JP2019036598A - 半導体素子およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
光透過性である第一の電極と
活性層と、
均一な金属層からなる、第二の電極と
を具備し、
前記活性層と前記第二の電極との間に光透過性である金属酸化物からなるバリア層をさらに具備することを特徴とするものである。
活性層と、
均一な金属層からなる、第二の電極と
を具備し、
前記活性層と前記第二の電極との間に光透過性である金属酸化物からなるバリア層をさらに具備する半導体素子の製造方法であって、
前記バリア層を、スパッタリング、真空蒸着、物理的気相法(PVD)、化学的気相法(CVD)、塗布、スピンコーティング、およびスプレーコーティングからなる群から選択される方法によって形成することを特徴とするものである。
基板17は、少なくとも製造過程において、ほかの構成部材を支持するためのものである。この基板は、太陽電池の製造途中にだけ利用され、製造後、または製造途中に除去されてもよい。この基板17は、その表面に電極を形成することができることが好ましい。このため、電極形成時にかかる熱や、接触する有機溶媒によって変質しにくいものであることが好ましい。基板17の材料としては、例えば、(i)無アルカリガラス、石英ガラス等の無機材料、(ii)ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)、ポリイミド、ポリアミド、ポリアミドイミド、液晶ポリマー、シクロオレフィンポリマー等のプラスチック、高分子フィルム等の有機材料、(iii)ステンレス鋼(SUS)、アルミニウム、チタン、シリコン等の金属材料等が挙げられる。
基板は単一材料からなるものであっても、または二種類以上の材料からなる積層構造体であってもよい。さらには、他の半導体素子と組み合わせることで、例えば光電変換素子の機能を発現するものでもよい。具体的には、既に完成されたシリコン太陽電池、または化合物太陽電池等の上に、実施形態による太陽電池を形成してタンデム型太陽電池としてもよい。この場合、等価回路が並列回路になることが好ましい。さらに、第1の電極等がシリコン太陽電池と共有されてもよい。この場合、等価回路が直列回路になることが好ましい。
第一の電極11は導電性を有するものであれば、従来知られている任意のものから選択することができる。本実施形態においては、第一の電極は光入射面側に配置される。したがって、第一の電極の材料は、透明または半透明の導電性を有する材料から選択すべきである。透明または半透明の電極材料としては、導電性の金属酸化物膜、半透明の金属薄膜等が挙げられる。第一の電極11は、複数の材料が積層された構造を有していてもよい。
実施形態の方法により形成される活性層(光電変換層)13はペロブスカイト構造を少なくとも一部に有するものである。このペロブスカイト構造とは、結晶構造のひとつであり、ペロブスカイトと同じ結晶構造をいう。典型的には、ペロブスカイト構造はイオンA、B、およびXからなり、イオンBがイオンAに比べて小さい場合にペロブスカイト構造をとる場合がある。この結晶構造の化学組成は、下記一般式(1)で表すことができる。
ABX3 (1)
第一のバッファー層12と第二のバッファー層14は、活性層と第一の電極または第二の電極に挟まれている。これらの層は、存在する場合には、いずれかが正孔輸送層として機能し、他方が電子輸送層として機能する。半導体素子が、より優れた変換効率を達成するためには、これらの層を具備することが好ましいが、実施形態においては必ずしも必須ではなく、これらのいずれか、または両方が具備されていなくてもよい。また、第一のバッファー層12と第二のバッファー層14の両方または一方が、異なる材料が積層された構造を有していてもよい。
実施形態による半導体素子は、活性層と第二の電極との間にバリア層をさらに具備している。このバリア層は、光透過性である金属酸化物からなる。
実施形態による半導体素子は、バリア層を形成させることの他は、一般的な半導体素子と同様の方法で製造することができる。基板、第一の電極、第二の電極、活性層、必要に応じて形成させるバッファー層については、材料や製造方法に制限は無い。以下に実施形態による半導体素子の製造方法について説明する。
one(CHP)が好ましい。
活性層を形成するのに先だって、第一または第二のバッファー層に加えて、またはそれらの代わりに、下地層を形成させておくことができる。
バリア層の形成はスパッタリング、真空蒸着、物理的気相法(PVD)、化学的気相法(CVD)、塗布、スピンコート、スプレーなどを用いることができる。しかし、いずれの方法においても光電変換層やバッファー層にダメージを与える可能性がある。ダメージを受けた場合、完成した光電変換素子において、変換効率が低下、または、不安定になることがある。ダメージの原因としては、酸素、熱、UV、劣化原因物質(イオン、化合物、ガス等)等が揚げられ、優れた特性の半導体素子を得るためにはこれらを排除することが重要となる。
(1)ターゲットから反射したアルゴン等の入射イオンによる逆スパッタ、
(2)放電現象に伴い発生するγ電子の入射、
(3)反応ガスとして導入した酸素から放射される紫外線の入射、
(4)反応ガスから発生した酸素ラジカル等のラジカル種との反応、
が主要なダメージ原因となりうる。(1)と(2)に関しては、投入する電力量を必要最小限とすることで抑制できる。具体的には、投入する電力量を1200W以下とすることが好ましい。さらに好ましくはDC電源で200〜300Wとすることが好ましい。特に電圧400V、電流0.6Aのように、電流量を小さく、具体的には1A未満に設定すると良い。酸素のような反応ガスが少なくい分、ターゲットからの酸素供給を増やすことができる。
ガラス基板上に第一の電極としてITO膜を形成させた。この上に正孔輸送層をスピンコートで形成した後、光電変換層としてペロブスカイト層を形成した。ペロブスカイト層は非特許文献1の2ステップを参考にして成膜した。窒素雰囲気のグローブボックス内で、はじめにヨウ化鉛(PbI2)と等モル量もしくはそれ以上のDMSOを含むDMF溶液をスピンコートした後、ヨウ化メチルアンモニウム(MAI)のイソプロピルアルコール(IPA)溶液をスピンコートした。これを135℃で30分アニールした。MAPbI3のペロブスカイト構造を形成した。最後に電子輸送層として、ジクロロベンセンに溶解したPCBMをスピンコートした積層物を作製した。PCBMの厚みは100nmである。本実施例ではさらにAZO層としてAZOナノパーティクル分散液(ナノグレード社, N−20X)をスピンコートにより塗布した後、75℃でアニールした。膜厚は約50nmとした。これをスパッタ装置に導入して、バリア層としてITO膜をスパッタリングにより成膜した。スパッタ圧は2.7mTorr、投入電力は0.9kW、成膜速度は0.408オング/秒とした。アルゴンガス中でスパッタリングを行った。酸素等の反応ガスは導入しなかった。膜厚は約43nmとした。最後に金属膜として銀を真空蒸着装置で約60nm成膜した。最後にガラス板をUV硬化樹脂で貼り合わせて封止した。
基本的には実施例1と同じだが、第一の電極として300nmのITO膜を成膜したときのライトソーキングの効果を図6に示した。まず、第一の電極側から光照射した場合、変換効率0.1%であった(図6(A))。次に第二の電極側から光照射すると、変換効率1.7%が得られた(図6(B))。最後に、再び第一の電極側から光照射すると変換効率10.3%が得られるようになった(図6(C))。
基本的には第一の実施例と同じだが、AZO膜およびバリア層の厚さを増加させた。具体的にはAZO層の塗布を3回として、AZO層の膜厚は約75nmとし、バリア層のITO膜の膜厚は40nmとした。最後に基板にガラス板をUV硬化樹脂で貼り合わせることで封止した。図8に実施例3による素子(太陽電池)の耐光試験の結果を示した。耐光試験はJIS8938に準拠して連続的に光を照射した。図からわかるようにこの実施例による素子は、500時間後も劣化は10%以内であった。この時の素子の断面写真は図9に示した通りである。測定条件は実施例1と同様である。活性層から2つのバッファー層、バリア層、均一な電極が積層されていることがわかる。また、1つのバリア層は、積層方向とは異なる方向にも空隙が連続していることがわかる。
基本的には第一の実施例と同じだが、AZO層、およびバリア層が無い素子を作製した。ただし、PCBM上に直接銀を成膜すると、銀への電子収集効率が低下して変換効率が半分程度に低下することは明らかであるため、第二のバッファー層としてBCPを10nm挿入した。
基本的には実施例1と同じだが、AZO層のみが無い素子(実施例4)と、バリア層のみが無い素子(比較例2)を作製して耐熱性試験を実施した。表2からわかるように比較例2による素子は、耐熱性試験において大きく変換効率が低下することがわかった。AZO層が無いとバリア層を成膜したときのダメージが蓄積し、耐久性が損なわれる傾向にあるが、バリア層がない場合にAZO層のみを挿入しても耐久性は著しく劣る(劣化率95%24時間後)ことがわかる。
基本的には第一の実施例と同じだが、AZO層の膜厚を変えた素子を作製して耐熱試験を実施した。図14に528時間後の変換効率の相対変換効率を示した。25nmと0nmは実施例1と実施例4による素子のデータである。図からわかるようにAZO層の膜厚が20〜50nmの範囲で特に優れた耐熱性を示し、おおよその劣化率が10%以内に収まることがわかる。
基本的には第一の実施例と同じだが、ITO層の膜厚を変えた素子を作製して耐熱試験を実施した。図15にITOが300nmのデータを示した。図からわかるように200時間までは、比較例1などに比べて維持率が高くなっている。
基本的には実施例1と同じだが、AZO層をニオブドープTiOx層に変更した素子を作製して耐熱試験を実施した。ニオブドープTiOxナノ粒子をスピンコートした後、75℃でアニールした。図16に示したように、1000時間後も劣化率10%以内であった。これにより第二バッファー層としてニオブドープTiOx(酸化チタン層)を用いることができることがわかる。
Claims (16)
- 第一の電極と
活性層と、
均一な金属層からなる、第二の電極と
を具備し、
前記活性層と前記第二の電極との間に光透過性である金属酸化物からなるバリア層をさらに具備することを特徴とする、半導体素子。 - 前記活性層と、前記バリア層との間に、第二のバッファー層をさらに具備する、請求項1に記載の半導体素子。
- 前記第二のバッファー層が、亜鉛、チタン、アルミニウムおよびタングステンからなる群から選択される金属の酸化物層を含む、請求項1または2に記載の素子。
- 前記第二のバッファー層が、空隙を含む構造を有することをと特徴とする請求項1〜3に記載の素子。
- 前記第二の電極が、アルミニウムおよび銀からなる群から選択される金属層を含む、請求項1〜4のいずれか1項に記載の素子。
- 前記第二の電極が、光透過性を有する膜厚であることを特徴とする請求項1〜5項に記載の素子
- 前記活性層が、ペロブスカイト構造を有する、請求項1〜6のいずれか1項に記載の素子。
- 前記第一の電極が金属酸化物からなり、前記バリア層の結晶性が、前記第一の電極の結晶性よりも低い、請求項1〜7のいずれか1項に記載の素子。
- 前記第一の電極が金属酸化物からなり、前記バリア層の酸素含有率が、前記第一の電極の酸素含有率よりも低い、請求項1〜8のいずれか1項に記載の素子。
- 前記バリア層の平均厚さが、5〜100nmである、請求項1〜9のいずれか1項に記載の素子。
- 第一の電極と
活性層と、
均一な金属層からなる、第二の電極と
を具備し、
前記活性層と前記第二の電極との間に光透過性である金属酸化物からなるバリア層をさらに具備する半導体素子の製造方法であって、
前記バリア層を、スパッタリング、真空蒸着、物理的気相法(PVD)、化学的気相法(CVD)、塗布、スピンコーティング、およびスプレーコーティングからなる群から選択される方法によって形成することを特徴とする方法。
載の方法。 - 前記バリア層をスパッタリングによって形成する、請求項11に記載の方法。
- 前記バリア層を、反応ガス含有率0.5%未満の雰囲気下でスパッタリングによって形成する、請求項12に記載の方法。
- 前記バリア層を、不活性ガス雰囲気下で形成する、請求項11〜13のいずれか1項に記載の方法。
- 前記第二のバッファー層を塗布法により形成する、請求項11〜14のいずれか1項に記載の方法。
- 前記スパッタリングにおける投入電力が、1200kW以下である、請求項11〜15のいずれか1項に記載の方法。
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