JP2018147669A - リチウムイオン二次電池およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
正極は、負極と電気的に絶縁されている。正極は、正極活物質層を含む。
負極は、負極集電体と負極活物質層とを含む。負極活物質層は、負極集電体の表面に配置されている。負極活物質層は、正極活物質層に対向する第1領域と、正極活物質層に対向しない第2領域と、を含む。
金属片は、負極集電体と電気的に接続されている。金属片は、電解液に浸る位置に配置されている。金属片の酸化還元電位は、過放電電圧域内にあり、かつ負極集電体の酸化還元電位よりも低い。
負極の電位が金属片300の酸化還元電位以上になるように、電池が放電されることにより、金属片300から金属イオン(A+)が溶出すると考えられる。さらに金属片300の酸化還元電位は、負極集電体221の酸化還元電位よりも低い。よって負極集電体221が腐食せず、かつ金属片300から金属イオンが溶出するように、電池を放電させることも可能であると考えられる。
正極:Lix-1MO+Li++e-→LixMO
負極活物質層222は、正極活物質層212と対向する対向領域(第1領域1)と、正極活物質層212と対向しない(第2領域2)とを含む。電池の使用により、第1領域1から第2領域2へLiイオンが拡散する場合ある。第2領域2に拡散したLiイオンは不活性Liになると考えられる。
放置後、電池が充電されることにより、電圧が通常運転電圧域内(たとえば3.6V程度)に戻される。すなわち正極活物質層212から、負極活物質層222の第1領域1にLiイオンが供給される。これにより回復処理が完了する。
(α)上記[1]〜[3]のリチウムイオン二次電池を製造する。
(β)リチウムイオン二次電池内において、不活性リチウムを生成する。
(γ)不活性リチウムが生成したリチウムイオン二次電池を過放電電圧域まで放電することにより、金属片から電解液中に金属イオンを溶出させると共に、電解液中のリチウムイオンを正極活物質層に供給する。
(δ)リチウムイオン二次電池を放置することにより、金属イオンを金属に還元する。
(ε)放置後のリチウムイオン二次電池を充電することにより、新たなリチウムイオン二次電池を製造する。
図4は、本開示の実施形態に係るリチウムイオン二次電池の構成の一例を示す概略図である。電池1000の通常運転電圧域は、たとえば、3.0〜4.1Vであり得る。この場合、3.0V未満が過放電電圧域となる。ただし通常運転電圧域および過放電電圧域は、正極活物質および負極活物質の種類、電池の容量設計等により、適宜変更され得る。電池1000は、たとえば、3〜30Ahの電池容量を有してもよい。
筐体100は密閉されている。筐体100は、たとえば、蓋と容器とから構成されていてもよい。筐体100は、電極群200を収納している。電解液は、筐体100内に貯留されている。筐体100には、注液孔、電流遮断機構(CID)、ガス排出弁等が設けられていてもよい。筐体100の形状は特に限定されるべきではない。筐体100は、図4に示される角形(扁平直方体)であってもよいし、円筒形であってもよい。筐体100は、たとえば、純アルミニウム(Al)、Al合金等により構成され得る。筐体100は、たとえばアルミラミネートフィルム製の袋等であってもよい。
電極群200は、電解液に浸されている。すなわち、電極群200の少なくとも一部は、液面400よりも鉛直下方にある。電極群200は、その少なくとも一部が電解液に浸されていればよい。すなわち電極群200の一部が電解液に浸されていてもよいし、電極群200の全部が電解液に浸されていてもよい。ただし電極群200において電解液に浸されていない部分にも、電解液が含浸されていることが望ましい。
正極210は、正極集電体211を含む。正極集電体211は、たとえば、Al箔、Al合金箔等であってもよい。正極集電体211は、たとえば、10〜30μmの厚さを有してもよい。正極210は、正極活物質層212を含む。正極活物質層212は、正極集電体211の表面に配置されている。正極活物質層212は、正極集電体211の表裏両面に配置されていてもよい。正極集電体211の一部は、正極活物質層212から露出している。露出した部分は、正極集電板101と電気的に接続され得る。
負極220は、負極集電体221と負極活物質層222とを含む。負極集電体221は、たとえば、Cu箔等であってもよい。すなわち負極集電体221は、Cuを含んでもよい。Cu箔は、純Cu箔であってもよいし、Cu合金箔であってもよい。負極集電体221は、たとえば、5〜30μmの厚さを有してもよい。負極集電体221の一部は、負極活物質層222から露出している。露出した部分は、負極集電板102と電気的に接続され得る。
金属片300は、負極集電体221と電気的に接続されている。たとえば、抵抗溶接等により、金属片300が負極集電体221に溶接されていてもよい。金属片300は、たとえば、負極集電体221の表面に配置されていてもよい。電池1000は、1つの金属片300を単独で含んでもよいし、2つ以上の金属片300を含んでもよい。
Ni:2.8V(vs.Li/Li+)程度
Ti:1.4V(vs.Li/Li+)程度
Cu:3.4V(vs.Li/Li+)程度
電解液は液体電解質である。電解液は、Li塩と溶媒とを含む。Li塩は溶媒に溶解している。すなわち電解液は、Liイオンを含む。電解液は、たとえば0.5〜2mоl/l程度のLi塩を含んでもよい。Li塩は、特に限定されるべきではない。Li塩は、たとえば、LiPF6、LiBF4、Li[N(FSO2)2]等であってもよい。溶媒は、たとえば、環状カーボネートと鎖状カーボネートとの混合溶媒であってもよい。環状カーボネートと鎖状カーボネートとの混合比は、たとえば体積比で「環状カーボネート:鎖状カーボネート=1:9〜5:5」程度でよい。
以下、本実施形態のリチウムイオン二次電池の容量を回復させる方法、すなわち容量が回復した電池の製造方法が説明される。図6は、本開示の実施形態に係るリチウムイオン二次電池の製造方法の概略を示すフローチャートである。本実施形態の製造方法は、「(α)製造」、「(β)使用」、「(γ)過放電」、「(δ)放置」および「(ε)充電」を含む。「(γ)過放電」、「(δ)放置」および「(ε)充電」が回復処理を構成する。以下、本実施形態の製造方法が順を追って説明される。
本実施形態の製造方法は、前述の電池1000を製造することを含む。金属片300が前述の位置に配置されることを除いて、電池1000は従来公知の方法により製造され得る。
本実施形態の製造方法は、電池1000内において不活性Liを生成することを含む。電池の使用により、電池1000内に不活性Liが生成され得る。これにより電池容量が低下すると考えられる。
本実施形態の製造方法は、不活性Liが生成された電池1000を過放電電圧域まで放電することにより、金属片300から電解液中に金属イオンを溶出させると共に、電解液中のLiイオンを正極活物質層212に供給することを含む。
本実施形態の製造方法は、電池1000を放置することにより、金属イオンを金属に還元することを含む。外部からの充電および外部への放電がされない限り、放置は、たとえば、室温環境で実施されてもよいし、室温より高い温度環境で実施されてもよいし、室温より低い温度環境で実施されてもよい。放置は、たとえば、0〜60℃環境で実施されてもよいし、10〜50℃環境で実施されてもよいし、20〜40℃環境で実施されてもよい。
本実施形態の製造方法は、放置後の電池1000を充電することにより、新たなリチウムイオン二次電池を製造することを含む。充電により、電池1000の電圧が通常運転電圧域内に戻される。すなわち図3に示されるように、正極活物質層212から負極活物質層222の第1領域1にLiイオンが供給される。以上より回復処理が完了する。
1.(α)製造
図4に示される電池1000が製造された。電池1000の通常運転電圧域は、3.0〜4.1Vとされた。電池1000は、5Ahの電池容量を有するものとされた。正極活物質はLiNi1/3Co1/3Mn1/3O2とされた。負極活物質は黒鉛とされた。電極群200は、幅110mm、高さ80mm、厚さ10mmの外形寸法を有するものとされた。金属片300は、縦5mm、横5mm、厚さ30μmの純Fe片とされた。金属片300は、負極集電体221に抵抗溶接された。金属片300は、電解液に浸る位置に配置された。室温環境において電池1000の初期の電池容量が測定された。
使用の模擬として、電池1000の高温保存試験が実施された。電池1000の電圧が3.7Vに調整された。60℃に設定された恒温槽内に電池1000が配置された。所定期間後、恒温槽から電池1000が取り出された。室温環境において電池容量が測定された。保存後の電池容量が初期の電池容量で除されることにより、容量維持率が算出された。容量維持率の低下の少なくとも一部は、不活性Liの生成に因ると考えられる。不活性Liの少なくとも一部は、第2領域2に拡散したLiイオンを含むと考えられる。
容量維持率が測定された後、電池1000が過放電電圧域(3.0V未満)まで放電された。放電はCCCV放電とされた。CC放電時の電流レートは1Cとされた。CV放電時の電圧は0.5Vとされた。終止電流は、1/50Cとされた。すなわち負極220の電位が2.7V(vs.Li/Li+)程度になるまで、電池1000が放電されたと考えられる。2.7V(vs.Li/Li+)は、金属片300(Fe)の酸化還元電位〔2.6(vs.Li/Li+)〕以上であり、負極集電体221(Cu)の酸化還元電位〔3.4V(vs.Li/Li+)〕未満である。
放電後、電池1000が1時間放置された。これにより金属イオン(Feイオン)が金属(Fe)に還元されたと考えられる。Feイオンの還元は、第2領域2で優先的に起こっていると考えられる。
放置後、電池1000が充電された。充電はCCCV充電とされた。CC充電時の電流レートは、1Cとされた。CV充電時の電圧は、3.7Vとされた。以上より、電池1000の電池容量が回復された。すなわち新たな電池が製造された。電池容量の回復後、再度、電池容量が測定された。
金属片300が配置されないことを除いては、実施例と同じ構成の電池が製造された。実施例と同様に、電池の高温保存試験が実施された。所定期間毎に電池容量が測定された。比較例では、回復処理が実施されなかった。
図7は、高温保存試験における容量維持率の推移を示すグラフである。実施例のプロットにおいて、同一時間の2つの点は、回復処理の前後を示す。容量維持率が高い方の点が回復処理後である。実施例では、電池容量の回復が繰り返されることにより、比較例よりも高い容量維持率が維持されている。すなわち実施例は、電池寿命が実質的に延びていると考えられる。
Claims (6)
- 少なくとも筐体、電極群、金属片および電解液
を含み、
前記筐体は、前記電極群を収納しており、
前記電解液は、前記筐体内に貯留されており、
前記電解液は、リチウムイオンを含み、
前記電極群は、前記電解液に浸されており、
前記電極群は、正極と負極とを含み、
前記正極は、前記負極と電気的に絶縁されており、
前記正極は、正極活物質層を含み、
前記負極は、負極集電体と負極活物質層とを含み、
前記負極活物質層は、前記負極集電体の表面に配置されており、
前記負極活物質層は、前記正極活物質層に対向する第1領域と、前記正極活物質層に対向しない第2領域と、を含み、
前記金属片は、前記負極集電体と電気的に接続されており、
前記金属片は、前記電解液に浸る位置に配置されており、
前記金属片の酸化還元電位は、過放電電圧域内にあり、かつ前記負極集電体の酸化還元電位よりも低い、
リチウムイオン二次電池。 - 前記負極集電体は、銅を含み、
前記金属片は、鉄、ニッケルおよびチタンからなる群より選択される少なくとも1種を含む、
請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記第2領域に、前記金属片と同種の金属が析出している、
請求項1または請求項2に記載のリチウムイオン二次電池。 - 請求項1〜請求項3のいずれか1項に記載の前記リチウムイオン二次電池を製造すること、
前記リチウムイオン二次電池内において不活性リチウムを生成すること、
前記不活性リチウムが生成された前記リチウムイオン二次電池を過放電電圧域まで放電することにより、前記金属片から前記電解液中に金属イオンを溶出させると共に、前記電解液中の前記リチウムイオンを前記正極活物質層に供給すること、
前記リチウムイオン二次電池を放置することにより、前記金属イオンを金属に還元すること、および
放置後の前記リチウムイオン二次電池を充電することにより、新たなリチウムイオン二次電池を製造すること、
を含む、リチウムイオン二次電池の製造方法。 - 前記負極の電位が、前記金属片の酸化還元電位以上、前記負極集電体の酸化還元電位未満になるように、前記リチウムイオン二次電池が放電される、
請求項4に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。 - 前記第2領域に、前記リチウムイオンが拡散しており、
前記金属イオンは、前記第2領域において前記金属に還元される、
請求項4または請求項5に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
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