JP2020526893A - リチウム二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
Li2Ni1−aM1 aO2
(前記式において、aは0≦a<1で、M1はMn、Fe、Co、Cu、Zn、Mg及びCdからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化2]
Li2+bNi1−cM2 cO2+d
(前記式において、−0.5≦b<0.5、0≦c≦1、0≦d<0.3、M2はP、B、C、Al、Sc、Sr、Ti、V、Zr、Mn、Fe、Co、Cu、Zn、Cr、Mg、Nb、Mo及びCdからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化3]
LiM3 eMn1−eO2(xは0≦e<0.5で、M3はCr、Al、Ni、Mn及びCoからなる群から選択された1種以上の元素である。)、
[化4]
Li2M4O2
(前記式において、M4はCu、Niからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化5]
Li3+fNb1−gM5 gS4−h
(前記式において、−0.1≦f≦1、0≦g≦0.5、−0.1≦h≦0.5で、M5はMn、Fe、Co、Cu、Zn、Mg及びCdからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化6]
LiM6 iMn1−iO2
(前記式において、iは0.05≦x<0.5で、M6はCr、Al、Ni、Mn及びCoからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化7]
LiM7 2jMn2−2jO4
(前記式において、jは0.05≦x<0.5で、M7はCr、Al、Ni、Mn及びCoからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化8]
Lik−M8 m−Nn
(前記式において、M8はアルカリ土類金属を示し、k/(k+m+n)は0.10ないし0.40で、m/(k+m+n)は0.20ないし0.50で、n/(k+m+n)は0.20ないし0.50である。)
(1)正極の製造
N−メチルピロリドン (N−Methyl−2pyrrolidone)30mlにLCO(LiCoO2):スーパー−P:バインダー(PVdF)を95:2.5:2.5の重量比で混合した後、ここにL2N(Li2NiO2)をLCO対比20%の重量比となるように添加した。次いで、それぞれをペーストペースミキサーで30分間混合してスラリー組成物を製造した。この時、添加されたLCOの重量は15gであった。
負極では、気孔度75%で、厚さ100μmのCu発泡体(foam)を負極集電体で準備した。
EC(ethylene carbonate):DEC(diethyl carbonate):DMC(dimethylcarbonate)が1:2:1の体積比からなる有機溶媒に1MのLiPF6と10重量%のFEC(Fluoroethylene carbonate)を溶解させて製造した電解液を準備した。
前記(1)で製造された正極と負極集電体の間に分離膜及び(3)の有機電解液を介在して電極組立体を製造し、前記電極組立体をケース内部に位置させた後、前記有機電解液を注入してリチウム二次電池を製造した。
(1)正極の製造
N−メチルピロリドン(N−Methyl−2pyrrolidone)30mlにLCO(LiCoO2):スーパー−P:バインダー(PVdF)を95:2.5:2.5の重量比で混合した後、ここにL2N(Li2NiO2)をLCO対比20%の重量比となるように添加した。次いで、それぞれをペーストペースミキサーで30分間混合してスラリー組成物を製造した。この時、添加されたLCOの重量は15gであった。
アセトン溶媒にPVdF−HFPを混合するが、濃度が10重量%になるように混合して保護膜形成用溶液を製造した。
EC(ethylene carbonate):DEC(diethyl carbonate):DMC(dimethyl carbonate)が1:2:1の体積比からなる有機溶媒に1MのLiPF6と10重量%のFEC(Fluoroethylene carbonate)を溶解させて製造した電解液を準備した。
前記(1)で製造された正極と負極集電体の間にポリエチレン(PE)分離膜及び(3)の有機電解液を介在して電極組立体を製造し、前記電極組立体をケースの内部に位置させた後、前記有機電解液を注入してリチウム二次電池を製造した。
実施例1と同様に実施するが、Cu集電体の気孔度を50%にして負極フリー電池を製造した。
実施例1と同様に実施するが、Cu集電体の気孔度を90%にして負極フリー電池を製造した。
実施例1と同様に実施するが、Cu集電体の厚さを20μmにして負極フリー電池を製造した。
実施例1と同様に実施するが、Cu集電体の厚さを200μmにして負極フリー電池を製造した。
実施例1と同様に実施するが、負極集電体としてCu発泡体(foam)の代わりに厚さ20μmのCuホイル(foil)を使用して負極フリー電池を製造した。
実施例2と同様に実施するが、負極集電体としてCu発泡体(foam)の代わりに厚さ20μmのCuホイル(foil)を使用して負極フリー電池を製造した。
実施例1と同様に実施するが、負極集電体として厚さ220μmのCu発泡体(foam)を使用して負極フリー電池を製造した。
前記実施例1ないし6及び比較例1ないし3の電池を充電0.2C、4.25VのCC/CV(1Cで5%電流カット)、放電0.5C CC 2.5Vの条件で充放電を行ってリチウム金属が形成されたリチウム二次電池を製作した。次いで、初期容量対比80%に至る時点のサイクル数を下記表2に記録した。
前記実施例1ないし6及び比較例1ないし3の電池を充電0.5C、4.25VのCC/CV(1Cで5%電流カット)、放電0.5C CC 2.5Vの条件で充放電してリチウム金属が形成されたリチウム二次電池を製作した。次いで、初期容量対比80%に到逹する時点のサイクル数を下記表2に記録した。
前記実施例1ないし6及び比較例1ないし3の電池を充電1.0C、4.25VのCC/CV(1Cで5%電流カット)、放電0.5C CC 2.5Vの条件で充放電を行い、リチウム金属が形成されたリチウム二次電池を製作した。次いで、初期容量対比80%に到逹する時点のサイクル数を下記表2に記録した。
11、41:正極集電体
13、43:正極合剤
20、50:負極
21、51:負極集電体
23:リチウム金属
30、60:分離膜
55:保護膜
Li2Ni1−aM1 aO2
(前記式において、aは0≦a<1で、M1はMn、Fe、Co、Cu、Zn、Mg及びCdからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化2]
Li2+bNi1−cM2 cO2+d
(前記式において、−0.5≦b<0.5、0≦c≦1、0≦d<0.3、M2はP、B、C、Al、Sc、Sr、Ti、V、Zr、Mn、Fe、Co、Cu、Zn、Cr、Mg、Nb、Mo及びCdからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化3]
LiM3 eMn1−eO2(eは0≦e<0.5で、M3はCr、Al、Ni、Mn及びCoからなる群から選択された1種以上の元素である。)、
[化4]
Li2M4O2
(前記式において、M4はCu、Niからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化5]
Li3+fNb1−gM5 gS4−h
(前記式において、−0.1≦f≦1、0≦g≦0.5、−0.1≦h≦0.5で、M5はMn、Fe、Co、Cu、Zn、Mg及びCdからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化6]
LiM6 iMn1−iO2
(前記式において、iは0.05≦i<0.5で、M6はCr、Al、Ni、Mn及びCoからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化7]
LiM7 2jMn2−2jO4
(前記式において、jは0.05≦j<0.5で、M7はCr、Al、Ni、Mn及びCoからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化8]
Lik−M8 m−Nn
(前記式において、M8はアルカリ土類金属を示し、k/(k+m+n)は0.10ないし0.40で、m/(k+m+n)は0.20ないし0.50で、n/(k+m+n)は0.20ないし0.50である。)
Claims (17)
- 正極、負極及びこれらの間に介在された電解質を含むリチウム二次電池において、
前記負極は、内部に気孔が形成された3次元構造体形態を有する負極集電体を含み、
充電によって前記正極からリチウムイオンが移動されて負極集電体上にリチウム金属が形成される、リチウム二次電池。 - 前記負極集電体の厚さは20ないし200μmである、請求項1に記載のリチウム二次電池。
- 前記負極集電体の気孔度は50ないし90%である、請求項1又は2に記載のリチウム二次電池。
- 前記負極集電体は、銅、ステンレススチール(SUS、stainless steel)、アルミニウム、ニッケル、チタン及び焼成炭素からなる群から選択される1種以上を含む、請求項1から3の何れか一項に記載のリチウム二次電池。
- 前記負極は、分離膜と接する面に保護膜がさらに形成された、請求項1から4の何れか一項に記載のリチウム二次電池。
- 前記リチウム金属は、4.5ないし2.5Vの電圧範囲で1回の充電を通して形成される、請求項1から5の何れか一項に記載のリチウム二次電池。
- 前記正極に形成された正極合剤は、正極活物質とリチウム金属化合物を1:9ないし9:1の重量比で含むものである、請求項1から6の何れか一項に記載のリチウム二次電池。
- 前記正極活物質は、リチウム金属化合物と混合またはこれとコア−シェル構造を形成する、請求項7に記載のリチウム二次電池。
- 前記正極活物質は、LiCoO2、LiNiO2、LiMnO2、LiMn2O4、Li(NiaCobMnc)O2(0<a<1、0<b<1、0<c<1、a+b+c=1)、LiNi1−YCoYO2、LiCo1−YMnYO2、LiNi1−YMnYO2(ここで、0≦Y<1)、Li(NiaCobMnc)O4(0<a<2、0<b<2、0<c<2、a+b+c=2)、LiMn2−zNizO4、LiMn2−zCozO4(ここで、0<Z<2)、LixMyMn2−yO4−zAz(ここで、0.9≦x≦1。2、0<y<2、0≦z<0.2、M=Al、Mg、Ni、Co、Fe、Cr、V、Ti、Cu、B、Ca、Zn、Zr、Nb、Mo、Sr、Sb、W、Ti及びBiの中で一つ以上、Aは−1または−2価の一つ以上の陰イオン)、Li1+aNibM'1−bO2−cA'c(0≦a≦0.1、0≦b≦0.8、0≦c<0.2で、M'はMn、Co、Mg、Alなど6配位の安定した元素からなる群から選択される1種以上で、A'は−1または−2価の一つ以上の陰イオンである。)、LiCoPO4、及びLiFePO4からなる群から1種以上である、請求項7に記載のリチウム二次電池。
- 前記リチウム金属化合物は、下記化学式1ないし8のいずれか一つで表される、請求項7又は8に記載のリチウム二次電池:
[化1]
Li2Ni1−aM1 aO2
(前記式において、aは0≦a<1で、M1はMn、Fe、Co、Cu、Zn、Mg及びCdからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化2]
Li2+bNi1−cM2 cO2+d
(前記式において、−0.5≦b<0.5、0≦c≦1、0≦d<0.3、M2はP、B、C、Al、Sc、Sr、Ti、V、Zr、Mn、Fe、Co、Cu、Zn、Cr、Mg、Nb、Mo及びCdからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化3]
LiM3 eMn1−eO2(xは0≦e<0.5で、M3はCr、Al、Ni、Mn及びCoからなる群から選択された1種以上の元素である。)、
[化4]
Li2M4O2
(前記式において、M4はCu、Niからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化5]
Li3+fNb1−gM5 gS4−h
(前記式において、−0.1≦f≦1、0≦g≦0.5、−0.1≦h≦0.5で、M5はMn、Fe、Co、Cu、Zn、Mg及びCdからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化6]
LiM6 iMn1−iO2
(前記式において、iは0.05≦x<0.5で、M6はCr、Al、Ni、Mn及びCoからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化7]
LiM7 2jMn2−2jO4
(前記式において、jは0.05≦x<0.5で、M7はCr、Al、Ni、Mn及びCoからなる群から選択された1種以上の元素である。)
[化8]
Lik−M8 m−Nn
(前記式において、M8はアルカリ土類金属を表し、k/(k+m+n)は0.10ないし0.40で、m/(k+m+n)は0.20ないし0.50で、n/(k+m+n)は0.20ないし0.50である。)。 - 前記正極は、LixVO3(1≦x≦6)、Li3Fe2(PO4)3、Li3Fe2(SO4)3、Li3V(PO4)3、MnO2、MoO3、VO2、V2O5、V6O13、Cr3O8、CrO2、Al2O3、ZrO2、AlPO4、SiO2、TiO2、及びMgOからなる群から選択された1種以上の正極合剤を含む、請求項1から10の何れか一項に記載のリチウム二次電池。
- 前記正極合剤は、1ないし10mAh/cm2のローディング量を有する、請求項11に記載のリチウム二次電池。
- 前記保護膜は、リチウムイオン伝導性高分子及び無機固体電解質の中でいずれか一つ以上を含む請求項5に記載のリチウム二次電池。
- 前記リチウムイオン伝導性高分子は、ポリエチレンオキシド(PEO)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリメチルメタクリレート(PMMA)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン(PVDF−HFP)、LiPON、Li3N、LixLa1−xTiO3(0<x<1)及びLi2S−GeS−Ga2S3からなる群から選択された1種以上である、請求項13に記載のリチウム二次電池。
- 前記無機固体電解質は、チオ(Thio)−LISICON(Li3.25Ge0.25P0.75S4)、Li2S−SiS2、LiI−Li2S−SiS2、LiI−Li2S−P2S5、LiI−Li2S−P2O5、LiI−Li3PO4−P2S5、Li2S−P2S5、Li3PS4、Li7P3S11、Li2O−B2O3、Li2O−B2O3−P2O5、Li2O−V2O5−SiO2、Li2O−B2O3、Li3PO4、Li2O−Li2WO4−B2O3、LiPON、LiBON、Li2O−SiO2、LiI、Li3N、Li5La3Ta2O12、Li7La3Zr2O12、Li6BaLa2Ta2O12、Li3PO(4−3/2w)Nw(wはw<1)、及びLi3.6Si0.6P0.4O4からなる群から選択された1種以上である、請求項13に記載のリチウム二次電池。
- 前記保護膜は、LiCl、LiBr、LiI、LiClO4、LiBF4、LiB10Cl10、LiPF6、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、CH3SO3Li、CF3SO3Li、LiSCN、LiC(CF3SO2)3、(CF3SO2)2NLi、(FSO2)2NLi、クロロボランリチウム、低級脂肪族カルボン酸リチウム、4−フェニルホウ酸リチウム及びリチウムイミドからなる群から選択された1種以上のリチウム塩をさらに含む、請求項13から15の何れか一項に記載のリチウム二次電池。
- 前記保護膜は厚さが10nmないし50μmである、請求項13から16の何れか一項に記載のリチウム二次電池。
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