JP2018059837A - 放射性ストロンチウムを含有する放射性廃液の処理方法 - Google Patents
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Abstract
Description
Retrieve and Recovery System(単純型汚染水処理システム)セシウム除去装置)やアルプス(ALPS、多核種除去装置)などと呼ばれる処理設備にて放射性物質が除去され、処理された水はタンクに回収されている。
前記バインダレスゼオライト粒子は、A型又はX型のバインダレスゼオライト粒子であることが好ましい。
粒子径(D50)がゼオライト粉末と同程度であること、すなわち、ゼオライト微粒子の平均粒子径に対応する粒子径分布ピークがないことにより、ゼオライト粉末とゼオライト微粒子とが一体化しており、ゼオライト粉末が表面にゼオライト微粒子を有することを確認できる。さらに、ゼオライト純度の高いゼオライト成形体であることは、XRDによっても確認することができる。すなわち、得られるXRDパターンにおいて、ゼオライト構造に起因する回折ピークのみが確認される。一方、不純物、例えば無機バインダを多く含む場合、無機バインダ由来の回折ピークが観察される。
[模擬汚染海水1の調製]
大阪薬研株式会社の人工海水製造用薬品であるマリンアートSF−1(塩化ナトリウム:22.1g/L、塩化マグネシウム六水和物:9.9g/L、塩化カルシウム二水和物:1.5g/L、無水硫酸ナトリウム:3.9g/L、塩化カリウム:0.61g/L、炭酸水素ナトリウム:0.19g/L、臭化カリウム:96mg/L、ホウ砂:78mg/L、無水塩化ストロンチウム:13mg/L、フッ化ナトリウム:3mg/L、塩化リチウム:1mg/L、ヨウ化カリウム:81μg/L、塩化マンガン四水和物:0.6μg/L、塩化コバルト六水和物:2μg/L、塩化アルミニウム六水和物:8μg/L、塩化第二鉄六水和物:5μg/L、タングステン酸ナトリウム二水和物:2μg/L、モリブデン酸アンモニウム四水和物:18μg/L)を用いて、塩分濃度が3.0wt%になるように水溶液を作成した。そこに、セシウム濃度が1mg/Lとなるように塩化セシウムを添加し、セシウム濃度1.0mg/Lの模擬汚染海水1を調製した。
大阪薬研株式会社の人工海水製造用薬品であるマリンアートSF−1を用いて、塩分濃度が0.17wt%になるように水溶液を作成した。そこに、セシウム濃度が1mg/Lとなるように塩化セシウムを添加し、セシウム濃度1.0mg/Lの模擬汚染海水2を調製した。模擬汚染海水2は、模擬汚染海水1の各種夾雑イオンの濃度を22倍に希釈したものである。
ダイヤソルト株式会社の並塩(NaCl:95wt%以上)を用いて塩分濃度が1.5wt%になるように水溶液を作成した。そこに、セシウム濃度が1mg/Lとなるように塩化セシウムを、ストロンチウム濃度が10mg/Lとなるように塩化ストロンチウムを添加し、セシウム濃度1.0mg/L、ストロンチウム濃度10mg/Lの模擬汚染海水3を調製した。
ダイヤソルト株式会社の並塩を用いて塩分濃度が0.15wt%になるように水溶液を作成した。そこに、セシウム濃度が1mg/Lとなるように塩化セシウムを、ストロンチウム濃度が10mg/Lとなるように塩化ストロンチウムを添加し、セシウム濃度1.0mg/L、ストロンチウム濃度10mg/Lの模擬汚染海水4を調製した。模擬汚染海水4は、模擬汚染海水3の各種夾雑イオンの濃度を10倍に希釈したものである。
市販のA型ゼオライト粉末(A−4、東ソー株式会社製)100重量部に対し、カオリン粘土20重量部、カルボキシメチルセルロース3重量部を、水を添加しながら混練して混合物を得た。得られた混合物の含水量は45wt%であった。この混合物を押出成形して、複数の直径1.5mm、長さの1〜5mmの円柱状のゼオライト成形体を得た。この成形体を100℃で一晩乾燥した後、空気流通下600℃で3時間焼成した。焼成後の成形体を室温の純水で洗浄した後、6wt%のNaOH水溶液を235mL/分の流速で循環流通させ、カオリン粘土をゼオライトに転換させた。循環流通は、40℃で1時間行った後、80℃で5時間行った。このものを純水で洗浄し、100℃で乾燥した後に、500℃で1時間、焼成活性化した。焼成した成形体を破砕、300〜600μmに分級してバインダレスA型ゼオライトを調製した。
市販のX型ゼオライト粉末(F−9、東ソー株式会社製)100重量部に対し、カオリ
ン粘土20重量部、カルボキシメチルセルロース3重量部を、水を添加しながら混練して混合物を得た。得られた混合物の含水量は45wt%であった。この混合物を押出成形して、直径1.5mm、長さの1〜5mmの円柱状の成形体を複数得た。この成形体を100℃で一晩乾燥した後、空気流通下600℃で3時間焼成した。焼成後の成形体を室温の純水で洗浄した後、8.1wt%のNaOH及び1wt%のSiO2を含む水溶液を235mL/分の流速で循環流通させ、カオリン粘土をゼオライトに転換させた。循環流通は、40℃で1時間行った後、90℃で7時間行った。このものを純水で洗浄し、100℃で乾燥した後に、500℃で1時間、焼成活性化した。焼成した成形体を破砕、300〜600μmに分級してバインダレスX型ゼオライトを調製した。
調製した粒径300〜600μmのバインダレスA型ゼオライト20mlを吸着材として内径16mmのガラスカラムに10cmの層高となるように充填し、模擬汚染海水1を流量6.5ml/min(通水線流速LV=2m/h、空間速度SV=20h−1)にて下降流で通水し、カラム出口水を定期的に採取して、ICP−MSにてストロンチウム濃度を測定した。カラム出口水中ストロンチウム濃度を模擬汚染海水1の初期ストロンチウム濃度で除した値が0.9となる時点をストロンチウム除染完了時とした。通水直後から除染完了時までのカラム出口水中ストロンチウム濃度の合計を吸着材量で除して、吸着材1ml当たりのストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水1の初期ストロンチウム濃度は6.42mg/Lであった。
吸着材を調製した粒径300〜600μmのバインダレスX型ゼオライトに代えた以外は実施例1と同様にして、吸着材1ml当たりのストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水1の初期ストロンチウム濃度は5.47mg/Lであった。
通水する模擬汚染海水1を模擬汚染海水2に代えた以外は実施例1と同様にして、吸着材1ml当たりのストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水2の初期ストロンチウム濃度は0.32mg/Lであった。
通水する模擬汚染海水1を模擬汚染海水2に代えた以外は実施例2と同様にして、吸着材1ml当たりのストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水2の初期ストロンチウム濃度は0.28mg/Lであった。
調製した粒径300〜600μmのバインダレスA型ゼオライト20mlを吸着材として内径16mmのガラスカラムに10cmの層高となるように充填し、模擬汚染海水3を流量66.5ml/min(通水線流速LV=20m/h、空間速度SV=200h−1)にて下降流で通水し、実施例1と同様にして、吸着材1ml当たりのストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水3の初期ストロンチウム濃度は9.61mg/Lであった。
通水する模擬汚染海水3を模擬汚染海水4に代えた以外は実施例5と同様にして、吸着材1ml当たりのストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す
。
模擬汚染海水4の初期ストロンチウム濃度は9.85mg/Lであった。
市販のバインダA型ゼオライト(和光純薬製、モレキュラシーブス4A)を粉砕して、粒径300〜600μmの吸着材に代えた以外は実施例1と同様にして、吸着材1ml当たりのストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水1の初期ストロンチウム濃度は6.42mg/Lであった。
市販のバインダX型ゼオライト(和光純薬製、モレキュラシーブス13X)を粉砕して、粒径300〜600μmの吸着材に代えた以外は実施例1と同様にして、吸着材1ml当たりのストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水1の初期ストロンチウム濃度は6.36mg/Lであった。
市販のバインダA型ゼオライト(和光純薬製、モレキュラシーブス4A)を粉砕して、粒径300〜600μmの吸着材に代えた以外は実施例2と同様にして、吸着材1ml当たりのストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水2の初期ストロンチウム濃度は0.28mg/Lであった。
市販のバインダA型ゼオライト(和光純薬製、モレキュラシーブス13X)を粉砕して、粒径300〜600μmの吸着材に代えた以外は実施例2と同様にして、吸着材1ml当たりのストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水2の初期ストロンチウム濃度は0.34mg/Lであった。
市販のイミノジ酢酸型キレート樹脂(三菱化学製、CR11)のストロンチウム選択吸着材に代えた以外は実施例1と同様にして、吸着材1ml当たりのストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水1の初期ストロンチウム濃度は6.79mg/Lであった。
市販のアミノリン酸型キレート樹脂(ムロマチケミカル製、ムロマックXMS−5612)のアルカリ土類金属選択吸着材に代えた以外は実施例1と同様にして、吸着材1ml当たりのストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水1の初期ストロンチウム濃度は6.79mg/Lであった。
市販の顆粒状チタン酸ナトリウム(フォータム社製、Sr−treat)のストロンチウム選択吸着材に代えた以外は実施例5と同様にして、吸着材1ml当たりのストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水3の初期ストロンチウム濃度は9.60mg/Lであった。
市販の顆粒状チタン酸ナトリウム(フォータム社製、Sr−treat)のストロンチウム選択吸着材に代えた以外は実施例6と同様にして、吸着材1ml当たりのストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水4の初期ストロンチウム濃度は9.85mg/Lであった。
Claims (4)
- 平均粒径250〜1,000μmの範囲のバインダレスゼオライト粒子を含む吸着材に対して、放射性ストロンチウムを含有する放射性廃液を通水線流速(LV)1m/h以上40m/h以下、空間速度(SV)200h−1以下で通水して、当該吸着材に放射性ストロンチウムを吸着させることを含む、放射性ストロンチウムを含有する放射性廃液の処理方法。
- 前記吸着材は、10cm以上300cm以下の層高となるように吸着塔に充填されている、請求項1に記載の処理方法。
- 前記バインダレスゼオライト粒子は、A型又はX型のバインダレスゼオライト粒子である、請求項1又は2に記載の処理方法。
- 前記放射性廃液は、Naイオン、Caイオン及びMgイオンから選ばれる一種以上を含む廃液である、請求項1〜3のいずれか1に記載の処理方法。
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