JP2020063260A - 表面の長期殺菌のための抗菌コーティング - Google Patents
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- A01N—PRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
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- A01N65/40—Liliopsida [monocotyledons]
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- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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Abstract
Description
本特許出願は、本出願の発明者により出願され、全体として引用によりここに組み込まれる、2014年9月19日付で出願された米国仮特許出願第62/071,276号の優先権を主張する。
これは、殺生物剤を、ポリマー、および金属酸化物、金属複合体、金属塩、または金属粒子の予め反応させた無機−有機混合物と、室温において混合することにより成されて、無機−有機シェルにより安定化された安定なエマルジョンが作製される。無機−有機シェル中の金属酸化物または金属複合体、ならびに最終抗菌材料の典型的な濃度範囲は、それぞれ、0.5〜95重量%、および0〜5重量%である。
例1
亜塩素酸ナトリウム粉末を、蒸留脱イオン水50mlに溶解して、0.1重量%〜40重量%の濃度を有する亜塩素酸ナトリウム溶液を調製した。次に、亜塩素酸ナトリウム溶液を、30重量%過酸化水素0.1g〜2gと混合した。
亜塩素酸ナトリウム粉末を、蒸留脱イオン水50mlに溶解して、0.1重量%〜40重量%の濃度を有する亜塩素酸ナトリウム溶液を調製した。次に、亜塩素酸ナトリウム溶液を、3%〜8%次亜塩素酸ナトリウムまたは次亜塩素酸カリウム溶液0.01ml〜10mlと混合した。
亜塩素酸ナトリウム粉末を、蒸留脱イオン水50mlに溶解して、0.1重量%〜40重量%の濃度を有する亜塩素酸ナトリウム溶液を調製した。次に、亜塩素酸ナトリウム溶液を、金属イオン(Cu2+、Zn2+、Ag+)を含有する溶液と混合した。金属イオンの終濃度は、30ppm〜3000ppmの範囲にある。
亜塩素酸ナトリウム粉末を、蒸留脱イオン水50mlに溶解して、0.1重量%〜40重量%の濃度を有する亜塩素酸ナトリウム溶液を調製した。次に、亜塩素酸ナトリウム溶液を、金属のマイクロおよび/またはナノ粒子懸濁液(銅、亜鉛、銀)と混合した。溶液中に分散された金属粒子の終濃度は、30ppm〜30000ppmの範囲にある。
亜塩素酸ナトリウム粉末を、蒸留脱イオン水50mlに溶解して、0.1重量%〜40重量%の濃度を有する亜塩素酸ナトリウム溶液を調製した。次に、亜塩素酸ナトリウム溶液を、過酢酸と混合した。過酢酸の終濃度は、0.01ppm〜10ppmの範囲にある。
エッセンシャルオイルを含む、1つ以上の植物化学物質のVSP混合物、例えば、タイム油とティーツリー油の混合物、チモール(タイム油の有効成分)とテルピネン−4−オイル(ティーツリー油の有効成分)の混合物を調製した。
例6由来の成分の1つ以上を、50%〜100%アルコールと混合して、VSP−アルコール混合物を形成させた。混合物中のVSPの終濃度は、0.1%〜50%まで変動する。
例6由来の成分の1つ以上を、1%〜10%クロロキシレノール溶液のような芳香族化合物と混合した。混合物中のVSPの終濃度は、0.1%〜50%まで変動する。
例6由来の成分の1つ以上を、金属イオン(Cu2+、Zn2+、Ag+)を含有する溶液と混合した。金属イオンの終濃度は、30ppm〜3000ppmの範囲にある。
例6由来の成分の1つ以上を、銅、亜鉛、銀のような金属のマイクロおよび/またはナノ粒子懸濁液と混合した。溶液中に分散された金属粒子の終濃度は、30ppm〜30000ppmの範囲にある。
例1〜5由来の殺生物剤混合物を、ポリマーシェル(400〜40000の分子量を有するポリエチレングリコール(PEG)、31000〜186000の分子量を有するポリビニルアルコール(PVA)、10000〜360000の分子量を有するポリビニルピロリドン(PVP)、1200〜60000の分子量を有するポリエチレンイミン(PEI)、1000〜8000の分子量を有するPEO−PPO−PEO、およびそれらの2つ以上の組合せ)内にカプセル化した。殺生物剤混合物をポリマー溶液に激しい撹拌下で滴下添加することにより、ポリマーシェルを形成させた。エマルジョンも、1分間超音波で処理することができる。
例6〜10由来の殺生物剤混合物を、ポリマーシェル(400〜40000の分子量を有するPEG、31000〜186000の分子量を有するPVA、10000〜360000の分子量を有するPVP、1200〜60000の分子量を有するPEI、1000〜8000の分子量を有するPEO−PPO−PEO)内にカプセル化した。殺生物剤混合物をポリマー溶液に激しい撹拌下で滴下添加することにより、ポリマーシェルを形成させた。次に、エマルジョンを、1分間超音波処理した。
ケイ酸ナトリウム溶液(2.88g)を二重脱イオン(DDI)水で希釈して、0.25mol/l NaOHおよび0.32mol/l SiO2を有するケイ酸ナトリウム溶液40mlを得た。希釈硝酸(1mol/l、8.20ml)を、希釈ケイ酸ナトリウム溶液に、激しい撹拌下で滴下添加して、pH値4を有する酸性シリカゾルを得た。
ケイ酸ナトリウム溶液(2.88g)をDDI水で希釈して、0.25mol/l NaOHおよび0.32mol/l SiO2を有するケイ酸ナトリウム溶液40mlを得た。希釈硝酸(1mol/l、15.56ml)を、希釈ケイ酸ナトリウム溶液に、激しい撹拌下で滴下添加して、pH値1を有する酸性シリカゾルを得た。
ケイ酸ナトリウム溶液(2.00g)をDDI水(52g)と混合し、続いて、希釈塩酸(1mol/l、7.24ml)を激しい撹拌下で滴下添加して、pH値6を有する酸性シリカゾルを得た。
市販で得たジスパルボエミット(dispalboehmite)ゾル(20重量%)をDDI水で希釈して、1〜15重量%の濃度を有するアルミナゾルを得た。
チタンイソプロポキシド(10ml)をイソプロパノール(23.6ml)に溶解し、続いて、HNO3(2mol/l、3.4ml)およびDDI水(31.4ml)を激しい撹拌下で加えて、不透明な懸濁液を得た。懸濁液を80℃においてさらに撹拌して、イソプロパノールを蒸発させ、チタニア沈殿物を解膠させた。これに続いて、室温まで冷却し、一晩撹拌して、透明なチタニアゾル(1mol/l)を得た。
硝酸銅(II)をDDI水に溶解し、続いて、クエン酸ナトリウム水溶液を加えて、硝酸銅(II)およびクエン酸ナトリウムの濃度に依存して、クエン酸銅(II)複合体ゾルまたは水性懸濁液を調製した。得られたクエン酸銅(II)複合体水性懸濁液を、さらに濾過して、透明なクエン酸銅(II)複合体ゾルを得た。
チタン(IV)テトラブトキシド(4.8g)を、DDI水(100ml)で加水分解した。得られた水酸化チタン沈殿物をDDI水で徹底的に洗浄し、過酸化水素(30重量%、75ml)に溶解して、透き通った橙色のチタンペルオキソ複合体ゾルを得た。ゾルを水で希釈して、異なる濃度の溶液を得た。
硫酸亜鉛をDDI水に溶解し、続いて、若干小さい化学量論比を有する水酸化ナトリウム溶液を加えて、水酸化亜鉛沈殿物を調製した。得られた水酸化亜鉛沈殿物をDDI水で洗浄し、クエン酸水溶液に再分散した。得られた混合物を一晩さらに撹拌し、濾過して、透明なクエン酸亜鉛複合体ゾルを得た。
茶色のボトルにおいて、硝酸銀をDDI水に溶解し、続いて、アスコルビン酸水溶液を激しい撹拌下で加えて、銀/銀−アスコルビン酸複合体ゾルを得た。
例6〜10由来の殺生物剤混合物を、例11および12において使用したポリマーを含有する混合懸濁液/溶液、ならびに無機材料(実施例13〜21)に、激しい撹拌下で滴下添加した。次に、混合物を1分間超音波処理して、無機−有機シェルを形成させた。
例6〜10由来の殺生物剤混合物を、例11および12において使用したポリマーを含有する混合溶液、ならびに金属アルコキシドに、激しい撹拌下で滴下添加した。次に、混合物を1分間超音波処理して、有機ネットワークに侵入する、無機ネットワークのハイブリッドにより、無機−有機シェルを形成させた。
例6〜10由来の殺生物剤混合物を、ポリマー有機シリコン(例えば、ポリジメチルシロキサン)に激しい撹拌下で滴下添加した。混合物を1分間超音波処理して、分子的に混合した無機−有機ネットワークにより形成された無機−有機シェルを形成させた。
例11および12由来のポリマーでカプセル化した殺生物剤を、2次ポリマー溶液に激しい撹拌下で滴下添加した。2次ポリマーは、11および12において使用したPEG、PVA、PVP、PEI、PEO−PPO−PEO、およびその2つ以上の組合せであり得る。次に、混合物を1分間超音波処理して、最内部のポリマーシェルおよび最外部のポリマーシェルでカプセル化したカプセル−イン−カプセルを形成させた。
例22〜24由来のカプセル化した殺生物剤を、2次ポリマー溶液に激しい撹拌下で滴下添加した。2次ポリマーは、PEG、PVA、PVP、PEI、PEO−PPO−PEOであり得る。次に、混合物を1分間超音波処理して、最外部の有機シェルを有する無機−有機内部シェルを形成させた。
例11および12由来のカプセル化した殺生物剤を、例11および12において使用したポリマー、ならびに例22において関与した無機材料(例13〜21)を含有する、混合懸濁液/溶液、例11および12において使用したポリマー、ならびに例24において関与したポリマー有機シリコンを含有する混合溶液に、激しい撹拌下で滴下添加した。次に、混合物を1分間超音波処理して、最内部の有機シェル、および一番外側の無機−有機シェルを形成させた。
例22〜24由来のカプセル化した殺生物剤を、例11および12において使用したポリマー、ならびに例22における無機材料(実施例13〜21)を含有する、混合懸濁液/溶液、例11および12において使用したポリマー、ならびに例23において関与した金属アルコキシド、ならびに例24において関与したポリマー有機シリコンを含有する、混合溶液に、激しい撹拌下で滴下添加した。次に、混合物を1分間超音波処理して、最内部の無機−有機シェル、および最外部の無機−有機シェルを形成させた。
上記例のいずれかによる材料を、多孔質材料および多孔質媒体上に均一にぬぐい/ブラッシングし、続いて、ヒュームフードにおいて乾燥させた。ブラッシングおよび乾燥プロセスを数回繰り返して、予想した負荷に達した。
上記例のいずれかによる材料を、多孔質材料および多孔質媒体上で鋳造し、続いて、ヒュームフードにおいて乾燥させた。エマルジョンの体積は、多孔質材料および多孔質媒体1平方メートル当たりについて約600mlである。
多孔質材料および多孔質媒体を、上記例のいずれかによる材料に30秒間まず浸し、続いて、一定の速度(典型的には1mm/秒)で除き、ヒュームフードにおいて乾燥させた。
上記例のいずれかによる材料を、スピニング多孔質材料および多孔質媒体に加えて、抗菌コーティングを得た。典型的なスピニング速度は、1000rpmである。
上記例のいずれかによる材料を、スプレーノズルを通して多孔質材料および多孔質媒体上に均一に分配して、抗菌コーティングを得た。
例28〜32により調製した本願の抗菌コーティングを有する多孔質材料および多孔質媒体を、直径15mmを有する小片に切断した。次に、これらの断片を、ヨウ化カリウム溶液(2.5%(w/v)、40ml)と硫酸溶液(50重量%、1ml)の混合物を含むフラスコに入れた。フラスコを暗所にて10分間維持し、続いて、色が淡黄色に変化するまで、チオ硫酸ナトリウム(0.001mol/l)でタイトレーションした。デンプン溶液(0.5%(w/v)、1ml)を、フラスコに指示薬として加えた。色が青色から無色に変化するまで、タイトレーションをチオ硫酸ナトリウム(0.001mol/l)で続けた。抗菌コーティングを有する多孔質材料および多孔質媒体内の残るClO2量を、消費したチオ硫酸ナトリウムの体積に従い計算した。
別々の細菌/カビ懸濁液(0.1ml)を、トリプトンダイズ寒天プレートに播種した。抗菌コーティングを有する多孔質材料および多孔質媒体を、直径15mmを有する断片に切断し、播種したプレートの中心に置いた。プレートを、室温において、それぞれ、96時間(クラドスポリウム属(Cladosporium))または48時間(大腸菌(E. coli)、MRSA、および黄色ブドウ球菌(S. Aureus))インキュベーションした。阻止帯サイズを、カビまたは細菌のコロニーのない透明な輪の半径から計算した。
別々の細菌懸濁液(0.1ml)を、抗菌コーティングを有さない/有するガラススライド、多孔質材料、および多孔質媒体上に、異なる時間、一様に広げた。次に、スライド、多孔質材料、および多孔質媒体を、中和物(20ml)を含有する培養チューブにおいて30分間浸して、安定化し、依然生存している細菌を表面から洗い流した。中和物溶液で回収した細菌を、生存可能な培養のためのトリプトンダイズ寒天プレートに播種した。プレートを37℃において24時間インキュベーションした。形成されたコロニー数から、生存可能な細菌を数え上げた。
以下に、本発明に実施態様を付記する。
1. (a)二酸化塩素、過酸化水素、ペルオキシ酸、アルコール化合物、フェノール化合物、エッセンシャルオイル、エッセンシャルオイルの抗菌成分、漂白剤、抗生物質、抗菌性植物化学物質、およびそれらの組合せからなる群から選択される少なくとも1つの抗菌成分を含む、殺生物剤と
(b)金属酸化物、金属複合体、金属塩、金属粒子、およびそれらの組合せからなる群から選択される無機材料;ならびに
非イオン性ポリマーを含む有機材料を含む、前記殺生物剤を通すことができる無機−有機シェルと
を含む、表面コーティングのための抗菌コーティング材料であって、
前記無機材料は、前記無機−有機シェルの0.5〜95重量%の濃度で存在し、前記無機−有機シェルは、前記殺生物剤を封入し、含有し、保存および放出を可能にする、表面コーティングのための抗菌コーティング材料。
2. 前記エッセンシャルオイルが、沈香油、カヤプテ油、カナンガ油、シナモンバーク油、シトロネラ油、丁子油、ユーカリ油、ウイキョウ油、ジンジャー油、コブミカン油、ナッツメグ油、オリウムキサントリザ油、オリガナム油、パチュリー油、ローズマリー油、サンダルウッド油、ティーツリー油、タイム油、ベチバ油、およびそれらの組合せからなる群の1つ以上から選択される、1に記載のコーティング材料。
3. 前記エッセンシャルオイルが、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセロール、ジプロピレングリコール、ポリエチレングリコール、およびそれらの組合せからなる群から選択される溶媒において希釈される、2に記載のコーティング材料。
4. 前記非イオン性ポリマーが、ポリエチレングリコール、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ポリエーテルイミド、およびポリエチレンイミンからなる群から選択される、1に記載のコーティング材料。
5. 非イオン性ポリマーが、ポリ(エチレンオキシド)−ポリ(プロピレンオキシド)−ポリ(エチレンオキシド)、およびポリ(エチレングリコール)−ポリ(プロピレングリコール)−ポリ(エチレングリコール)からなる群から選択される、1に記載のコーティング材料。
6. ポリエチレングリコール、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ポリエーテルイミド、ポリエチレンイミン、ポリ(エチレンオキシド)−ポリ(プロピレンオキシド)−ポリ(エチレンオキシド)、およびポリ(エチレングリコール)−ポリ(プロピレングリコール)−ポリ(エチレングリコール)、ならびにそれらの組合せからなる群から選択される、少なくとも1つのさらなる非イオン性ポリマーをさらに含む、1に記載のコーティング材料。
7. (a)殺生物剤混合物を調製すること;
(b)非イオン性ポリマー、ならびに金属酸化物、金属複合体、金属塩、金属粒子、およびそれらの組合せからなる群から選択される無機材料の懸濁液/溶液を調製すること;(c)前記非イオン性ポリマーおよび前記無機材料の前記懸濁液/溶液を含む無機−有機シェル内にカプセル化された前記殺生物剤混合物を含む安定なゾル懸濁液を調製すること;ならびに
(d)抗菌コーティング材料を多孔質材料上または多孔質媒体中に適用することを含む、多孔質材料または多孔質媒体に適用するための抗菌コーティング材料を製造する方法。
8. 前記無機材料が金属酸化物であり、前記方法が、水溶性金属塩、金属アルコキシド、または市販のコロイド状金属酸化物から金属酸化物ゾルを調製することをさらに含む、7に記載の方法。
9. 前記金属酸化物ゾルが、アルミナゾル、酸化銅ゾル、シリカゾル、銀オキシドゾル、チタニアゾル、亜鉛ゾル、ジルコニアゾル、およびそれらの組合せからなる群から選択される、8に記載の方法。
10. 前記無機材料が金属複合体であり、前記方法が、金属複合体ゾルを水溶性金属塩および金属水酸化物から調製することをさらに含む、7に記載の方法。
11. 前記金属複合体が、銅複合体、銀複合体、チタン複合体、亜鉛複合体、およびそれらの組合せからなる群から選択される、10に記載の方法。
12. 前記無機材料が、銀、銅、亜鉛の硝酸塩、硫酸塩、およびハロゲン化物、ならびにそれらの組合せからなる群から選択される金属酸化物である、7に記載の方法。
13. 安定なゾル懸濁液の調製中に、前記無機材料が、前記有機材料と相互作用して、無機−有機シェルを形成する、7に記載の方法。
14. 前記抗菌コーティングを適用することが、前記抗菌材料を多孔質材料または多孔質媒体上に、ぬぐうこと、ブラッシングすること、鋳造すること、浸漬コーティングすること、スピンコーティングすること、およびスプレーすることの少なくとも1つをさらに含む、7に記載の方法。
15. 前記適用が多孔質材料へのものであり、前記多孔質材料が、個人保護装備、家庭用品、衣服、および幼児用製品からなる群から選択される、14に記載の方法。
16. 前記適用が多孔質媒体へのものであり、前記多孔質材料が、多孔質メンブレンおよび多孔質フィルターから選択される、14に記載の方法。
17. 前記多孔質媒体が、金属、ポリマー、セラミック、およびそれらの組合せからなる群から選択される材料を含む、16に記載の方法。
18. 7の方法により製造される抗菌コーティングを有する多孔質材料または多孔質媒体を含む、多孔質抗菌物。
19.本明細書に記載される、態様、もしくはその構成要素のいずれか1つ以上、あるいは本明細書に記載される前記態様、もしくはその構成要素の一部または全ての置換あるいは組合せ。
Claims (19)
- (a)二酸化塩素、過酸化水素、ペルオキシ酸、アルコール化合物、フェノール化合物、エッセンシャルオイル、エッセンシャルオイルの抗菌成分、漂白剤、抗生物質、抗菌性植物化学物質、およびそれらの組合せからなる群から選択される少なくとも1つの抗菌成分を含む、殺生物剤と
(b)金属酸化物、金属複合体、金属塩、金属粒子、およびそれらの組合せからなる群から選択される無機材料;ならびに
非イオン性ポリマーを含む有機材料を含む、前記殺生物剤を通すことができる無機−有機シェルと
を含む、表面コーティングのための抗菌コーティング材料であって、
前記無機材料は、前記無機−有機シェルの0.5〜95重量%の濃度で存在し、前記無機−有機シェルは、前記殺生物剤を封入し、含有し、保存および放出を可能にする、表面コーティングのための抗菌コーティング材料。 - 前記エッセンシャルオイルが、沈香油、カヤプテ油、カナンガ油、シナモンバーク油、シトロネラ油、丁子油、ユーカリ油、ウイキョウ油、ジンジャー油、コブミカン油、ナッツメグ油、オリウムキサントリザ油、オリガナム油、パチュリー油、ローズマリー油、サンダルウッド油、ティーツリー油、タイム油、ベチバ油、およびそれらの組合せからなる群の1つ以上から選択される、請求項1に記載のコーティング材料。
- 前記エッセンシャルオイルが、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセロール、ジプロピレングリコール、ポリエチレングリコール、およびそれらの組合せからなる群から選択される溶媒において希釈される、請求項2に記載のコーティング材料。
- 前記非イオン性ポリマーが、ポリエチレングリコール、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ポリエーテルイミド、およびポリエチレンイミンからなる群から選択される、請求項1に記載のコーティング材料。
- 非イオン性ポリマーが、ポリ(エチレンオキシド)−ポリ(プロピレンオキシド)−ポリ(エチレンオキシド)、およびポリ(エチレングリコール)−ポリ(プロピレングリコール)−ポリ(エチレングリコール)からなる群から選択される、請求項1に記載のコーティング材料。
- ポリエチレングリコール、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ポリエーテルイミド、ポリエチレンイミン、ポリ(エチレンオキシド)−ポリ(プロピレンオキシド)−ポリ(エチレンオキシド)、およびポリ(エチレングリコール)−ポリ(プロピレングリコール)−ポリ(エチレングリコール)、ならびにそれらの組合せからなる群から選択される、少なくとも1つのさらなる非イオン性ポリマーをさらに含む、請求項1に記載のコーティング材料。
- (a)殺生物剤混合物を調製すること;
(b)非イオン性ポリマー、ならびに金属酸化物、金属複合体、金属塩、金属粒子、およびそれらの組合せからなる群から選択される無機材料の懸濁液/溶液を調製すること;(c)前記非イオン性ポリマーおよび前記無機材料の前記懸濁液/溶液を含む無機−有機シェル内にカプセル化された前記殺生物剤混合物を含む安定なゾル懸濁液を調製すること;ならびに
(d)抗菌コーティング材料を多孔質材料上または多孔質媒体中に適用することを含む、多孔質材料または多孔質媒体に適用するための抗菌コーティング材料を製造する方法。 - 前記無機材料が金属酸化物であり、前記方法が、水溶性金属塩、金属アルコキシド、または市販のコロイド状金属酸化物から金属酸化物ゾルを調製することをさらに含む、請求項7に記載の方法。
- 前記金属酸化物ゾルが、アルミナゾル、酸化銅ゾル、シリカゾル、銀オキシドゾル、チタニアゾル、亜鉛ゾル、ジルコニアゾル、およびそれらの組合せからなる群から選択される、請求項8に記載の方法。
- 前記無機材料が金属複合体であり、前記方法が、金属複合体ゾルを水溶性金属塩および金属水酸化物から調製することをさらに含む、請求項7に記載の方法。
- 前記金属複合体が、銅複合体、銀複合体、チタン複合体、亜鉛複合体、およびそれらの組合せからなる群から選択される、請求項10に記載の方法。
- 前記無機材料が、銀、銅、亜鉛の硝酸塩、硫酸塩、およびハロゲン化物、ならびにそれらの組合せからなる群から選択される金属酸化物である、請求項7に記載の方法。
- 安定なゾル懸濁液の調製中に、前記無機材料が、前記有機材料と相互作用して、無機−有機シェルを形成する、請求項7に記載の方法。
- 前記抗菌コーティングを適用することが、前記抗菌材料を多孔質材料または多孔質媒体上に、ぬぐうこと、ブラッシングすること、鋳造すること、浸漬コーティングすること、スピンコーティングすること、およびスプレーすることの少なくとも1つをさらに含む、請求項7に記載の方法。
- 前記適用が多孔質材料へのものであり、前記多孔質材料が、個人保護装備、家庭用品、衣服、および幼児用製品からなる群から選択される、請求項14に記載の方法。
- 前記適用が多孔質媒体へのものであり、前記多孔質材料が、多孔質メンブレンおよび多孔質フィルターから選択される、請求項14に記載の方法。
- 前記多孔質媒体が、金属、ポリマー、セラミック、およびそれらの組合せからなる群から選択される材料を含む、請求項16に記載の方法。
- 請求項7の方法により製造される抗菌コーティングを有する多孔質材料または多孔質媒体を含む、多孔質抗菌物。
- 本明細書に記載される、態様、もしくはその構成要素のいずれか1つ以上、あるいは本明細書に記載される前記態様、もしくはその構成要素の一部または全ての置換あるいは組合せ。
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