JP2022130690A - 光電変換素子および固体撮像装置 - Google Patents
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Abstract
Description
1.第1の実施の形態(DTT誘導体を含む有機光電変換層を備えた光電変換素子)
1-1.光電変換素子の構成
1-2.光電変換素子の製造方法
1-3.作用・効果
2.第2の実施の形態(BDT系誘導体を含む有機光電変換層を備えた光電変換素子)
2-1.有機光電変換層の構成
2-2.作用・効果
3.変形例(複数の有機光電変換部が積層された光電変換素子)
4.適用例
5.実施例
図1は、本開示の第1の実施の形態の光電変換素子(光電変換素子10A)の断面構成を表したものである。光電変換素子10Aは、例えば、CCDイメージセンサまたはCMOSイメージセンサ等の固体撮像装置(固体撮像装置1)において1つの画素(単位画素P)を構成するものである(いずれも図13参照)。図1では、2つの光電変換素子10Aが隣接配置された例を示している。光電変換素子10Aは、半導体基板11の表面(受光面(面S1)とは反対側の面S2)側に、画素トランジスタ(後述の転送トランジスタTr1~3を含む)が形成されると共に、多層配線層(多層配線層51)を有するものである。
光電変換素子10Aは、1つの有機光電変換部11Gと、2つの無機光電変換部11Bおよび無機光電変換部11Rとの積層構造を有しており、これにより、1つの素子で赤(R),緑(G),青(B)の各色信号を取得するようになっている。有機光電変換部11Gは、半導体基板11の裏面(面S1)上に形成され、無機光電変換部11Bおよび無機光電変換部11Rは、半導体基板11内に埋め込み形成されている。以下、各部の構成について説明する。
有機光電変換部11Gは、有機半導体を用いて、選択的な波長域の光(ここでは緑色光)を吸収して、電子-正孔対を発生させるものである。有機光電変換部11Gは、信号電荷を取り出すための一対の電極(下部電極15a,上部電極18)間に有機光電変換層17を挟み込んだ構成を有している。下部電極15aおよび上部電極18は、後述するように、配線層(図示せず)やコンタクトメタル層20を介して、半導体基板11内に埋設された導電性プラグ120a1,120b1に電気的に接続されている。なお、本実施の形態の有機光電変換層17が、本開示における「光電変換層」の一具体例である。
光電変換素子10Aは、例えば、次のようにして製造することができる。図5A~図7Cは、光電変換素子10Aの製造方法を工程順に表したものである。なお、図7A~図7Cでは、光電変換素子10Aの要部構成のみを示している。
光電変換素子10Aへ入射した光Lのうち、まず、緑色光Lgが、有機光電変換部11Gにおいて選択的に検出(吸収)され、光電変換される。これにより、発生した電子-正孔対のうちの電子Egが下部電極15a側から取り出された後、伝送経路A(配線層13aおよび導電性プラグ120a1,120a2)を介して緑用蓄電層110Gへ蓄積される。蓄積された電子Egは、読み出し動作の際にFD116へ転送される。なお、正孔Hgは、上部電極18側から伝送経路B(コンタクトメタル層20、配線層13b,15bおよび導電性プラグ120b1,120b2)を介して排出される。
続いて、有機光電変換部11Gを透過した光のうち、青色光は無機光電変換部11B、赤色光は無機光電変換部11Rにおいて、それぞれ順に吸収され、光電変換される。無機光電変換部11Bでは、入射した青色光に対応した電子Ebがn型領域(n型光電変換層111n)に蓄積され、蓄積された電子Ebは、読み出し動作の際にFD113へと転送される。なお、正孔は、図示しないp型領域に蓄積される。同様に、無機光電変換部11Rでは、入射した赤色光に対応した電子Erがn型領域(n型光電変換層112n)に蓄積され、蓄積された電子Erは、読み出し動作の際にFD114へと転送される。なお、正孔は、図示しないp型領域に蓄積される。
近年、CCDイメージセンサ、あるいはCMOSイメージセンサ等に用いられる光電変換素子(撮像素子)には、高感度および低ノイズ、ならびに高い色再現性が求められている。これらを実現する光電変換素子の1つとして、前述した、例えば緑色光を検出してこれに応じた信号電荷を発生する有機光電変換部と、赤色光および青色光をそれぞれ検出するフォトダイオード(無機光電変換部)とが積層された撮像素子が開発されている。この撮像素子では、1画素において3色(R,G,B)の信号を得ることで、1画素における光電変換効率および感度を向上させている。
図11は、本開示の第2の実施の形態の光電変換素子(光電変換素子10B)の断面構成を表したものである。光電変換素子10Bは、上記第1の実施の形態における光電変換素子10Aと同様に、例えば、CCDイメージセンサまたはCMOSイメージセンサ等の固体撮像装置(固体撮像装置1)において1つの画素(単位画素P)を構成するものである。図11では、2つの光電変換素子10Bが隣接配置された例を示している。光電変換素子10Bは、半導体基板11の表面(受光面とは反対側の面S2)側に、画素トランジスタ(後述の転送トランジスタTr1~3を含む)が形成されると共に、多層配線層(多層配線層51)を有するものである。
本実施の形態の有機光電変換層27は、下記一般式(2)または一般式(3)で表わされるBDT系誘導体を1種以上含んで構成されている。また、有機光電変換層27は、p型半導体およびn型半導体の両方を含んで構成されていることが好ましい。p型半導体およびn型半導体は、例えば、一方が透明な材料、他方が選択的な波長域の光を光電変換する材料であることが好ましい。有機光電変換層27の積層方向の膜厚(以下、単に厚みという)は、例えば50nm以上500nm以下である。
以上のように、本実施の形態では、有機光電変換層27を、上記一般式(2)または一般式(3)で表わされるBDT系誘導体を用いて形成するようにしたので、光吸収によって発生した励起子のキャリアへの分離および電極への移動を素早く行うことが可能となる。よって、光電変換効率を向上させることが可能となる。
図12は、本開示の変形例に係る光電変換素子(光電変換素子30)の断面構成を表したものである。光電変換素子30は、上記第1の実施の形態等の光電変換素子10A,10Bと同様に、例えば、CCDイメージセンサまたはCMOSイメージセンサ等の固体撮像装置(固体撮像装置1)において1つの画素(単位画素P)を構成するものである。光電変換素子30は、シリコン基板61上に絶縁層62を介して赤色光電変換部40R、緑色光電変換部40Gおよび青色光電変換部40Bがこの順に積層された構成を有する。
(適用例1)
図13は、上記実施の形態において説明した光電変換素子10A,10B,30を各画素に用いた固体撮像装置1の全体構成を表したものである。この固体撮像装置1は、CMOSイメージセンサであり、半導体基板11上に、撮像エリアとしての画素部1aを有すると共に、この画素部1aの周辺領域に、例えば、行走査部131、水平選択部133、列走査部134およびシステム制御部132からなる周辺回路部130を有している。
上述の固体撮像装置1は、例えば、デジタルスチルカメラやビデオカメラ等のカメラシステムや、撮像機能を有する携帯電話等、撮像機能を備えたあらゆるタイプの電子機器に適用することができる。図14に、その一例として、電子機器2(カメラ)の概略構成を示す。この電子機器2は、例えば、静止画または動画を撮影可能なビデオカメラであり、固体撮像装置1と、光学系(光学レンズ)310と、シャッタ装置311と、固体撮像装置1およびシャッタ装置311を駆動する駆動部313と、信号処理部312とを有する。
<体内情報取得システムへの応用例>
図15は、本開示に係る技術(本技術)が適用され得る、カプセル型内視鏡を用いた患者の体内情報取得システムの概略的な構成の一例を示すブロック図である。
<移動体への応用例>
本開示に係る技術(本技術)は、様々な製品へ応用することができる。例えば、本開示に係る技術は、自動車、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、自動二輪車、自転車、パーソナルモビリティ、飛行機、ドローン、船舶、ロボット等のいずれかの種類の移動体に搭載される装置として実現されてもよい。
次に、本開示の実施例について詳細に説明する。
(実験例1)
まず、下部電極としてITO電極付ガラス基板をUV/オゾン(O3)洗浄を行ったのち、この基板を有機蒸着室に移動し室内を1×10-5Pa以下に減圧した。続いて、基板ホルダーを回転させながら、昇華精製したBP-DTT(式(1-2))と、昇華精製を行ったF6-SubPc-OC6F5(式(4-1))を抵抗加熱法によりそれぞれ蒸着速度1Å/secに保ちながら合計120nmとなるように基板上に蒸着させて有機光電変換層を形成した。このとき、BP-DTTおよびF6-SubPc-OC6F5の蒸着速度の比率は1:1とした。次いで、正孔ブロッキング層として、B4PyMPM(式(11))を蒸着速度0.5Å/secにて5nmの厚みとなるように成膜した。続いて、上部電極としてAl-Si-Cu合金を厚み100nmとなるように蒸着成膜することで、1mm×1mmの光電変換領域を有する光電変換素子(実験例1)を作製した。
この他、有機光電変換層の厚み、および有機光電変換層の構成材料を、BP-DTTから2,9-tert-ブチルキナクリドン(BQD)(式(12))またはDNTT(dinaphtho[2,3-b:2’,3’-f]thieno[3,2-b]thiophene、式(13))に変えた以外は、上記実験例1と同様の方法を用いて光電変換素子(実験例2~4)を作製した。また、有機光電変換層の構成材料として、さらにC60フラーレン(式(5-1))を追加した光電変換素子(実験例5~7)を作製した。
更に、下部電極と有機光電変換層との間に、αNPD(式(14))からなる電子ブロッキング層を追加した光電変換素子(実験例8~21)を作製した。このうち、実験例8,11~13,15~19および実験例22では、第2成分(光吸収体)としてF6-SubPc-OC6F5(式(4-1))を、実験例9,10,14では、第2成分としてF6-SubPc-F(式(4-2))を、実験例20,21では、第2成分としてSubNc-Cl(式(7-1))を用いた。また、実験例10,15では、第1成分として、BP-DTT(式(1-2))の代わりに、DP-DTT(式(1-1))を用いた。実験例11~19,21については、第3成分としてC60フラーレン(式(5-1))を追加した。更に、F6-SubPc-OC6F5およびC60フラーレンのみからなる有機光電変換層を備えた光電変換素子(実験例22)を作製した。
(実験例24)
まず、下部電極としてITO電極付ガラス基板をUV/オゾン(O3)洗浄を行ったのち、この基板を有機蒸着室に移動し室内を1×10-5Pa以下に減圧した。続いて、基板ホルダーを回転させながら、昇華精製したBP-rBDT(式(2-2))と、昇華精製を行ったF6-SubPc-OC6F5(式(4-1))を抵抗加熱法によりそれぞれ蒸着速度1Å/secに保ちながら合計200nmとなるように基板上に蒸着させて有機光電変換層を形成した。このとき、BP-rBDTおよびF6-SubPc-OC6F5の蒸着速度の比率は1:1とした。次いで、正孔ブロッキング層として、B4PyMPM(式(11))を蒸着速度0.5Å/secにて5nmの厚みとなるように成膜した。続いて、上部電極としてAl-Si-Cu合金を厚み100nmとなるように蒸着成膜したのち、窒素(N2)雰囲気下でホットプレートを用いて150℃、60分加熱し、1mm×1mmの光電変換領域を有する光電変換素子(実験例24)を作製した。
この他、有機光電変換層の構成材料を、第1成分として、BP-rBDTからBP-sBDT(式(3-1);実験例25)、TP-rBDT(式(2-1);実験例26)、mBP-rBDT(式(2-3);実験例27)、BP-DTT(式(1-2);実験例28)およびキナクリドン(下記式(15);実験例29)に変えた以外は、上記実験例24と同様の方法を用いて光電変換素子(実験例25~29)を作製した。
更に、有機光電変換層の構成材料を、上記実験例24~29で用いた材料の他に、さらに第3成分としてC60フラーレン(式(5-1))を追加した光電変換素子(実験例30~35)を作製した。
(実験例36)
まず、下部電極としてITO電極付ガラス基板をUV/オゾン(O3)洗浄を行ったのち、この基板を有機蒸着室に移動し室内を1×10-5Pa以下に減圧した。続いて、基板ホルダーを回転させながら、昇華精製したBP-DTT(式(1-2))と、昇華精製を行ったF6-SubPc-OC6F5(式(4-1))と、C60(式(5-1))とを抵抗加熱法によりそれぞれ蒸着速度0.8Å/sec、蒸着速度0.8Å/sec、蒸着速度0.4Å/secに保ちながら合計200nmとなるように基板上に蒸着させて有機光電変換層を形成した。このとき、BP-DTTおよびF6-SubPc-OC6F5およびC60の蒸着速度の比率は2:2:1とした。次いで、正孔ブロッキング層として、B4PyMPM(式(11))を蒸着速度0.5Å/secにて5nmの厚みとなるように成膜した。続いて、上部電極としてAl-Si-Cu合金を厚み100nmとなるように蒸着成膜し、1mm×1mmの光電変換領域を有する光電変換素子(実験例36)を作製した。
この他、有機光電変換層の構成材料を、BP-DTTからTP-DTT(式(1-11);実験例37))、BP-rBDT(式(2-2);実験例38)、TP-rBDT(式(2-1);実験例39)に変えた以外は、上記実験例36と同様の方法を用いて光電変換素子(実験例37~39)を作製した。更に、上記実験例36~39で用いたC60フラーレン(式(5-1))を除いた以外は、上記実験例36~39と同様の構成を有する光電変換素子(実験例40~43)を作製した。
(実験例44)
まず、下部電極としてITO電極付ガラス基板をUV/オゾン(O3)洗浄を行ったのち、この基板を有機蒸着室に移動し室内を1×10-5Pa以下に減圧した。続いて、基板ホルダーを回転させながら、昇華精製したBP-rBDF(式(7-1))と、昇華精製を行ったF6-SubPc-OC6F5(式(4-1))と、C60(式(5-1))とを抵抗加熱法によりそれぞれ蒸着速度0.8Å/sec、0.8Å/sec、0.4Å/secに保ちながら合計200nmとなるように基板上に蒸着させて有機光電変換層を形成した。このとき、BP-rBDF、F6-SubPc-OC6F5およびC60の蒸着速度の比率は2:2:1とした。次いで、正孔ブロッキング層として、B4PyMPM(式(11))を蒸着速度0.5Å/secにて5nmの厚みとなるように成膜した。続いて、上部電極としてAl-Si-Cu合金を厚み100nmとなるように蒸着成膜し、1mm×1mmの光電変換領域を有する光電変換素子(実験例44)を作製した。
実験例44で用いたC60フラーレン(式(5-1))を除いた以外は、上記実験例44と同様の構成を有する光電変換素子(実験例45)を作製した。
[1]
対向配置された第1電極および第2電極と、
前記第1電極と前記第2電極との間に設けられると共に、下記一般式(1)、一般式(2)および一般式(3)のいずれかで表わされ、-6.6eV以上-4.8eV以下のHOMO準位を有する多環式芳香族化合物を少なくとも1種含んでいる光電変換層と
を備えた光電変換素子。
[2]
前記アリール基は、炭素数6以上60以下のフェニル基、ビフェニル基、トリフェニル基、ターフェニル基、スチルベン基、ナフチル基、アントラセニル基、フェナントレニル基、ピレニル基、ペリレニル基、テトラセニル基、クリセニル基、フルオレニル基、アセナフタセニル基、トリフェニレン基、フルオランテン基、またはその誘導体である、前記[1]に記載の光電変換素子。
[3]
前記R1,R2,R5,R6,R9,R10は、各々独立して、ビフェニル基、ターフェニル基、テルフェニル基、またはその誘導体である、前記[1]または[2]に記載の光電変換素子。
[4]
前記R3,R4,R7,R8,R11,R12は、水素原子である、前記[1]乃至[3]のうちのいずれかに記載の光電変換素子。
[5]
前記光電変換層は、500nm以上600nm以下の波長域に極大吸収波長を有する有機半導体材料を含む、前記[1]乃至[4]のうちのいずれかに記載の光電変換素子。
[6]
前記有機半導体材料は、サブフタロシアニンまたはサブフタロシアニン誘導体を少なくとも1種含む、前記[5]に記載の光電変換素子。
[7]
前記光電変換層は、さらにC60フラーレンまたはその誘導体およびC70フラーレンまたはその誘導体を少なくとも1種含む、前記[1]乃至[6]のうちのいずれかに記載の光電変換素子。
[8]
前記光電変換層に含まれる前記多環式芳香族化合物は、37.5体積%以上60体積%以下である、前記[1]乃至[7]のうちのいずれかに記載の光電変換素子。
[9]
各画素が1または複数の有機光電変換部を含み、
前記有機光電変換部は、
対向配置された第1電極および第2電極と、
前記第1電極と前記第2電極との間に設けられると共に、下記一般式(1)、一般式(2)および一般式(3)のいずれかで表わされ、-6.6eV以上-4.8eV以下のHOMO準位を有する多環式芳香族化合物を少なくとも1種含んでいる光電変換層と
を備えた固体撮像装置。
[10]
各画素では、1または複数の前記有機光電変換部と、前記有機光電変換部とは異なる波長域の光電変換を行う1または複数の無機光電変換部とが積層されている、前記[9]に記載の固体撮像装置。
[11]
前記無機光電変換部は、半導体基板内に埋め込み形成され、
前記有機光電変換部は、前記半導体基板の第1面側に形成されている、前記[10]に記載の固体撮像装置。
[12]
前記半導体基板の第2面側に多層配線層が形成されている、前記[11]に記載の固体撮像装置。
[13]
前記有機光電変換部が緑色光の光電変換を行い、
前記半導体基板内に、青色光の光電変換を行う無機光電変換部と、赤色光の光電変換を行う無機光電変換部とが積層されている、前記[11]または[12]に記載の固体撮像装置。
[14]
各画素では、互いに異なる波長域の光電変換を行う複数の前記有機光電変換部が積層されている、前記[9]乃至[13]のうちのいずれかに記載の固体撮像装置。
Claims (14)
- 対向配置された第1電極および第2電極と、
前記第1電極と前記第2電極との間に設けられると共に、下記一般式(1)、一般式(2)および一般式(3)のいずれかで表わされ、-6.6eV以上-4.8eV以下のHOMO準位を有する多環式芳香族化合物を少なくとも1種含んでいる光電変換層と
を備えた光電変換素子。
- 前記アリール基は、炭素数6以上60以下のフェニル基、ビフェニル基、トリフェニル基、ターフェニル基、スチルベン基、ナフチル基、アントラセニル基、フェナントレニル基、ピレニル基、ペリレニル基、テトラセニル基、クリセニル基、フルオレニル基、アセナフタセニル基、トリフェニレン基、フルオランテン基、またはその誘導体である、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記R1,R2,R5,R6,R9,R10は、各々独立して、ビフェニル基、ターフェニル基、テルフェニル基、またはその誘導体である、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記R3,R4,R7,R8,R11,R12は、水素原子である、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記光電変換層は、500nm以上600nm以下の波長域に極大吸収波長を有する有機半導体材料を含む、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記有機半導体材料は、サブフタロシアニンまたはサブフタロシアニン誘導体を少なくとも1種含む、請求項5に記載の光電変換素子。
- 前記光電変換層は、さらにC60フラーレンまたはその誘導体およびC70フラーレンまたはその誘導体を少なくとも1種含む、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記光電変換層に含まれる前記多環式芳香族化合物は、37.5体積%以上60体積%以下である、請求項1に記載の光電変換素子。
- 各画素が1または複数の有機光電変換部を含み、
前記有機光電変換部は、
対向配置された第1電極および第2電極と、
前記第1電極と前記第2電極との間に設けられると共に、下記一般式(1)、一般式(2)および一般式(3)のいずれかで表わされ、-6.6eV以上-4.8eV以下のHOMO準位を有する多環式芳香族化合物を少なくとも1種含んでいる光電変換層と
を備えた固体撮像装置。
- 各画素では、1または複数の前記有機光電変換部と、前記有機光電変換部とは異なる波長域の光電変換を行う1または複数の無機光電変換部とが積層されている、請求項9に記載の固体撮像装置。
- 前記無機光電変換部は、半導体基板内に埋め込み形成され、
前記有機光電変換部は、前記半導体基板の第1面側に形成されている、請求項10に記載の固体撮像装置。 - 前記半導体基板の第2面側に多層配線層が形成されている、請求項11に記載の固体撮像装置。
- 前記有機光電変換部が緑色光の光電変換を行い、
前記半導体基板内に、青色光の光電変換を行う無機光電変換部と、赤色光の光電変換を行う無機光電変換部とが積層されている、請求項11に記載の固体撮像装置。 - 各画素では、互いに異なる波長域の光電変換を行う複数の前記有機光電変換部が積層されている、請求項9に記載の固体撮像装置。
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