KR20170002967A - 페로브스카이트 기반 태양전지 - Google Patents

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Abstract

기판 상에 제1 전극, 정공수송층, 페로브스카이트 광활성층, 전자수송층 및 제2 전극이 순차 적층된 구조의 페로브스카이트 태양전지에 있어서, 상기 전자수송층과 상기 제2 전극 사이에 제1 금속 산화물층이 형성된, 페로브스카이트 기반 태양전지가 제공된다.
본 발명에 따르면, 기존의 기판/제1 전극/정공수송층/페로브스카이트 광활성층/전자수송층/제2 전극 구조의 페로브스카이트 태양전지에서 나타나는 낮은 개방 전압, 광전류 및 짧은 수명의 문제를 해결하고, 용액 공정을 통하여 제조 가능한 페로브스카이트 태양전지를 제공할 수 있다.

Description

페로브스카이트 기반 태양전지{PEROVSKITE-BASED SOLAR CELL}
본 발명은 페로브스카이트 기반 태양전지에 관한 것이다. 보다 상세하게는, 유/무기 산화물층을 소자의 중간층으로 도입하여 소자의 성능 향상 및 수명 증대를 구현한, 페로브스카이트 기반 태양전지에 관한 것이다.
페로브스카이트 태양전지는 광활성층의 용액 공정 및 고효율의 소자 제작이 가능하다는 점에서 현재 가장 유력한 차세대 에너지원으로 각광받고 있으며 짧은 연구기간에도 불구하고 그 성과가 지대하다. 다양한 페로브스카이트 태양전지의 구조들 중 기판 상에 순차 적층된 제1 전극, 정공수송층, 광활성층, 전자수송층 및 제2 전극을 포함하는 구조를 가지는 정구조의 P-i-N 페로브스카이트 태양전지는 투명전극 및 전도성을 띄는 전하전달층까지 저온에서 구현할 수 있기 때문에 유연한 태양전지 소자로 활용이 가능하다. 이러한 페로브스카이트 태양전지의 잠재력에도 불구하고, 낮은 효율 및 페로브스카이트 광활성층이 가지는 물질의 불안정성 때문에 소자의 안정성 확보의 측면에서 문제점이 발생한다.
상술한 구조의 페로브스카이트 태양전지의 문제점을 세부적으로 나열하면 다음과 같다. (ⅰ) TiO2 또는 ZnO 기반의 페로브스카이트 태양전지 구조에 비하여 낮은 개방전압을 나타내며, (ⅱ) 상부 캐소드(음극)와 PCBM층 간의 접합에서 생기는 불안정성이 있고, (ⅲ) 금속 전극의 낮은 일함수에 의한 산화 문제가 발생하며, (ⅳ) 유연한 기판 위에 제작된 소자에서 발생하는 물리적 안정성 문제가 있고, (ⅴ) 페로브스카이트 광 활성층의 흡습 및 내부 이온 확산으로 인하여 수명이 짧아진다는 문제가 있다.
본 발명의 일 측면은 개방 전압, 광전류 및 수명의 증대를 꾀함과 동시에 용액 공정을 통하여 제조할 수 있는 페로브스카이트 기반 태양전지를 제시하고자 한다.
그러나, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 일 측면은, 기판 상에 제1 전극, 정공수송층, 페로브스카이트 광활성층, 전자수송층 및 제2 전극이 순차 적층된 구조의 페로브스카이트 태양전지에 있어서, 상기 전자수송층과 상기 제2 전극 사이에 제1 금속 산화물층이 형성된, 페로브스카이트 기반 태양전지를 제공한다.
본 발명에 의하면, 기존의 기판/제1 전극/정공수송층/페로브스카이트 광활성층/전자수송층/제2 전극 구조의 페로브스카이트 태양전지에서 나타나는 낮은 개방 전압, 광전류 및 짧은 수명의 문제를 해결하고, 용액 공정을 통하여 제조 가능한 페로브스카이트 태양전지를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 캐소드와 전자전달층 사이에 금속산화물층을 구비한 페로브스카이트 기반 태양전지의 구조도(a), 전류-전압 곡선(b), 시간에 따른 광전변환효율(c), 다양한 금속전극에 대한 전류-전압곡선 비교(d) 및 소자표면에서의 이온 결합에너지(e)를 나타낸 그림이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 페로브스카이트 광활성과 정공전달층 사이에 산화물층을 구비한 페로브스카이트 기반 태양전지의 구조도(a), 전류-전압 곡선(b), 외부양자효율(c), 시간에 따른 광전변환효율(d), 에너지 밴드 다이어그램(e) 및 일함수 변화(f)를 나타낸 그림이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 애노드와 정공수송층 사이에 금속산화물층을 구비한 페로브스카이트 기반 태양전지의 구조도(a) 및 전류-전압 곡선(b)을 나타낸 그림이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 캐소드와 전자전달층 사이에 금속산화물층을 구비함과 동시에 페로브스카이트 광활성과 정공전달층 사이에 산화물층을 구비한 페로브스카이트 기반 태양전지의 구조도(a), 전류-전압 곡선(b) 및 시간에 따른 광전변환효율(c)을 나타낸 그림이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 애노드와 정공수송층 사이에 금속산화물층을 구비함과 동시에 페로브스카이트 광활성과 정공전달층 사이에 산화물층을 구비한 페로브스카이트 기반 태양전지의 구조도(a) 및 전류-전압 곡선(b)이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 애노드와 정공수송층 사이에 금속산화물층을 구비함과 동시에 캐소드와 전자수송층 사이에 금속산화물층을 구비한 페로브스카이트 기반 태양전지의 구조도(a)이다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 캐소드와 전자수송층 사이에 금속산화물층을, 애노드와 정공수송층 사이에 금속산화물층을, 그리고 페로브스카이트 광활성과 정공전달층 사이에 산화물층을 구비한 페로브스카이트 기반 태양전지의 구조도(a)이다.
아래에서는 첨부한 도면을 참조하여 본원이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본원의 실시예를 상세히 설명한다. 그러나 본원은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다. 그리고 도면에서 본원을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 "연결"되어 있다고 할 때, 이는 "직접적으로 연결"되어 있는 경우뿐 아니라, 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고 "전기적으로 연결"되어 있는 경우도 포함한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부재가 다른 부재 "상에" 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다. 본원 명세서 전체에서 사용되는 정도의 용어 "약", "실질적으로" 등은 언급된 의미에 고유한 제조 및 물질 허용오차가 제시될 때 그 수치에서 또는 그 수치에 근접한 의미로 사용되고, 본원의 이해를 돕기 위해 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 비양심적인 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다. 본원 명세서 전체에서 사용되는 정도의 용어 "~(하는) 단계" 또는 "~의 단계"는 "~ 를 위한 단계"를 의미하지 않는다.
본원 명세서 전체에서, 마쿠시 형식의 표현에 포함된 "이들의 조합"의 용어는 마쿠시 형식의 표현에 기재된 구성 요소들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 혼합 또는 조합을 의미하는 것으로서, 상기 구성 요소들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것을 의미한다.
본 명세서에서 "구성된다" 또는 "포함한다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 여러 구성 요소들, 또는 여러 단계들을 반드시 모두 포함하는 것으로 해석되지 않아야 하며, 그 중 일부 구성 요소들 또는 일부 단계들은 포함되지 않을 수도 있고, 또는 추가적인 구성 요소 또는 단계들을 더 포함할 수 있는 것으로 해석되어야 한다.
또한, 본 명세서에서 사용되는 제 1, 제 2 등과 같이 서수를 포함하는 용어는 다양한 구성 요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성 요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제 1 구성요소는 제 2 구성 요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제 2 구성 요소도 제 1 구성 요소로 명명될 수 있다.
본 명세서에서 사용되는 "유기/무기 산화물"은 유기 산화물 또는 무기 산화물을 의미할 수 있다.
본 발명은 기판/제1전극/정공수송층/페로브스카이트 광활성층/전자수송층/제2전극 구조의 페로브스카이트 태양전지에 있어서, 용액 공정이 가능한 금속 산화물층을 중간층으로 도입함으로써 낮은 개방 전압, 광전류 및 짧은 수명의 문제를 해결하는 기술에 관한 것이다.
이를 위하여, 본 발명에서는 제1전극과 정공수송층 사이에 금속 산화물층을 도입하는 방법, 정공수송층과 페로브스카이트 광활성층 유/무기 산화물층을 도입하는 방법, 및 전자수송층과 제2전극 사이에 금속 산화물층을 도입하는 방법을 독립적으로 사용하든가, 상기 방법들 중에서 선택되는 2 이상의 방법을 조합하여 페로브스카이트 기반 태양전지의 구조를 제조하고자 한다.
따라서, 본 발명은 기판 상에 제1 전극, 정공수송층, 페로브스카이트 광활성층, 전자수송층 및 제2 전극이 순차 적층된 구조의 페로브스카이트 태양전지에 적용되는 것이다.
상기 기판으로는 무기물 기판 혹은 유기물 기판을 사용할 수 있다.
상기 무기물 기판으로는 Si, SiO2, Ge, GaN, AlN, GaP, InP, GaAs, SiC, Al2O3, LiAlO3, MgO, 유리, 석영, 사파이어, 그래파이트, 그래핀 및 이들의 조합들로 이루어진 군에서 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 유기물 기판으로는 켑톤 호일, 폴리이미드(Polyimide, PI), 폴리에테르술폰(polyethersulfone, PES), 폴리아크릴레이트(polyacrylate, PAR), 폴리에테르 이미드(polyetherimide, PEI), 폴리에틸렌 나프탈레이트(polyethylene naphthalate, PEN), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(polyethylene terephthalate, PET), 폴리페닐렌 설파이드(polyphenylene sulfide, PPS), 폴리아릴레이트(polyarylate), 폴리카보네이트(polycarbonate, PC), 셀룰로오스 트리 아세테이트(cellulose triacetate, CTA), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트(cellulose acetate propionate, CAP)로부터 선택되는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 본 발명의 전극은 우수한 광투과도를 추구하므로 상기 무기물 기판 및 상기 유기물 기판은 투명한 소재로 이루어지는 것이 더욱 바람직하다.
유기물 기판을 도입하는 경우, 전극의 유연성을 높일 수 있다.
제1 전극은 기판 상에 위치하며 전도성 전극, 특히 광의 투과를 향상시키기 위해 투명 전도성 전극이 좋다. 제1전극은 태양전지에서 광이 수광되는 측에 구비되는 전극인 전면전극에 해당할 수 있으며, 태양전지 분야에서 통상적으로 사용되는 전면전극 물질이면 사용 가능하다. 구체적인 예로 상기 제1전극은 불소 함유 산화주석(FTO; Fluorine doped Tin Oxide), 인듐 함유 산화주석(ITO; Indium doped Tin Oxide), 알루미늄 함유 산화아연(AZO; Al-doped Zinc Oxide), 인듐 함유 산화아연(IZO; Indium doped Zinc Oxide) 또는 이들의 혼합물로 이루어지는 군에서 선택될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 이 외에도 전도성 고분자나 그래핀 등의 탄소기반 금속이 사용될 수도 있다.
제1 전극은 기판 상에 열기상증착(thermal evaporation), 전자빔증착(e-beam evaporation), RF(Radio Frequency) 스퍼터링(sputtering), 마그네트론 스퍼터링(magnetron sputtering)법, 진공증착(Vacuum Deposition) 또는 화학적 증착(chemical vapor deposition) 등에서 적절하게 선택하여 형성될 수 있다.
제2 전극은 태양전지 분야에서 통상적으로 사용되는 후면 전극이면 무방하다. 구체적으로, 제2 전극은 금, 은, 백금, 팔라듐, 구리, 알루미늄, 탄소, 황화코발트, 황화구리, 산화니켈, 마그네슘, 칼슘 및 이들의 복합물에서 하나 이상 선택되는 물질일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 제 2전극 또한 상기 제1전극에서 설명한 방식으로 형성될 수 있으므로 중복 설명은 생략한다.
상기 제1 전극과 상기 제2 전극 사이에는 광활성층이 개재될 수 있다.
광활성층은 전자와 정공을 분리시켜 전류를 만들어내는 광전변환층으로의 역할을 수행한다. 페로브스카이트 구조를 광활성층에 도입한 경우, 정공수송층(예를 들어, PEDOT:PSS)의 HOMO(Highest Occupied Molecular Orbital) 준위와 전자수송층(예를 들어, PCBM)의 LUMO(Lowest Unoccupied Molecular Orbital) 준위 각각이 페로브스카이트(예를 들어, CH3NH3PbI3)의 가전자대 띠(valence band)와 전도대 띠(conduction band)와 잘 매칭되어 전자는 전자수송층(예를 들어, PCBM) 쪽으로, 정공은 정공수송층(예를 들어, PEDOT:PSS) 쪽으로 잘 전달된다.
본 발명에서는 태양광을 흡수하여 광전자-광정공 쌍을 생성하는 광활성 물질로 페로브스카이트(perovskites) 화합물을 채택하였다. 페로브스카이트는 직접형 밴드갭(direct bandgap)을 가지면서 광흡수계수가 550nm에서 1.5×104cm-1 정도로 높고, 전하 이동 특성이 우수하며 결함에 대한 내성이 뛰어나다는 장점이 있다.
또한, 페로브스카이트 화합물은 용액의 도포 및 건조라는 극히 간단하고 용이하며 저가의 단순한 공정을 통해 광활성층을 이루는 광흡수체를 형성할 수 있는 장점이 있고, 도포된 용액의 건조에 의해 자발적으로 결정화가 이루어져 조대 결정립의 광흡수체 형성이 가능하며, 특히 전자와 정공 모두에 대한 전도도가 우수하다.
상기 페로브스카이트 화합물은 ABX3 (A는 C1-C20의 알킬기, 1가의 금속(예를들어, Li, Na, Cs, Rb 등), 1가의 유기 암모늄 이온 또는 공명구조를 가지는 formamidinium이며, B은 2가의 금속 이온이며, X는 할로겐 이온이다.)의 화학식으로 나타낼 수 있다.
상기 광활성층은 상기 정공수송층 위에 코팅조성물을 도포하고 건조함으로써 형성될 수 있다.
다만, 유기물 이온과 금속 이온간의 결합으로 형성된 페로브스카이트는 주변의 비공유 전자쌍이나 파이전자, 금속등과 쉽게 반응할 수 있어 소자의 성능이 쉽게 저하되는 문제가 발생한다. 특히, 페로브스카이트 구조의 이온결합은 물이나 알코올과 같은 극성분자에 의해 쉽게 분해 되기 때문에 공기 중에서 수분에 의한 소자의 성능 저하는 자명한 사실이다. 또한 용액 공정을 이용하여 형성되는 페로브스카이트 태양전지 형성시 광활성층 내부에 잔존하는 이온 성분이 시간이 지남에 따라 전극 쪽으로 확산되어 전극과 결합을 형성함으로써 소자의 성능을 저하시키는 현상이 발생하기도 한다. 이에 후술하는 바와 같이, 본 발명에서는 금속 산화물로 n-형 무기 산화물을 음극과 전자수송층 사이에 도포함으로써 외부로부터 유입되는 수분 및 내부로부터 확산되는 이온과 금속전극 간의 결합을 차단하여 높은 소자 안정성을 확보하는 방안을 제안하기로 한다.
상기 제1 전극과 상기 광활성층 사이에 정공수송층(HTL)이 위치할 수 있다. 상기 정공수송층은 광활성층에서 생성된 정공이 상기 제1전극으로 용이하게 전달되도록 하는 층으로, 정공수송층으로는 가시광선의 투과성과 전도성을 보장하는 고분자인 PEDOT:PSS가 사용될 수 있다. 3000 내지 5000rpm의 속도로 40 내지 50초간 스핀코팅을 실시하여 정공수송층을 형성할 수 있다.
상세하게, 정공수송층에 사용되는 물질은 PEDOT:PSS, PVK(poly(9-vinylcarbazole), TFB(poly(9,9-dioctylfluorenyl-2,7-diyl)-co-(4,4'(N-(4-secbutylphenyl)) diphenylamine)), CuPc(Copper Phthalocyanine) 또는 a-NPD(N,N'-diphenyl-N,N'-bis(1-naphthyl)-1,1'biphenyl-4,4'-diamine), TPD(N,N'-Bis-(3-methylphenyl)-N,N'-Bis-phenyl(1,1'-biphenyl)-4,4'-diamine) 중에서 어느 하나를 이용하여 액상으로 용해하여 인쇄공정과 같은 용액공정이 적용가능하다.
상기 광활성층과 상기 제2 전극 사이에는 전자수송층(ETL)이 위치할 수 있다. 전자수송층은 상기 광활성층에서 생성된 전자가 상기 제2 전극으로 용이하게 전달되도록 하는 층으로 사용되는 물질로는 플러렌(fullerene: C60), 플러렌 유도체, 페릴렌(perylene), PBI(polybenzimidazole) 및 PTCBI(3,4,9,10-perylene-tetracarboxylic bis-benzimidazole) 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있으며, 상기 플러렌 유도체는 PCBM((6,6)-phenyl-C61-butyric acid-methylester) 또는 PCBCR((6,6)-phenyl-C61-butyric acid cholesteryl ester)일 수 있다. 그러나, 상기 물질들에 한정되는 것은 아니다. 용매로는 시클로헥산(Cyclohexane), 디클로로메탄(Dichloromethane), 알칸티올(Alkanethiol), 알칸디티올(Alkanedithiol), 클로로벤젠(chlorobenzene), 디클로로벤젠(dichlorobenzene), 톨루엔(toluene), 클로로포름(chloroform), 알코올류 혹은 이들의 혼합물이 용매로 사용될 수 있다. 1000 내지 5000rpm의 속도로 20 내지 50초간 스핀코팅을 실시하여 전자수송층을 형성할 수 있다.
이하에서는 본 발명의 실시예로서 제조한 페로브스카이트 기반 태양전지를 구조별로 나누어 살펴보고자 한다.
별다른 언급이 없는 한, 기판으로는 유리, 제1 전극으로는 ITO, 정공수송층으로는 PEDOT:PSS, 페로브스카이트 광활성층으로는 페로브스카이트(구체적으로 CH3NH3PbI3-xBrx), 전자수송층으로는 플러렌(구체적으로 PCBM), 제2 전극으로는 Al를 공통적으로 사용하였음을 밝힌다.
<구조1: Glass/ITO/PEDOT:PSS/Perovskite/PCBM/TiOx/Al>
도 1a는 본 발명의 제1 실시예에 따른 페로브스카이트 기반 태양전지의 구조를 나타내고 있으며, 상기 전자수송층과 상기 제2 전극 사이에 제1 금속 산화물층이 형성된 구조를 도시하고 있다.
상기 제1 금속 산화물층은 Ti, Zn, Sr, In, Ba, K, Nb, Fe, Ta, W, Sa, Bi, Ni, Cu, Mo, Ce, Pt, Ag, Rh, Ru, V 및 이들의 혼합물로 이루어지는 군에서 선택되는 것을 포함하는 산화물로 이루어질 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다, 상기 제1 금속 산화물층은 전자전달을 용이하게 할 뿐만 아니라, 페로브스카이트 광활성층에서 발생된 금속이온 또는 할로겐 이온이 제2 전극(음극)으로 확산되는 것을 방지하고, 외부로부터 유입되는 수분을 차단하여 높은 소자의 안정성을 확보하는 기능을 수행할 수 있다. 결과적으로 소자의 수명을 증대시킬 수 있다.
또한, 전자받개의 목적으로 사용되는 플러렌 기반의 무기물층은 페로브스카이트에서 발생한 전자를 잘 받을 수 있지만, 상부의 제2 전극(음극)과의 전기적 접합이 문제되고 있으므로, 용액공정이 가능하고, 전자전달 성능이 우수한 제1 금속 산화물층을 도입하여 소자의 성능을 높일 수 있다. 또한, 상부 전극 금속의 일함수에 상관없이 페로브스카이트 태양전지를 구현할 수 있다.
상기 제1 금속 산화물층을 이루는 금속 산화물은 상술한 바와 같으며, 예를 들어, TiOx, NbOx, ZnO, InOx, SnOx 등이 이용될 수 있다. 본 실시예에서는 TiOx를 사용하였다.
상기 제1 금속 산화물층을 형성하는 방법은 다음과 같다.
금속 알콕사이드류 혹은 금속염을 극성용매 (알코올류) 혹은 비극성용매에 (벤젠류) 녹여 졸-겔 방법을 통하여 용액상을 제조한다. 이때 용액의 가수분해(hydrolysis) 및 응축(condensation)을 조절하고 균일도 및 균질도를 높이기 위해 첨가제를 넣어 pH 1-11 범위에서 용액의 산성도를 조절할 수 있다. 상기 첨가제의 종류로는 산/염기 물질 (유기계열로는 황산류(산)나 아민/암모늄류(염기) 등이 있고, 무기계열로는 할로겐화 수소류(산)나 루이스 염기류 등이 있다.
상기 용액의 산성도를 조절하는 과정과는 별도로 아원자(질소, 인, 황 등) 도핑을 이용하여 금속산화물의 전기적 특성을 향상시킬 수 있기 때문에 금속 알콕사이드와 킬레이션(chelation) 반응할 수 있는 아민류(-NHx), 포스핀(phosphine) 계열 화합물, 메르캅토(mercapto, R-SH) 그룹의 물질을 이용하기도 한다.
용액상으로 된 금속산화물 전구체를 도포하여 박막을 형성한다. 상기 도포 방법은 용매 공정(solvent process), 예컨대 스핀 코팅법, 롤(roll) 코팅법, 스프레이 코팅법, 플로(flow) 코팅법, 잉크젯 프린팅법, 노즐 프린팅법, 딥 코팅법, 테이프 캐스팅법, 스크린 프린팅법, 패드(pad) 프린팅법, 닥터 블레이드 코팅법, 그래비어 프린팅법, 열전사법, 또는 그래비어 오프셋 프린팅법 등의 방법일 수 있다.
박막형성 후 용도에 맞게 열처리 온도를 조절한다. 예를 들어, 페로브스카이트 물질에 따라 가변할 수 있지만, 통상 100℃ 이하에서 열처리한다.
도 1b에서는 제1 금속 산화물층으로서 TiOx를 구비한 태양전지와 구비하지 않은 태양전지의 전류-전압 곡선을 비교하여 도시하였고, 도 1c는 시간에 따른 광전변환효율을 도시하였으며, 각 태양전지에 대한 성능평가 결과는 하기 표 1에 나타내었다.
구조 Voc
(V)		 Jsc
(mA/㎠)		 FF PCE (%)
ITO/PEDOT:PSS/perovskite/PCBM/Al 0.90 17.14 0.79 12.16
ITO/PEDOT:PSS/perovskite/PCBM/TiOx/Al 0.86 20.22 0.71 12.47
이를 통해, 제1 금속산화물층으로 TiOx를 구비한 태양전지의 경우, 개방전압(Voc), 단락전류밀도(Jsc) 및 광전변환효율(PCE)에 있어서, 성능의 향상을 보여주었으며, 도 1c에서는 수명의 증가를 확인할 수 있다. 또한, 도 1d에서는 다양한 제2 전극을 Al, Ag, Au로 달리하더라도 성능 평가한 결과, 제1 금속산화물층으로 TiOx를 구비한 태양전지의 경우는 성능에 영향이 거의 없으나, TiOx를 구비하지 않은 태양전지의 경우에는 전극을 이루는 금속의 영향으로 성능의 편차가 심하게 나타남을 확인하였다.
또한, 제2 전극으로 Ag를 사용하여 제조된 페로브스카이트 태양전지를 N2 분위기 하에서 4일 보관한 후 XPS 스펙트럼을 관찰한 결과, TiOx의 도입으로 페로브스카이트 내부의 이온 성분(I)와 금속전극 간의 결합이 억제된 것을 알 수 있다. 즉, 도 1e를 참조하면, TiOx를 구비하지 않은 태양전지에서는 619.22 eV에서 AgI에 해당하는 첫 번째 피크가 관찰되는데, TiOx를 구비한 태양전지에서는 618.48 eV에서 In -에 해당하는 첫 번째 피크가 관찰된다.
<구조2: Glass/ITO/PEDOT:PSS/VOx/Perovskite/PCBM/Al>
도 2a는 본 발명의 제2 실시예에 따른 페로브스카이트 기반 태양전지의 구조를 나타내고 있으며, 상기 페로브스카이트 광활성층과 상기 정공수송층 사이에 유기/무기 산화물의 층이 형성된 구조를 도시하고 있다.
상기 유기/무기 산화물은 폴리에틸렌 산화물, V 산화물, W 산화물, Ni 산화물, Cu 산화물, Mo 산화물, Fe 산화물 및 이들의 조합으로 이루어지는 군에서 선택되는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 유기/무기 산화물층은 다양한 일함수를 가지면서 페로브스카이트 광활성층과 PEDOT:PSS 사이에 도입하여 이종접합구조에서 형성된 내부전계장을 강화시킨다든지 광활성층의 쿼지 페르미 레벨을 조정하여 소자의 개방전압을 증대시키는 기능을 수행할 수 있다.
상기 유기/무기 산화물층을 이루는 물질은 상술한 바와 같으며, 예를 들어, VOx, WOx, NiOx, CuOx, MoOx 등이 이용될 수 있다. 본 실시예에서는 VOx를 사용하였다.
상기 유기/무기 산화물층을 형성하는 방법은 상술한 제1 금속 산화물층을 형성하는 방법과 같으므로 자세한 설명을 생략한다. 다만 열처리 온도는 150℃ 이하일 수 있으나, 이것 역시 용도에 맞게 적절히 조절할 수 있다.
도 2b에서는 perovskite와 PEDOT:PSS 사이에 산화물층으로서 VOx를 구비한 태양전지와 구비하지 않은 태양전지의 전류-전압 곡선을 비교하여 도시하였고, 도 2c는 외부양자효율을 도시하였으며, 도 2d는 시간에 따른 광전변환효율을 도시하였다. 각 태양전지에 대한 성능평가 결과는 하기 표 2에 나타내었다.
구조 Voc
(V)		 Jsc
(mA/㎠)		 FF PCE (%)
ITO/PEDOT:PSS/perovskite/PCBM/Al 0.87 17.78 0.83 12.98
ITO/PEDOT:PSS/VOx/perovskite/PCBM/Al 1.03 17.88 0.82 15.10
이를 통해, perovskite와 PEDOT:PSS 사이에 산화물층을 구비한 태양전지의 경우, 개방전압(Voc) 및 광전변환효율(PCE)에 있어서, 성능의 큰 향상을 보여주었으며, 도 2d에서는 수명의 증가를 확인할 수 있다.
이는 도 2e 및 도 2f에 도시한 바와 같이, PEDOT:PSS의 에너지 레벨이 5.2eV 정도인데, 이보다 에너지 레벨이 낮은 산화물을 페로브스카이트 광활성층과 PEDOT:PSS 사이에 도입하여 소자의 개방전압을 증대시킬 수 있다. 참고로 도면에서 'PD'라는 표기는 PEDOT:PSS을 의미하는 약자이다.
<구조3: Glass/ITO/VOx/PEDOT:PSS/Perovskite/PCBM/Al>
도 3a는 본 발명의 제3 실시예에 따른 페로브스카이트 기반 태양전지의 구조를 나타내고 있으며, 상기 정공수송층과 상기 제1 전극 사이에 제2 금속 산화물층이 형성된 구조를 도시하고 있다.
상기 제2 금속 산화물층은 Ti, Zn, Sr, In, Ba, K, Nb, Fe, Ta, W, Sa, Bi, Ni, Cu, Mo, Ce, Pt, Ag, Rh, Ru, V 및 이들의 혼합물로 이루어지는 군에서 선택되는 것을 포함하는 산화물로 이루어질 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 제2 금속 산화물층을 투명전극(ITO)과 PEDOT:PSS층 사이에 도입함으로서 소자 내부의 전기장 분포를 변화시켜 광활성층의 흡광량을 증가시킴과 동시에 광활성층으로부터의 전자 이동을 방지하여 단락전류밀도를 증가 시킬 수 있고, PEDOT:PSS층에 의한 투명전극(ITO) 분해 및 분해된 금속 이온의 소자 내부로의 확산을 방지함으로써, 소자의 수명을 증대시킬 수 있다.
상기 제2 금속 산화물층을 이루는 금속 산화물은 상술한 바와 같으며, 예를 들어, VOx, WOx, NiOx, CuOx, MoOx, FeOx 등이 이용될 수 있다. 본 실시예에서는 VOx를 사용하였다.
상기 제1 금속 산화물층을 형성하는 방법은 상술한 제1 금속 산화물층을 형성하는 방법과 같으므로 자세한 설명을 생략한다. 다만 열처리 온도는 150℃ 이하일 수 있으나, 이것 역시 용도에 맞게 적절히 조절할 수 있다.
도 3b에서는 ITO와 PEDOT:PSS 사이에 산화물층으로서 VOx를 구비한 태양전지와 구비하지 않은 태양전지의 전류-전압 곡선을 비교하여 도시하였다. 또한, 산화물층으로 VOx를 사용한 경우 각 태양전지에 대한 성능평가 결과는 하기 표 3에 나타내었다.
구조 Voc
(V)		 Jsc
(mA/㎠)		 FF PCE (%)
ITO/PEDOT:PSS/perovskite/PCBM/Al 0.86 16.82 0.72 10.38
ITO/VOx/PEDOT:PSS/perovskite/PCBM/Al 0.88 17.23 0.73 10.86
이를 통해, ITO와 PEDOT:PSS 사이에 산화물층을 구비한 태양전지의 경우, 단락전류밀도(Jsc)에 있어서 증가를 확인할 수 있다.
<구조4: Glass/ITO/ PEDOT:PSS/VOx/Perovskite/PCBM/TiOx/Al>
도 4a는 본 발명의 제4 실시예에 따른 페로브스카이트 기반 태양전지의 구조를 나타내고 있으며, 상기 구조1 및 구조2가 조합된 것으로 볼 수 있다. 즉, 상기 전자수송층과 상기 제2 전극 사이에 제1 금속 산화물층이 형성됨과 동시에, 상기 페로브스카이트 광활성층과 상기 정공수송층 사이에 유기/무기 산화물층을 추가로 포함하는 구조를 도시하고 있다.
상기 제1 금속 산화물층으로는 TiOx, 상기 유기/무기 산화물층으로는 VOx를 사용하였다.
도 4b에서는 제1 금속 산화물층을 구비하지 않은 태양전지와 제1 금속 산화물층 및 유기/무기 산화물층을 함께 구비한 태양전지의 전류-전압 곡선을 비교하여 도시하였고, 도 4c에서는 공기중 및 글러브박스 내에서 상기 태양전지를 두었을 때 시간에 따른 광전변환효율(PCE)을 도시하였다. 또한, 각 태양전지에 대한 성능평가 결과는 하기 표 4에 나타내었다.
구조 Voc
(V)		 Jsc
(mA/㎠)		 FF PCE (%)
ITO/PEDOT:PSS/VOx/perovskite/PCBM/Al 1.03 17.88 0.82 15.10
ITO/PEDOT:PSS/VOx/perovskite/PCBM/TiOx/Al 1.07 18.34 0.82 16.09
이를 통해, VOx 및 TiOx를 구비한 태양전지의 경우, 그렇지 않은 태양전지에 비하여 개방전압(Voc)과 단락전류밀도(Jsc)의 증가가 나타났고, 수명의 증가를 보여주었는데, 특히, 글러브박스 내에서 1000 시간이 경과하더라도 특성의 저하가 나타나지 않았다. 이는 상기 구조1 효과와 상기 구조2의 효과가 복합적으로 나타난 결과라고 평가된다.
<구조5: Glass/ITO/VOx/PEDOT:PSS/VOx/Perovskite/PCBM/Al>
도 5a는 본 발명의 제5 실시예에 따른 페로브스카이트 기반 태양전지의 구조를 나타내고 있으며, 상기 구조2 및 구조3이 조합된 것으로 볼 수 있다. 즉, 상기 페로브스카이트 광활성층과 상기 정공수송층 사이에 유기/무기 산화물층을 형성함과 동시에, 상기 정공수송층과 상기 제1 전극 사이에 제2 금속 산화물층을 추가로 포함하는 구조를 도시하고 있다.
상기 제2 금속 산화물층으로는 VOx를, 상기 유기/무기 산화물층으로는 VOx를 사용하였다.
도 5b에서는 제2 금속 산화물층을 구비하지 않은 태양전지와 제2 금속 산화물층 및 유기/무기 산화물층을 함께 구비한 태양전지의 전류-전압 곡선을 비교하여 도시하였다. 또한, 각 태양전지에 대한 성능평가 결과는 하기 표 5에 나타내었다.
구조 Voc
(V)		 Jsc
(mA/㎠)		 FF PCE (%)
ITO/PEDOT:PSS/VOx/perovskite/PCBM/Al 1.06 16.06 0.79 13.43
ITO/VOx/PEDOT:PSS/VOx/perovskite/PCBM/Al 1.06 17.46 0.75 13.85
이를 통해, 제2 금속 산화물층 및 유기/무기 산화물층을 함께 구비한 태양전지의 경우, 그렇지 않은 태양전지에 비하여 단락전류밀도(Jsc)의 증가가 나타났고, 수명의 증가를 보여주었는데, 이는 상기 구조2 효과와 상기 구조3의 효과가 복합적으로 나타난 결과라고 평가된다.
<구조6: Glass/ITO/VOx/PEDOT:PSS/Perovskite/PCBM/TiOx/Al>
도 6은 본 발명의 제6 실시예에 따른 페로브스카이트 기반 태양전지의 구조를 나타내고 있으며, 상기 구조1 및 구조3이 조합된 것으로 볼 수 있다. 즉, 상기 전자수송층과 상기 제2 전극 사이에 제1 금속 산화물층을 형성함과 동시에, 상기 페로브스카이트 광활성층과 상기 정공수송층 사이에 유기/무기 산화물층을 추가로 포함하는 구조를 도시하고 있다.
이 경우, 구조1의 효과와 구조3의 효과가 복합적으로 나타날 것으로 예상된다.
<구조7: Glass/ITO/VOx/PEDOT:PSS/VOx/Perovskite/PCBM/TiOx/Al>
도 7은 본 발명의 제7 실시예에 따른 페로브스카이트 기반 태양전지의 구조를 나타내고 있으며, 상기 구조1, 구조2 및 구조3이 조합된 것으로 볼 수 있다. 즉, 상기 전자수송층과 상기 제2 전극 사이에 제1 금속 산화물층을 형성하고, 상기 페로브스카이트 광활성층과 상기 정공수송층 사이에 유기/무기 산화물층을 형성함과 동시에, 상기 전자수송층과 상기 제2 전극 사이에 제1 금속 산화물층을 추가로 포함하는 구조를 도시하고 있다.
이 경우, 구조1의 효과, 구조2의 효과 및 구조3의 효과가 복합적으로 나타날 것으로 예상된다.
상술한 본 발명의 실시예에 따른 페로브스카이트 기반 태양전지는 PET와 같은 유연기판에 ITO와 같은 투명전극을 형성하여 제조되는 경우 전구체 기반의 용액 공정으로 기판과 기능층 사이의 접착력이 뛰어나 전극과 일체화된 유연한 투명 봉지 체제의 실현이 가능하다. 따라서, 구부러짐 반복 테스트를 통해서도 전기적 특성 저하가 크지 않다. 또, 광학적으로 투명하지만 자외선 영역을 흡수하여 소자의 물질을 보호할 수 있고, 수분과 산소의 침투를 막아 소자 내부 물질을 보호할 수 있다.

Claims (6)

  1. 기판 상에 제1 전극, 정공수송층, 페로브스카이트 광활성층, 전자수송층 및 제2 전극이 순차 적층된 구조의 페로브스카이트 태양전지에 있어서,
    상기 전자수송층과 상기 제2 전극 사이에 제1 금속 산화물층이 형성된, 페로브스카이트 기반 태양전지.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 제1 금속 산화물층은 Ti, Zn, Sr, In, Ba, K, Nb, Fe, Ta, W, Sa, Bi, Ni, Cu, Mo, Ce, Pt, Ag, Rh, Ru, V 및 이들의 혼합물로 이루어지는 군에서 선택되는 것을 포함하는 것인, 페로브스카이트 기반 태양전지.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 페로브스카이트 광활성층과 상기 정공수송층 사이에 유기산화물 또는 무기 산화물의 층을 추가로 포함하는, 페로브스카이트 기반 태양전지.
  4. 제 3항에 있어서,
    상기 유기산화물 또는 무기 산화물은 폴리에틸렌 산화물, V 산화물, W 산화물, Ni 산화물, Cu 산화물, Mo 산화물, Fe 산화물 및 이들의 조합으로 이루어지는 군에서 선택되는 것인, 페로브스카이트 기반 태양전지.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 정공수송층과 상기 제1 전극 사이에 제2 금속 산화물층을 추가로 포함하는, 페로브스카이트 기반 태양전지.
  6. 제 5항에 있어서,
    상기 제2 금속 산화물층은 Ti, Zn, Sr, In, Ba, K, Nb, Fe, Ta, W, Sa, Bi, Ni, Cu, Mo, Ce, Pt, Ag, Rh, Ru, V 및 이들의 혼합물로 이루어지는 군에서 선택되는 것을 포함하는 것인, 페로브스카이트 기반 태양전지.

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