JP2019530169A - 燃料電池用膜電極接合体の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
転写ステップでは、支持体の上側に気体圧加圧板を配置し、支持体と気体圧加圧板との間を真空で密着させた後、上側で気体が充填されたチャンバーを使用して気体圧と温度を印加して加圧する。
支持体は、テフロンフィルム、イミドフィルム、ポリエステルフィルム、ポリイミドフィルム、ポリアミドフィルム、ポリオレフィンフィルム、塩素またはフッ素置換ポリオレフィンフィルム、過フッ素化ポリオレフィン共重合体フィルム、及びビニル系高分子フィルムからなる群より選ばれたいずれか一つを使用する。
電極形成ステップでは、電極スラリーを支持体上に5〜200μmの厚さにコーティングする。電極形成ステップは、コーティング後に常温〜150℃で自然乾燥、真空乾燥、熱風乾燥、NIR乾燥または過熱蒸気乾燥を実施するステップを含む。
本発明の実施の形態による燃料電池用膜電極接合体は、リン酸電解質型燃料電池(PAFC)、高分子電解質型燃料電池として水素イオン交換膜燃料電池(PEMFC)と直接メタノール燃料電池(DMFC)と高温用PEMFCなど、多様な電解質型燃料電池に適用されることができる。
触媒は、白金、ルテニウム、オスミウム、白金-ルテニウム合金、白金-オスミウム合金、白金-パラジウム合金、白金-M合金及びこれらの混合物からなる群より選ばれる1種または2種以上のものが好ましく、さらに好ましくは、白金、白金-ルテニウム合金、白金-オスミウム合金、白金-パラジウム合金、白金-M合金を使用することができ、最も好ましくは、白金を利用することである。このとき、前記Mは、ガリウム(Ga)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、錫(Sn)、モリブデン(Mo)、タングステン(W)、ルテニウム(Ru)、ロジウム(Rh)、イリジウム(Ir)及びこれらの組み合わせからなる群より選ばれる遷移金属であることが好ましい。
溶媒は、水、または炭素数1ないし5の飽和または不飽和炭化水素を主鎖として含むアルコールから選択された1種または2種以上の混合物を使用することができ、これに限定されずに、当業界で通常的に利用するものであれば、どれでも利用可能である。
電極形成ステップ(S120)は、電極スラリーを支持体110にコーティングして電極層120を形成するステップである。電極形成ステップ(S120)では、電極スラリーを支持体110上に5〜200μmの厚さにコーティングする。電極形成ステップ(S120)は、コーティング後、常温〜150℃で自然乾燥、真空乾燥、熱風乾燥、NIR乾燥、または過熱蒸気乾燥などを実施するステップを含む。
電極スラリーを支持体(基材)上にコーティングする時には、分散された電極スラリーを連続的または間歇的にコーター(coater)に移送させた後、支持体(基材)上に10〜200μmの乾燥厚に均一に塗布することが好ましい。さらに詳細には、分散された電極スラリーをポンプを介して連続的にダイ(die)、グラビア(gravure)、バー(bar)、コンマコーター(comma coater)などのコーターに移送した後、これを支持体(基材)上に均一に電極層(触媒層)のWet厚が5〜200μm、さらに好ましくは10〜100μmに塗布し、一定の温度に維持された乾燥炉を通過させながら溶媒を揮発させる。支持体上に電極スラリーを塗布及び乾燥する方法は、上記の方法に限定されない。
電極形成ステップ(S120)後には、乾燥された電極層120及び支持体110を必要な大きさにカットして、転写ステップ(S130)を行うことができる(図4参照)。図3の工程図では、支持体110がカットされない状態を示す。
このように転写ステップ(S130)にて伸縮性素材の気体圧加圧板FPにチャンバーCHを使用して気体圧と温度を印加して、電極層120を電解質膜130に転写させるようになると、転写不良率が減少し、位置別圧力分布を均一にして(図5bを参照)、製品の品質向上(界面抵抗減少、界面結着特性向上)が可能である。また、互いに厚さが異なる電極層を同時にラミネーションすることが可能になり(図6bを参照)、多数の電極層を積層して転写が可能である。
図5a及び図5bは、同じ厚さの製品を圧着する時、従来のプレスで圧着する方法(図5a)と本発明の気体圧着方法(図5b)とを比較して示した説明図であり、図6a及び図6bは、互いに異なる厚さの製品を圧着する時、従来のプレスで圧着する方法(図6a)と本発明の気体圧着方法(図6b)とを比較して示した説明図である。
インピーダンス測定値は、電気化学的インピーダンス分光法(EIS、Electrochemical Impedance Spectroscopy)で加速ストレス試験(AST、Acclerated Stress Test)後の結果値を表し、グラフで横x軸は、インピーダンス実数部Z’であり、縦y軸は、インピーダンス虚数部Z”である。インピーダンス曲線が横x軸と会う点での実数部値がオーム抵抗(ohmic resistance)であって、高分子電解質膜抵抗及び界面抵抗が含まれている抵抗成分である。図7は、0.3A/cm2の電流密度で測定された値をグラフ化したことであり、図8は、1A/cm2の電流密度で測定された値をグラフ化したことである。
以上、本発明の好ましい実施形態について詳細に説明したが、本発明は、前記実施形態に限定されず、本発明の実施形態から当該発明が属する技術分野における通常の知識を有した者による容易に変更されて均等であると認められる範囲のすべての変更を含む。
Claims (10)
- 電極スラリーを支持体にコーティングして電極層を形成する電極形成ステップと、
前記電極層を電解質膜の両面に各々整列して、熱と圧力を加えて転写させる転写ステップと、
前記支持体を除去するステップとを含み、
前記転写ステップにおいて伸縮性素材の気体圧加圧板に気体圧を加えて、電極層を電解質膜に転写させることを特徴とする燃料電池用膜電極接合体の製造方法。 - 前記転写ステップにおいて前記気体圧加圧板に気体圧を加える時に、気体が充填されたチャンバーを使用することを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
- 前記チャンバーに充填される気体は、空気にすることを特徴とする請求項2に記載の燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
- 前記気体圧加圧板は、シリコンパッドまたはシリコンゴムパッドを使用することを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
- 前記転写ステップでは、前記支持体の上側に前記気体圧加圧板を配置し、前記支持体と前記気体圧加圧板との間を真空で密着させた後、上側で気体が充填されたチャンバーを使用して気体圧と温度を印加して加圧することを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
- 前記転写ステップの転写温度は、50〜200℃にし、転写圧力は、5〜200kgf/cm2にすることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
- 前記支持体は、テフロン(登録商標)フィルム、イミドフィルム、ポリエステルフィルム、ポリイミドフィルム、ポリアミドフィルム、ポリオレフィンフィルム、塩素またはフッ素置換ポリオレフィンフィルム、過フッ素化ポリオレフィン共重合体フィルム、及びビニル系高分子フィルムからなる群より選ばれたいずれか一つを使用することを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
- 前記電極スラリーは、触媒、イオノマーまたはカーボン系物質、溶媒を含むスラリーを使用することを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
- 前記電極形成ステップでは、前記電極スラリーを前記支持体上に5〜200μmの厚さにコーティングすることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
- 前記電極形成ステップは、コーティング後に常温〜150℃で自然乾燥、真空乾燥、熱風乾燥、NIR乾燥または過熱蒸気乾燥を実施するステップを含むことを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
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