JP2018525795A - 超高体積エネルギー密度を有する充電式リチウム電池および所要の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
(1)現在のカソード材料(例えば、リン酸鉄リチウムおよびリチウム遷移金属酸化物)で実現可能な実用上の容量は、150〜250mAh/gの範囲、大抵の場合には200mAh/g未満に制限されている。
(2)これらの一般的に使用されているカソードへのリチウムの挿入およびそこからの取出しは、非常に低い拡散係数(典型的には10−8〜10−14cm2/s)を有する固体粒子中での非常に遅いLiの固体拡散に依拠し、これは、非常に低い電力密度(今日のリチウムイオン電池の別の積年の問題)をもたらす。
(3)現在のカソード材料は、電気絶縁性および断熱性であり、効果的かつ効率的に電子および熱を輸送することができない。低い導電率は、高い内部抵抗、および大量の導電性添加剤を加える必要性を意味し、既に容量が低いカソード内の電気化学的活性材料の割合を実質的に減少させる。また、低い熱伝導率は、熱暴走を受ける傾向がより高いことを意味し、これは、リチウム電池業界における主要な安全性の問題である。
(a)アノード集電体としての第1の導電性発泡構造(電子伝導経路の相互接続された2Dまたは3Dネットワーク)、カソード集電体としての第2の導電性発泡構造、および第1の導電性発泡構造と第2の導電性発泡構造との間に配設された多孔質セパレータから構成される多孔質セルフレームワークを組み立てるステップであって、第1および/または第2の導電性発泡構造は、100μm以上(好ましくは200μm超、より好ましくは300μm超、さらに好ましくは400μm超、および最も好ましくは500μm超)の厚さ、および少なくとも80体積%の細孔(好ましくは少なくとも85%の多孔率、より好ましくは少なくとも90%、および最も好ましくは少なくとも95%;これらの細孔の体積は、懸濁液を含浸される前の細孔の量を表す)を有するステップと、
(b)第1の液体電解質中に分散されたアノード活性材料および任意選択の導電性添加剤の第1の懸濁液と、第2の液体電解質中に分散されたカソード活性材料および任意選択の導電性添加剤の第2の懸濁液とを調製するステップと、
(c)第1の発泡構造の細孔に第1の懸濁液を含浸して(例えば、第1の導電性発泡構造の細孔に第1の懸濁液を注入して)アノードを形成し、第2の発泡構造の細孔に第2の懸濁液を含浸して(例えば、第2の導電性発泡構造の細孔に第2の懸濁液を注入して)カソードを形成し、それによって、好ましくは、アノード活性材料がアノード内で20mg/cm2以上の材料質量負荷を成し、またはカソード活性材料がカソード内で、有機もしくはポリマー材料に関して15mg/cm2以上、または無機および非ポリマー材料に関して30mg/cm2以上(好ましくは40%以上)の材料質量負荷を有するようにするステップと
を含み、
第1の懸濁液の注入(または含浸)および/または第2の懸濁液の注入(または含浸)の前、途中、または後に、アノード集電体、セパレータ、およびカソード集電体が保護ハウジング内で組み立てられる。
(A)カソード集電体としての第1の導電性発泡構造、アノード集電体(発泡構造でない)、およびアノード集電体とカソード集電体との間に配設された多孔質セパレータから構成される多孔質セルフレームワークを組み立てるステップであって、第1の導電性発泡構造が、100μm以上の厚さおよび少なくとも80体積%の細孔を有し、アノード集電体が、2つの反対側の主表面を有し、2つの主表面の少なくとも1つが、リチウム金属またはリチウム合金(少なくとも50重量%のリチウム元素を合金中に含む)の層を含むステップと、
(B)第1の液体電解質中に分散されたカソード活性材料および任意選択の導電性添加剤の第1の懸濁液を調製するステップであって、カソード活性材料が、リチウム電池が放電されるときにリチウムイオンを吸収するリチウムインターカレーション化合物またはリチウム吸収化合物の複数の粒子を含み、リチウムインターカレーション化合物またはリチウム吸収化合物が、Li/Li+よりも少なくとも1.0ボルト高いリチウムインターカレーションまたは吸収電圧を有するステップと、
(C)第1の懸濁液を第1の導電性発泡構造の細孔に注入してカソードを形成し、それによって、カソード活性材料が、(有機またはポリマー材料に関して)20mg/cm2以上または(無機および非ポリマー材料に関して)40mg/cm2以上の電極活性材料負荷を成すようにし、アノード、セパレータ、およびカソードが、注入ステップが行われる前または後に保護ハウジング内に組み立てられるステップ。
1)200μmよりも厚い電極層(アノード層またはカソード層)を製造することは非常に難しい。その理由は幾つかある。厚さ100〜200μmの電極は、典型的には、スラリコーティング施設において長さ30〜50メートルの加熱区域を必要とし、これは、時間がかかりすぎ、エネルギーを消費しすぎ、費用対効果が良くない。金属酸化物粒子など幾つかの電極活性材料に関しては、100μmよりも厚い良好な構造的完全性を備える電極を実際の製造環境で連続的に製造することはできていない。得られる電極は、非常に壊れやすくて脆い。より厚い電極は、層間剥離および割れが生じる傾向が高い。
2)図1(A)に示されるような従来の方法では、電極の実際の質量負荷、および活性材料に関する見掛けの密度は、200Wh/kgを超える重量エネルギー密度を実現するには低すぎる。大抵は、比較的大きい黒鉛粒子に関してさえ、電極のアノード活性材料質量負荷(面密度)は25mg/cm2よりもかなり低く、活性材料の見掛けの体積密度またはタップ密度は典型的には1.2g/cm3未満である。電極のカソード活性材料質量負荷(面密度)は、リチウム金属酸化物系の無機材料に関しては45mg/cm2よりも実質的に低く、有機またはポリマー材料に関しては15mg/cm2よりも実質的に低い。さらに、電池容量に寄与せずに電極に追加の重量および体積を加える非常に多くの他の非活性材料(例えば、導電性添加剤および樹脂粘結剤)が存在する。これらの低い面密度および低い体積密度は、比較的低い重量エネルギー密度および低い体積エネルギー密度をもたらす。
3)従来の方法は、電極活性材料(アノード活性材料およびカソード活性材料)を液体溶媒(例えば、NMP)中で分散させてスラリにする必要があり、集電体表面にコーティングした後に液体溶媒を除去して電極層を乾燥させなければならない。アノードおよびカソード層をセパレータ層と共に積層し合わせて、ハウジング内にパッケージングしてスーパーキャパシタセルを形成した後、セル内に液体電解質を注入する。実際には、2つの電極を濡らし、次いで電極を乾燥させ、最後に再び濡らす。そのような湿潤−乾燥−湿潤プロセスは、良好なプロセスとは思えない。
4)現在のリチウムイオン電池は、重量エネルギー密度が比較的低く、体積エネルギー密度が低いという欠点が依然としてある。市販のリチウムイオン電池は、約150〜220Wh/kgの重量エネルギー密度および450〜600Wh/Lの体積エネルギー密度を示す。
(A)アノード集電体としての第1の導電性発泡構造236と、カソード集電体としての第2の導電性発泡構造238と、第1および第2の導電性発泡構造の間に配設された多孔質セパレータ240とから構成された多孔質セルフレームワークを組み立てる。
a.第1および/または第2の導電性発泡構造は、100μm以上(好ましくは200μm超、より好ましくは300μm超、さらに好ましくは400μm超、および最も好ましくは500μm超)の厚さ、および少なくとも80体積%の細孔(好ましくは少なくとも85体積%、より好ましくは少なくとも90体積%、および最も好ましくは少なくとも95体積%の多孔率)を有する。
b.これらの発泡構造は、本質的に80%〜99%の多孔率レベルを有し、残りの1%〜20%は細孔壁(例えば、金属または黒鉛骨格)である。これらの細孔は、活性材料(例えば、アノード内の黒鉛粒子+任意選択の導電性添加剤)と液体電解質との混合物を収容するために使用される。
(B)第1の液体電解質中に分散されたアノード活性材料および任意選択の導電性添加剤の第1の懸濁液と、第2の液体電解質中に分散されたカソード活性材料および任意選択の導電性添加剤の第2の懸濁液とを調製する。
(C)第1の導電性発泡構造の細孔に第1の懸濁液を注入してアノードを形成し、第2の導電性発泡構造の細孔に第2の懸濁液を注入してカソードを形成し、それによって、アノード活性材料がアノード内で20mg/cm2以上(好ましくは25mg/cm2以上、およびより好ましくは30mg/cm2以上)の電極活性材料負荷を成し、またはカソード活性材料がカソード内で無機材料に関して45mg/cm2以上(好ましくは50mg/cm2超、およびより好ましくは60mg/cm2超)の電極活性材料質量負荷を成すようにし(有機またはポリマーカソード活性材料に関しては25mg/cm2以上)、ここで、アノード、セパレータ、およびカソードが、保護ハウジング内に組み立てられる。
a.実質的に全ての細孔が、電極(アノードまたはカソード)活性材料、任意選択の導電性添加剤、および液体電解質(粘結剤樹脂は不要)を充填されることが好ましい。
b.細孔壁(1〜20%)に対して細孔の量が多い(80〜99%)ので無駄な空間がほとんどなく(「無駄」とは、電極活性材料および電解質が占有していないことを意味する)、その結果、多量の電極活性材料−電解質区域(高い活性材料負荷質量)が得られる。
c.図1(C)に示されているのは、アノード用の多孔質発泡構造(アノード集電体236)が、第1の懸濁液(液体電解質中に分散されたアノード活性材料および任意選択の導電性添加剤)で一部充填されている状況である。アノード集電体発泡体236の上部240は空のままであるが、下部244はアノード懸濁液を充填されている。同様に、カソード集電体発泡体238の上部242は空のままであり、下部246はカソード懸濁液(液体電解質中に分散されたカソード活性材料)を充填されている。4つの矢印が、懸濁液の噴射方向を表す。
(a)天然黒鉛、人造黒鉛、メソカーボンマイクロビーズ(MCMB)、カーボン(ソフトカーボン、ハードカーボン、カーボンナノファイバ、およびカーボンナノチューブを含む)の粒子;
(b)シリコン(Si)、ゲルマニウム(Ge)、スズ(Sn)、鉛(Pb)、アンチモン(Sb)、ビスマス(Bi)、亜鉛(Zn)、アルミニウム(Al)、ニッケル(Ni)、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、チタン(Ti)、鉄(Fe)、およびカドミウム(Cd)。(比容量が高いので、Si、Ge、Al、およびSnが最も望ましい);
(c)Si、Ge、Sn、Pb、Sb、Bi、Zn、Al、またはCdと他の元素との合金または金属間化合物。ここで、これらの合金または化合物は、化学量論的または非化学量論的である(例えば、SiAl、SiSn);
(d)Si、Ge、Sn、Pb、Sb、Bi、Zn、Al、Fe、Ni、Co、Ti、Mn、またはCdの酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、リン化物、セレン化物およびテルル化物、およびそれらの混合物もしくは複合物(例えば、SnO、TiO2、Co3O4など);
(e)それらのプレリチウム化されたバージョン(例えば、チタン酸リチウムであるプレリチウム化されたTiO2);
(f)プレリチウム化されたグラフェンシート;ならびにそれらの組合せ。
様々なタイプの金属発泡体および微細金属ウェブ/スクリーンが、アノードまたはカソード発泡構造(集電体)として使用するために市販されている。例えば、Ni発泡体、Cu発泡体、Al発泡体、Ti発泡体、Niメッシュ/ウェブ、ステンレス鋼繊維メッシュなどである。金属被覆ポリマー発泡体およびカーボン発泡体も集電体として使用される。
CVDグラフェン発泡体を製造するための手順は、以下の公開されている文献で開示されるものから適合した:Chen,Z.et al.“Three−dimensional flexible and conductive interconnected graphene networks grown by chemical vapor deposition,” Nature Materials,10,424−428(2011)。ニッケル発泡体、ニッケルの相互接続された3D足場を有する多孔質構造を、グラフェン発泡体の成長のためのテンプレートとして選択した。簡潔には、周囲圧力下にて1000℃でCH4を分解することによって炭素をニッケル発泡体に導入し、次いでニッケル発泡体の表面にグラフェンフィルムを堆積させた。ニッケルとグラフェンの熱膨張係数の相違により、グラフェンフィルムに波形や皺が生じた。この実施例で形成された4つのタイプの発泡体、すなわちNi発泡体、CVDグラフェン被覆Ni発泡体、CVDグラフェン発泡体(Niはエッチング除去される)、および導電性ポリマー結合CVDグラフェン発泡体を、本発明によるリチウム電池での集電体として使用した。
ピッチパウダー、顆粒、またはペレットを、発泡体の所望の最終形状を有するアルミニウム鋳型に入れる。Mitsubishi ARA−24メソフェーズピッチを利用した。試料を1トール未満に排気し、次いで約300℃の温度に加熱する。この時点で、真空を解放して窒素ブランケットとし、次いで1,000psiまでの圧力を加えた。次いで、系の温度を800℃に上昇させた。これは2℃/分の速度で行った。温度を少なくとも15分間保って浸漬を実現し、次いで炉の電力を切って約1.5℃/分の速度で室温まで冷却し、それと共に約2psi/分の速度で圧力を解放した。最終的な発泡体の温度は、630℃および800℃であった。冷却サイクル中、圧力は大気条件まで徐々に解放される。次いで、発泡体を窒素ブランケット下で1050℃まで熱処理(炭化)し、次いで、黒鉛るつぼ内で、アルゴン中で2500℃および2800℃(黒鉛化)まで別々に熱処理した。
Huadong Graphite Co.(中国、青島)製の天然黒鉛を出発材料として使用した。よく知られているmodified Hummers法に従うことによってGOが得られた。この方法は、2つの酸化段階を含んでいた。典型的な手順において、以下の条件で第1の酸化を実現した。1100mgの黒鉛を1000mLの沸騰フラスコに入れた。次いで、K2S2O8、20gのP2O5、および400mLの濃縮H2SO4水溶液(96%)をフラスコに加えた。混合物を還流下で6時間加熱し、次いで室温で20時間安置した。酸化黒鉛を濾過し、中性pHになるまで多量の蒸留水ですすいだ。この最初の酸化の終わりに、ウェットケーキ状物質が回収された。
GOシート中の高欠陥集団が個々のグラフェン面の導電率を低下させるように作用する可能性を認識して、本発明者らは、純粋なグラフェンのシート(例えば、酸化されておらず、酸素を含まない、ハロゲン化されておらず、ハロゲンを含まない)を使用することで、高い導電率および熱伝導率を有する導電性添加剤を得ることができるかどうか研究することにした。プレリチウム化された純粋なグラフェンも、アノード活性材料として使用した。直接超音波処理または液相製造法を使用することによって、純粋なグラフェンのシートを製造した。
GFを製造するために幾つかの方法を使用したが、ここでは一例として1つの方法のみを述べる。典型的な手順では、インターカレート化合物C2F・xClF3から、大きく剥離された黒鉛(HEG)を調製した。HEGを三フッ化塩素の蒸気によってさらにフッ素化して、フッ素化された大きく剥離された黒鉛(FHEG)を生成した。予冷されたテフロン(Teflon)(登録商標)反応器に20〜30mLの予冷された液体ClF3を充填し、反応器を閉じ、液体窒素温度まで冷却した。次いで、ClF3ガスが反応炉の内部に入り込めるようにする穴を有する容器に、1g以下のHEGを入れた。7〜10日で、近似式C2Fを有するグレーベージュの生成物が形成された。
無被覆のまたは炭素被覆されたLFP粉末が、幾つかの供給元から市販されている。LFP粉末を圧密して焼結することによって、スパッタリング用のLFPターゲットを調製した。グラフェンフィルム上、およびそれとは別にカーボンナノファイバ(CNF)マット上で、LFPのスパッタリングを行った。次いで、LFP被覆グラフェンフィルムを破砕して粉末化して、LFP被覆グラフェンシートを形成した。
V2O5粉末が単独で市販されている。典型的な実験において、グラフェン担持V2O5粉末試料の調製のために、LiCl水溶液にV2O5を混合することによって五酸化バナジウムゲルを得た。LiCl溶液(Li:Vのモル比を1:1に保った)との相互作用によって得られたLi+交換ゲルをGO懸濁液と混合し、次いでテフロン(登録商標)ライニングされたステンレス鋼35mlオートクレーブに入れて封止し、12時間180℃に加熱した。そのような水熱処理後、未処理の固体を収集し、十分に洗浄し、2分間超音波処理し、70℃で12時間乾燥させ、その後、水中でさらなる0.1%GOと混合し、超音波処理してナノベルトサイズを破砕し、次いで200℃で噴霧乾燥させて、グラフェン包有複合粒子を得た。
Cu発泡構造、セパレータ層、Ni発泡構造を組み立て、プラスチックAlエンベロープに収容した。市販のLiCoO2粉末とカーボンブラック粉末を液体電解質中に分散させてカソード懸濁液を生成し、これをNi発泡体ベースのカソード集電体の細孔に注入した。黒鉛粒子−液体電解質スラリをアノード集電体(Cu発泡体)に注入した。さらに、グラフェン包有Siナノ粒子と液体電解質との混合スラリを別のCu発泡構造の細孔に注入して、より高いエネルギー密度の異なるセルを得た。次いで、セルを気密封止した。
ロジゾン酸二リチウム(Li2C6O6)を合成するために、ロジゾン酸二水和物(以下の式では種1)を前駆体として使用した。両方のエネジオール酸機能を中和するために、塩基性リチウム塩Li2CO3を水性媒体中で使用することができる。厳密な化学量論量の両方の反応物、すなわちロジゾン酸と炭酸リチウムを10時間反応させて90%の収率を実現した。ロジゾン酸二リチウム(種2)は少量の水にさえ容易に溶解可能であり、水分子が種2に存在することを示唆する。水を真空中において180℃で3時間除去し、無水形(種3)を得た。
RGO−水懸濁液のスピンコーティングから調製されたグラフェンフィルム(5nm)と共にチャンバ内でCuPcを気化させることによって、CuPc被覆グラフェンシートを得た。得られた被覆されたフィルムを切断して粉砕してCuPc被覆グラフェンシートを製造し、これを、アノード活性材料としてリチウム金属箔を有し、電解質として炭酸プロピレン(PC)溶液中の1MのLiClO4を有するリチウム金属電池でのカソード活性材料として使用した。
この実施例では、多様な無機材料を調べた。例えば、200℃で、酸化された酸化グラフェン(GO)のN,N−ジメチルホルムアミド(DMF)溶液中での(NH4)2MoS4とヒドラジンとの1段階のソルボサーマル反応により、超薄MoS2/RGOハイブリッドを合成した。典型的な手順では、10mlのDMF中に分散された10mgのDMFに22mgの(NH4)2MoS4を加えた。混合物を、室温で約10分間、透明で均質な溶液が得られるまで超音波処理した。その後、0.1mlのN2H4・H2Oを加えた。反応溶液をさらに30分間超音波処理した後、テフロン(登録商標)ライニングされた40mLのオートクレーブに移した。オーブン内で、系を200℃で10時間加熱した。生成物を8000rpmで5分間の遠心分離によって収集し、DI水で洗浄し、遠心分離により再収集した。ほとんどのDMFが確実に除去されるように、洗浄ステップを少なくとも5回繰り返した。最後に、生成物を乾燥させてカソードにした。
(2D)層状のBi2Se3カルコゲナイドナノリボンの調製は、当技術分野でよく知られている。例えば、蒸気−液体−固体(VLS)法を用いてBi2Se3ナノリボンを成長させた。本明細書で製造されるナノリボンは、平均で厚さが30〜55nmであり、幅および長さが数百ナノメートル〜数マイクロメートルの範囲である。比較的大きいナノリボンにはボールミル加工を施し、横方向寸法(長さおよび幅)を200nm未満に減少させた。リチウム金属電池のカソード活性材料として、(グラフェンシートまたは剥離された黒鉛フレーク有りまたは無しの)これらの手順によって調製されたナノリボンを使用した。
Ti3AlC2など金属炭化物の層状構造から特定の元素を部分的にエッチング除去することによって、選択されたMXeneを生成した。例えば、Ti3AlC2用のエッチャントとして、1MのNH4HF2水溶液を室温で使用した。典型的には、MXene表面は、O、OH、および/またはF基によって終端される。これは、それらが通常はMn+1XnTxと呼ばれる理由であり、ここで、Mは前周期遷移金属であり、XはCおよび/またはNであり、Tは末端基(O、OH、および/またはF)であり、n=1、2、または3であり、xは末端基の数である。調べたMXene材料には、Ti2CTx、Nb2CTx、V2CTx、Ti3CNTx、およびTa4C3Txが含まれる。典型的には、35〜95%のMXeneおよび5〜65%のグラフェンシートを液体電解質中で混合し、発泡性集電体の細孔に注入した。
MnO2粉末を2つの方法(それぞれグラフェンシート有りまたは無し)によって合成した。1つの方法では、過マンガン酸カリウムを脱イオン水中に溶解することによって、0.1mol/LのKMnO4水溶液を調製した。一方、高純度のビス(2−エチルヘキシル)スルホこはく酸ナトリウムの界面活性剤13.32gを300mLのイソオクタン(油)中に加え、よく撹拌して、光学的に透明な溶液を得た。次いで、その溶液中に、0.1mol/LのKMnO4溶液32.4mLと、選択された量のGO溶液とを加え、それを30分間超音波処理して、暗褐色の沈殿物を調製した。生成物を分離し、蒸留水およびエタノールで数回洗浄し、80℃で12時間乾燥させた。試料は、粉末状のグラフェン担持MnO2とし、これを液体電解質中に分散させてスラリを生成し、発泡性集電体の細孔に注入した。
1wt%のN002−PSをDI水によって希釈して0.2wt%のN002−PSにし、希釈したPS溶液を超音波浴に入れ、30分間超音波処理する。PS溶液を撹拌しながらTEOS(0.2wt%のN002−PS:TEOS=5:2)を徐々に添加する。次いで、24時間撹拌を続けて、TEOSを完全に加水分解する。ゲルが生成されるまで10%NH3・H2Oを滴下して加える。このゲルは、TPゲルと呼ぶことができる。TPゲルを粉砕して小さな粒子にする。120℃で2時間、さらに150℃で4時間、オーブンで乾燥させる。乾燥したTP粒子を、10:7の比でMgと混合する。20倍の量の7mmのSSボールを使用し、アルゴン保護下でボールミル加工し、回転速度を徐々に250rpmまで上げる。特定量のTPM粉末をニッケルるつぼに入れ、680℃で熱処理する。特定量の2M HCl溶液を調製する。次いで、熱処理したTPM粉末を酸溶液に徐々に加える。反応を2〜24時間続け、その後、混濁液体を超音波浴に入れ、1時間超音波処理する。懸濁液を濾過システムに注ぎ入れる。底部の大きな粒子を捨てる。DI水を使用して3回すすぐ。黄色のペーストを乾燥させ、黄色のペーストを粉末に混ぜる。そのように調製したナノ粒子は、異なるグラフェン含有率により、30m2/g〜200m2/gのSSA値範囲を有する。
LiCoO2はリチウムイオン電池のカソード活性材料であるが、Co3O4はアノード活性材料である。なぜなら、LiCoO2は、Li/Li+に対して約+4.0ボルトの電気化学ポテンシャルであり、Co3O4は、Li/Li+に対して約+0.8ボルトの電気化学ポテンシャルであるからである。
以下の手順を使用して、制御下でのSnCl4・5H2OとNaOHの加水分解によって酸化スズ(SnO2)ナノ粒子を得た:SnCl4・5H2O(0.95g、2.7m−mol)とNaOH(0.212g、5.3m−mol)をそれぞれ50mLの蒸留水中に溶解した。激しく撹拌しながら塩化スズ溶液にNaOH溶液を1mL/分の速度で滴下して加えた。この溶液を、超音波処理により5分間均質化した。その後、得られたヒドロゾルをGO分散液と3時間反応させた。この混合溶液に0.1MのH2SO4を数滴加えて生成物を凝集させた。沈殿した固体を遠心分離によって収集し、水およびエタノールで洗浄し、真空乾燥させた。この乾燥した生成物を、Ar雰囲気下において400℃で2時間熱処理した。
調べたアノードおよびカソード活性材料のほとんどについて、本発明による方法と従来の方法との両方を使用して、リチウムイオンセルまたはリチウム金属セルを用意した。
各試料ごとに、電気化学的応答を決定するために幾つかの電流密度(充電/放電速度を表す)を課し、Ragoneプロット(電力密度対エネルギー密度)の構築に必要なエネルギー密度および電力密度値の計算を可能にした。図5に、アノード活性材料として黒鉛粒子を含み、カソード活性材料として炭素被覆LFP粒子を含むリチウムイオン電池セルのRagoneプロット(重量および体積電力密度対エネルギー密度)が示されている。4つのデータ曲線のうちの2つは、本発明の実施形態に従って用意されたセルに関するものであり、他の2つは、電極の従来のスラリコーティング(ロールコーティング)によるものである。これらのデータから以下のような幾つかの重要な観察を行うことができる。
リチウム電池の電極厚さは、デバイス性能の最適化のために自由に調整できる設計パラメータであると考えられがちである。実際には、この認識とは対照的に、リチウム電池電極の厚さは製造上の制限を受け、現実の工業的製造環境(例えば、ロールツーロールコーティング施設)では、特定の厚さレベルを超える良好な構造的完全性を有する電極を製造することができない。従来の電池電極設計は、平坦な金属集電体上への電極層のコーティングに基づき、これは、以下のような幾つかの主な問題を有する。(a)Cu箔またはAl箔上の厚いコーティングは、長い乾燥時間を必要とする(長さ30〜100メートルの加熱区域を必要とする)。(b)厚い電極は、乾燥およびその後の取扱いの際に層間剥離または割れを生じやすく、電極の完全性を改良すると期待される15〜20%の樹脂粘結剤比率でさえ、この問題は大きな制限因子のままである。したがって、固体平坦集電体上にスラリをロールコーティングするそのような業界の慣行は、高い活性物質質量負荷を可能にしない。(c)コーティング、乾燥、および圧縮によって用意された厚い電極は、電解質(セルが形成された後にセルに注入される)が電極を通って浸透するのを難しくし、したがって、厚い電極は、電解質によって濡らされない多くの乾燥ポケットまたはスポットを意味する。これは、活性材料の利用率が低いことを示唆する。本発明は、リチウム電池に関連するこれらの長年にわたる非常に重要な問題を解決する。
アノードおよびカソードの活性材料を合わせた重量が、パッケージングされた商用リチウム電池の総質量の最大約30%〜50%を占めるので、活性材料単独の性能データからデバイスのエネルギーまたは電力密度を外挿するために係数30%〜50%を使用しなければならない。したがって、黒鉛とNMC(リチウムニッケルマンガンコバルト酸化物)との合計重量の500Wh/kgのエネルギー密度は、パッケージングされたセルの約150〜250Wh/kgに換算される。しかし、この外挿は、市販の電極(黒鉛アノードの150μmまたは約15mg/cm2、およびNMCカソードの30mg/cm2)のものと同様の厚さおよび密度を有する電極に対してのみ有効である。より薄いまたはより軽い同じ活性材料の電極は、セル重量に基づいてさらに低いエネルギーまたは電力密度を意味する。したがって、高い活性材料比率を有するリチウムイオン電池セルを製造することが望ましい。残念ながら、大半の商用リチウムイオン電池では、45重量%を超える総活性材料比率を実現することは従来可能でなかった。
Claims (43)
- リチウム電池を製造するための方法であって、
(A)第1の液体電解質中に分散されたアノード活性材料および任意選択の導電性添加剤の第1の懸濁液と、第2の液体電解質中に分散されたカソード活性材料および任意選択の導電性添加剤の第2の懸濁液とを調製するステップと、
(B)アノード集電体としての第1の導電性発泡構造、カソード集電体としての第2の導電性発泡構造、および前記第1の導電性発泡構造と前記第2の導電性発泡構造との間に配設された多孔質セパレータから構成される多孔質セルフレームワークを組み立てるステップであって、前記第1および/または第2の導電性発泡構造が、100μm以上の厚さおよび少なくとも80体積%の細孔を有するステップと、
(C)前記第1の懸濁液を前記第1の導電性発泡構造の細孔に注入してアノードを形成し、前記第2の懸濁液を前記第2の導電性発泡構造の細孔に注入してカソードを形成し、それによって、前記アノード活性材料が、前記アノード内で20mg/cm2以上の材料質量負荷を有し、または前記カソード活性材料が、前記カソード内で、有機もしくはポリマー材料に関しては15mg/cm2以上、もしくは無機および非ポリマー材料に関しては40mg/cm2以上の材料質量負荷を有するようにするステップと
を含み、
前記アノード集電体、前記セパレータ、および前記カソード集電体が、前記第1の懸濁液の前記注入および/または前記第2の懸濁液の前記注入の前または後に保護ハウジング内に組み立てられ、前記アノード活性材料が、前記電池が充電されたときにLi/Li+に対して0.7ボルト未満の電気化学ポテンシャルでリチウムイオンを吸収し、前記活性材料が、
(a)天然黒鉛、人造黒鉛、メソカーボンマイクロビーズ(MCMB)、およびカーボンの粒子;
(b)シリコン(Si)、ゲルマニウム(Ge)、スズ(Sn)、鉛(Pb)、アンチモン(Sb)、ビスマス(Bi)、亜鉛(Zn)、アルミニウム(Al)、ニッケル(Ni)、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、チタン(Ti)、鉄(Fe)、およびカドミウム(Cd);
(c)Si、Ge、Sn、Pb、Sb、Bi、Zn、Al、またはCdと他の元素との合金または金属間化合物であって、化学量論的または非化学量論的である合金または金属間化合物;
(d)Si、Ge、Sn、Pb、Sb、Bi、Zn、Al、Fe、Ni、Co、Ti、Mn、またはCdの酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、リン化物、セレン化物、およびテルル化物、ならびにそれらの混合物または複合物;
(e)それらのプレリチウム化されたバージョン;
(f)プレリチウム化されたグラフェンシート;ならびに
それらの組合せ
からなる群から選択される、方法。 - 前記カソード活性材料が、コバルト酸リチウム、ドープされたコバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、ドープされたニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、ドープされたマンガン酸リチウム、バナジウム酸リチウム、ドープされたバナジウム酸リチウム、リチウム混合金属酸化物、リン酸鉄リチウム、リン酸バナジウムリチウム、リン酸マンガンリチウム、リン酸リチウム混合金属、金属硫化物、およびそれらの組合せからなる群から選択されるリチウムインターカレーション化合物を含む、請求項1に記載の方法。
- 前記第1および/または第2の導電性発泡構造が、200μm以上の厚さを有し、および/または少なくとも85体積%の細孔を有し、および/または前記アノード活性材料が、25mg/cm2以上の質量負荷を有し、および/または電池セル全体の少なくとも25重量%または25体積%を占め、および/または前記カソード活性材料が、前記カソード内で、有機もしくはポリマー材料に関しては20mg/cm2以上、もしくは無機および非ポリマー材料に関しては45mg/cm2以上の質量負荷を有し、および/または電池セル全体の少なくとも45重量%または45体積%を占める、請求項1に記載の方法。
- 前記第1および/または第2の導電性発泡構造が、300μm以上の厚さを有し、少なくとも90体積%の細孔を有し、および/または前記アノード活性材料が、30mg/cm2以上の質量負荷を有し、および/または電池セル全体の少なくとも30重量%または30体積%を占め、および/または前記カソード活性材料が、前記カソード内で、有機およびポリマー材料に関しては25mg/cm2以上、もしくは無機および非ポリマー材料に関しては50mg/cm2以上の質量負荷を有し、および/または電池セル全体の少なくとも50重量%または50体積%を占める、請求項1に記載の方法。
- 前記第1および/または第2の導電性発泡構造が、400μm以上の厚さを有し、少なくとも95体積%の細孔を有し、および/または前記アノード活性材料が、35mg/cm2以上の質量負荷を有し、および/または電池セル全体の少なくとも35重量%または35体積%を占め、および/または前記カソード活性材料が、前記カソード内で、有機もしくはポリマー材料に関しては30mg/cm2以上、もしくは無機および非ポリマー材料に関しては55mg/cm2以上の質量負荷を有し、および/または電池セル全体の少なくとも55重量%または55体積%を占める、請求項1に記載の方法。
- 前記第1および/または第2の導電性発泡構造が、金属発泡体、金属ウェブまたはスクリーン、穿孔された金属シートベースの3D構造、金属繊維マット、金属ナノワイヤマット、導電性ポリマーナノファイバマット、導電性ポリマー発泡体、導電性ポリマー被覆ファイバ発泡体、炭素発泡体、黒鉛発泡体、炭素エアロゲル、炭素ゼロックスゲル、グラフェン発泡体、酸化グラフェン発泡体、還元酸化グラフェン発泡体、炭素繊維発泡体、黒鉛繊維発泡体、剥離黒鉛発泡体、またはそれらの組合せから選択される、請求項1に記載の方法。
- 前記プレリチウム化されたグラフェンシートが、純粋なグラフェン、酸化グラフェン、還元酸化グラフェン、フッ化グラフェン、塩化グラフェン、臭化グラフェン、ヨウ化グラフェン、水素化グラフェン、窒素化グラフェン、ホウ素ドープされたグラフェン、窒素ドープされたグラフェン、化学官能化グラフェン、それらの物理的または化学的に活性化またはエッチングされたバージョン、またはそれらの組合せから選択される、請求項1に記載の方法。
- 前記第1の液体電解質または前記第2の液体電解質が、水性液体、有機液体、イオン液体、または有機液体とイオン液体との混合物から選択される、請求項1に記載の方法。
- リチウム電池を製造するための方法であって、
(A)カソード集電体としての第1の導電性発泡構造、アノード集電体、および前記アノード集電体と前記カソード集電体との間に配設された多孔質セパレータから構成される多孔質セルフレームワークを組み立てるステップであって、前記第1の導電性発泡構造が、100μm以上の厚さおよび少なくとも80体積%の細孔を有し、前記アノード集電体が、2つの反対側の主表面を有し、前記2つの主表面の少なくとも1つが、リチウム金属、または少なくとも50重量%のリチウム元素を中に含むリチウム合金の層を含むステップと、
(B)第1の液体電解質中に分散されたカソード活性材料の第1の懸濁液を調製するステップであって、前記カソード活性材料が、前記リチウム電池が放電されるときにリチウムイオンを吸収するリチウムインターカレーション化合物またはリチウム吸収化合物の複数の粒子を含み、前記化合物が、Li/Li+よりも少なくとも1.0ボルト高いリチウムインターカレーションまたは吸収電圧を有するステップと、
(C)前記第1の懸濁液を前記第1の導電性発泡構造の細孔に注入してカソードを形成し、それによって、前記カソード活性材料が、7mg/cm2以上の電極活性材料負荷を成すようにし、前記アノード、前記セパレータ、および前記カソードが、前記注入ステップが行われる前または後に保護ハウジング内に組み立てられるステップと
を含む方法。 - 前記リチウムインターカレーション化合物またはリチウム吸収化合物が、無機材料、有機もしくはポリマー材料、金属酸化物/リン酸塩/硫化物、またはそれらの組合せから選択される、請求項9に記載の方法。
- 前記金属酸化物/リン酸塩/硫化物が、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、バナジウム酸リチウム、リチウム混合金属酸化物、リン酸鉄リチウム、リン酸マンガンリチウム、リン酸バナジウムリチウム、リン酸リチウム混合金属、遷移金属硫化物、およびそれらの組合せから選択される、請求項10に記載の方法。
- 前記無機材料が、硫黄、硫黄化合物、ポリ硫化リチウム、遷移金属ダイカルコゲナイド、遷移金属トリカルコゲナイド、またはそれらの組合せから選択される、請求項10に記載の方法。
- 前記無機材料が、TiS2、TaS2、MoS2、NbSe3、MnO2、CoO2、酸化鉄、酸化バナジウム、またはそれらの組合せから選択される、請求項10に記載の方法。
- 前記金属酸化物/リン酸塩/硫化物が、VO2、LixVO2、V2O5、LixV2O5、V3O8、LixV3O8、LixV3O7、V4O9、LixV4O9、V6O13、LixV6O13、それらのドープされたバージョン、それらの誘導体、およびそれらの組合せからなる群から選択された酸化バナジウムを含む、請求項10に記載の方法。
- 前記金属酸化物/リン酸塩/硫化物が、層状化合物LiMO2、スピネル化合物LiM2O4、オリビン化合物LiMPO4、ケイ酸塩化合物Li2MSiO4、タボライト化合物LiMPO4F、ホウ酸塩化合物LiMBO3、またはそれらの組合せから選択され、ここで、Mは、遷移金属、または複数の遷移金属の混合物である、請求項10に記載の方法。
- 前記無機材料が、(a)セレン化ビスマスまたはテルル化ビスマス、(b)遷移金属ダイカルコゲナイドまたはトリカルコゲナイド、(c)ニオブ、ジルコニウム、モリブデン、ハフニウム、タンタル、タングステン、チタン、コバルト、マンガン、鉄、ニッケル、または遷移金属の硫化物、セレン化物、またはテルル化物、(d)窒化ホウ素、または(e)それらの組合せから選択される、請求項10に記載の方法。
- 前記有機材料またはポリマー材料が、ポリ(アントラキノニルスルフィド)(PAQS)、リチウムオキソカーボン、3,4,9,10−ペリレンテトラカルボン酸二無水物(PTCDA)、ポリ(アントラキノニルスルフィド)、ピレン−4,5,9,10−テトラオン(PYT)、ポリマー結合PYT、キノ(トリアゼン)、酸化還元活性有機材料、テトラシアノキノジメタン(TCNQ)、テトラシアノエチレン(TCNE)、2,3,6,7,10,11−ヘキサメトキシトリフェニレン(HMTP)、ポリ(5−アミノ−1,4−ジヒドロキシアントラキノン)(PADAQ)、ホスファゼンジスルフィドポリマー([(NPS2)3]n)、リチウム化された1,4,5,8−ナフタレンテトラオールホルムアルデヒドポリマー、ヘキサアザトリナフチレン(HATN)、ヘキサアザトリフェニレンヘキサカルボニトリル(HAT(CN)6)、5−ベンジリデンヒダントイン、イサチンリチウム塩、ピロメリットジイミドリチウム塩、テトラヒドロキシ−p−ベンゾキノン誘導体(THQLi4)、N,N’−ジフェニル−2,3,5,6−テトラケトピペラジン(PHP)、N,N’−ジアリル−2,3,5,6−テトラケトピペラジン(AP)、N,N’−ジプロピル−2,3,5,6−テトラケトピペラジン(PRP)、チオエーテルポリマー、キノン化合物、1,4−ベンゾキノン、5,7,12,14−ペンタセンテトロン(PT)、5−アミノ−2,3−ジヒドロ−1,4−ジヒドロキシアントラキノン(ADDAQ)、5−アミノ−1,4−ジヒドロキシアントラキノン(ADAQ)、カリックスキノン、Li4C6O6、Li2C6O6、Li6C6O6、またはこれらの組合せから選択される、請求項10に記載の方法。
- 前記チオエーテルポリマーが、ポリ[メタンテトリル−テトラ(チオメチレン)](PMTTM)、ポリ(2,4−ジチオペンタニレン)(PDTP)、主鎖チオエーテルポリマーとしてポリ(エテン−1,1,2,2−テトラチオール)(PETT)を含むポリマー、共役芳香族成分からなる主鎖を有し、ペンダントとしてチオエーテル側鎖を有する側鎖チオエーテルポリマー、ポリ(2−フェニル−1,3−ジチオラン)(PPDT)、ポリ(1,4−ジ(1,3−ジチオラン−2−イル)ベンゼン)(PDDTB)、ポリ(テトラヒドロベンゾジチオフェン)(PTHBDT)、ポリ[1,2,4,5−テトラキス(プロピルチオ)ベンゼン](PTKPTB、またはポリ[3,4(エチレンジチオ)チオフェン](PEDTT)から選択される、請求項17に記載の方法。
- 前記有機材料が、銅フタロシアニン、亜鉛フタロシアニン、スズフタロシアニン、鉄フタロシアニン、鉛フタロシアニン、ニッケルフタロシアニン、バナジルフタロシアニン、フルオロクロムフタロシアニン、マグネシウムフタロシアニン、マンガンフタロシアニン、ジリチウムフタロシアニン、フタロシアニンクロロアルミニウム、カドミウムフタロシアニン、クロロガリウムフタロシアニン、コバルトフタロシアニン、銀フタロシアニン、無金属フタロシアニン、それらの化学的誘導体、またはそれらの組合せから選択されるフタロシアニン化合物を含む、請求項10に記載の方法。
- 前記リチウムインターカレーション化合物またはリチウム吸収化合物が、金属炭化物、金属窒化物、金属ホウ化物、金属ダイカルコゲナイド、またはそれらの組合せから選択される、請求項9に記載の方法。
- 前記リチウムインターカレーション化合物またはリチウム吸収化合物が、ナノワイヤ、ナノディスク、ナノリボン、またはナノプレートレットの形態での、ニオブ、ジルコニウム、モリブデン、ハフニウム、タンタル、タングステン、チタン、バナジウム、クロム、コバルト、マンガン、鉄、またはニッケルの酸化物、ダイカルコゲナイド、トリカルコゲナイド、硫化物、セレン化物、またはテルル化物から選択される、請求項9に記載の方法。
- 前記リチウムインターカレーション化合物またはリチウム吸収化合物が、(a)セレン化ビスマスもしくはテルル化ビスマス、(b)遷移金属ダイカルコゲナイドもしくはトリカルコゲナイド、(c)ニオブ、ジルコニウム、モリブデン、ハフニウム、タンタル、タングステン、チタン、コバルト、マンガン、鉄、ニッケル、もしくは遷移金属の硫化物、セレン化物、もしくはテルル化物、(d)窒化ホウ素、または(e)それらの組合せ、から選択される無機材料のナノディスク、ナノプレートレット、ナノコーティング、またはナノシートから選択され、ここで、前記ディスク、プレートレット、またはシートが100nm未満の厚さを有する、請求項9に記載の方法。
- 前記リチウムインターカレーション化合物またはリチウム吸収化合物が、(i)セレン化ビスマスもしくはテルル化ビスマス、(ii)遷移金属ダイカルコゲナイドもしくはトリカルコゲナイド、(iii)ニオブ、ジルコニウム、モリブデン、ハフニウム、タンタル、タングステン、チタン、コバルト、マンガン、鉄、ニッケル、もしくは遷移金属の硫化物、セレン化物、もしくはテルル化物、(iv)窒化ホウ素、または(v)それらの組合せ、から選択されるリチウムインターカレーション化合物のナノディスク、ナノプレートレット、ナノコーティング、またはナノシートを含み、ここで、前記ディスク、プレートレット、コーティング、またはシートが100nm未満の厚さを有する、請求項9に記載の方法。
- 前記アノード活性材料または前記カソード活性材料が、10mg/cm2よりも高い電極活性材料質量負荷を成し、および/または、前記第1および/または第2の導電性発泡構造が200μm以上の厚さを有する、請求項1に記載の方法によって製造されるリチウム電池。
- 前記アノード活性材料または前記カソード活性材料が、15mg/cm2よりも高い電極活性材料質量負荷を成し、および/または、前記第1および/または第2の導電性発泡構造が300μm以上の厚さを有する、請求項1に記載の方法によって製造されるリチウム電池。
- 前記カソード活性材料が、15mg/cm2よりも高い電極活性材料負荷を成し、および/または、前記第1の導電性発泡構造が300μm以上の厚さを有する、請求項9に記載の方法によって製造されるリチウム電池。
- 3Dの多孔質アノード集電体の細孔内に配設された、アノード活性材料および任意選択の導電性添加剤を有するアノードと、3Dの多孔質カソード集電体の細孔内に配設された、カソード活性材料および任意選択の導電性添加剤を有するカソードと、前記アノードと前記カソードとの間に配置され、前記アノード集電体および前記カソード集電体と直接物理的に接触するセパレータとを備えるリチウムイオン電池であって、前記アノード活性材料または前記カソード活性材料が、10mg/cm2よりも高い電極活性材料負荷を成し、前記アノード活性材料と前記カソード活性材料が、合わせて前記電池の50重量%を超え、および/または、前記3Dの多孔質アノード集電体または前記カソード集電体が、200μm以上の厚さを有し、前記電池が充電されるときに、前記カソード活性材料がリチウムイオンを解放し、前記アノード活性材料がリチウムイオンを吸収し、前記電池が放電されるときに、前記アノード活性材料がリチウムイオンを解放し、前記カソード活性材料がリチウムイオンを吸収する、リチウムイオン電池。
- 前記アノード活性材料の負荷または前記カソード活性材料の負荷が15mg/cm2よりも大きく、前記アノード活性材料と前記カソード活性材料が、合わせて前記電池の60重量%を超え、および/または前記3D多孔質アノード集電体またはカソード集電体が300μm以上の厚さを有する、請求項27に記載のリチウムイオン電池。
- 前記アノード活性材料の負荷または前記カソード活性材料の負荷が20mg/cm2よりも大きく、前記アノード活性材料と前記カソード活性材料が、合わせて前記電池の70重量%を超え、および/または前記3D多孔質アノード集電体またはカソード集電体が400μm以上の厚さを有する、請求項27に記載のリチウムイオン電池。
- 前記3Dの多孔質アノード集電体または前記カソード集電体が500μm以上の厚さを有し、および/または前記アノード活性材料と前記カソード活性材料が、合わせて前記電池の80重量%を超える、請求項27に記載のリチウムイオン電池。
- 前記多孔質3Dのアノード集電体または前記カソード集電体が、金属発泡体、金属ウェブまたはスクリーン、穿孔された金属シートベースの3D構造、金属繊維マット、金属ナノワイヤマット、導電性ポリマーナノファイバマット、導電性ポリマー発泡体、導電性ポリマー被覆ファイバ発泡体、炭素発泡体、黒鉛発泡体、炭素エアロゲル、炭素ゼロックスゲル、グラフェン発泡体、酸化グラフェン発泡体、還元酸化グラフェン発泡体、炭素繊維発泡体、黒鉛繊維発泡体、剥離黒鉛発泡体、またはそれらの組合せから選択される導電性発泡構造を含む、請求項27に記載のリチウムイオン電池。
- 前記アノード活性材料が、前記電池が充電されたときにLi/Li+に対して0.7ボルト未満の電気化学ポテンシャルでリチウムイオンを吸収する活性材料を含み、前記活性材料が、
(a)天然黒鉛、人造黒鉛、メソカーボンマイクロビーズ(MCMB)、およびカーボンの粒子;
(b)シリコン(Si)、ゲルマニウム(Ge)、スズ(Sn)、鉛(Pb)、アンチモン(Sb)、ビスマス(Bi)、亜鉛(Zn)、アルミニウム(Al)、ニッケル(Ni)、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、チタン(Ti)、鉄(Fe)、およびカドミウム(Cd);
(c)Si、Ge、Sn、Pb、Sb、Bi、Zn、Al、またはCdと他の元素との合金または金属間化合物であって、化学量論的または非化学量論的である合金または金属間化合物;
(d)Si、Ge、Sn、Pb、Sb、Bi、Zn、Al、Fe、Ni、Co、Ti、Mn、またはCdの酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、リン化物、セレン化物、およびテルル化物、ならびにそれらの混合物または複合物;
(e)それらのプレリチウム化されたバージョン;
(f)プレリチウム化されたグラフェンシート;ならびに
それらの組合せ
からなる群から選択される請求項27に記載のリチウムイオン電池。 - 前記カソード活性材料が、コバルト酸リチウム、ドープされたコバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、ドープされたニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、ドープされたマンガン酸リチウム、バナジウム酸リチウム、ドープされたバナジウム酸リチウム、リチウム混合金属酸化物、リン酸鉄リチウム、リン酸バナジウムリチウム、リン酸マンガンリチウム、リン酸リチウム混合金属、金属硫化物、およびそれらの組合せからなる群から選択されるリチウムインターカレーション化合物を含む、請求項27に記載のリチウムイオン電池。
- 3Dの多孔質カソード集電体の細孔内に配設された、カソード活性材料および任意選択の導電性添加剤を有するカソードと、2つの反対側の主表面を有するアノード集電体を有するアノードであって、前記2つの主表面の少なくとも1つが、リチウム金属、または少なくとも50重量%のリチウム元素を中に含むリチウム合金の層を含むアノードと、前記アノードと前記カソードとの間に配設されたセパレータとを備えるリチウム金属電池であって、前記カソード活性材料が、10mg/cm2よりも高い電極活性材料質量負荷を成し、前記リチウムまたはリチウム合金と前記カソード活性材料とが合わせて前記電池の30重量%を超え、および/または前記3Dの多孔質カソード集電体が200μm以上の厚さを有し、前記電池が充電されるときに、前記カソード活性材料がリチウムイオンを解放し、前記電池が放電されるときに、前記リチウム金属またはリチウム合金がリチウムイオンを解放し、前記カソード活性材料がリチウムイオンを吸収する、リチウム金属電池。
- 前記カソード活性材料が、金属炭化物、金属窒化物、金属ホウ化物、金属ダイカルコゲナイド、またはそれらの組合せから選択されるリチウムインターカレーション化合物を含む、請求項34に記載のリチウム金属電池。
- 前記カソード活性材料が、ナノワイヤ、ナノディスク、ナノリボン、またはナノプレートレットの形態での、ニオブ、ジルコニウム、モリブデン、ハフニウム、タンタル、タングステン、チタン、バナジウム、クロム、コバルト、マンガン、鉄、またはニッケルの酸化物、ダイカルコゲナイド、トリカルコゲナイド、硫化物、セレン化物、またはテルル化物から選択されるリチウムインターカレーション化合物を含む、請求項34に記載のリチウム金属電池。
- 前記カソード活性材料が、(a)セレン化ビスマスもしくはテルル化ビスマス、(b)遷移金属ダイカルコゲナイドもしくはトリカルコゲナイド、(c)ニオブ、ジルコニウム、モリブデン、ハフニウム、タンタル、タングステン、チタン、コバルト、マンガン、鉄、ニッケル、もしくは遷移金属の硫化物、セレン化物、もしくはテルル化物、(d)窒化ホウ素、または(e)それらの組合せ、から選択される無機材料のナノディスク、ナノプレートレット、ナノコーティング、またはナノシートから選択されるリチウムインターカレーション化合物を含み、ここで、前記ディスク、プレートレット、またはシートが100nm未満の厚さを有する、請求項34に記載のリチウム金属電池。
- 前記カソード活性材料が、ポリ(アントラキノニルスルフィド)(PAQS)、リチウムオキソカーボン、3,4,9,10−ペリレンテトラカルボン酸二無水物(PTCDA)、ポリ(アントラキノニルスルフィド)、ピレン−4,5,9,10−テトラオン(PYT)、ポリマー結合PYT、キノ(トリアゼン)、酸化還元活性有機材料、テトラシアノキノジメタン(TCNQ)、テトラシアノエチレン(TCNE)、2,3,6,7,10,11−ヘキサメトキシトリフェニレン(HMTP)、ポリ(5−アミノ−1,4−ジヒドロキシアントラキノン)(PADAQ)、ホスファゼンジスルフィドポリマー([(NPS2)3]n)、リチウム化された1,4,5,8−ナフタレンテトラオールホルムアルデヒドポリマー、ヘキサアザトリナフチレン(HATN)、ヘキサアザトリフェニレンヘキサカルボニトリル(HAT(CN)6)、5−ベンジリデンヒダントイン、イサチンリチウム塩、ピロメリットジイミドリチウム塩、テトラヒドロキシ−p−ベンゾキノン誘導体(THQLi4)、N,N’−ジフェニル−2,3,5,6−テトラケトピペラジン(PHP)、N,N’−ジアリル−2,3,5,6−テトラケトピペラジン(AP)、N,N’−ジプロピル−2,3,5,6−テトラケトピペラジン(PRP)、チオエーテルポリマー、キノン化合物、1,4−ベンゾキノン、5,7,12,14−ペンタセンテトロン(PT)、5−アミノ−2,3−ジヒドロ−1,4−ジヒドロキシアントラキノン(ADDAQ)、5−アミノ−1,4−ジヒドロキシアントラキノン(ADAQ)、カリックスキノン、Li4C6O6、Li2C6O6、Li6C6O6、またはこれらの組合せから選択される有機材料またはポリマー材料である、請求項34に記載のリチウム金属電池。
- 前記チオエーテルポリマーが、ポリ[メタンテトリル−テトラ(チオメチレン)](PMTTM)、ポリ(2,4−ジチオペンタニレン)(PDTP)、主鎖チオエーテルポリマーとしてポリ(エテン−1,1,2,2−テトラチオール)(PETT)を含むポリマー、共役芳香族成分からなる主鎖を有し、ペンダントとしてチオエーテル側鎖を有する側鎖チオエーテルポリマー、ポリ(2−フェニル−1,3−ジチオラン)(PPDT)、ポリ(1,4−ジ(1,3−ジチオラン−2−イル)ベンゼン)(PDDTB)、ポリ(テトラヒドロベンゾジチオフェン)(PTHBDT)、ポリ[1,2,4,5−テトラキス(プロピルチオ)ベンゼン](PTKPTB、またはポリ[3,4(エチレンジチオ)チオフェン](PEDTT)から選択される、請求項40に記載のリチウム金属電池。
- 前記カソード活性材料が、銅フタロシアニン、亜鉛フタロシアニン、スズフタロシアニン、鉄フタロシアニン、鉛フタロシアニン、ニッケルフタロシアニン、バナジルフタロシアニン、フルオロクロムフタロシアニン、マグネシウムフタロシアニン、マンガンフタロシアニン、ジリチウムフタロシアニン、フタロシアニンクロロアルミニウム、カドミウムフタロシアニン、クロロガリウムフタロシアニン、コバルトフタロシアニン、銀フタロシアニン、無金属フタロシアニン、それらの化学的誘導体、またはそれらの組合せから選択されるフタロシアニン化合物を含む有機材料である、請求項34に記載のリチウム金属電池。
- 前記カソード活性材料が、40mg/cm2よりも高い電極活性材料負荷を成し、および/または、前記第1の導電性発泡構造が300μm以上の厚さを有する、請求項34に記載のリチウム金属電池。
- 前記カソード活性材料が、45mg/cm2よりも高い電極活性材料負荷を成し、および/または、前記第1の導電性発泡構造が400μm以上の厚さを有する、請求項34に記載のリチウム金属電池。
- 前記カソード活性材料が、50mg/cm2よりも高い電極活性材料負荷を成し、および/または、前記第1の導電性発泡構造が500μm以上の厚さを有する、請求項34に記載のリチウム金属電池。
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