JP2021111587A - 二次電池 - Google Patents
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Abstract
【課題】二次電池の高出力・高エネルギー密度化に伴い、集電箔の薄肉化や集電箔露出部分の捲回軸方向における長さの削減がなされた捲回電極体を備える二次電池を、安定的に供給する。【解決手段】ここで開示される二次電池１００は、扁平形状の捲回電極体２０と、該電極体を収納する角型の電池ケース１０とを備える。また、上記捲回電極体においては、正負極集電箔積層部のうち少なくともいずれか一方の集電箔積層部の所定の部分に、各集電箔露出部分が集箔される集箔位置が存在し、該集箔位置において集箔された集電箔露出部分は対応する極の集電端子と接合されている。そして、上記集箔位置は、上記捲回電極体の積層方向の厚みをＡとし、該電極体が有するＲ部のうち該集箔位置に最も近いＲ部の頂点から該集箔位置までの最短距離をＢとしたとき、Ｂ≦（１／２）Ａを満たすことを特徴とする。【選択図】図１
Description
本発明は、二次電池に関する。詳しくは、扁平形状の捲回電極体と、該電極体を収納する角型の電池ケースとを備える二次電池に関する。
近年、リチウムイオン二次電池（リチウム二次電池）、ナトリウムイオン二次電池、ニッケル水素電池等の二次電池は、既存の電池に比べて軽量且つエネルギー密度が高いことから、パソコンや携帯端末等のいわゆるポータブル電源や車両駆動用電池として用いられている。特に、軽量で高エネルギー密度が得られるリチウムイオン二次電池は、電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド自動車（ＨＶ）、プラグインハイブリッド自動車（ＰＨＶ）等の車両の駆動用高出力電源としても好ましく用いられている。
この種の二次電池の一形態としては、正極集電箔上に正極活物質層が形成されたシート状の正極（以下、「正極シート」という場合がある。）と、負極集電箔上に負極活物質層が形成された負極（以下、「負極シート」という場合がある。）とが、セパレータを介在させつつ相互に複数重なり合った正負極積層構造を有する電極体を備えるものが挙げられる。例えば、長尺な正極シートと、同じく長尺な負極シートとを、セパレータを間に介在させつつ重ね合わせて長尺方向に捲回し、扁平に成形したいわゆる捲回電極体は、かかる正負極積層構造を有する電極体の典型例である（特許文献１を参照）。
上述したような捲回電極体は、その捲回軸方向において、該電極体の本体部分（即ち、正負極の積層構造部分、換言すれば正負極活物質層形成部分が対向しつつ積層された部分をいう。）の一方の端部に、積層された正極シートそれぞれにおける正極活物質層非形成部分（以下、「正極集電箔露出部分」ともいう。）が複数重なり合うようにして構成された正極集電箔積層部が存在しており、同様に、該本体部分の捲回軸方向における他方の端部に、積層された負極シートそれぞれにおける負極活物質層非形成部分（以下、「負極集電箔露出部分」ともいう。）が複数重なり合うようにして構成された負極集電箔積層部が存在している。そして、かかる集電箔積層部を束ね（以下、「集箔」ともいう。）、対応する極の集電端子の一部を配置し、超音波溶接等の溶接手段により接合することで正負極それぞれの集電構造が形成されている。
ところで、近年、二次電池の高出力・高エネルギー密度化に伴い、所定の体積の電池ケース内部に収容される電極体の本体部分の体積を増大させるべく、集電箔等の非蓄電池部品の体積を減らす工夫（例えば、集電箔の薄肉化や集電箔露出部分の捲回軸方向における長さの削減等）がなされている。しかしながら、例えば、かかる工夫を施した捲回電極体においては、集電箔積層部の集箔位置によって、集電箔積層部の積層方向における両端の外面を構成する２つの集電箔のうち、集箔位置に対して相対的に遠い位置に存在する集電箔の活物質層形成部分の境界線から対向する該集電箔の端部までの間に折れ角部分（即ち、高い面圧が生じる応力集中部分）が生じ得るため、該集電箔に近接するセパレータが損傷することで電池内の内部抵抗が上昇する虞があり、好ましくない。
本発明は、かかる事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、二次電池の高出力・高エネルギー密度化に伴い、集電箔の薄肉化や集電箔露出部分の捲回軸方向における長さの削減がなされた捲回電極体を備える二次電池を、安定的に供給することである。
上記目的を実現するべく、本発明は、長尺な正極集電箔上に正極活物質層が形成されたシート状の正極と、長尺な負極集電箔上に負極活物質層が形成されたシート状の負極とが、セパレータを介在させつつ複数回重ね合わされた後長尺方向に捲回され、扁平に成形された捲回電極体と、該電極体を収容する長方形状の幅広面を有する矩形状角型の電池ケースとを備える二次電池を提供する。
ここで開示される捲回電極体の、正負極活物質層が積層された正負極活物質層積層部分の捲回軸方向における両端部のうちの一方の端部には、正極活物質層が形成されていない正極集電箔露出部分が負極からはみ出た状態で積層された正極集電箔積層部が存在し、且つ、該両端部のうちの他方の端部には、負極活物質層が形成されていない負極集電箔露出部分が正極からはみ出た状態で積層された負極集電箔積層部が存在する。
ここで開示される上記正負極集電箔積層部のうち少なくともいずれか一方の集電箔積層部の所定の部分には、各集電箔露出部分が集箔される集箔位置が存在し、該集箔位置において集箔された集電箔露出部分は対応する極の集電端子と接合されている。そして、上記集箔位置は、上記捲回電極体の積層方向の厚みをＡとし、該電極体が有するＲ部のうち該集箔位置に最も近いＲ部の頂点から該集箔位置までの最短距離をＢとしたとき、Ｂ≦（１／２）Ａを満たすことを特徴とする。
ここで開示される捲回電極体の、正負極活物質層が積層された正負極活物質層積層部分の捲回軸方向における両端部のうちの一方の端部には、正極活物質層が形成されていない正極集電箔露出部分が負極からはみ出た状態で積層された正極集電箔積層部が存在し、且つ、該両端部のうちの他方の端部には、負極活物質層が形成されていない負極集電箔露出部分が正極からはみ出た状態で積層された負極集電箔積層部が存在する。
ここで開示される上記正負極集電箔積層部のうち少なくともいずれか一方の集電箔積層部の所定の部分には、各集電箔露出部分が集箔される集箔位置が存在し、該集箔位置において集箔された集電箔露出部分は対応する極の集電端子と接合されている。そして、上記集箔位置は、上記捲回電極体の積層方向の厚みをＡとし、該電極体が有するＲ部のうち該集箔位置に最も近いＲ部の頂点から該集箔位置までの最短距離をＢとしたとき、Ｂ≦（１／２）Ａを満たすことを特徴とする。
かかる構成の二次電池においては、上記集電箔積層部の積層方向における両端の外面を構成する２つの集電箔のうち、上記集箔位置に対して相対的に遠い位置に存在する集電箔の活物質層形成部分の境界線から対向する該集電箔の端部までの間に折れ角部分（即ち、高い面圧が生じる応力集中部分）が生じにくくなるため、該集電箔に近接するセパレータが損傷する可能性が低減される。これにより、電池内の内部抵抗の上昇を抑制することができる。
好ましい一態様の二次電池は、上記集電箔積層部の積層方向における両端の外面を構成する２つの集電箔のうち、上記集箔位置に対して相対的に最も遠い位置に存在する集電箔が集箔される際に、該集電箔の集箔方向と上記積層された正負極活物質層の面方向（即ち、正負極活物質層の積層方向と直交する方向）との間の角度（以下、「集箔角度」ともいう。）が４０°以下になることを特徴とする。
上記のとおり集箔角度が４０°以下になることで、上記折れ角部分がより生じにくくなり、上記集電箔に近接するセパレータが損傷する可能性が好適に低減される。これにより、電池内の内部抵抗の上昇を好適に抑制することができる。
上記のとおり集箔角度が４０°以下になることで、上記折れ角部分がより生じにくくなり、上記集電箔に近接するセパレータが損傷する可能性が好適に低減される。これにより、電池内の内部抵抗の上昇を好適に抑制することができる。
好ましい一態様の二次電池は、上記集箔位置と、捲回軸方向における同極の活物質層積層部分の境界線までの最短距離をＣとしたとき、Ｃ≧（１／３）Ａを満たすことを特徴とする。
上記のとおり距離Ｃを規定することで上記集箔角度が緩和されるため、上記折れ角部分が生じにくくなり、上記集電箔に近接するセパレータが損傷する可能性がより好適に低減される。これにより、電池内の内部抵抗の上昇をより好適に抑制することができる。また、かかる距離Ｃは、Ｃ≧（１／２）Ａを満たす場合がより好ましい。
上記のとおり距離Ｃを規定することで上記集箔角度が緩和されるため、上記折れ角部分が生じにくくなり、上記集電箔に近接するセパレータが損傷する可能性がより好適に低減される。これにより、電池内の内部抵抗の上昇をより好適に抑制することができる。また、かかる距離Ｃは、Ｃ≧（１／２）Ａを満たす場合がより好ましい。
好ましい一態様の二次電池は、上記集箔位置が正極集電箔積層部に存在することを特徴とする。一般的に、正極シート（正極）は負極シート（負極）と比較して大きく作られているため、正極集電箔積層部の積層方向における両端の外面を構成する２つの集電箔のうち、上記集箔位置に対して相対的に最も遠い位置に存在する正極集電箔が集箔される際に上記折れ角部分が生じた場合、該集電箔に近接するセパレータがその近傍の負極の端部と干渉することで該セパレータが大きく損傷し得る。したがって、上記集箔位置を正極集電箔積層部に設ける場合、本発明の効果が好適に発揮され得る。
好ましい一態様の二次電池は、集電端子が超音波溶接により接合されることを特徴とする。超音波溶接は、集電箔積層部と対応する極の集電端子とを超音波溶接装置のホーンおよびアンビルで挟み込み、振動を加えながら該ホーンから該アンビル方向に押し込み荷重をかけて溶接を行うことを特徴とする接合方法であるが、かかる振動が上記折れ角部分に加わることで、上記集電箔に近接するセパレータが大きく損傷し得る。したがって、集電端子の接合の際に超音波溶接を行う場合、本発明の効果が好適に発揮され得る。
以下、図面を参照しつつ、本発明の実施形態について説明する。以下の図面においては、同じ作用を奏する部材・部位には同じ符号を付して説明している。また、各図における寸法関係（長さ、幅、厚さ等）は実際の寸法関係を反映するものではない。なお、本明細書において特に言及している事項以外の事柄であって本発明の実施に必要な事柄（例えば、本発明を特徴付けない二次電池全体の一般的な構成および製造プロセス）は、当該分野における従来技術に基づく当業者の設計事項として把握され得る。また、本発明は、本明細書に開示されている内容と当該分野における技術常識とに基づいて実施することができる。
なお、本明細書において「二次電池」とは、繰り返し充放電可能な蓄電デバイス一般をいう。以下、ここで開示される二次電池の一例として扁平形状の捲回電極体を有する角型のリチウムイオン二次電池を例にして説明するが、かかる説明は本発明をリチウムイオン二次電池に限定することを意図するものではない。例えば、ニッケル水素電池、ニッケルカドミウム電池等のいわゆる蓄電池（即ち、化学電池）、または、電気二重層キャパシタ（即ち、物理電池）等も包含される。
図１に示されるリチウムイオン二次電池１００は、扁平形状の捲回電極体２０と電解液（図示せず）とが角型の電池ケース（即ち外装容器）１０に収容されることにより構築される。電池ケース１０の蓋体１２には、外部接続用の外部正極端子３８および外部負極端子４８、電池ケース１０の内圧が所定レベル以上に上昇した場合に該内圧を開放するように設定された薄肉の安全弁１４、電解液を注入するための注入口（図示せず）が設けられている。外部端子３８，４８の一部は、ケース内部で正極集電端子３７，負極集電端子４７にそれぞれ接続されている。電池ケース１０の材質としては、例えば、アルミニウム等の軽量で熱伝導性の良い金属材料が用いられる。なお、集箔位置の規定に関与するパラメータであるＢおよびＣの詳細は後述する。
捲回電極体２０は、図３に示されるように、長尺な正極集電箔３２の片面または両面（ここでは両面）に長尺方向に沿って正極活物質層３４が形成された正極シート３０と、長尺な負極集電箔４２の片面または両面（ここでは両面）に長尺方向に沿って負極活物質層４４が形成された負極シート４０とが、２枚のセパレータ５０を介して重ね合わされて長尺方向に捲回された形態を有する。なお、捲回電極体２０の捲回軸方向の両端から外方にはみ出すように形成された正極集電箔露出部分３６（即ち、正極活物質層３４が形成されずに正極集電箔３２が露出した部分）が積層された正極集電箔積層部３５と、負極集電箔露出部分４６（即ち、負極活物質層４４が形成されずに負極集電箔４２が露出した部分）が積層された負極集電箔積層部４５には、それぞれ正極集電端子３７および負極集電端子４７が接合されている。かかる接合は、図２に示されるように、正負極集電箔積層部（正極集電箔積層部３５，負極種電箔積層部４５）を所定の集箔位置において集箔した後、対応する極の集電端子（正極集電端子３７，負極集電端子４７）の一部を配置し、超音波溶接等の溶接手段により接合することによりなされる。なお、集箔位置の規定に関与するパラメータであるＡの詳細は後述する。
正極シート３０および負極シート４０には、従来のリチウムイオン二次電池に用いられているものと同様のものを特に制限なく使用することができる。典型的な一態様を以下に示す。
正極シート３０を構成する正極集電箔３２としては、例えばアルミニウム箔等が挙げられる。正極活物質層３４に含まれる正極活物質としては、例えばリチウム遷移金属酸化物（例、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＦｅＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４、ＬｉＮｉ０．５Ｍｎ１．５Ｏ４等）、リチウム遷移金属リン酸化合物（例、ＬｉＦｅＰＯ４等）等が挙げられる。正極活物質層３４は、活物質以外の成分、例えば導電材やバインダ等を含み得る。導電材としては、例えばアセチレンブラック（ＡＢ）等のカーボンブラックやその他（例、グラファイト等）の炭素材料を好適に使用し得る。バインダとしては、例えばポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等を使用し得る。
負極シート４０を構成する負極集電箔４２としては、例えば銅箔等が挙げられる。負極活物質層４４に含まれる負極活物質としては、例えば黒鉛、ハードカーボン、ソフトカーボン等の炭素材料を使用し得る。なかでも、黒鉛が好ましい。黒鉛は、天然黒鉛であっても人工黒鉛であってもよく、非晶質炭素材料で被覆されていてもよい。負極活物質層４４は、活物質以外の成分、例えばバインダや増粘剤等を含み得る。バインダとしては、例えばスチレンブタジエンラバー（ＳＢＲ）等を使用し得る。増粘剤としては、例えばカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）等を使用し得る。
セパレータ５０としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン製の多孔性シート（フィルム）が好適に使用され得る。かかる多孔性シートは、単層構造であってもよく、二層以上の積層構造（例えば、ＰＥ層の両面にＰＰ層が積層された三層構造）であってもよい。セパレータ５０の表面には、耐熱層（ＨＲＬ）が設けられていてもよい。セパレータ５０のガーレー試験法によって得られる透気度は、特に制限はないが、好ましくは３５０秒／１００ｃｃ以下である。
ここで開示されるリチウムイオン二次電池が具備する電解液は、通常、非水系溶媒、および支持塩を含有する。
非水系溶媒は、リチウムイオン二次電池用電解液の非水系溶媒として用いられている公知のものを使用することができ、その具体例としては、カーボネート類、エーテル類、エステル類、ニトリル類、スルホン類、ラクトン類等が挙げられる。なかでも、カーボネート類が好ましい。カーボネート類の例としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）等が挙げられる。これらは単独で、または２種以上を組み合わせて用いることができる。
非水系溶媒は、リチウムイオン二次電池用電解液の非水系溶媒として用いられている公知のものを使用することができ、その具体例としては、カーボネート類、エーテル類、エステル類、ニトリル類、スルホン類、ラクトン類等が挙げられる。なかでも、カーボネート類が好ましい。カーボネート類の例としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）等が挙げられる。これらは単独で、または２種以上を組み合わせて用いることができる。
また、支持塩は、リチウムイオン二次電池用電解液の支持塩として用いられている公知のものを使用することができ、その具体例としては、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、リチウムビス（フルオロスルホニル）イミド（ＬｉＦＳＩ）、リチウムビス（トリフルオロメタン）スルホンイミド（ＬｉＴＦＳＩ）等が挙げられる。電解液中の支持塩の濃度は、特に制限はないが、例えば、０．５ｍｏｌ／Ｌ以上５ｍｏｌ／Ｌ以下であり、好ましくは０．７ｍｏｌ／Ｌ以上２．５ｍｏｌ／Ｌ以下であり、より好ましくは０．７ｍｏｌ／Ｌ以上１．５ｍｏｌ／Ｌ以下である。
上記電解液は、本発明の効果を著しく損なわない限りにおいて、その他の成分を含有していてもよい。その他の成分の例としては、ビフェニル（ＢＰ）、シクロヘキシルベンゼン（ＣＨＢ）等のガス発生剤；被膜形成剤；分散剤；増粘剤等が挙げられる。
なお、上記電解液の調整方法は、従来公知の方法でよく、また、かかる電解液は、公知方法に従い、リチウムイオン二次電池に用いることができる。さらに、ここで開示されるリチウムイオン二次電池は、従来公知の方法により製造することができる。なお、本発明は集電箔積層部における集箔位置に関するものであるため、詳細の説明は割愛する。
ここで開示されるリチウムイオン二次電池１００は、図１に示される集箔位置が、捲回電極体２０の積層方向の厚みをＡ、該電極体が有するＲ部のうち該集箔位置に最も近いＲ部の頂点から該集箔位置までの最短距離をＢとしたとき、Ｂ≦（１／２）Ａを満たすことを特徴とする。以下、正極集電箔積層部を集箔する態様を示す模式図である図４を用いて本発明の効果について説明するが、本発明の実施を正極集電箔積層部に限定することを意図するものではない。
上記のとおりＡおよびＢを規定することで、図４に示されるように、正極集電箔積層部の積層方向における両端の外面を構成する２つの集電箔のうち上記集箔位置に対して相対的に遠い位置に存在する正極集電箔を３２ａとすると、正極集電箔３２ａの活物質層形成部分の境界線から対向する該集電箔の端部までの間に折れ角部分（即ち、高い面圧が生じる応力集中部分）が生じにくくなるため、該集電箔に近接するセパレータ５０ａが損傷する可能性が低減される。したがって、電池内の内部抵抗の上昇を抑制することができる。
上記のとおりＡおよびＢを規定することで、図４に示されるように、正極集電箔積層部の積層方向における両端の外面を構成する２つの集電箔のうち上記集箔位置に対して相対的に遠い位置に存在する正極集電箔を３２ａとすると、正極集電箔３２ａの活物質層形成部分の境界線から対向する該集電箔の端部までの間に折れ角部分（即ち、高い面圧が生じる応力集中部分）が生じにくくなるため、該集電箔に近接するセパレータ５０ａが損傷する可能性が低減される。したがって、電池内の内部抵抗の上昇を抑制することができる。
また、図４に示される集箔角度Ｐ（即ち、正極３０ａの面方向Ｏと集箔方向Ｑとの間の角度）は４０°以下になることが好ましい。詳しくは後述するが、集箔角度Ｐが４０°以下になることで上記折れ角部分が生じにくくなるため、セパレータ５０ａが損傷する可能性が好適に低減される。これにより、電池内の内部抵抗の上昇を好適に抑制することができる。
また、上記集箔位置と、捲回軸方向における同極の活物質層積層部分の境界線までの最短距離をＣとする。このとき、厚みＡ、距離Ｂ、および距離Ｃは、Ｂ≦（１／２）Ａを満たしつつ、Ｃ≧（１／３）Ａを満たすことが好ましい。
この場合、集箔角度Ｐが緩和されるため、上記折れ角部分が生じにくくなり、セパレータ５０ａが損傷する可能性がより好適に低減される。これにより、電池内の内部抵抗の上昇をより好適に抑制することができる。また、かかる距離Ｃは、Ｃ≧（１／２）Ａを満たす場合がより好ましい。
この場合、集箔角度Ｐが緩和されるため、上記折れ角部分が生じにくくなり、セパレータ５０ａが損傷する可能性がより好適に低減される。これにより、電池内の内部抵抗の上昇をより好適に抑制することができる。また、かかる距離Ｃは、Ｃ≧（１／２）Ａを満たす場合がより好ましい。
また、集電端子（正極集電端子３７，負極集電端子４７）が超音波溶接により接合される場合、本発明の効果が好適に発揮され得る。例えば、正極における超音波溶接では、正極集電箔積層部と正極集電端子とを超音波溶接装置のホーンおよびアンビルで挟み込み、振動を加えながら該ホーンから該アンビル方向に押し込み荷重をかけながら溶接を行うが、かかる振動が正極集電箔３２ａに生じた上記折れ角部分に加わることで、該集電箔に近接するセパレータ５０ａが大きく損傷し得る。したがって、集電端子が超音波溶接により接合される場合、本発明の効果が好適に発揮され得る。
また、一般的に、正極シート（正極）は負極シート（負極）と比較して大きく作られているため、正極集電箔３２ａが集箔される際に上記折れ角部分が生じた場合、セパレータ５０ａがその近傍の負極４０ａの端部と干渉することで該セパレータが大きく損傷し得る。したがって、上記集箔位置を正極集電箔積層部に設ける場合、本発明の効果が好適に発揮され得る。
以下、ここで開示される二次電池の一例としてリチウムイオン二次電池を用いた評価試験の試験結果について、図４〜図７を参照しながら説明する。
＜評価用リチウムイオン二次電池の作製＞
正極活物質粉末としてリチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物、導電材としてアセチレンブラック（ＡＢ）、バインダとしてポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を準備し、該正極活物質粉末、ＡＢ、ＰＶｄＦをＮ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）と混合し、正極活物質層形成用スラリーを調製した。かかるスラリーを、アルミニウム箔に塗布して乾燥させることにより、正極シートを作製した。
負極活物質として天然黒鉛系炭素材（Ｃ）、バインダとしてスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、増粘剤としてカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）を準備し、Ｃ：ＳＢＲ：ＣＭＣ＝９８：１：１の質量比でイオン交換水と混合して、負極活物質層形成用スラリーを調製した。かかるスラリーを、銅箔に塗布して乾燥することにより、負極シートを作製した。
セパレータとして、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰの三層構造を有するポリオレフィン多孔質膜を用意した。
非水電解液の作製にあたり、エチレンカーボネート（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）とエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）とを３０：４０：３０の体積比で含む混合溶媒を準備した。そして、かかる混合溶媒に、支持塩としてのＬｉＰＦ６を１．０ｍｏｌ／Ｌの濃度で溶解させた。
作製した正極シートと負極シートとを、上記セパレータを介在させつつ複数回重ね合わせた後捲回し、扁平に形成することで捲回電極体を作製した。かかる電極体に集電端子を取り付けた後、上記電解液と共に角型の電池ケースに収容して封止した。このようにして、評価用リチウムイオン二次電池を作製した。
なお、本評価試験を実施するにあたり、上記電極体の積層方向の厚みＡが１１．４ｍｍ、２５．４ｍｍである二種類のリチウムイオン二次電池を作製した。
正極活物質粉末としてリチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物、導電材としてアセチレンブラック（ＡＢ）、バインダとしてポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を準備し、該正極活物質粉末、ＡＢ、ＰＶｄＦをＮ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）と混合し、正極活物質層形成用スラリーを調製した。かかるスラリーを、アルミニウム箔に塗布して乾燥させることにより、正極シートを作製した。
負極活物質として天然黒鉛系炭素材（Ｃ）、バインダとしてスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、増粘剤としてカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）を準備し、Ｃ：ＳＢＲ：ＣＭＣ＝９８：１：１の質量比でイオン交換水と混合して、負極活物質層形成用スラリーを調製した。かかるスラリーを、銅箔に塗布して乾燥することにより、負極シートを作製した。
セパレータとして、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰの三層構造を有するポリオレフィン多孔質膜を用意した。
非水電解液の作製にあたり、エチレンカーボネート（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）とエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）とを３０：４０：３０の体積比で含む混合溶媒を準備した。そして、かかる混合溶媒に、支持塩としてのＬｉＰＦ６を１．０ｍｏｌ／Ｌの濃度で溶解させた。
作製した正極シートと負極シートとを、上記セパレータを介在させつつ複数回重ね合わせた後捲回し、扁平に形成することで捲回電極体を作製した。かかる電極体に集電端子を取り付けた後、上記電解液と共に角型の電池ケースに収容して封止した。このようにして、評価用リチウムイオン二次電池を作製した。
なお、本評価試験を実施するにあたり、上記電極体の積層方向の厚みＡが１１．４ｍｍ、２５．４ｍｍである二種類のリチウムイオン二次電池を作製した。
＜集箔角度の測定方法＞
ここで「集箔角度」とは、集箔角度Ｐ（図４を参照）を表している。集箔角度Ｐは、所定の集箔位置において正極集電箔積層部を集箔した後、株式会社キーエンス製３Ｄスキャナーにより該集箔の態様をスキャンし、データ解析を行うことで算出した。なお、測定は、付随するマニュアルに従って行った。
ここで「集箔角度」とは、集箔角度Ｐ（図４を参照）を表している。集箔角度Ｐは、所定の集箔位置において正極集電箔積層部を集箔した後、株式会社キーエンス製３Ｄスキャナーにより該集箔の態様をスキャンし、データ解析を行うことで算出した。なお、測定は、付随するマニュアルに従って行った。
＜セパレータに加わる面圧の測定方法＞
ここで「セパレータに加わる面圧」とは、図４のＳにおいてセパレータ５０ａに加わる面圧を表している。かかる面圧は、所定の集箔位置において正極集電箔積層部を集箔した後、ニッタ株式会社製タクタイルセンサを用いて測定した。なお、測定は、付随するマニュアルに従って行った。
ここで「セパレータに加わる面圧」とは、図４のＳにおいてセパレータ５０ａに加わる面圧を表している。かかる面圧は、所定の集箔位置において正極集電箔積層部を集箔した後、ニッタ株式会社製タクタイルセンサを用いて測定した。なお、測定は、付随するマニュアルに従って行った。
＜セパレータに生じる傷深さの測定方法＞
ここで「セパレータに生じる傷深さ」とは、図４のＳにおいてセパレータ５０ａに面圧が加わった際に、該セパレータに生じる傷の深さを表している。かかる傷深さは、所定の集箔位置において正極集電箔積層部を集箔した後、株式会社キーエンス製レーザ顕微鏡を用いて測定した。なお、測定は、付随するマニュアルに従って行った。
ここで「セパレータに生じる傷深さ」とは、図４のＳにおいてセパレータ５０ａに面圧が加わった際に、該セパレータに生じる傷の深さを表している。かかる傷深さは、所定の集箔位置において正極集電箔積層部を集箔した後、株式会社キーエンス製レーザ顕微鏡を用いて測定した。なお、測定は、付随するマニュアルに従って行った。
図５のグラフでは、Ａが１１．４ｍｍ、２５．４ｍｍである二種類のリチウムイオン二次電池における集箔位置（Ｂ／Ａで規定）と集箔角度Ｐ（度）との関係が示されている。図５より、Ａが１１．４ｍｍの場合、Ｂ／Ａ≦１／２、即ち、Ｂ≦（１／２）Ａを満たす範囲において、集箔角度Ｐが４０°付近（以下、３５°〜４５°のことをいう）になることが確認された。また、１／２＜Ｂ／Ａ＜１、即ち、（１／２）Ａ＜Ｂ＜Ａを満たす範囲において、集箔角度Ｐが５０°〜７０°になることが確認された。なお、Ａが２５．４ｍｍの場合においても、同様な結果が得られた。
図６および図７は、Ａが１１．４ｍｍのリチウムイオン二次電池に関するものである。
図６のグラフでは、集箔角度Ｐと、Ｓにおいてセパレータ５０ａに加わる面圧との関係が示されており、図７のグラフでは、Ｓにおいてセパレータ５０ａに加わる面圧と、かかる面圧により該セパレータに生じる傷深さとの関係が示されている。図６および図７より、集箔角度Ｐが４０°付近である場合、Ｓにおいてセパレータ５０ａに加わる面圧は３００ｋＰａを下回り、該セパレータに生じる傷深さは６ｍｍを下回ることが確認された（傷深さが８ｍｍを上回ると、電池内の内部抵抗が上昇する虞があり、好ましくない）。また、集箔角度Ｐが５０°〜７０°である場合、Ｓにおいてセパレータ５０ａに加わる面圧が５００ｋＰａを上回り、該セパレータに生じる傷深さは８ｍｍを大きく上回ることが確認された。
図６のグラフでは、集箔角度Ｐと、Ｓにおいてセパレータ５０ａに加わる面圧との関係が示されており、図７のグラフでは、Ｓにおいてセパレータ５０ａに加わる面圧と、かかる面圧により該セパレータに生じる傷深さとの関係が示されている。図６および図７より、集箔角度Ｐが４０°付近である場合、Ｓにおいてセパレータ５０ａに加わる面圧は３００ｋＰａを下回り、該セパレータに生じる傷深さは６ｍｍを下回ることが確認された（傷深さが８ｍｍを上回ると、電池内の内部抵抗が上昇する虞があり、好ましくない）。また、集箔角度Ｐが５０°〜７０°である場合、Ｓにおいてセパレータ５０ａに加わる面圧が５００ｋＰａを上回り、該セパレータに生じる傷深さは８ｍｍを大きく上回ることが確認された。
以上より、Ｂ≦（１／２）Ａの範囲を満たす場合、集箔角度Ｐが４０°付近になることで上記折れ角部分が生じにくくなるため、Ｓにおいてセパレータ５０ａに加わる面圧が抑制されることが分かる。これにより、セパレータ５０ａが損傷する可能性が低減されるため、電池内の内部抵抗の上昇を抑制することができる。そして、本発明のかかる効果は、捲回電極体の厚みＡの大小に関わらず、好適に発揮されることも分かる。
また、集箔角度が４０°付近の場合、セパレータ５０ａが損傷する可能性が好適に低減されることから、集箔角度を４０°以下に規定した場合、電池内の内部抵抗の上昇が好適に抑制された信頼性の高い二次電池を得ることができる。
以上、本発明の具体例を詳細に説明したが、これらは例示にすぎず、請求の範囲を限定
するものではない。請求の範囲に記載の技術には、以上に例示した具体例を様々に変形、
変更したものが含まれる。
するものではない。請求の範囲に記載の技術には、以上に例示した具体例を様々に変形、
変更したものが含まれる。
以上のようにして構成されるリチウムイオン二次電池は、各種用途に利用可能である。好適な用途としては、電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド自動車（ＨＶ）、プラグインハイブリッド自動車（ＰＨＶ）等の車両に搭載される駆動用電源が挙げられる。
１０ 電池ケース
１２ 蓋体
１４ 安全弁
２０ 捲回電極体
３０，３０ａ 正極シート（正極）
３２，３２ａ 正極集電箔
３４ 正極活物質層
３５ 正極集電箔積層部
３６ 正極集電箔露出部分
３７ 正極集電端子
３８ 外部正極端子
４０，４０ａ 負極シート（負極）
４２ 負極集電箔
４４ 負極活物質層
４５ 負極集電箔積層部
４６ 負極集電箔露出部分
４７ 負極集電端子
４８ 外部負極端子
５０，５０ａ セパレータ
１００ リチウムイオン二次電池
捲回電極体２０の厚み Ａ
距離 Ｂ，Ｃ
面方向 Ｏ
集箔角度 Ｐ
集箔方向 Ｑ
面圧測定位置 Ｓ
１２ 蓋体
１４ 安全弁
２０ 捲回電極体
３０，３０ａ 正極シート（正極）
３２，３２ａ 正極集電箔
３４ 正極活物質層
３５ 正極集電箔積層部
３６ 正極集電箔露出部分
３７ 正極集電端子
３８ 外部正極端子
４０，４０ａ 負極シート（負極）
４２ 負極集電箔
４４ 負極活物質層
４５ 負極集電箔積層部
４６ 負極集電箔露出部分
４７ 負極集電端子
４８ 外部負極端子
５０，５０ａ セパレータ
１００ リチウムイオン二次電池
捲回電極体２０の厚み Ａ
距離 Ｂ，Ｃ
面方向 Ｏ
集箔角度 Ｐ
集箔方向 Ｑ
面圧測定位置 Ｓ
Claims (5)
- 長尺な正極集電箔上に正極活物質層が形成されたシート状の正極と、長尺な負極集電箔上に負極活物質層が形成されたシート状の負極とが、セパレータを介在させつつ複数回重ね合わされた後に長尺方向に捲回され、扁平に成形された捲回電極体と、該電極体を収容する長方形状の幅広面を有する矩形状角型の電池ケースとを備える二次電池であって、
前記捲回電極体の、正負極活物質層が積層された正負極活物質層積層部分の捲回軸方向における両端部のうちの一方の端部には、前記正極活物質層が形成されていない正極集電箔露出部分が負極からはみ出た状態で積層された正極集電箔積層部が存在し、且つ、該両端部のうちの他方の端部には、前記負極活物質層が形成されていない負極集電箔露出部分が正極からはみ出た状態で積層された負極集電箔積層部が存在し、
前記正負極集電箔積層部のうち少なくともいずれか一方の集電箔積層部の所定の部分には、各集電箔露出部分が集箔される集箔位置が存在し、該集箔位置において集箔された集電箔露出部分は対応する極の集電端子と接合されており、
前記集箔位置は、前記捲回電極体の積層方向の厚みをＡとし、該電極体が有するＲ部のうち該集箔位置に最も近いＲ部の頂点から該集箔位置までの最短距離をＢとしたとき、Ｂ≦（１／２）Ａを満たすことを特徴とする二次電池。 - 前記集電箔積層部の積層方向における両端の外面を構成する２つの集電箔のうち、前記集箔位置に対して相対的に遠い位置に存在する集電箔が集箔される際に、該集電箔の集箔方向と前記積層された正負極活物質層の面方向との間の角度が４０°以下になる、請求項１に記載の二次電池。
- 前記集箔位置と、捲回軸方向における同極の活物質層積層部分の境界線までの最短距離をＣとしたとき、Ｃ≧（１／３）Ａを満たす、請求項１または２に記載の二次電池。
- 前記集箔位置が正極集電箔積層部に存在する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の二次電池。
- 前記集電端子が超音波溶接により接合される、請求項１〜４のいずれか一項に記載の二次電池。
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