JP2021511442A - 原子量子クラスターの生成方法 - Google Patents
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Abstract
Description
原子量子クラスター(AQC)の生成方法であって、
a)下記:
− ピコモルからマイクロモル濃度の出発原子量子クラスターと、
− 金属塩と、
− 極性溶媒と、
− 出発原子量子クラスターの最高被占軌道(HOMO)よりも低い標準電極電位を有するホールスカベンジャーと
を含む混合物であって、
前記金属塩および前記ホールスカベンジャーは、前記極性溶媒に可溶であり、互いに反応せず、
前記混合物において、前記ホールスカベンジャーの当量数は、金属塩の当量数よりも大きいことを特徴とする
混合物を用意する工程と、
b)工程(a)の混合物にプロモーターを適用する工程であって、ここで当該プロモーターは、工程(a)の混合物の出発原子量子クラスターのHOMO−LUMOギャップ以上のエネルギーを有する光または放射線であることを特徴とする工程と、
c)金属塩の金属の標準電極電位を超える標準電極電位を有する酸化剤を添加する工程であって、
ここで、当該酸化剤は、工程(a)の混合物に添加され、および/または工程(b)における前記プロモーターの適用中および/または適用後に、前記混合物に添加され得ることを特徴とする工程とを含む、方法に関する。
− 原子量子クラスターと、
− 金属塩と、
− 金属塩の金属の標準電極電位を超える標準電極電位を有する酸化剤と、
− 原子量子クラスターのHOMO軌道よりも低い標準電極電位を有するホールスカベンジャーと、
− 極性溶媒と
を含む混合物であって、
金属塩およびホールスカベンジャーは両方とも当該混合物中に可溶であり、かつ、互いに反応せず、さらに
混合物中のホールスカベンジャーの当量数は、混合物中の金属塩の当量数よりも大きい、混合物に言及する。
原子量子クラスター(AQC)の生成方法であって、
a)下記:
− ピコモルからマイクロモル濃度の出発原子量子クラスターと、
− 金属塩と、
− 極性溶媒と、
− 出発原子量子クラスターの最高被占軌道(HOMO)よりも低い標準電極電位を有するホールスカベンジャーと
を含む混合物であって、
前記金属塩および前記ホールスカベンジャーは、前記極性溶媒に可溶であり、互いに反応せず、
前記混合物において、前記ホールスカベンジャーの当量数は、金属塩の当量数よりも大きいことを特徴とする
混合物を用意する工程と、
b)工程a)の混合物にプロモーターを適用する工程であって、ここで当該プロモーターは、工程a)の混合物の出発原子量子クラスターのHOMO−LUMOギャップ以上のエネルギーを有する光または放射線であることを特徴とする工程と、
c)金属塩の金属の標準電極電位を超える標準電極電位を有する酸化剤を添加する工程であって、
ここで、当該酸化剤は、工程a)の混合物に添加され、および/または工程b)における前記プロモーターの適用中および/または適用後に、前記混合物に添加され得ることを特徴とする工程とを含む、方法である。
− 1×10−12M〜1×10−10M、好ましくは1×10−10M〜1×10−7M、より好ましくは1×10−9M〜1×10−8Mの原子量子クラスターと、
− 0.1mM〜1M、好ましくは0.5mM〜0.5M、好ましくは1mM〜0.05M、より好ましくは10mMの金属塩と、
− 1mM〜10M、好ましくは10mM〜1M、より好ましくは50mMの酸化剤と、
− 1v/v%〜90v/v%、好ましくは10v/v%〜60%、より好ましくは40v/v%のホールスカベンジャーと、
− 10v/v%〜99v/v%、好ましくは40v/v%〜90%、より好ましくは60v/v%の極性溶媒と
を含む。
原子量子クラスター(AQC)の生成方法であって、
a)下記:
− ピコモルからマイクロモル濃度の出発原子量子クラスターと、
− 金属塩と、
− 極性溶媒と、
− 出発原子量子クラスターの最高被占軌道(HOMO)よりも低い標準電極電位を有するホールスカベンジャーと
を含む混合物であって、
前記金属塩および前記ホールスカベンジャーは、前記極性溶媒に可溶であり、互いに反応せず、
混合物において、前記ホールスカベンジャーの当量数は、金属塩の当量数よりも大きいことを特徴とする
混合物を用意する工程と、
b)工程a)の混合物にプロモーターを適用する工程であって、ここで当該プロモーターは、工程(a)の混合物の出発原子量子クラスターのHOMO−LUMOギャップ以上のエネルギーを有する光または放射線であることを特徴とする工程と、
c)工程a)の金属塩の金属の標準電極電位を超える標準電極電位を有する酸化剤を添加する工程であって、
ここで、当該酸化剤は、工程a)の混合物に添加され、および/または工程b)における前記プロモーターの適用中および/または適用後に、前記混合物に添加され、
新鮮な原子量子クラスターが生成され、好ましくは、新鮮な原子量子クラスターが生成され、より好ましくは、新鮮な原子量子クラスターは、10%超、好ましくは20%超、より好ましくは約40%の収率で生成されることを特徴とする工程とを含む、方法である。
理論的収率の計算は、1つの反応のみが起こり、本発明の金属塩が完全に反応すると仮定している。
好ましくは、出発AQCの金属が金属塩の金属と同じである場合、出発AQCの初期モルは収率計算では考慮されず、好ましくは、出発AQCの初期モルは、新鮮な金属AQCの金属の得られたモルの計算で考慮されず、より好ましくは、出発AQCの初期モルは、新鮮なAQCの金属モルを計算するために金属AQCの金属の得られたモル合計から減じられる。
より好ましくは出発AQCの金属が金属塩の金属と同じである場合、出発AQCの初期モルは収率計算では考慮されず、好ましくは、出発AQCの初期モルは、AQCの金属の得られたモルの計算で考慮されない。
さらにより好ましくは、出発AQCの初期モルは、金属AQCの金属の得られた合計モルから減じられる。
− 原子量子クラスターと、
− 金属塩と、
− 金属塩の金属の標準電極電位を超える標準電極電位を有する酸化剤と、
− 原子量子クラスターのHOMO軌道よりも低い標準電極電位を有するホールスカベンジャーと、
− 極性溶媒と
を含む混合物または組成物であって、
金属塩およびホールスカベンジャー双方は、混合物に可溶であり、かつ、互いに反応せず、さらに混合物中のホールスカベンジャーの当量数は、混合物中の金属塩の当量数よりも大きい、混合物または組成物にも関する。
− 少なくとも原子量子クラスターと、
− 金属塩と、
− 所望により、前記金属イオンの標準電極電位を超える標準電極電位を有する酸化剤と、
− 少なくとも原子量子クラスターのHOMO軌道よりも低い標準電極電位を有するホールスカベンジャーと、
− 極性溶媒と
を含む、工程a)の混合物または組成物であって、
金属塩およびホールスカベンジャー双方は、混合物中に可溶であり、かつ、互いに反応せず、さらに混合物中のホールスカベンジャーの当量数は、混合物中の金属塩の当量数よりも大きい、混合物または組成物に関する。
− 1×10−12M〜1×10−6M、好ましくは1×10−10M〜1×10−7M、より好ましくは1×10−9M〜1×10−8Mの原子量子クラスターと、
− 0.1mM〜1M、好ましくは0.5mM〜0.5M、好ましくは1mM〜0.05M、より好ましくは約10mMの金属塩と、
− 1mM〜10M、好ましくは10mM〜1M、より好ましくは50mMの酸化剤と、
− 1v/v%〜90v/v%、好ましくは10v/v%〜60%、より好ましくは約40v/v%のホールスカベンジャーと、
− 10v/v%〜99v/v%、好ましくは40v/v%〜90%、より好ましくは約60v/v%の極性溶媒と
を含む。
− 1×10−5M〜1M、好ましくは1×10−3M〜0.1M、好ましくは約5mMの原子量子クラスターと、
− 0〜0.9M、好ましくは約5mMの金属塩と、
− 0M〜5Mの酸化剤と、
− 0v/v%〜80v/v%、好ましくは30v/v%〜50%のホールスカベンジャーと、
− 20v/v%〜100v/v%、好ましくは50v/v%〜70v/v%の極性溶媒と
を含む、本発明の方法により得られる混合物または組成物に関する。
− 1×10−5M〜1M、好ましくは1×10−3M〜0.1M、好ましくは約5mMの原子量子クラスターと、
− 0.01〜0.9M、好ましくは約5mMの金属塩と、
− 0.01M〜5Mの酸化剤と、
− 0.01v/v%〜80v/v%、好ましくは30v/v%〜50%のホールスカベンジャーと、
− 20v/v%〜100v/v%、好ましくは50v/v%〜70v/v%の極性溶媒と
を含む、本発明の方法により得られる混合物または組成物に関する。
− 1×10−5M〜1M、好ましくは1×10−3M〜0.1M、好ましくは約5mMの原子量子クラスターと、
− 0〜0.9M、好ましくは約5mMの金属塩と、
− 0M〜5Mの酸化剤と、
− 0v/v%〜80v/v%、好ましくは30v/v%〜50%のホールスカベンジャーと、
− 20v/v%〜100v/v%、好ましくは50v/v%〜70v/v%の極性溶媒と
を含み、
金属塩およびホールスカベンジャーは両方とも混合物中に可溶であり、互いに反応せず、混合物中のホールスカベンジャーの当量数は、混合物中の金属塩の当量数よりも大きい、本発明の方法によって得られる混合物または組成物にも関する。
750mLのH2O Milli−Q、750mLの2−プロパノール(ホールスカベンジャー)、1.2gのAgNO3(既に約0.3マイクログラムのAg AQCを含有している)(Ag 0.5g/L)を2Lのビーカーに添加する。次に、サンプルを、連続撹拌下で5時間、約1ミリワット/cm2および250nmの波長のランプで照射する。このとき、1mLのHNO3(65v/v%)が、銀塩に対して大過剰に、照射開始から30分後に添加され、5時間の照射後に0.5mL添加される。溶液に残っているAg+の最終濃度(イオン選択性電極により測定)は0.3g/Lである。残り(0.2g/L)は裸のAQCに対応しており、これは使用された強力な酸化条件下で唯一の安定した種である。
1350mLのH2O Milli−Q、150mLの2−プロパノール(ホールスカベンジャー)、1.2gのAgNO3(既に約0.3マイクログラムのAg AQCを含有している)(Ag 0.5g/L)、1mLのHNO3(65v/v%)(銀塩に対して大過剰)を2Lのビーカーに添加する。次に、サンプルを、連続撹拌下で5時間、約1ミリワット/cm2および250nmの波長のランプで照射する。図3は、AQCに関連する(前述の引用文献参照)275nmでの最終的な吸光度(1cmのキュベットを使用)が約0.15であることを示し、これにより、Ag AQCの濃度0.15/1000M−1cm−1×1cm=0.15mM≒80mg/Lを得ることができる。本実施例のAg AQCの濃度は、前の実施例よりも小さいが、これは、ホールスカベンジャーの濃度も低いためである。
Claims (15)
- 原子量子クラスター(AQC)の生成方法であって、
a)下記:
− ピコモルからマイクロモル濃度の出発原子量子クラスターと、
− 金属塩と、
− 極性溶媒と、
− 前記出発原子量子クラスターの最高被占軌道(HOMO)よりも低い標準電極電位を有するホールスカベンジャーと
を含む混合物であって、
前記金属塩および前記ホールスカベンジャーは、前記極性溶媒に可溶であり、かつ、互いに反応せず、
前記混合物において、前記ホールスカベンジャーの当量数は、前記金属塩の当量数よりも大きいことを特徴とする
混合物を用意する工程と、
b)工程(a)の前記混合物にプロモーターを適用する工程であって、ここで当該プロモーターは、工程(a)の前記混合物の前記出発原子量子クラスターのHOMO−LUMOギャップ以上のエネルギーを有する光または放射線であることを特徴とする工程と、
c)前記金属塩の金属の標準電極電位を超える標準電極電位を有する酸化剤を添加する工程であって、
ここで、当該酸化剤は、工程(a)の前記混合物に添加され、および/または工程(b)における前記プロモーターの適用中および/または適用後に、前記混合物に添加され得ることを特徴とする工程とを含む、方法。 - 前記混合物中の酸化剤の量は、金属塩の量よりも多い、請求項1に記載の方法。
- 工程a)の前記極性溶媒は、水、アセトニトリル、クロロホルム、ジクロロメタン、酢酸、トルエンおよびそれらの混合物から選択される、請求項1または2に記載の方法。
- 前記ホールスカベンジャーは、2〜6個の炭素原子を有する直鎖または分岐鎖アルコールから選択される、請求項1から3のいずれか一項に記載の方法。
- 前記ホールスカベンジャーは、ヒドロキノン、ヨウ化物塩、シュウ酸、酢酸、ギ酸、ギ酸ナトリウム、亜硫酸塩およびそれらの混合物から選択される、請求項1から3のいずれか一項に記載の方法。
- 工程a)における前記金属塩の前記金属は、銀、白金、パラジウム、金、銅、イリジウム、ロジウム、ルテニウム、ニッケル、鉄、コバルトまたはそれらの2種および多種の金属の組み合わせから選択される、請求項1から5のいずれか一項に記載の方法。
- 工程a)における前記金属塩は、臭素酸銀、亜臭素酸銀、塩素酸銀、過塩素酸銀、亜塩素酸銀、フッ化銀、硝酸銀、亜硝酸銀、酢酸銀、過マンガン酸銀およびそれらの混合物から選択される銀塩である、請求項1から6のいずれか一項に記載の方法。
- 前記酸化剤は、硝酸、過酸化水素、過マンガン酸塩、過塩素酸塩、オゾン、過硫酸塩、次亜塩素酸塩、亜塩素酸塩、次亜臭素酸塩、亜臭素酸塩、過クロム酸塩およびそれらの混合物から選択される、請求項1から7のいずれか一項に記載の方法。
- 工程a)の前記混合物は、
− 1×10−12M〜1×10−6Mの原子量子クラスターと、
− 0.1mM〜1Mの金属塩と、
− 1mM〜10Mの前記酸化剤と、
− 1v/v%〜90v/v%のホールスカベンジャーと、
− 10v/v%〜99v/v%の極性溶媒と
を含む、請求項1から8のいずれか一項に記載の方法。 - 工程a)の前記混合物は、ナノモル濃度の原子量子クラスターを含む、請求項1から9のいずれか一項に記載の方法。
- 原子量子クラスターが10%超、好ましくは約40%の収率で生成される、請求項1から10のいずれか一項に記載の方法。
- 原子量子クラスターが少なくともミリグラムスケールで生成される、請求項1から11のいずれか一項に記載の方法。
- − 原子量子クラスターと、
− 金属塩と、
− 前記金属塩の金属の標準電極電位を超える標準電極電位を有する酸化剤と、
− 前記原子量子クラスターのHOMO軌道よりも低い標準電極電位を有するホールスカベンジャーと、
− 極性溶媒と
を含む混合物であって、
前記金属塩および前記ホールスカベンジャー双方は、前記極性溶媒に可溶であり、かつ、互いに反応せず、さらに
前記混合物中のホールスカベンジャーの当量数は、前記混合物中の金属塩の当量数よりも大きい、混合物。 - − 1×10−12M〜1×10−6Mの原子量子クラスターと、
− 0.1mM〜1Mの金属塩と、
− 1mM〜10Mの前記酸化剤と、
− 1v/v%〜90v/v%の前記ホールスカベンジャーと、
− 10v/v%〜99v/v%の極性溶媒と
を含む、請求項13に記載の混合物。 - − 1×10−5M〜1Mの原子量子クラスターと、
− 0〜0.9Mの金属塩と、
− 0M〜5Mの前記酸化剤と、
− 0v/v%〜80v/v%の前記ホールスカベンジャーと、
− 20v/v%〜100v/v%の極性溶媒と
を含む、請求項13に記載の混合物。
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