１項に記載の多層複合材料。
  14. 前記トップコート層の耐摩耗性は、少なくとも１００，０００回のスクラブ後、ＡＳＴＭ Ｄ４１５７に準拠して、ランキング５にランク付けされることを特徴とする、請求項１～１３のいずれか１項に記載の多層複合材料。
  15. 前記接着剤層は、シリコーン接着剤組成物によって形成されることを特徴とする、請求項１～１４のいずれか１項に記載の多層複合材料。
  16. 前記接着剤層は、請求項１に定義される三次元ネット状オルガノヒドロゲンシロキサン樹脂（Ｂ’）を含まず、及び／又は、請求項８に定義される成分（Ｄ）を含まないことを特徴とする、請求項１～１５のいずれか１項に記載の多層複合材料。
  17. 前記接着剤層は、前記接着剤層の総重量で、０．２重量％～１０重量％、好ましくは０．５重量％～８重量％、より好ましくは０．８重量％～５重量％の量の接着促進剤を含むことを特徴とする、請求項１～１６のいずれか１項に記載の多層複合材料。
  18. 前記接着促進剤は、エポキシシラン、アルコキシシラン、アシルオキシシラン、アリールオキシシラン又はそれらのオリゴマーから選択される１つ又は複数であることを特徴とする、請求項１７に記載の多層複合材料。
  19. 前記基材は、ポリプロピレン、ポリエチレン、グラスファイバー、ポリアミド、ポリウレタン及びポリ塩化ビニル、ポリ（エチレン）テレフタレート及び他のポリマー又はそれらの混合物から選択されるポリマーに基づくファブリック又はフィルム又はシートであることを特徴とする、請求項１～１８のいずれか１項に記載の多層複合材料。
  20. 請求項１から１９のいずれかに記載の多層複合材料を含む製品。
  21. 人工皮革、エアバッグ又はアパレルである、請求項２０に記載の製品。
  22. シリコーンコーティング組成物であって、以下の成分を含み：
    （Ａ）以下を含む少なくとも２つのアルケン官能基を有する少なくとも１つのオルガノポリシロキサンポリマー：
    （ｉ）式（Ｉ－１）の少なくとも２つの単位
    Ｒ1 aＺbＳｉＯ[4-(a+b)]/2 （Ｉ－１）
    式中、
    －Ｒ1は、２～１２個の炭素原子を含み、少なくとも１つのアルケン官能基を持つ一価のラジカルを表し、
    －Ｚは同じでも異なっていてもよく、１～２０個の炭素原子を含み、アルケン官能基を含まない一価のラジカルを表し、
    －ａは１、２、又は３の整数であり、ｂは０、１、又は２の整数であり、ａ＋ｂの合計は１、２、又は３である、
    （ｉｉ）任意選択で式（Ｉ－２）の他の単位：
    ＺcＳｉＯ(4-c)/2 （Ｉ－２）
    式中、
    －Ｚは上記と同じ意味であり、
    －ｃは０、１、２、又は３の整数である、
    （Ｂ）少なくとも２つのＳｉ－Ｈ基、好ましくは少なくとも３つのＳｉ－Ｈ基を有する少なくとも１つの架橋オルガノヒドロゲンシロキサン；
    （Ｃ）成分（Ａ）と成分（Ｂ）の間の反応を促進することができる触媒；
    （Ｄ）成分（Ａ）の総重量で、２重量％～５０重量％、好ましくは２重量％～４０重量％、より好ましくは５～３５重量％の量の、粒子サイズＤ５０が０．２～６０μｍ、好ましくは０．５～４０μｍ、より好ましくは０．８～３０μｍの球状粒子充填剤；
    成分（Ｂ）は、成分（Ｂ）の少なくとも２５重量％、好ましくは少なくとも３０重量％、より好ましくは少なくとも４５重量％の、三次元ネット状オルガノヒドロゲンシロキサン樹脂（Ｂ’）を含み、前記オルガノヒドロゲンシロキサン樹脂（Ｂ’）は、以下を含む又はからなる群から選択される少なくとも２つの異なる単位を含むことを特徴とする、シリコーンコーティング組成物：
    －式Ｒ’3ＳｉＯ1/2の単位Ｍ、
    －式Ｒ’2ＳｉＯ2/2の単位Ｄ、
    －式Ｒ’ＳｉＯ3/2の単位Ｔ、及び
    －式ＳｉＯ4/2の単位Ｑ（Ｒ’は水素原子又は１～２０個の炭素原子を有する一価の炭化水素基を表す）。
    （ただし、これらの単位の少なくとも１つは単位Ｔ又はＱ、好ましくはＱであり、単位Ｍ、Ｄ及びＴの少なくとも１つ、好ましくは２つが水素原子を含む。）
  23. 成分（Ｄ）は、沈降シリカ粒子、球状シリコーン樹脂粒子、ポリアミド粒子、シリコーンエラストマー粒子及びそれらの混合物からなる群から選択されることを特徴とする、請求項２２に記載のシリコーンコーティング組成物。
  24. 前記組成物は、架橋抑制剤及び／又はヒュームドシリカをさらに含むことを特徴とする、請求項２２又は２３に記載のシリコーンコーティング組成物。
  25. 成分（Ａ）は、成分（Ａ）の総重量で、８重量％～８０重量％、好ましくは１０重量％～６０重量％、より好ましくは１５重量％～５０重量％のアルケニルオルガノポリシロキサン樹脂（Ａ’）を含み、前記アルケニルオルガノポリシロキサン樹脂（Ａ’）は、以下を含むか、以下からなることを特徴とする、請求項２２～２４のいずれか１項に記載のシリコーンコーティング組成物：
    式Ｒ3ＳｉＯ1/2の単位Ｍ、式Ｒ2ＳｉＯ2/2の単位Ｄ、式ＲＳｉＯ3/2の単位Ｔ、及び式ＳｉＯ4/2の単位Ｑからなる群から選択された少なくとも２つの異なる単位（Ｒは、請求項１の基Ｒ1又はＺに与えられた意味を有する）。
    （ただし、これらの単位の少なくとも１つはシロキサン単位Ｔ又はＱであり、単位Ｍ、Ｄ及びＴの少なくとも２つはアルケニル基を含む。）
  26. シリコーンコーティングされたテキスタイルの表面改質のための、請求項２２～２５のいずれか１項に記載のシリコーンコーティング組成物の、ヒートシールドと耐久撥水（ＤＷＲ）コーティング、テキスタイルスクリーン印刷用のシリコーンインク、エアバッグと射出成形部品、及びアパレル印刷のためのテキスタイルへの直接塗布などにおける、使用。
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