KR102238261B1 - 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법 및 제조 시스템 - Google Patents

연료전지용 막전극접합체의 제조 방법 및 제조 시스템 Download PDF

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Abstract

본 발명은 롤투롤 설비를 이용하여 데칼방식으로 막전극접합체를 제조하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법 및 제조 시스템에 관한 것이다.
본 발명에 의한 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법 및 제조 시스템은 롤투롤 방식으로 전극슬러리를 지지체에 코팅하여 전극층을 형성하는 전극형성 단계 및 전극형성 장치와, 롤투롤 방식으로 전극층을 전해질막의 양면에 각각 공급하여 롤프레스로 열과 압력을 가하여 전사시키는 전사 단계 및 전사 장치를 포함하고, 전극형성 단계에서 상기 지지체에 상기 전극층이 형성된 제1웹은 복수의 피딩롤에 의해 장력이 유지되면서 이송되어 제1웹 리와인더에 권취되고, 상기 전극층이 코팅된 후부터 상기 제1웹 리와인더에 권취되는 상기 제1웹의 제1이송경로 상에서 상기 지지체가 피딩롤에 접촉하고 상기 전극층은 피딩롤에 접촉하지 않게 이송된다.
본 발명에 의하면, 전극층이 코팅된 후 감길 때 웹의 전극층 표면이 롤과 접촉하지 않고 전사시키는 공정에서도 전극층이 롤에 접촉되지 않으므로, 롤투롤 설비의 웹패스에서 전극층 표면의 손상 및 손실을 방지하여 막전극접합체의 성능을 향상하는 한편 전극층이 롤을 오염시키지 않게 하여 설비의 운영 및 유지 보수를 용이하게 하는 효과가 있다.

Description

연료전지용 막전극접합체의 제조 방법 및 제조 시스템{Method and System for manufacturing membrane electrode assembly for fuel cell}
본 발명은 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법 및 제조 시스템에 관한 것으로서, 상세하게는 롤투롤 설비를 이용하여 데칼방식으로 막전극접합체를 제조하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법 및 제조 시스템에 관한 것이다.
일반적으로, 연료전지는 연료의 산화에 의해서 생기는 화학에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 전지를 말하며, 기본적으로는 보통의 화학전지와 유사하지만, 닫힌 계의 내부에서 전지반응을 하는 화학전지와 달리, 반응물이 외부에서 연속적으로 공급되고, 반응생성물이 연속적으로 계의 외부로 제거되면서 전지반응을 하게 된다.
이러한 연료전지는 고온(500~700℃)에서 작동하는 용융탄산염 전해질형 연료전지, 200℃정도에서 작동하는 인산 전해질형 연료전지, 100℃ 내지 상온에서 작동하는 알칼리 전해질형 연료전지와 고분자 전해질형 연료전지 등이 있으며, 그 중 고분자 전해질형 연료전지는 다시 수소가스를 연료로 사용하는 수소이온 교환막 연료전지(Proton Exchange Membrane Fuel Cell : PEMFC), 액상의 메탄올을 연료로 사용하는 직접 메탄올 연료전지(Direct Methanol Fuel Cell : DMFC) 등으로 구분된다.
특히, 상기 고분자 전해질형 연료전지는 석유에너지를 대체할 수 있는 청정에너지원으로 주목받고 있으며, 무엇보다도 출력밀도와 에너지 전환효율이 높은데다 상온에서도 작동이 가능하기 때문에 전기자동차, 가정용 발전시스템, 레저용 전기기구 등의 분야에 폭넓게 사용 가능하다.
이러한 연료전지의 구성을 첨부한 도 1을 참조로 살펴보면, 가장 안쪽에 막전극접합체(MEA: Membrane-Electrode Assembly)가 위치하는데, 이 막전극접합체는 수소 양이온(Proton)을 이동시켜 줄 수 있는 고분자 전해질막(10)과, 이 전해질막 양면에 수소와 산소가 반응할 수 있도록 도포된 전극층, 즉 캐소드(12: 공기극(cathode)) 및 애노드(14: 연료극(anode))로 구성되어 있다.
또한, 상기 전극막의 바깥 부분, 즉 캐소드(12) 및 애노드(14)가 위치한 바깥 부분에는 가스확산층(GDL: Gas Diffusion Layer)(16) 및 개스킷(Gasket)(18)이 차례로 적층되고, 상기 가스확산층(16)의 바깥 쪽에는 연료를 공급하고 반응에 의해 발생된 물을 배출하도록 유로(Flow Field)가 형성된 분리판(20)이 위치하며, 가장 바깥쪽에는 상기한 각 구성들을 지지 고정시키기 위한 엔드 플레이트(End plate)(30)가 결합된다.
따라서, 상기 연료전지 스택의 애노드(14)에서는 수소의 산화반응이 진행되어 수소이온(Proton)과 전자(Electron)가 발생하게 되고, 이때 생성된 수소이온과 전자는 각각 전해질막(10)과 분리판(20)을 통하여 캐소드(12)극으로 이동하게 되어, 상기 캐소드(12)극에서는 애노드(14)극으로부터 이동한 수소이온과 전자, 공기중의 산소가 참여하는 전기화학반응을 통하여 물을 생성하며, 이러한 전자의 흐름으로부터 최종 생성된 전기에너지는 상기 엔드플레이트(30)의 집전판(미도시됨)을 통하여 전기에너지를 요하는 부하로 공급된다.
막전극접합체(MEA)의 제조는 직접코팅 방식 및 데칼(decal) 방식이 통상적으로 이용되고 있다.
직접코팅 방식은 전극 물질을 에어 브러시(air brush) 등으로 전해질막(이온전도막)에 직접 분사하여 코팅하는 방법으로, 많은 노동력이 필요하고 전극층(캐소드 및 애노드)의 두께를 일정하게 유지하기가 어려우며, 공정 시간이 많이 걸린다는 문제점이 있어, 이 방법은 양산화를 위해서는 적용이 다소 어려울 수 있다.
데칼(decal) 방식은 촉매, 이오노머 및 용매가 혼합된 전극슬러리를 테프론, 이미드 필름(Imide film) 등과 같은 이형필름의 지지체 위에 코팅하고 건조하여 전극층(애노드 및 캐소드)을 생성한 다음, 전극층을 전해질막(이온전도막)의 양면에 각각 정렬한 후 열과 압력을 가하여 전사시키는 공정을 이용하는 방법이다.
이와 같은 전사 공정으로 막전극접합체를 제조하기 위해서는 열과 압력이 동시에 적용되어야 한다. 이를 위해서는 평판 프레스나 롤 프레스를 이용하여 열 전사를 실시하는 것이 일반적이다.
데칼 방식에서, 지지체에 전극층을 코팅하는 공정과 전극층을 전해질막의 양면에 정렬하여 전사시키는 공정은 롤투롤 설비를 이용하여 행함으로서, 생산성을 높일 수 있다. 이때 롤투롤 설비의 웹패스(web path)에서는 코팅된 전극층의 표면이 가이드롤과 접촉하게 된다.
따라서, 전극층이 코팅된 후 웹의 전극층 표면이 가이드롤과의 접촉에 따라 손상되고, 전사시키는 공정에서도 전극층이 코팅된 웹이 권출되어 안내될 때 가이드롤과의 접촉에 따라 전극층 표면이 손상되므로 막전극접합체의 성능이 저하하게 된다는 문제점이 있었다.
한국공개특허 제2009-0132214호(등록일: 2009.12.30.) 한국공개특허 제2013-0050154호(공개일: 2013.05.15.)
본 발명은 상기한 바와 같은 문제점을 해결하기 위해 이루어진 것으로서, 본 발명의 목적은 롤투롤 설비의 웹패스에서 전극층 표면의 손상 및 손실을 방지하여 막전극접합체의 성능을 향상하는 한편 전극층이 롤을 오염시키지 않게 하여 설비의 운영 및 유지 보수를 용이하게 하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법 및 제조 시스템을 제공하는 데 있다.
본 발명에 의한 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법은 데칼 방식으로 막전극접합체를 제조하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법에 있어서, 롤투롤 방식으로 전극슬러리를 지지체에 코팅하여 전극층을 형성하는 전극형성 단계와, 롤투롤 방식으로 전극층을 전해질막의 양면에 각각 공급하여 롤프레스로 열과 압력을 가하여 전사시키는 전사 단계를 포함하며, 전극형성 단계에서 지지체에 전극층이 형성된 제1웹은 복수의 피딩롤에 의해 장력이 유지되면서 이송되어 제1웹 리와인더에 권취되고, 전극층이 코팅된 후부터 제1웹 리와인더에 권취되는 제1웹의 제1이송경로 상에서 지지체가 피딩롤에 접촉하고 전극층은 피딩롤에 접촉하지 않게 이송된다.
제1웹은 복수의 피딩롤에 의해 내측으로 또는 외측으로 맴돌이 형태로 이송된다. 지지체에는 슬롯다이를 이용한 코팅 방식이나 로터리 스크린을 이용한 코팅 방식으로 전극층을 코팅한다.
전사 단계에서 전해질막에 전사되는 제1웹은 피딩롤에 의해 장력이 유지되면서 롤프레스에 공급되고, 제1웹이 권출된 후부터 롤프레스에 공급되는 제1웹의 제2이송경로 상에서 지지체가 피딩롤에 접촉하고 전극층은 피딩롤에 접촉하지 않게 이송된다. 전사 단계에서 롤프레스는 금속 롤프레스를 사용하고, 금속 롤프레스 중의 적어도 하나의 외주면에는 고무재의 연질판을 덧대어 열과 압력을 가하는 것이 바람직하다.
본 발명에 의한 연료전지용 막전극접합체의 제조 시스템은 데칼 방식으로 막전극접합체를 제조하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 시스템으로서, 롤투롤 방식으로 전극슬러리를 지지체에 코팅하여 전극층을 형성하는 전극형성 장치와, 롤투롤 방식으로 전극층을 전해질막의 양면에 각각 공급하여 열과 압력을 가하여 전사시키는 전사 장치를 포함하며, 전극형성 장치는 제1웹의 지지체가 풀리는 제1웹 언와인더와, 제1웹 언와인더에서 풀린 제1웹의 지지체에 전극층을 코팅하는 코팅부와, 코팅부에서 코팅된 전극층을 건조시키는 적어도 하나의 건조기와, 전극층이 건조된 제1웹이 감기는 제1웹 리와인더와, 코팅부에서 전극층이 코팅된 후부터 제1웹 리와인더에 감기는 제1웹의 제1이송경로 상에서 제1웹의 장력을 유지하면서 이송시키는 복수의 피딩롤을 포함하며, 복수의 피딩롤은 제1웹의 지지체가 접촉되고 제1웹의 전극층이 접촉되지 않게 배치된다.
제1웹의 제1이송경로 상에는 제1웹을 안내하는 복수의 안내롤이 추가로 배치되고, 상기 복수의 피딩롤과 복수의 안내롤은 제1웹이 내측으로 또는 외측으로 맴돌이 형태로 이송되게 배치된다.
코팅부는 제1웹의 지지체를 이송하는 코팅헤드 롤과, 지지체에 전극물질을 토출시켜 전극층을 코팅하는 슬롯 다이 또는 로터리 스크린을 구비한다. 제1웹 리와인더에 감기기 전의 제1웹에는 제1웹의 감김을 제어하기 위해 위치를 검출하는 센서가 설치된다.
전사 장치는 제2웹의 전해질막이 풀리는 제2웹 언와인더와, 전해질막에 전극층이 전사된 제2웹이 감기는 제2웹 리와인더와, 전해질막의 일측면에 캐소드 전극층을 전사하는 캐소드 전사부와, 전해질막의 타측면에 애노드 전극층을 전사하는 애노드 전사부를 포함하며, 캐소드 전사부와 애노드 전사부는 전극층이 코팅된 제1웹이 풀리는 제1웹 언와인더와, 제1웹의 전극층을 열과 압력으로 전해질막에 전사시키는 롤프레스과, 제1웹 언와인더에서 제1웹이 풀린 후부터 롤프레스에 의해 제2웹에 전사되는 제1웹의 제2이송경로 상에서 제1웹의 장력을 유지하면서 이송시키는 피딩롤을 포함하며, 피딩롤은 제1웹의 지지체가 접촉되고 제1웹의 전극층이 접촉되지 않게 배치된다.
제1웹의 제2이송경로 상에는 제1웹을 안내하는 안내롤이 추가로 배치될 수 있다. 제1웹 언와인더에서 풀린 후의 제1웹에는 제1웹의 풀림을 제어하기 위해 위치를 검출하는 센서가 설치된다. 롤프레스는 금속 롤프레스로서, 금속 롤프레스 중의 적어도 하나의 외주면에는 고무재의 연질판이 덧대어져 있는 것이 바람직하다.
본 발명에 의한 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법 및 제조 시스템에 의하면, 전극층이 코팅된 후 감길 때 웹의 전극층 표면이 롤과 접촉하지 않고 전사시키는 공정에서도 전극층이 롤에 접촉되지 않으므로, 롤투롤 설비의 웹패스에서 전극층 표면의 손상 및 손실을 방지하여 막전극접합체의 성능을 향상하는 한편 전극층이 롤을 오염시키지 않게 하여 설비의 운영 및 유지 보수를 용이하게 하는 효과가 있다.
도 1은 일반적인 연료전지의 개략 구성도이다.
도 2은 본 발명의 실시예에 의한 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법을 나타내는 플로우 차트이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 의한 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법 및 제조 시스템에 의한 적층 상태를 나타내는 공정도이다.
도 4는 본 발명의 실시예에 의한 연료전지용 막전극접합체의 제조 시스템의 전극형성 장치를 나타내는 구성도이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 의한 연료전지용 막전극접합체의 제조 시스템의 전사 장치를 나타내는 구성도이다.
도 6은 도 5의 전사 장치에서 롤프레스에 의한 핫프레싱의 예를 나타내는 도면이다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예들에 대하여 상세히 설명한다. 그러나, 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며, 여기에서 설명하는 실시예들에 한정되지 않는다.
본 발명의 실시예에 따른 연료전지용 막전극접합체는 인산 전해질형 연료전지(PAFC), 고분자 전해질형 연료전지로서 수소이온 교환막 연료전지(PEMFC)와 직접 메탄올 연료전지(DMFC)와 고온용 PEMFC 등 다양한 전해질형 연료전지에 적용될 수 있다.
본 발명의 실시예에 따른 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법 및 제조시스템은 캐소드 전극층을 형성하는 캐소드 전극형성 단계(또는 장치)와, 애노드 전극층을 형성하는 애노드 전극형성 단계(또는 장치)로 나누어져 막전극접합체가 제조될 수도 있고, 하나의 전극형성 장치로 캐소드 전극층과 애노드 전극층을 교대로 웹으로 형성하여 막전극접합체가 제조될 수도 있다. 이하의 설명에서는 하나의 전극형성 장치로 캐소드 전극층과 애노드 전극층을 교대로 웹으로 형성하여 막전극접합체를 제조하는 방법 및 시스템을 예로 들어 설명한다.
도 2은 본 발명의 실시예에 의한 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법을 나타내는 플로우 차트이고, 도 3은 본 발명의 실시예에 의한 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법 및 제조 시스템에 의한 적층 상태를 나타내는 공정도이다. 도시한 바와 같이 본 발명의 연료전지용 막전극접합체의 제조방법은 전극슬러리 준비 단계(S110)와, 전극형성 단계(S120)과, 전사 단계(S130)와, 지지체 제거 단계(S140)와, 막전극접합체 후처리 단계(S150)를 포함한다. 본 발명의 연료전지용 막전극접합체는 데칼 방식으로 제조된다.
이하의 설명에서는 지지체(101, 101')가 언와인더에서 풀리어 전극층(102, 102')이 코팅 형성되어 리와인더에 감기는 경로 상의 웹을 제1웹(W1)이라고 하고, 전해질막(103)이 언와인더에서 풀리어 제1웹(W1)의 전극층(102, 102')이 열 압착으로 전해질막(103)에 전사되어 리와인더에 감기는 경로 상의 웹을 제2웹(W2)이라고 정의하여 설명한다.
전극슬러리 준비 단계(S110)는 촉매, 이오노머 또는 카본계 물질, 용매를 혼합하여 전극슬러리를 준비하는 단계이다. 전극슬러리는 촉매, 이오노머 또는 카본계 물질, 용매를 포함하는 혼합물에 한정되지 않고 연료전지에서 전극층 또는 촉매층을 형성하기 위한 슬러리로 이용하는 것이면 사용가능하다.
촉매는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금, 백금-M 합금 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 1 종 또는 2종 이상의 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 백금, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금, 백금-M 합금을 사용할 수 있으며, 가장 바람직하게는 백금을 이용하는 것이다. 이때, 상기 M은 갈륨(Ga), 타이타늄(Ti), 바나듐(V), 크롬(Cr), 망간(Mn), 철(Fe), 코발트(Co), 니켈(Ni), 구리(Cu), 아연(Zn), 주석(Sn), 몰리브덴(Mo), 텅스텐(W), 루테늄(Ru), 로듐(Rh) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 전이 금속인 것이 바람직하다.
이오노머는 에틸렌과 아크릴산 또는 메타크릴산의 공중합체를 금속 이온(Ca2＋, Ba2＋, Zn2＋ 등)으로 다리걸침한 폴리머로서, 프탈라지논과 페놀 기를 포함하는 단량체와 적어도 1종의 술폰화 방향족 화합물의 반응 생성물, 즉 술폰화 폴리(프탈라지논 에테르 케톤), 술폰화 폴리(프탈라지논 또는 술폰), 술폰화 방향족 중합체 화합물과, 테트라플루오르에틸렌과 플루오르비닐에테르의 공중합체 등이 사용가능하다.
카본계 물질은 탄소 분말, 카본 블랙, 카본 파이버, 플러렌, 카본 나노 튜브, 카본 나노 와이어, 카본 나노 혼, 카본 나노 링 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 1종인 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다.
용매는 물, 또는 탄소수 1 내지 5의 알코올로부터 선택된 1 종 또는 2종이상의 혼합물을 사용할 수 있으며, 보다 바람직하게는 물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되지 않고 당업계에서 통상적으로 이용하는 것이면 어느 것이나 이용 가능하다.
전극슬러리는 분산정도와 점도는 코터를 이용한 전극층(촉매층)의 형성에 매우 중요하다. 전극슬러리의 점도는 약 20cps∼2,000cps로 조절되는 것이 바람직하다. 전극슬러리의 점도가 약 20cps 미만이면 한 번에 코팅되는 전극층이 두께가 얇아져 코팅을 수회 반복해야 하므로 생산성이 불량해지며, 약 2,000cps를 초과하면 이미 분산된 전극입자(촉매입자)들이 다시 뭉쳐지는 현상(aggregation)이 발생하여 촉매입자의 분산능력이 저하되고 이로 인하여 촉매효율이 감소된다.
전극 형성 단계(S120)는 롤투롤 방식으로 전극슬러리를 지지체(101, 101')에 코팅하여 전극층(102, 102')을 형성하는 단계이다(도 3의 2단계 참조). 전극 형성 단계(S120)에서는 전극슬러리를 지지체(101, 101') 상에 10~200㎛의 두께로 코팅한다. 전극 형성 단계(S120)는 코팅 후 상온에서 자연건조 내지 진공건조를 실시하는 단계를 포함한다.
지지체(101, 101')는 테프론 필름, 이미드 필름, 폴리에스테르 필름, 폴리이미드 필름, 폴리아미드 필름, 폴리올레핀 필름, 염소 또는 불소치환 폴리올레핀 필름, 및 비닐계 고분자 필름으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나를 사용한다.
전극슬러리를 지지체(기재)상에 코팅할 때는 분산된 전극슬러리를 연속적으로 후술하는 코팅부에 이송시킨 후 지지체(기재) 상에 10 ~ 200㎛의 두께로 균일하게 도포한다. 이때 분산된 전극슬러리를 펌프를 통해서 연속적으로 코팅부에 이송한 후, 이를 지지체(기재) 위에 균일하게 전극층(촉매층)의 두께가 10∼200㎛, 더욱 바람직하게는 10∼100㎛로 도포하고 일정한 온도로 유지된 후술하는 건조기를 통과시키면서 용매를 휘발시킨다.
전극 형성 단계(S120)에서, 전극층(102, 102')의 건조는 상온에서 자연건조 또는 진공 건조시킬 수 있다. 자연건조 또는 진공건조는 5분 내지 20분 동안 건조하는 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다. 여기서 상온은 15 내지 35℃인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 20 내지 30℃이다.
전극 형성 단계(S120)는 도 4에 도시한 바와 같은 전극형성 장치(120)에 의해 이루어진다. 전극형성 장치(120)는 캐소드 전극층(102)을 형성하는 캐소드 전극형성 장치와, 애노드 전극층(102')을 형성하는 애노드 전극 형성장치로 나누어져 막전극접합체가 제조될 수 있다. 본 실시예에서는 하나의 전극형성 장치로 캐소드 전극층(102)과 애노드 전극층(102')의 롤을 교대로 형성하는 전극형성 장치(120)로 설명한다.
전극형성 장치(120)는 제1웹(W1)의 지지체(101, 101')가 풀리는 제1웹 언와인더(121)와, 제1웹 언와인더(121)에서 풀린 제1웹(W1)의 지지체(101, 101')에 전극층(102, 102')을 코팅하는 코팅부(122)와, 코팅부(122)에서 코팅된 전극층(102, 102')을 건조시키는 건조기(123)와, 전극층(102, 102')이 건조된 제1웹(W1)이 감기는 제1웹 리와인더(124)와, 코팅부(122)에서 전극층(102, 102')이 코팅된 후부터 제1웹 리와인더(124)에 감기는 제1웹(W1)의 제1이송경로(전극형성 이송경로) 상에서 제1웹(W1)의 장력을 유지하면서 이송시키는 복수의 피딩롤(125)와, 제1웹(W1)의 제1이송경로 상에 배치되어 제1웹(W1)을 안내하는 복수의 안내롤(126)과, 제1웹 리와인더(124)에 감기기 전의 제1웹(W1)에 설치되어 제1웹(W1)의 감김을 제어하기 위한 센서(127)을 포함한다.
코팅부(122)는 제1웹(W1)의 지지체(101, 101')를 이송하는 코팅헤드 롤(122a)과, 지지체(101, 101')에 전극물질을 토출시켜 전극층(102, 102')을 코팅하는 슬롯 다이(122b)를 구비한다. 슬롯 다이(122b) 대신에 로터리 스크린을 구비할 수도 있다. 건조기(123)는 다양한 형태의 건조기가 사용될 수 있으나, 히터와 팬을 구비하는 열풍 건조 방식의 건조기가 바람직하다. 건조기(123)는 코팅헤드 롤(122a) 이후에 다수개가 설치될 수 있다.
복수의 피딩롤(125)와 복수의 안내롤(126)은 제1웹(W1)의 지지체(101, 101')가 접촉되고 제1웹(W1)의 전극층(102, 102')이 접촉되지 않게 배치되며, 제1웹(W1)이 내측으로 멤돌이 형태로 이송되게 배치된다. 복수의 피딩롤(125)과 복수의 안내롤(126)은 제1웹(W1)이 외측으로 맴돌이 형태로 이송되게 배치될 수도 있다. 센서(127)는 웹의 가장자리 위치를 검출해서 일정하게 감기도록 제어하는 EPC 제어를 위한 말굽형 비접촉식 센서로서, 초음파 센서, 광전 센서 등이 사용되며, 다양한 형태나 종류의 센서가 사용될 수 있다.
전극형성 단계(S120)에서 지지체(101, 101')에 전극층(102, 102')이 형성된 제1웹(W1)은 복수의 피딩롤(125)에 의해 장력이 유지되면서 이송되어 제1웹 리와인더(124)에 권취되고, 전극층(102, 102')이 코팅된 후부터 제1웹 리와인더(124)에 권취되는 제1웹(W1)의 제1이송경로 상에서 지지체(101, 101')가 피딩롤(125)에 접촉하고 전극층(102, 102')은 피딩롤(125)에 접촉하지 않게 이송되므로, 롤투롤 설비의 웹패스에서 전극층 표면의 손상 및 손실을 방지하여 막전극접합체의 성능을 향상하는 한편 전극층이 롤을 오염시키지 않게 하여 설비의 운영 및 유지 보수를 용이하게 한다.
전사 단계(S130)는 롤투롤 방식으로 전극층(102, 102')을 전해질막(103)의 양면에 각각 공급하여 롤프레스로 열과 압력을 가하는 핫프레싱으로 전사시키는 단계이다(도 3의 3단계 참조).
전해질막(103)은 이온전도성 멤브레인으로서, 필름을 형성할 수 있을 정도의 기계적 강도 및 높은 전기화학적 안전성을 갖는 물질이라면 특별한 제한없이 사용될 수 있다. 전해질 막의 구체적인 예로서는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체가 있다. 플루오로비닐에테르 모이어티는 수소이온을 전도하는 기능을 갖는다. 상기 공중합체는 듀퐁(Dupont)사에서 나피온(Nafion)이라는 상품명으로 판매되고 있어서 상업적으로 입수가능하다.
전사 단계(S130)는 도 5에 도시한 바와 같은 전사 장치(130)에 의해 이루어진다. 도 6은 도 5의 전사 장치(130)에서 롤프레스에 의한 핫프레싱의 예를 나타내는 도면이다.
전사 장치(130)는 제2웹(W2)의 전해질막(103)이 풀리는 제2웹 언와인더(131)와, 전해질막(103)에 전극층(102, 102')이 전사된 제2웹(W2)이 감기는 제2웹 리와인더(132)와, 전해질막(103)의 일측면에 캐소드 전극층(102)을 전사하는 캐소드 전사부(CT)와, 전해질막(103)의 타측면에 애노드 전극층(102')을 전사하는 애노드 전사부(AT)를 포함한다.
캐소드 전사부(CT)와 애노드 전사부(AT)는 전극층(102, 102')이 코팅된 제1웹(W1, W1')이 풀리는 제1웹 언와인더(133, 133')와, 제1웹(W1, W1')의 전극층(102, 102')을 열과 압력으로 전해질막(103)에 전사시키는 롤프레스(134, 134')과, 제1웹 언와인더(133, 133')에서 제1웹(W1, W1')이 풀린 후부터 롤프레스(134, 134')에 의해 제2웹(W2)에 전사되는 제1웹(W1, W1')의 제2이송경로(전사 이송경로) 상에서 제1웹(W1, W1')의 장력을 유지하면서 이송시키는 피딩롤(135, 135')과, 제1웹 언와인더(133, 133')에서 풀린 후의 제1웹(W1, W1')에 설치되어 제1웹(W1, W1')의 풀림을 제어하기 위해 위치를 검출하는 센서(136, 136')를 포함한다.
제1웹(W1, W1')의 제2이송경로 상에는 제1웹(W1, W1')을 안내하는 안내롤이 추가로 배치될 수 있다. 롤프레스(134, 134')는 금속 롤프레스로서, 금속 롤프레스의 외주면에는 고무재의 연질판(134a, 134'a)이 덧대어져 있다. 고무재는 실리콘 고무재를 사용하는 것이 바람직하다. 고무재의 연질판(134a, 134'a)은 금속 롤프레스의 한쪽 또는 양쪽에 모두 덧대어져 있을 수도 있고, 아예 고무재의 연질판이 금속 롤프레스에 덧대지 않을 수도 있다.
피딩롤(135, 135')와 안내롤은 제1웹(W1, W1')의 지지체(101, 101')가 접촉되고 제1웹(W1, W1')의 전극층(102, 102')이 접촉되지 않게 배치된다. 센서(136, 136')는 웹의 가장자리 위치를 검출해서 일정하게 감기도록 제어하는 EPC 제어를 위한 말굽형 비접촉식 센서로서, 초음파 센서, 광전 센서 등이 사용되며, 다양한 형태나 종류의 센서가 사용될 수 있다.
전사 단계(S130)에서 전해질막(103)에 전사되는 제1웹(W1, W1')은 피딩롤(135, 135')에 의해 장력이 유지되면서 롤프레스(134, 134')에 공급되고, 제1웹(W1, W1')이 권출된 후부터 롤프레스(134, 134')에 공급되는 제1웹(W1, W1')의 제2이송경로 상에서 지지체(101, 101')가 피딩롤(135, 135')에 접촉하고 전극층(102, 102')은 피딩롤(135, 135')에 접촉하지 않게 이송되므로, 롤투롤 설비의 웹패스에서 전극층 표면의 손상 및 손실을 방지하여 막전극접합체의 성능을 향상하는 한편 전극층이 롤을 오염시키지 않게 하여 설비의 운영 및 유지 보수를 용이하게 한다.
한편, 전사 단계(S130)에서 롤프레스(134, 134')에 고무재의 연질판(134a, 134'a)이 덧대어져 열과 압력을 가하므로, 전사 공정에서 프레스의 정밀한 얼라인이 없이도 전체 면적에 걸쳐 열과 압력을 고르게 전달할 수 있으므로 고른 압력으로 전사가 되어 전체적인 연료전지의 성능이 향상된다. 연질판은 롤 프레스(134, 134')의 어느 한면에만 덧대어져도 열과 압력이 고르게 전달될 수 있으므로, 롤프레스 중의 어느 하나의 프레스에만 연질판이 구비될 수 있다.
실리콘 고무재 연질판의 경도는 쇼어경도(Hs) A 40~60으로 하는 것이 바람직하다. 경도가 40 미만이면 형태의 변형이 심해서 막전극접합체(MEA)의 치수 안정성이 저하되며, 경도가 60을 초과하면 연질부착물의 압력분배효과가 낮아져서 종래의 경질 금속프레스에서 발생되는 압력 불균일도가 높아진다.
실리콘 고무재 연질판의 두께는 0.5~4mm로 하는 것이 바람직하다. 두께가 0.5mm 미만이면 압력분배를 위한 충분한 두께가 확보되지 않아서 얼라인 보정이 어려워져 전체 면적에 균일한 압력을 인가할 수 없게 된다. 두께가 4mm를 초과하면 열이 제대로 전달되지 않아서 열과 압력이 동시에 적용되어야 하는 전사 조건을 만족시키지 못하게 된다.
전사 온도는 50 ~ 150 ℃로 하고 전사압력은 10~200 kgf/㎠로 하는 것이 바람직하다. 전사온도가 50℃ 미만이면 지지체(기재)상의 전극층이 전사가 제대로 이루어지지 않고, 150℃를 초과하면 이온전도성막(전해질막)의 고분자가 타면서 전극층의 구조변성이 일어날 염려가 있다. 전사압력이 10kgf/㎠ 미만이면 지지체(기재)에서 전해질막으로 전사가 거의 일어나지 않고, 200kgf/㎠을 초과하면 전극층(촉매층)의 전사보다는 전극층(촉매층)을 압착하는 효과가 더 커져서 전사가 제대로 이루어지지 않는다.
지지체 제거 단계(S140)는 전사 단계(S130) 후에 지지체(101, 101')을 제거하는 단계이다(도 3의 4단계 참조). 지지체(101, 101')는 제2웹 언와인더(132)에 감기기 전에 제거하거나, 제2웹 언와인더(132)에 감긴 후 롤을 분리하여 별도로 제거할 수 있다.
막전극접합체 후처리 단계(S150)는 전극층(102, 102')의 공극을 확장하기 위한 목적으로 행한다. 즉, 전사 과정이 비교적 고온 및 고압 하에서 이루어지므로, 전사 단계를 거치면서 전극층(102, 102') 내의 공극이 일부 파괴되어 이의 공극율(porosity)이 감소하게 된다. 이에 따라 전해질막(103)에 전사된 전극층(102, 102')을 통한 수소이온, 연료 전달 및/또는 부산물 제거가 어렵게 되므로, 후처리하여 전극층(102, 102')의 공극을 확장시킨다. 이러한 후처리는 산처리, 사용된 산의 세척 및 건조 과정을 포함할 수 있다. 구체적으로 후처리는, 제조된 막전극접합체를 황산 또는 질산 등의 산 수용액에 담근 후 소정 온도에서 소정 시간 동안 가열하고, 순수한 물 등으로 세척한 다음, 진공 오븐 등에서 건조시키는 과정을 포함할 수 있다.
이상으로 본 발명에 관한 바람직한 실시예를 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예에 한정되지 아니하며, 본 발명의 실시예로부터 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의한 용이하게 변경되어 균등하다고 인정되는 범위의 모든 변경을 포함한다.
101, 101' : 지지체 102, 102': 전극층
103 : 전해질막 120 : 전극형성 장치
121 : 전극형성 장치의 제1웹 언와인더
122 : 코팅부 122a : 코팅헤드 롤
122b : 슬롯다이 123 : 건조기
124 : 제1웹 리와인더 125, 135, 135' : 피딩롤
126 : 안내롤 127, 136, 136' : 센서
130 : 전사 장치 131 : 제2웹 언와인더
132 : 제2웹 리와인더 133, 133' : 전사장치의 제1웹 언와인더
134, 134' : 롤프레스
AT : 애노드 전사부 CT : 캐소드 전사부
W1, W1' : 제1웹 W2 : 제2웹

Claims (12)

  1. 데칼 방식으로 막전극접합체를 제조하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법에 있어서,
    롤투롤 방식으로 전극슬러리를 지지체에 코팅하여 전극층을 형성하는 전극형성 단계와, 롤투롤 방식으로 상기 전극층을 전해질막의 양면에 각각 공급하여 롤프레스로 열과 압력을 가하여 전사시키는 전사 단계를 포함하며,
    상기 전극형성 단계에서,
    (i) 상기 지지체에 상기 전극층이 형성된 제1웹은 복수의 피딩롤에 의해 장력이 유지되면서 이송되어 제1웹 리와인더에 권취되고,
    (ii) 상기 전극층이 코팅된 후부터 상기 제1웹 리와인더에 권취되는 상기 제1웹의 제1이송경로 상에서 상기 지지체가 상기 피딩롤에 접촉하고 상기 전극층은 상기 피딩롤에 접촉하지 않게 이송되며,
    (iii) 상기 제1웹이 상기 제1웹 리와인더에 일정하게 감기도록 제어하기 위하여, 상기 제1웹의 가장자리 위치를 검출하고,
    (iv) 상기 전사 단계에서 상기 롤프레스는 금속 롤프레스를 사용하고, 상기 금속 롤프레스 중의 적어도 하나의 외주면에 0.5~4 mm의 두께 및 쇼어경도(Hs) A 40~60의 경도를 갖는 실리콘 고무재 연질판을 덧대어 열과 압력을 가하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1웹은 상기 복수의 피딩롤에 의해 내측으로 또는 외측으로 맴돌이 형태로 이송되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 지지체에는 슬롯다이를 이용한 코팅 방식이나 로터리 스크린을 이용한 코팅 방식으로 상기 전극층을 코팅하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 전사 단계에서 상기 전해질막에 전사되는 상기 제1웹은 피딩롤에 의해 장력이 유지되면서 상기 롤프레스에 공급되고, 상기 제1웹이 권출된 후부터 상기 롤프레스에 공급되는 상기 제1웹의 제2이송경로 상에서 상기 지지체가 상기 피딩롤에 접촉하고 상기 전극층은 상기 피딩롤에 접촉하지 않게 이송되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 방법.
  5. 삭제
  6. 데칼 방식으로 막전극접합체를 제조하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 시스템으로서,
    롤투롤 방식으로 전극슬러리를 지지체에 코팅하여 전극층을 형성하는 전극형성 장치와,
    롤투롤 방식으로 상기 전극층을 전해질막의 양면에 각각 공급하여 열과 압력을 가하여 전사시키는 전사 장치를 포함하며,
    상기 전극형성 장치는 제1웹의 지지체가 풀리는 제1웹 언와인더와, 상기 제1웹 언와인더에서 풀린 상기 제1웹의 지지체에 상기 전극층을 코팅하는 코팅부와, 상기 코팅부에서 코팅된 상기 전극층을 건조시키는 적어도 하나의 건조기와, 상기 전극층이 건조된 상기 제1웹이 감기는 제1웹 리와인더와, 상기 코팅부에서 상기 전극층이 코팅된 후부터 상기 제1웹 리와인더에 감기는 상기 제1웹의 제1이송경로 상에서 상기 제1웹의 장력을 유지하면서 이송시키는 복수의 피딩롤을 포함하며,
    상기 복수의 피딩롤은 상기 제1웹의 지지체가 접촉되고 상기 제1웹의 전극층이 접촉되지 않게 배치되며,
    상기 전극형성 장치는, 상기 제1웹이 상기 제1웹 리와인더에 일정하게 감기도록 제어하기 위하여 상기 제1웹의 가장자리 위치를 검출하는 센서를 더 포함하고,
    상기 전사 장치는 상기 제1웹의 전극층을 열과 압력으로 상기 전해질막에 전사시키는 롤프레스를 포함하되, 상기 롤프레스는 금속 롤프레스로서, 상기 금속 롤프레스 중의 적어도 하나의 외주면에는 0.5~4 mm의 두께 및 쇼어경도(Hs) A 40~60의 경도를 갖는 실리콘 고무재 연질판이 덧대어져 있는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 시스템.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 제1웹의 제1이송경로 상에는 상기 제1웹을 안내하는 복수의 안내롤이 추가로 배치되고,
    상기 복수의 피딩롤과 상기 복수의 안내롤은 상기 제1웹이 내측으로 또는 외측으로 맴돌이 형태로 이송되게 배치되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 시스템.
  8. 청구항 6에 있어서,
    상기 코팅부는 상기 제1웹의 지지체를 이송하는 코팅헤드 롤과, 상기 지지체에 전극물질을 토출시켜 상기 전극층을 코팅하는 슬롯 다이 또는 로터리 스크린을 구비하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 시스템.
  9. 삭제
  10. 청구항 6에 있어서,
    상기 전사 장치는 제2웹의 상기 전해질막이 풀리는 제2웹 언와인더와, 상기 전해질막에 상기 전극층이 전사된 상기 제2웹이 감기는 제2웹 리와인더와, 상기 전해질막의 일측면에 캐소드 전극층을 전사하는 캐소드 전사부와, 상기 전해질막의 타측면에 애노드 전극층을 전사하는 애노드 전사부를 포함하며,
    상기 캐소드 전사부와 상기 애노드 전사부는 상기 전극층이 코팅된 상기 제1웹이 풀리는 제1웹 언와인더와, 상기 롤프레스와, 상기 제1웹 언와인더에서 상기 제1웹이 풀린 후부터 상기 롤프레스에 의해 상기 제2웹에 전사되는 상기 제1웹의 제2이송경로 상에서 상기 제1웹의 장력을 유지하면서 이송시키는 피딩롤을 포함하며,
    상기 캐소드 전사부와 상기 애노드 전사부의 피딩롤은 상기 제1웹의 지지체가 접촉되고 상기 제1웹의 전극층이 접촉되지 않게 배치되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 시스템.
  11. 청구항 6에 있어서,
    상기 제1웹의 제2이송경로 상에는 상기 제1웹을 안내하는 안내롤이 추가로 배치되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극접합체의 제조 시스템.
  12. 삭제
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