JP2017179375A - 多段階ポリマー組成物ならびにそれから製造されるフィルムおよび偏光板 - Google Patents
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Abstract
【課題】ＴＡＣフィルム製品と比較して同様またはより良好な光学性能（高い総光透過率、低いヘイズおよび低い複屈折）を有するアクリルフィルムの提供。【解決手段】架橋されたコア成分、１またはそれ以上の中間層成分および最外層成分を含む多段階ポリマー組成物であり、架橋されたコア、１またはそれ以上の中間層および最外層の各々は、アルキル、アリールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される少なくとも１つのモノマーから得られる単位を有し、各々の層の屈折率は、各隣接成分の屈折率の２％以内であり、架橋されたコア成分は−７５〜−３５℃のＴｇを有し、１またはそれ以上の中間層成分の各々は−３５〜１００℃のＴｇを有し、最外層成分は８０〜１３０℃のＴｇを有する多段階ポリマー組成物、及びその組成物から製造されるフィルム並びに偏光板。【選択図】なし
Description
発明の分野
本発明は、多段階ポリマー組成物ならびにそれから製造されるフィルムおよび偏光子に
関する。
本発明は、多段階ポリマー組成物ならびにそれから製造されるフィルムおよび偏光子に
関する。
発明の背景
液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）テレビおよびモニターは、偏光子保護フィルムを含む偏光
板を利用している。ＬＣＤテレビおよびモニター用の偏光フィルムは、通常、１層のドー
プポリビニルアルコール（ＰＶＡ）を含む。そのドープＰＶＡ層は、通常、２層のトリア
セチルセルロース（ＴＡＣ）によって保護される。偏光子保護フィルムの重要な性能特性
としては、高い総光透過率、低いヘイズ、熱安定性および低い複屈折が挙げられる。ＴＡ
Ｃフィルムは従来から、高価であり、低生産速度に悩まされ、有害な溶媒の使用を必要と
する溶媒流延法によって製造されている。最近、偏光子保護フィルムの応用においてＴＡ
Ｃフィルムに取って代わって、押出プロセスによって製造される多環式オレフィンフィル
ムが使用されている。同様に、その高い光透過レベルおよび安定性に起因して、ポリメチ
ルメタクリレートフィルムも評価されている。残念なことに、これらのアクリルフィルム
が脆い性質であることおよび低い複屈折を達成することができないことにより、偏光板お
よび同様の応用法においてそれらを利用することは制限されている。
液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）テレビおよびモニターは、偏光子保護フィルムを含む偏光
板を利用している。ＬＣＤテレビおよびモニター用の偏光フィルムは、通常、１層のドー
プポリビニルアルコール（ＰＶＡ）を含む。そのドープＰＶＡ層は、通常、２層のトリア
セチルセルロース（ＴＡＣ）によって保護される。偏光子保護フィルムの重要な性能特性
としては、高い総光透過率、低いヘイズ、熱安定性および低い複屈折が挙げられる。ＴＡ
Ｃフィルムは従来から、高価であり、低生産速度に悩まされ、有害な溶媒の使用を必要と
する溶媒流延法によって製造されている。最近、偏光子保護フィルムの応用においてＴＡ
Ｃフィルムに取って代わって、押出プロセスによって製造される多環式オレフィンフィル
ムが使用されている。同様に、その高い光透過レベルおよび安定性に起因して、ポリメチ
ルメタクリレートフィルムも評価されている。残念なことに、これらのアクリルフィルム
が脆い性質であることおよび低い複屈折を達成することができないことにより、偏光板お
よび同様の応用法においてそれらを利用することは制限されている。
本発明は、ＴＡＣフィルム製品と比較して同様またはより良好な光学性能（高い総光透
過率、低いヘイズおよび低い複屈折）を有する内蔵（built-in）コア／多層の形態を備え
たアクリルフィルムを提供する。そのような本発明のフィルムは、加工の利点、例えば、
溶媒流延法の代わりに溶融押出を提供する本発明のポリマー組成物を利用する。
過率、低いヘイズおよび低い複屈折）を有する内蔵（built-in）コア／多層の形態を備え
たアクリルフィルムを提供する。そのような本発明のフィルムは、加工の利点、例えば、
溶媒流延法の代わりに溶融押出を提供する本発明のポリマー組成物を利用する。
発明の概要
本発明は、多段階ポリマー組成物ならびにそれから製造されるフィルムおよび偏光子で
ある。
本発明は、多段階ポリマー組成物ならびにそれから製造されるフィルムおよび偏光子で
ある。
１つの実施形態において、本発明は、架橋されたコア成分、１またはそれ以上の中間層
成分および最外層成分を含む多段階ポリマー組成物を提供し、ここで、架橋されたコア、
１またはそれ以上の中間層および最外層の各々の屈折率は、各隣接成分の屈折率の２％以
内であり；架橋されたコア成分は、８０重量パーセント超の、アルキル、アリールおよび
シクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される少なくとも１つ
の第１モノマーから得られる単位、必要に応じて、１〜２０重量パーセントの、ビニルモ
ノマーからなる群から選択される第２モノマーから得られる単位、０．１〜５重量パーセ
ントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単
位を含み、−７５〜−３５℃のガラス転移温度Ｔｇを有し；１またはそれ以上の中間層成
分の各々は、８５〜９９．９重量パーセントの、アルキル、アリールおよびシクロアルキ
ル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される第３モノマーから得られる単
位；０．１〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの
組み合わせから得られる単位、必要に応じて、１〜１０重量パーセントの１またはそれ以
上の機能性モノマー（one or more functional monomers）から得られる単位および０〜
１４％の他のビニルモノマーを含み、−３５〜１００℃のＴｇを有し；最外層成分は、９
５重量パーセント未満の、１〜１２個の炭素原子を有するアルキル（メタ）アクリレート
からなる群から選択される第４モノマーから得られる単位、必要に応じて、０．５〜１０
重量パーセントの１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位を含み、８０〜１
３０℃のＴｇを有する。
成分および最外層成分を含む多段階ポリマー組成物を提供し、ここで、架橋されたコア、
１またはそれ以上の中間層および最外層の各々の屈折率は、各隣接成分の屈折率の２％以
内であり；架橋されたコア成分は、８０重量パーセント超の、アルキル、アリールおよび
シクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される少なくとも１つ
の第１モノマーから得られる単位、必要に応じて、１〜２０重量パーセントの、ビニルモ
ノマーからなる群から選択される第２モノマーから得られる単位、０．１〜５重量パーセ
ントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単
位を含み、−７５〜−３５℃のガラス転移温度Ｔｇを有し；１またはそれ以上の中間層成
分の各々は、８５〜９９．９重量パーセントの、アルキル、アリールおよびシクロアルキ
ル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される第３モノマーから得られる単
位；０．１〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの
組み合わせから得られる単位、必要に応じて、１〜１０重量パーセントの１またはそれ以
上の機能性モノマー（one or more functional monomers）から得られる単位および０〜
１４％の他のビニルモノマーを含み、−３５〜１００℃のＴｇを有し；最外層成分は、９
５重量パーセント未満の、１〜１２個の炭素原子を有するアルキル（メタ）アクリレート
からなる群から選択される第４モノマーから得られる単位、必要に応じて、０．５〜１０
重量パーセントの１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位を含み、８０〜１
３０℃のＴｇを有する。
代替の実施形態において、本発明はさらに、１またはそれ以上の本発明の多段階ポリマ
ー組成物を含むフィルムを提供する。
ー組成物を含むフィルムを提供する。
別の代替の実施形態において、本発明はさらに、１またはそれ以上の本発明の多段階ポ
リマー組成物を含む偏光子保護フィルムを提供する。
リマー組成物を含む偏光子保護フィルムを提供する。
代替の実施形態において、本発明はさらに、１またはそれ以上の本発明の多段階ポリマ
ー組成物を含む第１層および第２層を含む多層化フィルムを提供する。
ー組成物を含む第１層および第２層を含む多層化フィルムを提供する。
代替の実施形態において、本発明はさらに、１またはそれ以上の本発明のフィルムを含
む偏光板を提供する。
む偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、架橋されたコア成分、１またはそれ以上の中間層
成分および最外層成分の各々が、１．４６〜１．５３の範囲内の屈折率を有することを除
いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護
フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
成分および最外層成分の各々が、１．４６〜１．５３の範囲内の屈折率を有することを除
いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護
フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、多段階ポリマー組成物が、多段階ポリマーの総重
量に基づいて、１０〜３０重量パーセントの架橋されたコア成分、１０〜３０重量パーセ
ントの１またはそれ以上の中間層成分の総量および４０〜８０重量パーセントの最外層成
分を含むことを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィ
ルム、偏光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
量に基づいて、１０〜３０重量パーセントの架橋されたコア成分、１０〜３０重量パーセ
ントの１またはそれ以上の中間層成分の総量および４０〜８０重量パーセントの最外層成
分を含むことを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィ
ルム、偏光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、第１モノマーが、ブチルアクリレート、エチルヘ
キシルアクリレート、エチルアクリレート、メチルメタクリレート、シクロヘキシル（メ
タ）アクリレート、シクロペンチルメタクリレート、テトラヒドロフルフィル（tetrahyd
rofurfyl）メタクリレート、ベンジルアクリレート、ベンジルメタクリレート、フェニル
アクリレートおよびフェニルメタクリレートからなる群から選択されることを除いては前
述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィルム
、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
キシルアクリレート、エチルアクリレート、メチルメタクリレート、シクロヘキシル（メ
タ）アクリレート、シクロペンチルメタクリレート、テトラヒドロフルフィル（tetrahyd
rofurfyl）メタクリレート、ベンジルアクリレート、ベンジルメタクリレート、フェニル
アクリレートおよびフェニルメタクリレートからなる群から選択されることを除いては前
述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィルム
、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、第２モノマーが、スチレン、置換スチレンおよび
アルファメチルスチレンからなるビニルモノマーの群から選択されることを除いては前述
の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィルム、
多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
アルファメチルスチレンからなるビニルモノマーの群から選択されることを除いては前述
の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィルム、
多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、架橋モノマーが、ブタンジオールジ（メタ）アク
リレート、トリメチロールプロパン（trimethyolpropane）プロパントリ（メタ）アクリ
レート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）
アクリレート、ジビニルベンゼンおよびそれらの組み合わせからなる群から選択されるこ
とを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光
子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
リレート、トリメチロールプロパン（trimethyolpropane）プロパントリ（メタ）アクリ
レート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）
アクリレート、ジビニルベンゼンおよびそれらの組み合わせからなる群から選択されるこ
とを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光
子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、グラフト結合モノマーが、アリルメタクリレート
、ジアリルマレエートおよびそれらの組み合わせからなる群から選択されることを除いて
は前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィ
ルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
、ジアリルマレエートおよびそれらの組み合わせからなる群から選択されることを除いて
は前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィ
ルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、コア成分および隣接する中間層成分が、エマルシ
ョン重合によって形成され、５００ｎｍ未満のサイズを有するラテックス粒子を形成する
ことを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏
光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
ョン重合によって形成され、５００ｎｍ未満のサイズを有するラテックス粒子を形成する
ことを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏
光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、コア成分、１またはそれ以上の中間層成分および
最外層成分が、エマルション重合によって形成されることを除いては前述の実施形態のい
ずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィルム、多層化フィルム
および偏光板を提供する。
最外層成分が、エマルション重合によって形成されることを除いては前述の実施形態のい
ずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィルム、多層化フィルム
および偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、最外層成分が、５００，０００ｇ／モル未満の重
量平均分子量を有することを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー
組成物、フィルム、偏光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
量平均分子量を有することを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー
組成物、フィルム、偏光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、機能性モノマーが、酸、アミノ、グリシジル、オ
キシランおよびヒドロキシル官能基からなる群から選択される官能基を含むことを除いて
は前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィ
ルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。機能性モノマーの例としては、グリシジ
ルメタクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アク
リレート、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリルアミド、ヒドロキシブチル（メタクリ
レート）が挙げられるがこれらに限定されない。
キシランおよびヒドロキシル官能基からなる群から選択される官能基を含むことを除いて
は前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィ
ルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。機能性モノマーの例としては、グリシジ
ルメタクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アク
リレート、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリルアミド、ヒドロキシブチル（メタクリ
レート）が挙げられるがこれらに限定されない。
代替の実施形態において、本発明は、１またはそれ以上の中間層成分が、Ｔｇがその中
間層成分の幅にわたって−３０℃から２０℃まで遷移するような傾斜組成を有することを
除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保
護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
間層成分の幅にわたって−３０℃から２０℃まで遷移するような傾斜組成を有することを
除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保
護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、フィルムが、３ｎｍ未満の面内レターデーション
Δｎｄおよび５０ｎｍ未満の厚さ方向レターデーションＲｔｈを示すことを除いては前述
の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィルム、
多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
Δｎｄおよび５０ｎｍ未満の厚さ方向レターデーションＲｔｈを示すことを除いては前述
の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィルム、
多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、フィルムが、３０〜１５０ミクロンの厚さを有す
ることを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、
偏光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
ることを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、
偏光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、フィルムが、６０〜８０ミクロンの厚さを有する
ことを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏
光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
ことを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏
光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、ＡＳＴＭ Ｄ８７１−９６（２０１０）に従って
測定したとき、フィルムが１．５％未満のヘイズレベルを有することを除いては前述の実
施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィルム、多層
化フィルムおよび偏光板を提供する。
測定したとき、フィルムが１．５％未満のヘイズレベルを有することを除いては前述の実
施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィルム、多層
化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、ＡＳＴＭ Ｄ８７１−９６（２０１０）に従って
測定したとき、フィルムが１．０％未満のヘイズレベルを有することを除いては前述の実
施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィルム、多層
化フィルムおよび偏光板を提供する。
測定したとき、フィルムが１．０％未満のヘイズレベルを有することを除いては前述の実
施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィルム、多層
化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、ＡＳＴＭ Ｄ８７１−９６（２０１０）に従って
測定したとき、フィルムが、０．６％未満のヘイズレベルを有することを除いては前述の
実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィルム、多
層化フィルムおよび偏光板を提供する。
測定したとき、フィルムが、０．６％未満のヘイズレベルを有することを除いては前述の
実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、偏光子保護フィルム、多
層化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、多層化フィルムの第２層がポリビニルアルコール
を含むことを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィル
ム、偏光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
を含むことを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィル
ム、偏光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、多層化フィルムの第２層がセルローストリアセテ
ートを含むことを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フ
ィルム、偏光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
ートを含むことを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フ
ィルム、偏光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。
代替の実施形態において、本発明は、多層化フィルムが溶融プロセスによって製造され
ることを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、
偏光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。本発明のいくつかの実施
形態において有用な例示的な溶融プロセスとしては、カレンダー法、流延押出、ブロー押
出、射出成形または共押出プロセスが挙げられるが、これらに限定されない。
ることを除いては前述の実施形態のいずれかに係る、多段階ポリマー組成物、フィルム、
偏光子保護フィルム、多層化フィルムおよび偏光板を提供する。本発明のいくつかの実施
形態において有用な例示的な溶融プロセスとしては、カレンダー法、流延押出、ブロー押
出、射出成形または共押出プロセスが挙げられるが、これらに限定されない。
別の代替の実施形態において、本発明は、架橋されたコア成分、１またはそれ以上の中
間層成分および最外層成分から本質的になる多段階ポリマー組成物を提供し、ここで、架
橋されたコア、１またはそれ以上の中間層および最外層の各々の屈折率は、各隣接成分の
屈折率の２％以内であり；架橋されたコア成分は、８０重量パーセント超の、アルキル、
アリールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される
少なくとも１つの第１モノマーから得られる単位、必要に応じて、１〜２０重量パーセン
トの、ビニルモノマーからなる群から選択される第２モノマーから得られる単位、０．１
〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせ
から得られる単位を含み、−７５〜−３５℃のＴｇを有し；１またはそれ以上の中間層成
分の各々は、８５〜９９．９重量パーセントの、アルキルおよびシクロアルキル（メタ）
アクリレートモノマーからなる群から選択される第３モノマーから得られる単位；０．１
〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせ
から得られる単位、必要に応じて、１〜１０重量パーセントの１またはそれ以上の機能性
モノマーから得られる単位、および０〜１４％の他のビニルモノマーを含み、−３５〜２
０℃のＴｇを有し；最外層成分は、９５重量パーセント未満の、１〜１２個の炭素原子を
有するアルキル（メタ）アクリレートからなる群から選択される第４モノマーから得られ
る単位、必要に応じて、０．５〜１０重量パーセントの１またはそれ以上の機能性モノマ
ーから得られる単位を含み、８０〜１３０℃のＴｇを有する。
間層成分および最外層成分から本質的になる多段階ポリマー組成物を提供し、ここで、架
橋されたコア、１またはそれ以上の中間層および最外層の各々の屈折率は、各隣接成分の
屈折率の２％以内であり；架橋されたコア成分は、８０重量パーセント超の、アルキル、
アリールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される
少なくとも１つの第１モノマーから得られる単位、必要に応じて、１〜２０重量パーセン
トの、ビニルモノマーからなる群から選択される第２モノマーから得られる単位、０．１
〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせ
から得られる単位を含み、−７５〜−３５℃のＴｇを有し；１またはそれ以上の中間層成
分の各々は、８５〜９９．９重量パーセントの、アルキルおよびシクロアルキル（メタ）
アクリレートモノマーからなる群から選択される第３モノマーから得られる単位；０．１
〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせ
から得られる単位、必要に応じて、１〜１０重量パーセントの１またはそれ以上の機能性
モノマーから得られる単位、および０〜１４％の他のビニルモノマーを含み、−３５〜２
０℃のＴｇを有し；最外層成分は、９５重量パーセント未満の、１〜１２個の炭素原子を
有するアルキル（メタ）アクリレートからなる群から選択される第４モノマーから得られ
る単位、必要に応じて、０．５〜１０重量パーセントの１またはそれ以上の機能性モノマ
ーから得られる単位を含み、８０〜１３０℃のＴｇを有する。
なおも別の代替の実施形態において、本発明はさらに、１またはそれ以上の本発明の多
段階ポリマー組成物から本質的になるフィルムを提供する。
段階ポリマー組成物から本質的になるフィルムを提供する。
本発明を例証する目的で、例示的な形態を図面に示す。しかしながら、本発明が、示さ
れる正確な配置および手段に限定されないことが理解される。
れる正確な配置および手段に限定されないことが理解される。
発明の詳細な説明
本発明は、多段階ポリマー組成物ならびにそれから製造されるフィルムおよび偏光板で
ある。
本発明は、多段階ポリマー組成物ならびにそれから製造されるフィルムおよび偏光板で
ある。
本発明の多段階ポリマー組成物は：（ａ）架橋されたコア成分、（ｂ）１またはそれ以
上の中間層成分；および（ｃ）最外層成分を含み、ここで、架橋されたコア、１またはそ
れ以上の中間層および最外層の屈折率は、各隣接成分の２％以内であり；架橋されたコア
成分は、７５〜９９．９重量パーセントの、アルキル、アリールおよびシクロアルキル（
メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される少なくとも１つの第１モノマーか
ら得られる単位、必要に応じて、１〜２０重量パーセントの、ビニルモノマーからなる群
から選択される第２モノマーから得られる単位；および０．１〜５重量パーセントの、架
橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位を含み、
−７５〜−３５℃のＴｇを有し；１またはそれ以上の中間層成分の各々は、７１〜９９．
９重量パーセントの、アルキル、アリールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモ
ノマーからなる群から選択される第３モノマーから得られる単位、０．１〜５重量パーセ
ントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単
位、必要に応じて、１〜１０重量パーセントの１またはそれ以上の機能性モノマーから得
られる単位、０〜１４重量パーセントのビニルモノマーを含み、−３５〜２０℃のＴｇを
有し；最外層成分は、少なくとも９０重量パーセントの、１〜１２個の炭素原子を有する
アルキル（メタ）アクリレートからなる群から選択される第４モノマーから得られる単位
、必要に応じて、０．５〜１０重量パーセントの１またはそれ以上の機能性モノマーから
得られる単位を含み、８０〜１３０℃のＴｇを有する。
上の中間層成分；および（ｃ）最外層成分を含み、ここで、架橋されたコア、１またはそ
れ以上の中間層および最外層の屈折率は、各隣接成分の２％以内であり；架橋されたコア
成分は、７５〜９９．９重量パーセントの、アルキル、アリールおよびシクロアルキル（
メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される少なくとも１つの第１モノマーか
ら得られる単位、必要に応じて、１〜２０重量パーセントの、ビニルモノマーからなる群
から選択される第２モノマーから得られる単位；および０．１〜５重量パーセントの、架
橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位を含み、
−７５〜−３５℃のＴｇを有し；１またはそれ以上の中間層成分の各々は、７１〜９９．
９重量パーセントの、アルキル、アリールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモ
ノマーからなる群から選択される第３モノマーから得られる単位、０．１〜５重量パーセ
ントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単
位、必要に応じて、１〜１０重量パーセントの１またはそれ以上の機能性モノマーから得
られる単位、０〜１４重量パーセントのビニルモノマーを含み、−３５〜２０℃のＴｇを
有し；最外層成分は、少なくとも９０重量パーセントの、１〜１２個の炭素原子を有する
アルキル（メタ）アクリレートからなる群から選択される第４モノマーから得られる単位
、必要に応じて、０．５〜１０重量パーセントの１またはそれ以上の機能性モノマーから
得られる単位を含み、８０〜１３０℃のＴｇを有する。
本明細書中で使用されるとき、用語「（メタ）アクリレート」は、アクリレートまたは
メタクリレートを意味する。
メタクリレートを意味する。
本明細書中で使用されるとき、用語「各隣接成分の２％以内」は、隣接成分のより大き
い屈折率に基づく隣接成分の屈折率が、２％超異ならないことを意味する。例えば、本発
明の多段階ポリマー組成物は、架橋されたコア成分、第１の中間層成分、第２の中間層成
分および最外層成分を有し得る。そのような場合、架橋されたコア成分は、第１の中間層
成分の屈折率の２％以内の屈折率を有し、ここで、その２％は、コア成分の屈折率と第１
の中間層成分の屈折率のうちの大きいほうの屈折率に基づいて計算される。同様に、最外
層成分は、最外層成分の屈折率と第２の中間層成分の屈折率のうちの大きいほうの屈折率
に基づいて第２の中間層成分の２％以内の屈折率を有する。同様に、第１の中間層成分の
屈折率は、第１の中間層成分の屈折率と第２の中間層成分の屈折率のうちの大きいほうの
屈折率に基づいて第２の中間層成分の屈折率の２％以内である。２％以内のすべての個別
の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、隣
接成分の屈折率は、２、１．８、１．６、１．５、１，４、１，２、１、０．９、０．６
、０．５、０．４、０．２または０．１％が上限であり得る。例えば、隣接成分の屈折率
は、２％以下だけ異なり得るか、または別の場合において、隣接成分の屈折率は、１．８
％以下だけ異なり得るか、または別の場合において、隣接成分の屈折率は、１．６％以下
だけ異なり得るか、または別の場合において、隣接成分の屈折率は、１．４％以下だけ異
なり得るか、または別の場合において、隣接成分の屈折率は、１．２％以下だけ異なり得
るか、または別の場合において、隣接成分の屈折率は、０．８％以下だけ異なり得る。
い屈折率に基づく隣接成分の屈折率が、２％超異ならないことを意味する。例えば、本発
明の多段階ポリマー組成物は、架橋されたコア成分、第１の中間層成分、第２の中間層成
分および最外層成分を有し得る。そのような場合、架橋されたコア成分は、第１の中間層
成分の屈折率の２％以内の屈折率を有し、ここで、その２％は、コア成分の屈折率と第１
の中間層成分の屈折率のうちの大きいほうの屈折率に基づいて計算される。同様に、最外
層成分は、最外層成分の屈折率と第２の中間層成分の屈折率のうちの大きいほうの屈折率
に基づいて第２の中間層成分の２％以内の屈折率を有する。同様に、第１の中間層成分の
屈折率は、第１の中間層成分の屈折率と第２の中間層成分の屈折率のうちの大きいほうの
屈折率に基づいて第２の中間層成分の屈折率の２％以内である。２％以内のすべての個別
の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、隣
接成分の屈折率は、２、１．８、１．６、１．５、１，４、１，２、１、０．９、０．６
、０．５、０．４、０．２または０．１％が上限であり得る。例えば、隣接成分の屈折率
は、２％以下だけ異なり得るか、または別の場合において、隣接成分の屈折率は、１．８
％以下だけ異なり得るか、または別の場合において、隣接成分の屈折率は、１．６％以下
だけ異なり得るか、または別の場合において、隣接成分の屈折率は、１．４％以下だけ異
なり得るか、または別の場合において、隣接成分の屈折率は、１．２％以下だけ異なり得
るか、または別の場合において、隣接成分の屈折率は、０．８％以下だけ異なり得る。
架橋されたコア成分は、架橋されたコア成分の総重量に基づいて７５〜９９．９重量パ
ーセントの第１モノマーから得られる単位を含む。７５〜９９．９重量パーセントのすべ
ての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例
えば、架橋されたコアにおける第１モノマーから得られる単位の重量パーセントは、７５
、８１、８４、８８、９２、９６、９８または９９重量パーセントの下限から７６、８１
、８４、８８、９２、９６、９８、９９または９９．９重量パーセントの上限までであり
得る。例えば、架橋されたコアにおける第１モノマーから得られる単位の量は、７５〜９
９．９重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、架橋されたコア
における第１モノマーから得られる単位の量は、８０〜９０重量パーセントの範囲内であ
り得るか、または別の場合において、架橋されたコアにおける第１モノマーから得られる
単位の量は、８５〜９９．９重量パーセントの範囲内であり得る。
ーセントの第１モノマーから得られる単位を含む。７５〜９９．９重量パーセントのすべ
ての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例
えば、架橋されたコアにおける第１モノマーから得られる単位の重量パーセントは、７５
、８１、８４、８８、９２、９６、９８または９９重量パーセントの下限から７６、８１
、８４、８８、９２、９６、９８、９９または９９．９重量パーセントの上限までであり
得る。例えば、架橋されたコアにおける第１モノマーから得られる単位の量は、７５〜９
９．９重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、架橋されたコア
における第１モノマーから得られる単位の量は、８０〜９０重量パーセントの範囲内であ
り得るか、または別の場合において、架橋されたコアにおける第１モノマーから得られる
単位の量は、８５〜９９．９重量パーセントの範囲内であり得る。
本発明の組成物の架橋されたコアを形成する際に有用な第１モノマーは、アルキル、ア
リールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーならびにそれらの組み合わせ
からなる群から選択される。例示的な第１モノマーとしては、ブチルアクリレート、エチ
ルヘキシルアクリレート、エチルアクリレート、メチルメタクリレート、ブチルメタクリ
レート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、シクロペンチル（メタ）アクリレート、
テトラヒドロフルフィル（tetrahydrofurfyl）メタクリレート、ベンジルアクリレート、
ベンジルメタクリレート、フェニルアクリレート、フェニルメタクリレートおよびそれら
の組み合わせが挙げられるが、これらに限定されない。本発明の組成物の１つの特定の実
施形態において、第１モノマーは、ブチルアクリレートとベンジルアクリレートとの組み
合わせである。
リールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーならびにそれらの組み合わせ
からなる群から選択される。例示的な第１モノマーとしては、ブチルアクリレート、エチ
ルヘキシルアクリレート、エチルアクリレート、メチルメタクリレート、ブチルメタクリ
レート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、シクロペンチル（メタ）アクリレート、
テトラヒドロフルフィル（tetrahydrofurfyl）メタクリレート、ベンジルアクリレート、
ベンジルメタクリレート、フェニルアクリレート、フェニルメタクリレートおよびそれら
の組み合わせが挙げられるが、これらに限定されない。本発明の組成物の１つの特定の実
施形態において、第１モノマーは、ブチルアクリレートとベンジルアクリレートとの組み
合わせである。
架橋されたコアはさらに、架橋されたコアの総重量に基づいて、０．１〜５重量パーセ
ントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単
位を含む。０．１〜５重量パーセントのすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書
中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、架橋モノマー、グラフト結合モノマー
またはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、０．１、０．５、１、１．５、２、
２．５、３、３．５、４または４．５重量パーセントの下限から０．５、１、１．５、２
、２．５、３、３．５、４、４．５または５重量パーセントの上限までであり得る。例え
ば、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の
量は、０．１〜５重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、架橋
モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、１
．５〜４．５重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、架橋モノ
マー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、２〜４
重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、架橋モノマー、グラフ
ト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、３．５〜５重量パー
セントの範囲内であり得る。
ントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単
位を含む。０．１〜５重量パーセントのすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書
中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、架橋モノマー、グラフト結合モノマー
またはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、０．１、０．５、１、１．５、２、
２．５、３、３．５、４または４．５重量パーセントの下限から０．５、１、１．５、２
、２．５、３、３．５、４、４．５または５重量パーセントの上限までであり得る。例え
ば、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の
量は、０．１〜５重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、架橋
モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、１
．５〜４．５重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、架橋モノ
マー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、２〜４
重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、架橋モノマー、グラフ
ト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、３．５〜５重量パー
セントの範囲内であり得る。
本発明の組成物のいくつかの実施形態において有用な架橋モノマーは、ブタンジオール
ジ（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼ
ン、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、それらの混合物およびそれらの組み
合わせからなる群から選択される。本発明の組成物の代替の実施形態において、架橋モノ
マーとしては、トリメチロールプロパン（trimethyolpropane）トリアクリレート、ブチ
レングリコールジメタクリレート（ＢＧＤＭＡ）、トリメチロールプロパン（trimethyol
propane）トリメタクリレート、それらの混合物およびそれらの組み合わせが挙げられ得
るがこれらに限定されない。
ジ（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼ
ン、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、それらの混合物およびそれらの組み
合わせからなる群から選択される。本発明の組成物の代替の実施形態において、架橋モノ
マーとしては、トリメチロールプロパン（trimethyolpropane）トリアクリレート、ブチ
レングリコールジメタクリレート（ＢＧＤＭＡ）、トリメチロールプロパン（trimethyol
propane）トリメタクリレート、それらの混合物およびそれらの組み合わせが挙げられ得
るがこれらに限定されない。
本発明の組成物の実施形態において有用なグラフト結合モノマーは、アリルメタクリレ
ート、ジアリルマレエート、それらの混合物およびそれらの組み合わせからなる群から選
択される。
ート、ジアリルマレエート、それらの混合物およびそれらの組み合わせからなる群から選
択される。
架橋されたコアの実施形態は、必要に応じて、架橋されたコアの総重量に基づいて１〜
２０重量パーセントの第２モノマーから得られる単位を含み得る。１〜２０重量パーセン
トのすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示さ
れる；例えば、第２モノマーから得られる単位の量は、１、５、７．５、１０、１３、１
６または１９重量パーセントの下限から１．５、４、６、１０、１４、１７または２０重
量パーセントの上限までであり得る。例えば、第２モノマーから得られる単位の量は、１
〜２０重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、第２モノマーか
ら得られる単位の量は、５〜１４．５重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の
場合において、第２モノマーから得られる単位の量は、１０〜１８重量パーセントの範囲
内であり得るか、または別の場合において、第２モノマーから得られる単位の量は、１５
〜２０重量パーセントの範囲内であり得る。
２０重量パーセントの第２モノマーから得られる単位を含み得る。１〜２０重量パーセン
トのすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示さ
れる；例えば、第２モノマーから得られる単位の量は、１、５、７．５、１０、１３、１
６または１９重量パーセントの下限から１．５、４、６、１０、１４、１７または２０重
量パーセントの上限までであり得る。例えば、第２モノマーから得られる単位の量は、１
〜２０重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、第２モノマーか
ら得られる単位の量は、５〜１４．５重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の
場合において、第２モノマーから得られる単位の量は、１０〜１８重量パーセントの範囲
内であり得るか、または別の場合において、第２モノマーから得られる単位の量は、１５
〜２０重量パーセントの範囲内であり得る。
本発明の組成物のいくつかの実施形態において架橋されたコアを形成する際に有用な第
２モノマーは、ビニル含有モノマーからなる群から選択される。例示的な第２モノマーと
しては、スチレン、置換スチレン、アルファ−メチルスチレンおよびそれらの組み合わせ
が挙げられるが、これらに限定されない。
２モノマーは、ビニル含有モノマーからなる群から選択される。例示的な第２モノマーと
しては、スチレン、置換スチレン、アルファ−メチルスチレンおよびそれらの組み合わせ
が挙げられるが、これらに限定されない。
本発明の組成物の実施形態の架橋されたコアは、−７５〜−３５℃のガラス転移温度Ｔ
ｇを有する。−７５〜−３５℃のすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含
められ、本明細書中に開示される；例えば、架橋されたコアのＴｇは、−７５、−７０、
−６５、−６０、−５５、−５０、−４５または−４０℃の下限から−７０、−６５、−
６０、−５５、−５０、−４５、−４０または−３５℃の上限までであり得る。例えば、
架橋されたコアのＴｇは、−７５〜−３５℃の範囲内であり得るか、または別の場合にお
いて、架橋されたコアのＴｇは、−６５〜−４５℃の範囲内であり得るか、または別の場
合において、架橋されたコアのＴｇは、−５０〜−６０℃の範囲内であり得る。
ｇを有する。−７５〜−３５℃のすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含
められ、本明細書中に開示される；例えば、架橋されたコアのＴｇは、−７５、−７０、
−６５、−６０、−５５、−５０、−４５または−４０℃の下限から−７０、−６５、−
６０、−５５、−５０、−４５、−４０または−３５℃の上限までであり得る。例えば、
架橋されたコアのＴｇは、−７５〜−３５℃の範囲内であり得るか、または別の場合にお
いて、架橋されたコアのＴｇは、−６５〜−４５℃の範囲内であり得るか、または別の場
合において、架橋されたコアのＴｇは、−５０〜−６０℃の範囲内であり得る。
本発明の多段階ポリマー組成物の実施形態は、１またはそれ以上の中間層を含み得る。
いくつかの実施形態において、本発明の多段階ポリマー組成物は１つの中間層を含む。代
替の実施形態において、本発明の多段階ポリマー組成物は、２つの中間層を含む。なおも
他の実施形態において、本発明の多段階ポリマー組成物は、３またはそれ以上の中間層を
含む。
いくつかの実施形態において、本発明の多段階ポリマー組成物は１つの中間層を含む。代
替の実施形態において、本発明の多段階ポリマー組成物は、２つの中間層を含む。なおも
他の実施形態において、本発明の多段階ポリマー組成物は、３またはそれ以上の中間層を
含む。
１またはそれ以上の中間層成分の各々は、各中間層の総重量に基づいて、７１〜９９．
９重量パーセントの第３モノマーから得られる単位を含む。７１〜９９．９重量パーセン
トのすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示さ
れる；例えば、各中間層成分における第３モノマーから得られる単位の重量パーセントは
、７１、７５、７９、８４、８６、８８、９０、９２、９６、９８または９９重量パーセ
ントの下限から７２、７６、８０、８３、８６、８８、９０、９２、９６、９８、９９ま
たは９９．９重量パーセントの上限までであり得る。例えば、各中間層における第３モノ
マーから得られる単位の量は、７１〜９９．９重量パーセントの範囲内であり得るか、ま
たは別の場合において、各中間層における第３モノマーから得られる単位の量は、８２〜
９８重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、各中間層における
第３モノマーから得られる単位の量は、９０〜９９重量パーセントの範囲内であり得る。
９重量パーセントの第３モノマーから得られる単位を含む。７１〜９９．９重量パーセン
トのすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示さ
れる；例えば、各中間層成分における第３モノマーから得られる単位の重量パーセントは
、７１、７５、７９、８４、８６、８８、９０、９２、９６、９８または９９重量パーセ
ントの下限から７２、７６、８０、８３、８６、８８、９０、９２、９６、９８、９９ま
たは９９．９重量パーセントの上限までであり得る。例えば、各中間層における第３モノ
マーから得られる単位の量は、７１〜９９．９重量パーセントの範囲内であり得るか、ま
たは別の場合において、各中間層における第３モノマーから得られる単位の量は、８２〜
９８重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、各中間層における
第３モノマーから得られる単位の量は、９０〜９９重量パーセントの範囲内であり得る。
各中間層を形成する際において有用な第３モノマーは、アルキル、アリールおよびシク
ロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される。例示的な第３モノ
マーとしては、ブチルアクリレート、エチルヘキシルアクリレート、エチルアクリレート
、メチルメタクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、シクロペンチルメタクリレー
ト、テトラヒドロフリルメタクリレート、ベンジルアクリレート、ベンジルメタクリレー
ト、フェニルアクリレート、フェニルメタクリレートおよびそれらの組み合わせが挙げら
れるがこれらに限定されない。
ロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される。例示的な第３モノ
マーとしては、ブチルアクリレート、エチルヘキシルアクリレート、エチルアクリレート
、メチルメタクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、シクロペンチルメタクリレー
ト、テトラヒドロフリルメタクリレート、ベンジルアクリレート、ベンジルメタクリレー
ト、フェニルアクリレート、フェニルメタクリレートおよびそれらの組み合わせが挙げら
れるがこれらに限定されない。
各中間層はさらに、中間層の総重量に基づいて、０．１〜５重量パーセントの、架橋モ
ノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位を含む。０．
１〜５重量パーセントのすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、
本明細書中に開示される；例えば、各中間層における架橋モノマー、グラフト結合モノマ
ーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、０．１、０．５、１、１．５、２
、２．５、３、３．５、４または４．５重量パーセントの下限から０．５、１、１．５、
２、２．５、３、３．５、４、４．５または５重量パーセントの上限までであり得る。例
えば、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位
の量は、０．１〜５重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、架
橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、
１．５〜４．５重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、架橋モ
ノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、２〜
４重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、架橋モノマー、グラ
フト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、３．５〜５重量パ
ーセントの範囲内であり得る。
ノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位を含む。０．
１〜５重量パーセントのすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、
本明細書中に開示される；例えば、各中間層における架橋モノマー、グラフト結合モノマ
ーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、０．１、０．５、１、１．５、２
、２．５、３、３．５、４または４．５重量パーセントの下限から０．５、１、１．５、
２、２．５、３、３．５、４、４．５または５重量パーセントの上限までであり得る。例
えば、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位
の量は、０．１〜５重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、架
橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、
１．５〜４．５重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、架橋モ
ノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、２〜
４重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、架橋モノマー、グラ
フト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位の量は、３．５〜５重量パ
ーセントの範囲内であり得る。
１またはそれ以上の中間層成分の各々は、必要に応じて、１〜１０重量パーセントの１
またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位を含み得る。１〜１０重量パーセント
のすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示され
る；例えば、各中間層における１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位の量
は、１、２．２、３、４．６、６、７、８．１、９または９．８重量パーセントの下限か
ら１．１、２、３．３、４．６、５、６、７．３、８．８、９または１０重量パーセント
の上限までであり得る。例えば、１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位の
量は、１〜１０重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、１また
はそれ以上の機能性モノマーから得られる単位の量は、３〜７重量パーセントの範囲内で
あり得る。
またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位を含み得る。１〜１０重量パーセント
のすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示され
る；例えば、各中間層における１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位の量
は、１、２．２、３、４．６、６、７、８．１、９または９．８重量パーセントの下限か
ら１．１、２、３．３、４．６、５、６、７．３、８．８、９または１０重量パーセント
の上限までであり得る。例えば、１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位の
量は、１〜１０重量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、１また
はそれ以上の機能性モノマーから得られる単位の量は、３〜７重量パーセントの範囲内で
あり得る。
１またはそれ以上の中間層成分の各々は、０〜１４重量パーセントの１またはそれ以上
のビニルモノマーから得られる単位を含み得る。０〜１４重量パーセントのすべての個別
の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、各
中間層における１またはそれ以上のビニルモノマーから得られる単位の量は、０、１、２
、３、４、６、８．１、１０、１２または１３重量パーセントの下限から１、３、５、６
、８、９、１２または１４重量パーセントの上限までであり得る。例えば、１またはそれ
以上のビニルモノマーから得られる単位の量は、０〜１４重量パーセントの範囲内であり
得るか、または別の場合において、１またはそれ以上のビニルモノマーから得られる単位
の量は、３〜１２重量パーセントの範囲内であり得る。
のビニルモノマーから得られる単位を含み得る。０〜１４重量パーセントのすべての個別
の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、各
中間層における１またはそれ以上のビニルモノマーから得られる単位の量は、０、１、２
、３、４、６、８．１、１０、１２または１３重量パーセントの下限から１、３、５、６
、８、９、１２または１４重量パーセントの上限までであり得る。例えば、１またはそれ
以上のビニルモノマーから得られる単位の量は、０〜１４重量パーセントの範囲内であり
得るか、または別の場合において、１またはそれ以上のビニルモノマーから得られる単位
の量は、３〜１２重量パーセントの範囲内であり得る。
１またはそれ以上の中間層成分の各々は、−３５〜１００℃のＴｇを有する。−３５〜
１００℃のすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に
開示される；例えば、１またはそれ以上の中間層成分の各々のＴｇは、−３５、−２５、
−１５、−５、５、１５、２５、３５、４５、５５、６５、７５、８５または９５℃の下
限から−２５、−１５、−５、５、１５、２５、３５、４５、５５、６５、７５、８５、
９５または１００℃の上限までであり得る。例えば、１またはそれ以上の中間層成分の各
々のＴｇは、−３５〜１００℃の範囲内であり得るか、または別の場合において、１また
はそれ以上の中間層成分の各々のＴｇは、−２０〜７５℃の範囲内であり得るか、または
別の場合において、１またはそれ以上の中間層成分の各々のＴｇは、−５〜５５℃の範囲
内であり得る。
１００℃のすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に
開示される；例えば、１またはそれ以上の中間層成分の各々のＴｇは、−３５、−２５、
−１５、−５、５、１５、２５、３５、４５、５５、６５、７５、８５または９５℃の下
限から−２５、−１５、−５、５、１５、２５、３５、４５、５５、６５、７５、８５、
９５または１００℃の上限までであり得る。例えば、１またはそれ以上の中間層成分の各
々のＴｇは、−３５〜１００℃の範囲内であり得るか、または別の場合において、１また
はそれ以上の中間層成分の各々のＴｇは、−２０〜７５℃の範囲内であり得るか、または
別の場合において、１またはそれ以上の中間層成分の各々のＴｇは、−５〜５５℃の範囲
内であり得る。
図１は、本発明の実施形態のコア／多層ポリマー構造の断面を模式的に示しており、こ
こで、各中間層成分は、各中間層成分間の組成の実質的にはっきりした遷移に基づいて、
異なる組成、ゆえに異なるＴｇを有する。図１では、黒色の中心の円がコア成分を表して
おり、最も暗い灰色の円が第１の中間層成分を表しており、中程度の灰色の円が第２の中
間層成分を表しており、最も薄い灰色の円が最外層成分を表している。図１に示されるよ
うに、各中間層成分の組成は、各中間層成分と隣接する中間層成分との境界において明確
に変化している。
こで、各中間層成分は、各中間層成分間の組成の実質的にはっきりした遷移に基づいて、
異なる組成、ゆえに異なるＴｇを有する。図１では、黒色の中心の円がコア成分を表して
おり、最も暗い灰色の円が第１の中間層成分を表しており、中程度の灰色の円が第２の中
間層成分を表しており、最も薄い灰色の円が最外層成分を表している。図１に示されるよ
うに、各中間層成分の組成は、各中間層成分と隣接する中間層成分との境界において明確
に変化している。
代替の実施形態において、２またはそれ以上の中間層成分の各々は、その中間層成分間
の組成変化が徐々に変化するように合成され得る。そのような実施形態において、それら
の中間層成分は、異なるＴｇを示さない（ＤＳＣによって測定するとき）。つまり、第１
の中間層の組成は、第２の中間層の組成に徐々に遷移し、第２の中間層の組成は、第３の
中間層の組成に徐々に遷移するなど。ゆえに、各中間層に対する固定されたＴｇの代わり
に、中間層全体にわたって連続的なＴｇ傾斜が存在し得る。この実施形態は、中間層成分
の区画に影が付けられている傾斜を含む図２の断面模式図に示されている。図２では、黒
色の円がコアを表しており、薄い灰色の外側の円が最外層を表している。
の組成変化が徐々に変化するように合成され得る。そのような実施形態において、それら
の中間層成分は、異なるＴｇを示さない（ＤＳＣによって測定するとき）。つまり、第１
の中間層の組成は、第２の中間層の組成に徐々に遷移し、第２の中間層の組成は、第３の
中間層の組成に徐々に遷移するなど。ゆえに、各中間層に対する固定されたＴｇの代わり
に、中間層全体にわたって連続的なＴｇ傾斜が存在し得る。この実施形態は、中間層成分
の区画に影が付けられている傾斜を含む図２の断面模式図に示されている。図２では、黒
色の円がコアを表しており、薄い灰色の外側の円が最外層を表している。
本発明の組成物の最外層成分は、９０〜１００重量パーセントの、１〜１２個の炭素原
子を有するアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される第４モノマ
ーから得られる単位を含む。９０〜１００重量パーセントのすべての個別の値および部分
的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、最外層成分におけ
る第４モノマーから得られる単位の量は、９０、９１、９２、９３、９４、９５、９６、
９７、９８または９９重量パーセントの下限から９１、９２、９３、９４、９５、９６、
９７、９８、９９または１００重量パーセントの上限までであり得る。例えば、最外層成
分における第４モノマーから得られる単位の量は、９０〜１００重量パーセントの範囲内
であり得るか、または別の場合において、最外層成分における第４モノマーから得られる
単位の量は、９４〜９８重量パーセントの範囲内であり得る。
子を有するアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される第４モノマ
ーから得られる単位を含む。９０〜１００重量パーセントのすべての個別の値および部分
的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、最外層成分におけ
る第４モノマーから得られる単位の量は、９０、９１、９２、９３、９４、９５、９６、
９７、９８または９９重量パーセントの下限から９１、９２、９３、９４、９５、９６、
９７、９８、９９または１００重量パーセントの上限までであり得る。例えば、最外層成
分における第４モノマーから得られる単位の量は、９０〜１００重量パーセントの範囲内
であり得るか、または別の場合において、最外層成分における第４モノマーから得られる
単位の量は、９４〜９８重量パーセントの範囲内であり得る。
本発明の組成物の最外層は、必要に応じて、０．５〜１０重量パーセントの１またはそ
れ以上の機能性モノマーから得られる単位を含み得る。０．５〜１０重量パーセントのす
べての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；
例えば、１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位の量は、０．５、１、２、
３、４、５、６、７、８または９重量パーセントの下限から２、３、４、５、６、７、８
、９または１０重量パーセントの上限までであり得る。例えば、１またはそれ以上の機能
性モノマーから得られる単位の量は、０．５〜１０重量パーセントの範囲内であり得るか
、または別の場合において、１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位の量は
、３〜７重量パーセントの範囲内であり得る。
れ以上の機能性モノマーから得られる単位を含み得る。０．５〜１０重量パーセントのす
べての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；
例えば、１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位の量は、０．５、１、２、
３、４、５、６、７、８または９重量パーセントの下限から２、３、４、５、６、７、８
、９または１０重量パーセントの上限までであり得る。例えば、１またはそれ以上の機能
性モノマーから得られる単位の量は、０．５〜１０重量パーセントの範囲内であり得るか
、または別の場合において、１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位の量は
、３〜７重量パーセントの範囲内であり得る。
本発明の組成物の最外層は、８０〜１３０℃のＴｇを有する。８０〜１３０℃のすべて
の個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例え
ば、最外層のＴｇは、８０、９０、１００、１１０または１２０℃の下限から８５、９５
、１０５、１１５、１２５または１３０℃の上限までであり得る。例えば、最外層のＴｇ
は、８０〜１３０℃の範囲内であり得るか、または別の場合において、最外層のＴｇは、
１００〜１２５℃の範囲内であり得る。
の個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例え
ば、最外層のＴｇは、８０、９０、１００、１１０または１２０℃の下限から８５、９５
、１０５、１１５、１２５または１３０℃の上限までであり得る。例えば、最外層のＴｇ
は、８０〜１３０℃の範囲内であり得るか、または別の場合において、最外層のＴｇは、
１００〜１２５℃の範囲内であり得る。
本発明の組成物のいくつかの実施形態において、架橋されたコア成分は、１．４６〜１
．５３の範囲内の屈折率（ＲＩ）を有する。１．４６〜１．５３のすべての個別の値およ
び部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、架橋された
コアのＲＩは、１．４６、１．４７、１．４８、１．４９、１．５、１．５１または１．
５２の下限から１．４８、１．４９、１．５、１．５１、１．５２または１．５３の上限
までであり得る。例えば、架橋されたコアのＲＩは、１．４６〜１．５３の範囲内であり
得るか、または別の場合において、架橋されたコアのＲＩは、１．４８〜１．５２の範囲
内であり得る。
．５３の範囲内の屈折率（ＲＩ）を有する。１．４６〜１．５３のすべての個別の値およ
び部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、架橋された
コアのＲＩは、１．４６、１．４７、１．４８、１．４９、１．５、１．５１または１．
５２の下限から１．４８、１．４９、１．５、１．５１、１．５２または１．５３の上限
までであり得る。例えば、架橋されたコアのＲＩは、１．４６〜１．５３の範囲内であり
得るか、または別の場合において、架橋されたコアのＲＩは、１．４８〜１．５２の範囲
内であり得る。
本発明の組成物のいくつかの実施形態において、１またはそれ以上の中間層成分の各々
は、１．４６〜１．５３の範囲内の屈折率（ＲＩ）を有する。１．４６〜１．５３のすべ
ての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例
えば、中間層の各々のＲＩは、１．４６、１．４７、１．４８、１．４９、１．５、１．
５１または１．５２の下限から１．４８、１．４９、１．５、１．５１、１．５２または
１．５３の上限までであり得る。例えば、中間層の各々のＲＩは、１．４６〜１．５３の
範囲内であり得るか、または別の場合において、中間層の各々のＲＩは、１．４８〜１．
５２の範囲内であり得る。
は、１．４６〜１．５３の範囲内の屈折率（ＲＩ）を有する。１．４６〜１．５３のすべ
ての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例
えば、中間層の各々のＲＩは、１．４６、１．４７、１．４８、１．４９、１．５、１．
５１または１．５２の下限から１．４８、１．４９、１．５、１．５１、１．５２または
１．５３の上限までであり得る。例えば、中間層の各々のＲＩは、１．４６〜１．５３の
範囲内であり得るか、または別の場合において、中間層の各々のＲＩは、１．４８〜１．
５２の範囲内であり得る。
本発明の組成物のいくつかの実施形態において、最外層成分は、１．４６〜１．５３の
範囲内の屈折率（ＲＩ）を有する。１．４６〜１．５３のすべての個別の値および部分的
な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、最外層のＲＩは、１
．４６、１．４７、１．４８、１．４９、１．５、１．５１または１．５２の下限から１
．４８、１．４９、１．５、１．５１、１．５２または１．５３の上限までであり得る。
例えば、最外層のＲＩは、１．４６〜１．５３の範囲内であり得るか、または別の場合に
おいて、最外層のＲＩは、１．４８〜１．５２の範囲内であり得る。
範囲内の屈折率（ＲＩ）を有する。１．４６〜１．５３のすべての個別の値および部分的
な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、最外層のＲＩは、１
．４６、１．４７、１．４８、１．４９、１．５、１．５１または１．５２の下限から１
．４８、１．４９、１．５、１．５１、１．５２または１．５３の上限までであり得る。
例えば、最外層のＲＩは、１．４６〜１．５３の範囲内であり得るか、または別の場合に
おいて、最外層のＲＩは、１．４８〜１．５２の範囲内であり得る。
本発明の組成物のいくつかの実施形態において、架橋されたコア成分は、多段階ポリマ
ー組成物の総重量の１０〜３０重量パーセントを構成する。１０〜３０重量パーセントの
すべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される
；例えば、組成物の総重量のうちの架橋されたコアの量は、１０、１２．５、１５、１７
．５、２０、２２．５または２５重量パーセントの下限から１２．５、１５、１７．５、
２０、２２．５、２５、２７．５または３０重量パーセントの上限までであり得る。例え
ば、組成物の総重量のうちの架橋されたコアの量は、１０〜３０重量パーセントの範囲内
であり得るか、または別の場合において、組成物の総重量のうちの架橋されたコアの量は
、１５〜２５重量パーセントの範囲内であり得る。
ー組成物の総重量の１０〜３０重量パーセントを構成する。１０〜３０重量パーセントの
すべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される
；例えば、組成物の総重量のうちの架橋されたコアの量は、１０、１２．５、１５、１７
．５、２０、２２．５または２５重量パーセントの下限から１２．５、１５、１７．５、
２０、２２．５、２５、２７．５または３０重量パーセントの上限までであり得る。例え
ば、組成物の総重量のうちの架橋されたコアの量は、１０〜３０重量パーセントの範囲内
であり得るか、または別の場合において、組成物の総重量のうちの架橋されたコアの量は
、１５〜２５重量パーセントの範囲内であり得る。
本発明の組成物のいくつかの実施形態において、１またはそれ以上の中間層成分の総量
は、組成物の総重量の１０〜３０重量パーセントを構成する。１０〜３０重量パーセント
のすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示され
る；例えば、１またはそれ以上の中間層成分の総量は、１０、１２．５、１５、１７．５
、２０、２２．５または２５重量パーセントの下限から１２．５、１５、１７．５、２０
、２２．５、２５、２７．５または３０重量パーセントの上限までであり得る。例えば、
組成物の総重量に基づく１またはそれ以上の中間層成分の総量は、１０〜３０重量パーセ
ントの範囲内であり得るか、または別の場合において、組成物の総重量に基づく１または
それ以上の中間層成分の総量は、１５〜２５重量パーセントの範囲内であり得る。
は、組成物の総重量の１０〜３０重量パーセントを構成する。１０〜３０重量パーセント
のすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示され
る；例えば、１またはそれ以上の中間層成分の総量は、１０、１２．５、１５、１７．５
、２０、２２．５または２５重量パーセントの下限から１２．５、１５、１７．５、２０
、２２．５、２５、２７．５または３０重量パーセントの上限までであり得る。例えば、
組成物の総重量に基づく１またはそれ以上の中間層成分の総量は、１０〜３０重量パーセ
ントの範囲内であり得るか、または別の場合において、組成物の総重量に基づく１または
それ以上の中間層成分の総量は、１５〜２５重量パーセントの範囲内であり得る。
本発明の組成物のいくつかの実施形態において、最外層成分は、組成物の総重量の４０
〜８０重量パーセントを構成する。４０〜８０重量パーセントのすべての個別の値および
部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、組成物の総重
量のうちの最外層の量は、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０または７５重量パ
ーセントの下限から４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５または８０重量パーセン
トの上限までであり得る。例えば、組成物の総重量に基づく最外層の量は、４０〜８０重
量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、組成物の総重量に基づく
最外層の量は、５５〜６５重量パーセントの範囲内であり得る。
〜８０重量パーセントを構成する。４０〜８０重量パーセントのすべての個別の値および
部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、組成物の総重
量のうちの最外層の量は、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０または７５重量パ
ーセントの下限から４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５または８０重量パーセン
トの上限までであり得る。例えば、組成物の総重量に基づく最外層の量は、４０〜８０重
量パーセントの範囲内であり得るか、または別の場合において、組成物の総重量に基づく
最外層の量は、５５〜６５重量パーセントの範囲内であり得る。
本発明の組成物のある特定の実施形態において有用な機能性モノマーは、酸、アミノ、
オキシラン、グリシジルおよびヒドロキシル官能基からなる群から得られる。機能性モノ
マーの例としては、グリシジルメタクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート、ヒド
ロキシプロピルメタクリレート、ヒドロキシブチルメタクリレート、（メタ）アクリル酸
、（メタ）アクリルアミドが挙げられるがこれらに限定されない。
オキシラン、グリシジルおよびヒドロキシル官能基からなる群から得られる。機能性モノ
マーの例としては、グリシジルメタクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート、ヒド
ロキシプロピルメタクリレート、ヒドロキシブチルメタクリレート、（メタ）アクリル酸
、（メタ）アクリルアミドが挙げられるがこれらに限定されない。
本発明の組成物のいくつかの実施形態において、コア成分および１またはそれ以上の中
間層成分は、エマルション重合によって形成され、５００ｎｍ未満のサイズを有するラテ
ックス粒子を形成する。５００ｎｍ未満が上限のすべての個別の値および部分的な範囲が
本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、上記ラテックス粒子のサイズ
は、５００、５７５、５５０、５２５、５００、４７５または４５０ｎｍ未満が上限であ
り得る。
間層成分は、エマルション重合によって形成され、５００ｎｍ未満のサイズを有するラテ
ックス粒子を形成する。５００ｎｍ未満が上限のすべての個別の値および部分的な範囲が
本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、上記ラテックス粒子のサイズ
は、５００、５７５、５５０、５２５、５００、４７５または４５０ｎｍ未満が上限であ
り得る。
本発明の組成物のいくつかの実施形態において、最外層成分は、溶液重合プロセス、懸
濁重合プロセスおよびエマルション重合プロセスのうちの１またはそれ以上によって形成
される。それによって形成された最外層成分は、その後、コア成分および１またはそれ以
上の中間層成分のエマルション重合によって形成されたラテックス粒子とともに溶融加工
され得る。
濁重合プロセスおよびエマルション重合プロセスのうちの１またはそれ以上によって形成
される。それによって形成された最外層成分は、その後、コア成分および１またはそれ以
上の中間層成分のエマルション重合によって形成されたラテックス粒子とともに溶融加工
され得る。
本発明のなおも他の実施形態において、コア成分、１またはそれ以上の中間層成分およ
び最外層成分のすべてが、エマルション重合によって形成される。
び最外層成分のすべてが、エマルション重合によって形成される。
エマルション重合プロセスは、例としてこれらに限定されないが、本明細書の本発明の
実施例に記載されるように行われ得る。溶液重合プロセスは、「Principles of Polymeri
zation,」 Third Edition, G. Odian, Wiley-Interscience, p. 302（この開示は参照に
より本明細書中に組み込まれる）に記載されているように行われ得る。懸濁重合プロセス
は、「Principles of Polymerization,」 Third Edition, G. Odian, Wiley-Interscienc
e, p. 352（この開示は参照により本明細書中に組み込まれる）に記載されているように
行われ得る。
実施例に記載されるように行われ得る。溶液重合プロセスは、「Principles of Polymeri
zation,」 Third Edition, G. Odian, Wiley-Interscience, p. 302（この開示は参照に
より本明細書中に組み込まれる）に記載されているように行われ得る。懸濁重合プロセス
は、「Principles of Polymerization,」 Third Edition, G. Odian, Wiley-Interscienc
e, p. 352（この開示は参照により本明細書中に組み込まれる）に記載されているように
行われ得る。
本発明のいくつかの実施形態において、最外層成分は、５００，０００ｇ／モル以下の
重量平均分子量を有する。５００，０００ｇ／モル未満が上限のすべての個別の値および
部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、最外層成分の
重量平均分子量は、５００，０００ｇ／モル、４５０，０００ｇ／モル、４００，０００
ｇ／モルまたは３５０，０００ｇ／モル未満が上限であり得る。
重量平均分子量を有する。５００，０００ｇ／モル未満が上限のすべての個別の値および
部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、最外層成分の
重量平均分子量は、５００，０００ｇ／モル、４５０，０００ｇ／モル、４００，０００
ｇ／モルまたは３５０，０００ｇ／モル未満が上限であり得る。
代替の実施形態において、本発明はさらに、本明細書中で述べられる実施形態のいずれ
か１つの１またはそれ以上の多段階ポリマー組成物を含むフィルムを提供する。
か１つの１またはそれ以上の多段階ポリマー組成物を含むフィルムを提供する。
本発明のフィルムのある特定の実施形態において、そのフィルムは、６３３ｎｍの波長
において、５ｎｍ未満の面内レターデーションΔｎｄを示す。５ｎｍ未満のすべての個別
の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、本
発明のフィルムの面内レターデーションは、５、３、２．７５、２．５、２または１ｎｍ
未満が上限であり得る。
において、５ｎｍ未満の面内レターデーションΔｎｄを示す。５ｎｍ未満のすべての個別
の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例えば、本
発明のフィルムの面内レターデーションは、５、３、２．７５、２．５、２または１ｎｍ
未満が上限であり得る。
本発明のフィルムのある特定の実施形態において、そのフィルムは、６３３ｎｍ波長に
おいて、５０ｎｍ未満の厚さ方向レターデーションＲｔｈを示す。５０ｎｍ未満のすべて
の個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例え
ば、本発明のフィルムの厚さ方向レターデーションは、５０、４０、３０、２０、１０ま
たは５ｎｍ未満が上限であり得る。
おいて、５０ｎｍ未満の厚さ方向レターデーションＲｔｈを示す。５０ｎｍ未満のすべて
の個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；例え
ば、本発明のフィルムの厚さ方向レターデーションは、５０、４０、３０、２０、１０ま
たは５ｎｍ未満が上限であり得る。
いくつかの実施形態において、本発明のフィルムは、３０〜１５０ミクロンの厚さを有
する。３０〜１５０ミクロンのすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含め
られ、本明細書中に開示される；例えば、フィルムの厚さは、３０、５０、７０、９０、
１１０、１３０または１４０ミクロンの下限から４０、６０、８０、１００、１２０、１
４０または１５０ミクロンの上限までであり得る。例えば、フィルムの厚さは、３０〜１
５０ミクロンの範囲内であり得るか、または別の場合において、フィルムの厚さは、３０
〜９０ミクロンの範囲内であり得るか、または別の場合において、フィルムの厚さは、１
００〜１５０ミクロンの範囲内であり得るか、または別の場合において、フィルムの厚さ
は、６０〜８０ミクロンの範囲内であり得る。
する。３０〜１５０ミクロンのすべての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含め
られ、本明細書中に開示される；例えば、フィルムの厚さは、３０、５０、７０、９０、
１１０、１３０または１４０ミクロンの下限から４０、６０、８０、１００、１２０、１
４０または１５０ミクロンの上限までであり得る。例えば、フィルムの厚さは、３０〜１
５０ミクロンの範囲内であり得るか、または別の場合において、フィルムの厚さは、３０
〜９０ミクロンの範囲内であり得るか、または別の場合において、フィルムの厚さは、１
００〜１５０ミクロンの範囲内であり得るか、または別の場合において、フィルムの厚さ
は、６０〜８０ミクロンの範囲内であり得る。
いくつかの実施形態において、本発明のフィルムは、ＡＳＴＭ Ｄ８７１−９６（２０
１０）に従って測定したとき、１．５％未満のヘイズレベルを有する。１．５％未満のす
べての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；
例えば、フィルムのヘイズレベルは、１．５、１．３、１．０、０．８、０．６または０
．４％未満が上限であり得る。
１０）に従って測定したとき、１．５％未満のヘイズレベルを有する。１．５％未満のす
べての個別の値および部分的な範囲が本明細書中に含められ、本明細書中に開示される；
例えば、フィルムのヘイズレベルは、１．５、１．３、１．０、０．８、０．６または０
．４％未満が上限であり得る。
なおも別の代替の実施形態において、本発明はさらに、本明細書中に記載される実施形
態のいずれか１つに係る多段階ポリマー組成物を含む偏光保護フィルムを提供する。
態のいずれか１つに係る多段階ポリマー組成物を含む偏光保護フィルムを提供する。
なおも別の代替の実施形態において、本発明はさらに、本明細書中に記載される実施形
態のいずれか１つに係るフィルムを含む偏光板を提供する。
態のいずれか１つに係るフィルムを含む偏光板を提供する。
本明細書中の偏光板および偏光保護フィルムという用語は、当分野において通常理解さ
れている意味、ならびに例えば、米国特許出願公開第２０１００００２２９８および２０
０７０２４３３６４（これらの開示は参照により本明細書中に組み込まれる）において与
えられている意味と同じ意味を有する。
れている意味、ならびに例えば、米国特許出願公開第２０１００００２２９８および２０
０７０２４３３６４（これらの開示は参照により本明細書中に組み込まれる）において与
えられている意味と同じ意味を有する。
なおも別の代替の実施形態において、本発明はさらに、本明細書中に記載される実施形
態のいずれか１つに係る１またはそれ以上の本発明の多段階ポリマー組成物を含む第１層
およびポリビニルアルコールを含む第２層を含む多層化フィルムを提供する。本発明のあ
る特定の実施形態において有用な例示的なポリビニルアルコールとしては、色素偏光（dy
e polarized）ポリビニルアルコールが挙げられるが、これに限定されない。
態のいずれか１つに係る１またはそれ以上の本発明の多段階ポリマー組成物を含む第１層
およびポリビニルアルコールを含む第２層を含む多層化フィルムを提供する。本発明のあ
る特定の実施形態において有用な例示的なポリビニルアルコールとしては、色素偏光（dy
e polarized）ポリビニルアルコールが挙げられるが、これに限定されない。
なおも別の代替の実施形態において、本発明はさらに、本明細書中に記載される実施形
態のいずれか１つに係る１またはそれ以上の本発明の多段階ポリマー組成物を含む第１層
およびセルローストリアセテートを含む第２層を含む多層化フィルムを提供する。
態のいずれか１つに係る１またはそれ以上の本発明の多段階ポリマー組成物を含む第１層
およびセルローストリアセテートを含む第２層を含む多層化フィルムを提供する。
本発明のある特定の実施形態において、多層化フィルムは、溶融プロセスによって製造
される。本発明のいくつかの実施形態において有用な例示的な溶融プロセスとしては、カ
レンダー法、流延押出、ブロー押出、射出成形または共押出プロセスが挙げられるが、こ
れらに限定されない。
される。本発明のいくつかの実施形態において有用な例示的な溶融プロセスとしては、カ
レンダー法、流延押出、ブロー押出、射出成形または共押出プロセスが挙げられるが、こ
れらに限定されない。
なおも別の実施形態において、本発明はさらに、架橋されたコア成分、１またはそれ以
上の中間層成分および最外層成分から本質的になる多段階ポリマー組成物を提供し、ここ
で、架橋されたコア、１またはそれ以上の中間層および最外層の各々の屈折率は、各隣接
成分の屈折率の２％以内であり；架橋されたコア成分は、７５〜９９．９重量パーセント
の、アルキル、アリールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群
から選択される少なくとも１つの第１モノマーから得られる単位、必要に応じて、１〜２
０重量パーセントの、ビニルモノマーからなる群から選択される第２モノマーから得られ
る単位；および０．１〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまた
はそれらの組み合わせから得られる単位を含み、−７５〜−３５℃のＴｇを有し；１また
はそれ以上の中間層成分の各々は、７１〜９９．９重量パーセントの、アルキル、アリー
ルおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される第３モ
ノマーから得られる単位、０〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマ
ーまたはそれらの組み合わせから得られる単位、必要に応じて、１〜１０重量パーセント
の１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位、０〜１４重量パーセントのビニ
ルモノマーを含み、−３５〜１００℃のＴｇを有し；最外層成分は、９０〜１００重量パ
ーセントの、１〜１２個の炭素原子を有するアルキル（メタ）アクリレートからなる群か
ら選択される第４モノマーから得られる単位、必要に応じて、０．５〜１０重量パーセン
トの１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位を含み、８０〜１３０℃のＴｇ
を有する。上記組成物から製造されるフィルムおよび偏光板も提供される。
上の中間層成分および最外層成分から本質的になる多段階ポリマー組成物を提供し、ここ
で、架橋されたコア、１またはそれ以上の中間層および最外層の各々の屈折率は、各隣接
成分の屈折率の２％以内であり；架橋されたコア成分は、７５〜９９．９重量パーセント
の、アルキル、アリールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群
から選択される少なくとも１つの第１モノマーから得られる単位、必要に応じて、１〜２
０重量パーセントの、ビニルモノマーからなる群から選択される第２モノマーから得られ
る単位；および０．１〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまた
はそれらの組み合わせから得られる単位を含み、−７５〜−３５℃のＴｇを有し；１また
はそれ以上の中間層成分の各々は、７１〜９９．９重量パーセントの、アルキル、アリー
ルおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される第３モ
ノマーから得られる単位、０〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマ
ーまたはそれらの組み合わせから得られる単位、必要に応じて、１〜１０重量パーセント
の１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位、０〜１４重量パーセントのビニ
ルモノマーを含み、−３５〜１００℃のＴｇを有し；最外層成分は、９０〜１００重量パ
ーセントの、１〜１２個の炭素原子を有するアルキル（メタ）アクリレートからなる群か
ら選択される第４モノマーから得られる単位、必要に応じて、０．５〜１０重量パーセン
トの１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位を含み、８０〜１３０℃のＴｇ
を有する。上記組成物から製造されるフィルムおよび偏光板も提供される。
なおも別の実施形態において、本発明はさらに、架橋されたコア成分、１またはそれ以
上の中間層成分および最外層成分を含む多段階ポリマー組成物を提供し、ここで、架橋さ
れたコア、１またはそれ以上の中間層および最外層の各々の屈折率は、各隣接成分の屈折
率の２％以内であり；架橋されたコア成分は、７５〜９９．９重量パーセントの、アルキ
ル、アリールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択さ
れる少なくとも１つの第１モノマーから得られる単位、必要に応じて、１〜２０重量パー
セントの、ビニルモノマーからなる群から選択される第２モノマーから得られる単位；お
よび０．１〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの
組み合わせから得られる単位から本質的になり、−７５〜−３５℃のＴｇを有し；１また
はそれ以上の中間層成分の各々は、７１〜９９．９重量パーセントの、アルキル、アリー
ルおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される第３モ
ノマーから得られる単位、０〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマ
ーまたはそれらの組み合わせから得られる単位、必要に応じて、１〜１０重量パーセント
の１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位、０〜１４重量パーセントのビニ
ルモノマーを含み、−３５〜１００℃のＴｇを有し；最外層成分は、９０〜１００重量パ
ーセントの、１〜１２個の炭素原子を有するアルキル（メタ）アクリレートからなる群か
ら選択される第４モノマーから得られる単位、必要に応じて、０．５〜１０重量パーセン
トの１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位を含み、８０〜１３０℃のＴｇ
を有する。上記組成物から製造されるフィルムおよび偏光板も提供される。
上の中間層成分および最外層成分を含む多段階ポリマー組成物を提供し、ここで、架橋さ
れたコア、１またはそれ以上の中間層および最外層の各々の屈折率は、各隣接成分の屈折
率の２％以内であり；架橋されたコア成分は、７５〜９９．９重量パーセントの、アルキ
ル、アリールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択さ
れる少なくとも１つの第１モノマーから得られる単位、必要に応じて、１〜２０重量パー
セントの、ビニルモノマーからなる群から選択される第２モノマーから得られる単位；お
よび０．１〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの
組み合わせから得られる単位から本質的になり、−７５〜−３５℃のＴｇを有し；１また
はそれ以上の中間層成分の各々は、７１〜９９．９重量パーセントの、アルキル、アリー
ルおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される第３モ
ノマーから得られる単位、０〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマ
ーまたはそれらの組み合わせから得られる単位、必要に応じて、１〜１０重量パーセント
の１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位、０〜１４重量パーセントのビニ
ルモノマーを含み、−３５〜１００℃のＴｇを有し；最外層成分は、９０〜１００重量パ
ーセントの、１〜１２個の炭素原子を有するアルキル（メタ）アクリレートからなる群か
ら選択される第４モノマーから得られる単位、必要に応じて、０．５〜１０重量パーセン
トの１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位を含み、８０〜１３０℃のＴｇ
を有する。上記組成物から製造されるフィルムおよび偏光板も提供される。
なおも別の実施形態において、本発明はさらに、架橋されたコア成分、１またはそれ以
上の中間層成分および最外層成分を含む多段階ポリマー組成物を提供し、ここで、架橋さ
れたコア、１またはそれ以上の中間層および最外層の各々の屈折率は、各隣接成分の屈折
率の２％以内であり；架橋されたコア成分は、７５〜９９．９重量パーセントの、アルキ
ル、アリールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択さ
れる少なくとも１つの第１モノマーから得られる単位、必要に応じて、１〜２０重量パー
セントの、ビニルモノマーからなる群から選択される第２モノマーから得られる単位；お
よび０．１〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの
組み合わせから得られる単位を含み、−７５〜−３５℃のＴｇを有し；１またはそれ以上
の中間層成分の各々は、７１〜９９．９重量パーセントの、アルキル、アリールおよびシ
クロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される第３モノマーから
得られる単位、０〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそ
れらの組み合わせから得られる単位、必要に応じて、１〜１０重量パーセントの１または
それ以上の機能性モノマーから得られる単位、０〜１４重量パーセントのビニルモノマー
から本質的になり、−３５〜１００℃のＴｇを有し；最外層成分は、９０〜１００重量パ
ーセントの、１〜１２個の炭素原子を有するアルキル（メタ）アクリレートからなる群か
ら選択される第４モノマーから得られる単位、必要に応じて、０．５〜１０重量パーセン
トの１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位を含み、８０〜１３０℃のＴｇ
を有する。上記組成物から製造されるフィルムおよび偏光板も提供される。
上の中間層成分および最外層成分を含む多段階ポリマー組成物を提供し、ここで、架橋さ
れたコア、１またはそれ以上の中間層および最外層の各々の屈折率は、各隣接成分の屈折
率の２％以内であり；架橋されたコア成分は、７５〜９９．９重量パーセントの、アルキ
ル、アリールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択さ
れる少なくとも１つの第１モノマーから得られる単位、必要に応じて、１〜２０重量パー
セントの、ビニルモノマーからなる群から選択される第２モノマーから得られる単位；お
よび０．１〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの
組み合わせから得られる単位を含み、−７５〜−３５℃のＴｇを有し；１またはそれ以上
の中間層成分の各々は、７１〜９９．９重量パーセントの、アルキル、アリールおよびシ
クロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される第３モノマーから
得られる単位、０〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそ
れらの組み合わせから得られる単位、必要に応じて、１〜１０重量パーセントの１または
それ以上の機能性モノマーから得られる単位、０〜１４重量パーセントのビニルモノマー
から本質的になり、−３５〜１００℃のＴｇを有し；最外層成分は、９０〜１００重量パ
ーセントの、１〜１２個の炭素原子を有するアルキル（メタ）アクリレートからなる群か
ら選択される第４モノマーから得られる単位、必要に応じて、０．５〜１０重量パーセン
トの１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位を含み、８０〜１３０℃のＴｇ
を有する。上記組成物から製造されるフィルムおよび偏光板も提供される。
なおも別の実施形態において、本発明はさらに、架橋されたコア成分、１またはそれ以
上の中間層成分および最外層成分を含む多段階ポリマー組成物を提供し、ここで、架橋さ
れたコア、１またはそれ以上の中間層および最外層の各々の屈折率は、各隣接成分の屈折
率の２％以内であり；架橋されたコア成分は、７５〜９９．９重量パーセントの、アルキ
ル、アリールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択さ
れる少なくとも１つの第１モノマーから得られる単位、必要に応じて、１〜２０重量パー
セントの、ビニルモノマーからなる群から選択される第２モノマーから得られる単位；お
よび０．１〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの
組み合わせから得られる単位を含み、−７５〜−３５℃のＴｇを有し；１またはそれ以上
の中間層成分の各々は、７１〜９９．９重量パーセントの、アルキル、アリールおよびシ
クロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される第３モノマーから
得られる単位、０〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそ
れらの組み合わせから得られる単位、必要に応じて、１〜１０重量パーセントの１または
それ以上の機能性モノマーから得られる単位、０〜１４重量パーセントのビニルモノマー
を含み、−３５〜１００℃のＴｇを有し；最外層成分は、９０〜１００重量パーセントの
、１〜１２個の炭素原子を有するアルキル（メタ）アクリレートからなる群から選択され
る第４モノマーから得られる単位、必要に応じて、０．５〜１０重量パーセントの１また
はそれ以上の機能性モノマーから得られる単位から本質的になり、８０〜１３０℃のＴｇ
を有する。上記組成物から製造されるフィルムおよび偏光板も提供される。
上の中間層成分および最外層成分を含む多段階ポリマー組成物を提供し、ここで、架橋さ
れたコア、１またはそれ以上の中間層および最外層の各々の屈折率は、各隣接成分の屈折
率の２％以内であり；架橋されたコア成分は、７５〜９９．９重量パーセントの、アルキ
ル、アリールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択さ
れる少なくとも１つの第１モノマーから得られる単位、必要に応じて、１〜２０重量パー
セントの、ビニルモノマーからなる群から選択される第２モノマーから得られる単位；お
よび０．１〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの
組み合わせから得られる単位を含み、−７５〜−３５℃のＴｇを有し；１またはそれ以上
の中間層成分の各々は、７１〜９９．９重量パーセントの、アルキル、アリールおよびシ
クロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される第３モノマーから
得られる単位、０〜５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそ
れらの組み合わせから得られる単位、必要に応じて、１〜１０重量パーセントの１または
それ以上の機能性モノマーから得られる単位、０〜１４重量パーセントのビニルモノマー
を含み、−３５〜１００℃のＴｇを有し；最外層成分は、９０〜１００重量パーセントの
、１〜１２個の炭素原子を有するアルキル（メタ）アクリレートからなる群から選択され
る第４モノマーから得られる単位、必要に応じて、０．５〜１０重量パーセントの１また
はそれ以上の機能性モノマーから得られる単位から本質的になり、８０〜１３０℃のＴｇ
を有する。上記組成物から製造されるフィルムおよび偏光板も提供される。
以下の実施例は、本発明を例証するが、本発明の範囲を限定すると意図されていない。
別段特定されない限り、すべての部は重量部である。以下の省略形がすべての実施例に適
用される：ＢＡは、ブチルアクリレートであり；ＢｚＡは、ベンジルアクリレートであり
；ＢＤＡは、ブタンジオールジアクリレートであり；ＡＬＭＡは、アリルメタクリレート
であり；ＭＭＡは、メチルメタクリレートであり；ＥＡは、エチルアクリレートであり；
ＨＥＭＡは、２−ヒドロキシエチルメタクリレートであり；ＤＤＭは、ドデシルメルカプ
タンであり；Ｓｔは、スチレンであり；ｎ−ＤＤＭは、ｎ−ドデシルメルカプタンである
。
別段特定されない限り、すべての部は重量部である。以下の省略形がすべての実施例に適
用される：ＢＡは、ブチルアクリレートであり；ＢｚＡは、ベンジルアクリレートであり
；ＢＤＡは、ブタンジオールジアクリレートであり；ＡＬＭＡは、アリルメタクリレート
であり；ＭＭＡは、メチルメタクリレートであり；ＥＡは、エチルアクリレートであり；
ＨＥＭＡは、２−ヒドロキシエチルメタクリレートであり；ＤＤＭは、ドデシルメルカプ
タンであり；Ｓｔは、スチレンであり；ｎ−ＤＤＭは、ｎ−ドデシルメルカプタンである
。
本発明実施例１
異なる中間層組成を有する４段階ポリマーの調製
この実施例は、本発明の４段階ポリマーを例証し、そのモノマーの組成は、以下のとお
りである：３ｗｔ％シードラテックス；ＢＡ：ＢＤＡ：ＡＬＭＡ：ＢｚＡから形成される
２２ｗｔ％コア（７４：１．０：０．５：２４．５の重量比、屈折率計算値（ＲＩ）＝１
．４８４，Ｔｇ計算値＝−３８℃）、ＢＡ：ＭＭＡ：ＡＬＭＡから形成される２２ｗｔ％
中間層成分（３９．５：６０：０．５の重量比、ＲＩ計算値＝１．４８５、Ｔｇ計算値＝
１２℃）、ＭＭＡ：ＥＡ：ＤＤＭから形成される２６ｗｔ％第２中間層（９５．９：４：
０．１の重量比、ＲＩ計算値＝１．４８８、Ｔｇ計算値＝９８℃）およびＭＭＡ：ＥＡ：
ＨＥＭＡ：ＤＤＭから形成される２７ｗｔ％外層（９３．９：２：４：０．１の重量比、
ＲＩ計算値＝１．４８７、Ｔｇ計算値＝９８℃）。すべてのＴｇ計算値は、Ｆｏｘ式，T.
G. Fox, Bull. Am. Phys. Soc., 1, 123(1956)（参照により本明細書中に組み込まれる
）に基づく。
異なる中間層組成を有する４段階ポリマーの調製
この実施例は、本発明の４段階ポリマーを例証し、そのモノマーの組成は、以下のとお
りである：３ｗｔ％シードラテックス；ＢＡ：ＢＤＡ：ＡＬＭＡ：ＢｚＡから形成される
２２ｗｔ％コア（７４：１．０：０．５：２４．５の重量比、屈折率計算値（ＲＩ）＝１
．４８４，Ｔｇ計算値＝−３８℃）、ＢＡ：ＭＭＡ：ＡＬＭＡから形成される２２ｗｔ％
中間層成分（３９．５：６０：０．５の重量比、ＲＩ計算値＝１．４８５、Ｔｇ計算値＝
１２℃）、ＭＭＡ：ＥＡ：ＤＤＭから形成される２６ｗｔ％第２中間層（９５．９：４：
０．１の重量比、ＲＩ計算値＝１．４８８、Ｔｇ計算値＝９８℃）およびＭＭＡ：ＥＡ：
ＨＥＭＡ：ＤＤＭから形成される２７ｗｔ％外層（９３．９：２：４：０．１の重量比、
ＲＩ計算値＝１．４８７、Ｔｇ計算値＝９８℃）。すべてのＴｇ計算値は、Ｆｏｘ式，T.
G. Fox, Bull. Am. Phys. Soc., 1, 123(1956)（参照により本明細書中に組み込まれる
）に基づく。
撹拌機、温度計、窒素入口、モノマー添加用入口および還流冷却器を備えたリアクター
に、５２５グラムの脱イオン水、１２６グラムのシードラテックス（調製法は下記に記載
される）を投入した。次いで、この混合物に、７２℃において６０分間窒素を散布した。
散布時間の終わりに、そのリアクターに過硫酸ナトリウムの１０グラムの２％溶液を加え
た。次いで、４１０グラムの第１段階モノマー混合物（２４１グラムのＢＡ、３．２グラ
ムのＢＤＡ、１．５グラムのＡＬＭＡおよび８０グラムのＢｚＡを７８グラムの脱イオン
水中のナトリウムドデシルベンゼンスルホネートの１１グラムの２５％溶液と混合するこ
とによって調製された）を、約１２０ｒｐｍの速度で撹拌しながら、そのリアクターに６
０分間にわたって加えた。３０グラムの過硫酸ナトリウム重合開始剤溶液（調製法は上に
記載した）を、そのリアクターに６０分間にわたって、第１段階モノマー混合物と同時に
供給した。この添加時間の間、リアクターの温度を８５℃で維持した。反応混合物をさら
に３０分間、８５℃で維持することによって、第１段階の重合を、実質的に完了するまで
行った。
に、５２５グラムの脱イオン水、１２６グラムのシードラテックス（調製法は下記に記載
される）を投入した。次いで、この混合物に、７２℃において６０分間窒素を散布した。
散布時間の終わりに、そのリアクターに過硫酸ナトリウムの１０グラムの２％溶液を加え
た。次いで、４１０グラムの第１段階モノマー混合物（２４１グラムのＢＡ、３．２グラ
ムのＢＤＡ、１．５グラムのＡＬＭＡおよび８０グラムのＢｚＡを７８グラムの脱イオン
水中のナトリウムドデシルベンゼンスルホネートの１１グラムの２５％溶液と混合するこ
とによって調製された）を、約１２０ｒｐｍの速度で撹拌しながら、そのリアクターに６
０分間にわたって加えた。３０グラムの過硫酸ナトリウム重合開始剤溶液（調製法は上に
記載した）を、そのリアクターに６０分間にわたって、第１段階モノマー混合物と同時に
供給した。この添加時間の間、リアクターの温度を８５℃で維持した。反応混合物をさら
に３０分間、８５℃で維持することによって、第１段階の重合を、実質的に完了するまで
行った。
次いで、温度を８５℃で維持しつつ、そのリアクター（それはなおも第１段階の重合反
応産物混合物を含んでいた）に第２段階モノマー混合物（１２９グラムのＭＭＡ、１４５
グラムのＢＡ、１．５０グラムのＡＬＭＡ、４８．４グラムのＳｔ、４．７グラムのナト
リウムドデシルベンゼンスルホネートおよび６７グラムの脱イオン水、ならびに１％過硫
酸ナトリウム溶液からなる３０グラムの重合開始剤を混合することによって調製された）
を６０分間にわたって投入することによって、第２段階を加えた。反応混合物をさらに３
０分間、８５℃で維持することによって、第２段階の重合を、実質的に完了するまで行っ
た。
応産物混合物を含んでいた）に第２段階モノマー混合物（１２９グラムのＭＭＡ、１４５
グラムのＢＡ、１．５０グラムのＡＬＭＡ、４８．４グラムのＳｔ、４．７グラムのナト
リウムドデシルベンゼンスルホネートおよび６７グラムの脱イオン水、ならびに１％過硫
酸ナトリウム溶液からなる３０グラムの重合開始剤を混合することによって調製された）
を６０分間にわたって投入することによって、第２段階を加えた。反応混合物をさらに３
０分間、８５℃で維持することによって、第２段階の重合を、実質的に完了するまで行っ
た。
次いで、撹拌速度を約１１０ｒｐｍまで低下させ、温度を８５℃で維持しつつ、第２段
階の重合反応産物混合物に、第３段階モノマー混合物（３７３グラムのＭＭＡ、１６グラ
ムのＥＡ、０．３グラムのｎ−ＤＤＭ、３グラムのナトリウムドデシルベンゼンスルホネ
ート（２４％水溶液）および５８グラムの重合開始剤（過硫酸ナトリウムの２％溶液）を
混合することによって調製された）を７５分間にわたってそのリアクターに供給した。反
応混合物をさらに３０分間、８５℃で維持することによって、第３段階の重合を、実質的
に完了するまで行った。
階の重合反応産物混合物に、第３段階モノマー混合物（３７３グラムのＭＭＡ、１６グラ
ムのＥＡ、０．３グラムのｎ−ＤＤＭ、３グラムのナトリウムドデシルベンゼンスルホネ
ート（２４％水溶液）および５８グラムの重合開始剤（過硫酸ナトリウムの２％溶液）を
混合することによって調製された）を７５分間にわたってそのリアクターに供給した。反
応混合物をさらに３０分間、８５℃で維持することによって、第３段階の重合を、実質的
に完了するまで行った。
撹拌速度を１１０ｒｐｍで維持し、温度を８５℃で維持しつつ、第３段階の重合反応産
物混合物に、第４段階モノマー混合物（３７３グラムのＭＭＡ、１６グラムのＥＡ、１６
グラムのＨＥＭＡ、０．３グラムのｎ−ＤＤＭ、３グラムのナトリウムドデシルベンゼン
スルホネート（２４％水溶液）および５８グラムの重合開始剤（過硫酸ナトリウムの２％
溶液）を混合することによって調製された）を７５分間にわたってそのリアクターに供給
した。反応混合物をさらに３０分間、８５℃で維持することによって、第４段階の重合を
、実質的に完了するまで行った。
物混合物に、第４段階モノマー混合物（３７３グラムのＭＭＡ、１６グラムのＥＡ、１６
グラムのＨＥＭＡ、０．３グラムのｎ−ＤＤＭ、３グラムのナトリウムドデシルベンゼン
スルホネート（２４％水溶液）および５８グラムの重合開始剤（過硫酸ナトリウムの２％
溶液）を混合することによって調製された）を７５分間にわたってそのリアクターに供給
した。反応混合物をさらに３０分間、８５℃で維持することによって、第４段階の重合を
、実質的に完了するまで行った。
得られた４段階ポリマーラテックスを室温に冷却し、１２０メッシュスクリーンで濾過
した。生成物は、４４．８％の固体レベルおよび可溶分＝５０，８００ｇ／モルの重量平
均分子量を有すると特徴付けられた。
した。生成物は、４４．８％の固体レベルおよび可溶分＝５０，８００ｇ／モルの重量平
均分子量を有すると特徴付けられた。
まず、５００グラムの脱イオン水および０．０４グラムの水酸化ナトリウムを丸底５リ
ットルガラスリアクターに加えることによって、シードラテックスを調製した。３０分間
乾燥窒素を散布しつつ、そのリアクターを１３０ｒｐｍで撹拌し、７０℃に加熱した。１
３グラム（４９．７４％固体）のナトリウムラウリルスルホネート、０．０５グラムのナ
トリウムＥＤＴＡおよび０．０３グラムの硫酸鉄七水和物をそのリアクターに加えた。そ
の温度を７０℃で保持した。（１）２３７グラムのブチルアクリレート、１．７グラムの
アリルメタクリレートと（２）２０グラムの水中の０．４グラムの過硫酸ナトリウムの溶
液との混合物をそのリアクターに加えた。ピーク温度が観察された後、ピーク温度は、約
１０分間保持された。このラテックスの観察された粒径は、５５ｎｍであり、固体含有量
は、３２％だった。
ットルガラスリアクターに加えることによって、シードラテックスを調製した。３０分間
乾燥窒素を散布しつつ、そのリアクターを１３０ｒｐｍで撹拌し、７０℃に加熱した。１
３グラム（４９．７４％固体）のナトリウムラウリルスルホネート、０．０５グラムのナ
トリウムＥＤＴＡおよび０．０３グラムの硫酸鉄七水和物をそのリアクターに加えた。そ
の温度を７０℃で保持した。（１）２３７グラムのブチルアクリレート、１．７グラムの
アリルメタクリレートと（２）２０グラムの水中の０．４グラムの過硫酸ナトリウムの溶
液との混合物をそのリアクターに加えた。ピーク温度が観察された後、ピーク温度は、約
１０分間保持された。このラテックスの観察された粒径は、５５ｎｍであり、固体含有量
は、３２％だった。
上記ラテックスを、真空オーブンを用いて凍結乾燥し、次いで、得られた粉末を、Ｃｏ
ｌｌｉｎ Ｍｉｌｌ（Ｗ．Ｈ．Ｃｏｌｌｉｎ ＧｍｂＨ Ｍａｓｃｈｉｅｎｅｆａｂｒｉ
ｋ，Ａｉｃｈａｃｈ，Ｇｅｒｍａｎｙ）を使用して１７５℃で３分間粉砕した。粉砕が完
了した後、溶融されたポリマーを金属ロールからはがし、金属型に入れて、８０〜１００
μｍの範囲内の厚さを有する薄いフィルムシートにプレスした。そのフィルムは、９６．
５６、−０．１０、０．６２というＬ、ａ、ｂ値（Ｃｏｌｏｒ Ｑｕｅｓｔ ＩＩ，Ｈｕ
ｎｔｅｒ Ｌａｂ，Ｒｅｓｔｏｎ，Ｖｉｒｇｉｎｉａ，ＵＳＡによって測定された）およ
び０．６２％というヘイズ値を有した。
ｌｌｉｎ Ｍｉｌｌ（Ｗ．Ｈ．Ｃｏｌｌｉｎ ＧｍｂＨ Ｍａｓｃｈｉｅｎｅｆａｂｒｉ
ｋ，Ａｉｃｈａｃｈ，Ｇｅｒｍａｎｙ）を使用して１７５℃で３分間粉砕した。粉砕が完
了した後、溶融されたポリマーを金属ロールからはがし、金属型に入れて、８０〜１００
μｍの範囲内の厚さを有する薄いフィルムシートにプレスした。そのフィルムは、９６．
５６、−０．１０、０．６２というＬ、ａ、ｂ値（Ｃｏｌｏｒ Ｑｕｅｓｔ ＩＩ，Ｈｕ
ｎｔｅｒ Ｌａｂ，Ｒｅｓｔｏｎ，Ｖｉｒｇｉｎｉａ，ＵＳＡによって測定された）およ
び０．６２％というヘイズ値を有した。
本発明実施例２
傾斜組成の中間層を有する中間段階を含む４段階ポリマーの調製
典型的な段階的エマルション重合プロセスは、分子構造における非常に鋭い遷移、すな
わち、急激な組成変化、異なるガラス転移温度および様々な分子量分布を有するポリマー
粒子を生成する。パワーフィード重合プロセス（米国特許第４，０３９，５００号（この
開示は参照により本明細書中に組み込まれる）およびBassett, et al., Nonuniform Emul
sion Polymers, ACS Symp. Ser., 165, p. 371-387 (1981)に記載されている）は、傾斜
のポリマー組成を含むラテックス粒子を得るための、種々のモノマーまたは連鎖移動剤の
供給速度が様々である合成方法である。その重合の初期に合成されるポリマー鎖は、１つ
の成分がより豊富になるが、その重合の後期に合成される鎖は、異なる組成を有し、場合
によっては、逆の組成を有することになる。中間時点において生成されるポリマーは、統
計的平均値に近い組成および分子量を有し得る。物理的には、組成の変化は、ガラス転移
温度を、その組成のＴｇ範囲と一致する広範囲に「不鮮明にする」作用を有し得る。通常
、中間組成物が、互いと大きく異なるそれらの組成物（一般に、そのプロセスの最初の部
分および終わりの部分において生成される組成物）を相溶化する（compatibilize）能力
によって、相分離が回避される。最終的な組成範囲は、他の因子の中でも、個別のモノマ
ーの供給速度によって決定される。
傾斜組成の中間層を有する中間段階を含む４段階ポリマーの調製
典型的な段階的エマルション重合プロセスは、分子構造における非常に鋭い遷移、すな
わち、急激な組成変化、異なるガラス転移温度および様々な分子量分布を有するポリマー
粒子を生成する。パワーフィード重合プロセス（米国特許第４，０３９，５００号（この
開示は参照により本明細書中に組み込まれる）およびBassett, et al., Nonuniform Emul
sion Polymers, ACS Symp. Ser., 165, p. 371-387 (1981)に記載されている）は、傾斜
のポリマー組成を含むラテックス粒子を得るための、種々のモノマーまたは連鎖移動剤の
供給速度が様々である合成方法である。その重合の初期に合成されるポリマー鎖は、１つ
の成分がより豊富になるが、その重合の後期に合成される鎖は、異なる組成を有し、場合
によっては、逆の組成を有することになる。中間時点において生成されるポリマーは、統
計的平均値に近い組成および分子量を有し得る。物理的には、組成の変化は、ガラス転移
温度を、その組成のＴｇ範囲と一致する広範囲に「不鮮明にする」作用を有し得る。通常
、中間組成物が、互いと大きく異なるそれらの組成物（一般に、そのプロセスの最初の部
分および終わりの部分において生成される組成物）を相溶化する（compatibilize）能力
によって、相分離が回避される。最終的な組成範囲は、他の因子の中でも、個別のモノマ
ーの供給速度によって決定される。
ここに記載され、図４に示される実施例は、約−２０℃から約７０℃までの広いＴｇ遷
移を有する傾斜組成を示す。
移を有する傾斜組成を示す。
代替の実施形態において、中間層成分において傾斜組成を有する本発明の多段階ポリマ
ー組成物は、上に記載されたパワーフィード重合方法の代替の配置を用いて達成されても
よい。
ー組成物は、上に記載されたパワーフィード重合方法の代替の配置を用いて達成されても
よい。
この実施例は、本発明の４段階ポリマーを例証し、そのモノマーの組成は、以下のとお
りである：３ｗｔ％シードラテックス；ＢＡ：ＢＤＡ：ＡＬＭＡ：ＢｚＡから形成される
２２ｗｔ％のコア（７４：１．０：０．５：２４．５の重量比、ＲＩ計算値＝１．４８２
、Ｔｇ計算値＝−３８℃）、ＢＡ：ＭＭＡ：ＡＬＭＡ（３９．５：６０：０．５の重量比
、Ｔｇ計算値＝１２℃）とＭＭＡ：ＥＡ：ＤＤＭ（９５．９：４：０．１の重量比）との
間で変動する組成を有する３５ｗｔ％の第２中間傾斜層成分（１．４８４〜１．４８５で
変動するＲＩ計算値、Ｔｇ計算値＝９８℃）、ＭＭＡ：ＥＡ：ＤＤＭから形成される１３
ｗｔ％の第３層（９５．９：４：０．１の重量比；ＲＩ計算値＝１．４８８）およびＭＭ
Ａ：ＥＡ：ＨＥＭＡ：ＤＤＭから形成される２７ｗｔ％の外層（９３．９：４：２：０．
１の重量比、ＲＩ計算値＝１．４８７、Ｔｇ計算値＝９７℃）。
りである：３ｗｔ％シードラテックス；ＢＡ：ＢＤＡ：ＡＬＭＡ：ＢｚＡから形成される
２２ｗｔ％のコア（７４：１．０：０．５：２４．５の重量比、ＲＩ計算値＝１．４８２
、Ｔｇ計算値＝−３８℃）、ＢＡ：ＭＭＡ：ＡＬＭＡ（３９．５：６０：０．５の重量比
、Ｔｇ計算値＝１２℃）とＭＭＡ：ＥＡ：ＤＤＭ（９５．９：４：０．１の重量比）との
間で変動する組成を有する３５ｗｔ％の第２中間傾斜層成分（１．４８４〜１．４８５で
変動するＲＩ計算値、Ｔｇ計算値＝９８℃）、ＭＭＡ：ＥＡ：ＤＤＭから形成される１３
ｗｔ％の第３層（９５．９：４：０．１の重量比；ＲＩ計算値＝１．４８８）およびＭＭ
Ａ：ＥＡ：ＨＥＭＡ：ＤＤＭから形成される２７ｗｔ％の外層（９３．９：４：２：０．
１の重量比、ＲＩ計算値＝１．４８７、Ｔｇ計算値＝９７℃）。
撹拌機、温度計、窒素入口、モノマー添加用入口および還流冷却器を備えたリアクター
に、５２５グラムの脱イオン水、１２６グラムのシードラテックス（調製法は実施例１に
記載された）を投入した。次いで、この混合物に、７２℃において６０分間窒素を散布し
た。散布時間の終わりに、そのリアクターに過硫酸ナトリウムの１０グラムの２％溶液を
加えた。次いで、４１０グラムの第１段階モノマー混合物（２４１グラムのＢＡ、３．２
グラムのＢＤＡ、１．５グラムのＡＬＭＡおよび８０グラムのＢｚＡを７８グラムの脱イ
オン水中のナトリウムドデシルベンゼンスルホネートの１１グラムの２５％溶液と混合す
ることによって調製された）を、約１２０ｒｐｍの速度で撹拌しながら、そのリアクター
に６０分間にわたって加えた。３０グラムの重合開始剤溶液を、そのリアクターに６０分
間にわたって、第１段階モノマー混合物と同時に供給した。この添加時間の間、リアクタ
ーの温度を８５℃で維持した。反応混合物をさらに３０分間、８５℃で維持することによ
って、第１段階の重合を、実質的に完了するまで行った。
に、５２５グラムの脱イオン水、１２６グラムのシードラテックス（調製法は実施例１に
記載された）を投入した。次いで、この混合物に、７２℃において６０分間窒素を散布し
た。散布時間の終わりに、そのリアクターに過硫酸ナトリウムの１０グラムの２％溶液を
加えた。次いで、４１０グラムの第１段階モノマー混合物（２４１グラムのＢＡ、３．２
グラムのＢＤＡ、１．５グラムのＡＬＭＡおよび８０グラムのＢｚＡを７８グラムの脱イ
オン水中のナトリウムドデシルベンゼンスルホネートの１１グラムの２５％溶液と混合す
ることによって調製された）を、約１２０ｒｐｍの速度で撹拌しながら、そのリアクター
に６０分間にわたって加えた。３０グラムの重合開始剤溶液を、そのリアクターに６０分
間にわたって、第１段階モノマー混合物と同時に供給した。この添加時間の間、リアクタ
ーの温度を８５℃で維持した。反応混合物をさらに３０分間、８５℃で維持することによ
って、第１段階の重合を、実質的に完了するまで行った。
次いで、温度を８５℃で維持しつつ、そのリアクター（それはなおも第１段階の重合反
応産物混合物を含んでいた）に第２段階モノマー混合物（１２９グラムのＭＭＡ、１４５
グラムのＢＡ、１．５０グラムのＡＬＭＡ、４８．４グラムのＳｔ、４．７グラムのナト
リウムドデシルベンゼンスルホネートおよび６７グラムの脱イオン水、ならびに１％過硫
酸ナトリウム溶液からなる３０グラムの重合開始剤を混合することによって調製された）
を６０分間にわたって投入することによって、第２段階を加えた。そのリアクターに第２
段階を加えている間に、温度を８５℃で維持しつつ、第３段階モノマー混合物（３７３グ
ラムのＭＭＡ、１６グラムのＥＡ、０．３グラムのｎ−ＤＤＭ、３グラムのナトリウムド
デシルベンゼンスルホネート（２４％水溶液）および５８グラムの重合開始剤（過硫酸ナ
トリウムの２％溶液）を混合することによって調製された）の混合物を、第２段階反応混
合物を含む容器に１２０分間にわたって供給した。第２段階モノマーおよび第３段階モノ
マー混合物のそれぞれの供給時間は、グラフトレベルを調整するために変動し得る。第３
段階混合物（minture）の１００分間の供給が完了した後、反応混合物をさらに３０分間
、８５℃で維持することによって、実質的に完了するまで重合を行った。
応産物混合物を含んでいた）に第２段階モノマー混合物（１２９グラムのＭＭＡ、１４５
グラムのＢＡ、１．５０グラムのＡＬＭＡ、４８．４グラムのＳｔ、４．７グラムのナト
リウムドデシルベンゼンスルホネートおよび６７グラムの脱イオン水、ならびに１％過硫
酸ナトリウム溶液からなる３０グラムの重合開始剤を混合することによって調製された）
を６０分間にわたって投入することによって、第２段階を加えた。そのリアクターに第２
段階を加えている間に、温度を８５℃で維持しつつ、第３段階モノマー混合物（３７３グ
ラムのＭＭＡ、１６グラムのＥＡ、０．３グラムのｎ−ＤＤＭ、３グラムのナトリウムド
デシルベンゼンスルホネート（２４％水溶液）および５８グラムの重合開始剤（過硫酸ナ
トリウムの２％溶液）を混合することによって調製された）の混合物を、第２段階反応混
合物を含む容器に１２０分間にわたって供給した。第２段階モノマーおよび第３段階モノ
マー混合物のそれぞれの供給時間は、グラフトレベルを調整するために変動し得る。第３
段階混合物（minture）の１００分間の供給が完了した後、反応混合物をさらに３０分間
、８５℃で維持することによって、実質的に完了するまで重合を行った。
撹拌速度を１１０ｒｐｍで維持し、温度を８５℃で維持しつつ、第３段階の重合反応産
物混合物に、第４段階モノマー混合物（３７３グラムのＭＭＡ、１６グラムのＥＡ、１６
グラムのＨＥＭＡ、０．３グラムのｎ−ＤＤＭ、３グラムのナトリウムドデシルベンゼン
スルホネート（２４％水溶液）および５８グラムの重合開始剤（過硫酸ナトリウムの２％
溶液）を混合することによって調製された）を７５分間にわたってそのリアクターに供給
した。反応混合物をさらに３０分間、８５℃で維持することによって、第４段階の重合を
、実質的に完了するまで行った。
物混合物に、第４段階モノマー混合物（３７３グラムのＭＭＡ、１６グラムのＥＡ、１６
グラムのＨＥＭＡ、０．３グラムのｎ−ＤＤＭ、３グラムのナトリウムドデシルベンゼン
スルホネート（２４％水溶液）および５８グラムの重合開始剤（過硫酸ナトリウムの２％
溶液）を混合することによって調製された）を７５分間にわたってそのリアクターに供給
した。反応混合物をさらに３０分間、８５℃で維持することによって、第４段階の重合を
、実質的に完了するまで行った。
得られた４段階ポリマーラテックスを室温に冷却し、１２０メッシュスクリーンで濾過
した。生成物は、４２．８％の固体および可溶分＝３２，５００ｇ／モルの重量平均分子
量を有すると特徴付けられた。
した。生成物は、４２．８％の固体および可溶分＝３２，５００ｇ／モルの重量平均分子
量を有すると特徴付けられた。
本発明実施例３
本発明の３段階ポリマー組成物の調製およびそれからのフィルムの製造
この実施例は、本発明の３段階ポリマーを例証し、そのモノマーの組成は、以下のとお
りである：３ｗｔ％シードラテックス；ＢＡ：ＢＤＡ：ＡＬＭＡから形成される２４ｗｔ
％コア（９８．５：１．０：０．５の重量比、屈折率計算値（ＲＩ）＝１．４６１、Ｔｇ
計算値＝−５４℃）、ＢＡ：ＭＭＡ：ＡＬＭＡから形成される２４ｗｔ％中間層成分（３
９．５：６０：０．５の重量比、ＲＩ計算値＝１．４８５、Ｔｇ計算値＝１２℃）および
ＭＭＡ：ＥＡ：ＤＤＭから形成される４９ｗｔ％外層（９５．６：４：０．４の重量比、
ＲＩ計算値＝１．４８８、Ｔｇ計算値＝９８℃）。
本発明の３段階ポリマー組成物の調製およびそれからのフィルムの製造
この実施例は、本発明の３段階ポリマーを例証し、そのモノマーの組成は、以下のとお
りである：３ｗｔ％シードラテックス；ＢＡ：ＢＤＡ：ＡＬＭＡから形成される２４ｗｔ
％コア（９８．５：１．０：０．５の重量比、屈折率計算値（ＲＩ）＝１．４６１、Ｔｇ
計算値＝−５４℃）、ＢＡ：ＭＭＡ：ＡＬＭＡから形成される２４ｗｔ％中間層成分（３
９．５：６０：０．５の重量比、ＲＩ計算値＝１．４８５、Ｔｇ計算値＝１２℃）および
ＭＭＡ：ＥＡ：ＤＤＭから形成される４９ｗｔ％外層（９５．６：４：０．４の重量比、
ＲＩ計算値＝１．４８８、Ｔｇ計算値＝９８℃）。
撹拌機、温度計、窒素入口、モノマー添加用入口および還流冷却器を備えたリアクター
に、１２８０グラムの脱イオン水、１５６グラムのシードラテックス（調製法は本発明実
施例１に記載された）を投入した。次いで、この混合物に、８３℃において６０分間窒素
を散布した。散布時間の終わりに、そのリアクターに過硫酸ナトリウムの２３グラムの０
．３％溶液を加えた。次いで、５１１グラムの第１段階モノマー混合物（３９７グラムの
ＢＡ、４グラムのＢＤＡおよび１．９グラムのＡＬＭＡを９５グラムの脱イオン水中のナ
トリウムドデシルベンゼンスルホネートの１４グラムの２４％溶液と混合することによっ
て調製された）を、約１２５ｒｐｍの速度で撹拌しながら、そのリアクターに６０分間に
わたって加えた。６８グラムの重合開始剤溶液を、そのリアクターに６０分間にわたって
、第１段階モノマー混合物と同時に供給した。この添加時間の間、リアクターの温度を８
５℃で維持した。反応混合物をさらに１５分間、８５℃で維持することによって、第１段
階の重合を、実質的に完了するまで行った。
に、１２８０グラムの脱イオン水、１５６グラムのシードラテックス（調製法は本発明実
施例１に記載された）を投入した。次いで、この混合物に、８３℃において６０分間窒素
を散布した。散布時間の終わりに、そのリアクターに過硫酸ナトリウムの２３グラムの０
．３％溶液を加えた。次いで、５１１グラムの第１段階モノマー混合物（３９７グラムの
ＢＡ、４グラムのＢＤＡおよび１．９グラムのＡＬＭＡを９５グラムの脱イオン水中のナ
トリウムドデシルベンゼンスルホネートの１４グラムの２４％溶液と混合することによっ
て調製された）を、約１２５ｒｐｍの速度で撹拌しながら、そのリアクターに６０分間に
わたって加えた。６８グラムの重合開始剤溶液を、そのリアクターに６０分間にわたって
、第１段階モノマー混合物と同時に供給した。この添加時間の間、リアクターの温度を８
５℃で維持した。反応混合物をさらに１５分間、８５℃で維持することによって、第１段
階の重合を、実質的に完了するまで行った。
次いで、温度を８５℃で維持しつつ、そのリアクター（それはなおも第１段階の重合反
応産物混合物を含んでいた）に第２段階モノマー混合物（２３８グラムのＭＭＡ、１５９
グラムのＢＡ、１．９グラムのＡＬＭＡ、６グラムのナトリウムドデシルベンゼンスルホ
ネートおよび８３グラムの脱イオン水、ならびに０．４％過硫酸ナトリウム溶液からなる
５５グラムの重合開始剤を混合することによって調製された）を６０分間にわたって投入
することによって、第２段階を加えた。反応混合物をさらに１５分間、８５℃で維持する
ことによって、第２段階の重合を、実質的に完了するまで行った。
応産物混合物を含んでいた）に第２段階モノマー混合物（２３８グラムのＭＭＡ、１５９
グラムのＢＡ、１．９グラムのＡＬＭＡ、６グラムのナトリウムドデシルベンゼンスルホ
ネートおよび８３グラムの脱イオン水、ならびに０．４％過硫酸ナトリウム溶液からなる
５５グラムの重合開始剤を混合することによって調製された）を６０分間にわたって投入
することによって、第２段階を加えた。反応混合物をさらに１５分間、８５℃で維持する
ことによって、第２段階の重合を、実質的に完了するまで行った。
次いで、撹拌速度を約１３０ｒｐｍに上げ、温度を８５℃で維持しつつ、第２段階の重
合反応産物混合物に、第３段階モノマー混合物（７６１グラムのＭＭＡ、３２グラムのＥ
Ａ、３．５グラムのｎ−ＤＤＭ、６グラムのナトリウムドデシルベンゼンスルホネート（
２４％水溶液）および９０グラムの重合開始剤（過硫酸ナトリウムの０．２６％溶液）を
混合することによって調製された）を１８０分間にわたってそのリアクターに供給した。
反応混合物をさらに３０分間、８５℃で維持することによって、第３段階の重合を、実質
的に完了するまで行った。
合反応産物混合物に、第３段階モノマー混合物（７６１グラムのＭＭＡ、３２グラムのＥ
Ａ、３．５グラムのｎ−ＤＤＭ、６グラムのナトリウムドデシルベンゼンスルホネート（
２４％水溶液）および９０グラムの重合開始剤（過硫酸ナトリウムの０．２６％溶液）を
混合することによって調製された）を１８０分間にわたってそのリアクターに供給した。
反応混合物をさらに３０分間、８５℃で維持することによって、第３段階の重合を、実質
的に完了するまで行った。
得られた３段階ポリマーラテックスを室温に冷却し、１２０メッシュスクリーンで濾過
した。生成物は、４２．５％の固体および可溶分＝８８，１００ｇ／モルの重量平均分子
量を有すると特徴付けられた。
した。生成物は、４２．５％の固体および可溶分＝８８，１００ｇ／モルの重量平均分子
量を有すると特徴付けられた。
上記ラテックスを、噴霧乾燥機を使用して単離し、次いで、得られた粉末を、３０ｍｍ
ツインスクリュー押出機および４ｍｍ ２−ストランドダイ（Ｗｅｒｎｅｒ ＆ Ｐｈｌ
ｅｉｄｅｒｅｒ，Ｒａｍｓｅｙ，Ｎｅｗ Ｊｅｒｓｅｙ）を使用してペレット化した。ペ
レット化条件は、以下のとおりだった：温度は、２００℃であり、供給速度は、２０１ｂ
ｓ／時であり、ＲＰＭは、１５０だった。次いで、そのペレットを、３インチの特殊スク
リュー（Ｌ／Ｄ＝３３）および１メートル幅の型を備えたシングルスクリュー流延押出フ
ィルムライン（Ｂｒｅｙｅｒ ＧｍｂＨ，Ｓｉｎｇｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ）を使用して薄
いフィルム（約１００μｍ厚）に加工した。そのフィルムは、９６．４８、−０．１２、
１．０９というＬ、ａ、ｂ値（Ｃｏｌｏｒ Ｑｕｅｓｔ ＩＩ，Ｈｕｎｔｅｒ Ｌａｂ，
Ｒｅｓｔｏｎ，Ｖｉｒｇｉｎｉａ，ＵＳＡによって）ならびに１．０８％というヘイズ値
およびΔｎｄ＜３ｎｍという複屈折（６３２．８ｎｍ波長において、ＰＥＭ−９０，Ｈｉ
ｎｄｓ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，Ｉｎｃ．，Ｈｉｌｌｓｂｏｒｏ，Ｏｒｅｇｏｎ，ＵＳ
Ａによって）を有した。
ツインスクリュー押出機および４ｍｍ ２−ストランドダイ（Ｗｅｒｎｅｒ ＆ Ｐｈｌ
ｅｉｄｅｒｅｒ，Ｒａｍｓｅｙ，Ｎｅｗ Ｊｅｒｓｅｙ）を使用してペレット化した。ペ
レット化条件は、以下のとおりだった：温度は、２００℃であり、供給速度は、２０１ｂ
ｓ／時であり、ＲＰＭは、１５０だった。次いで、そのペレットを、３インチの特殊スク
リュー（Ｌ／Ｄ＝３３）および１メートル幅の型を備えたシングルスクリュー流延押出フ
ィルムライン（Ｂｒｅｙｅｒ ＧｍｂＨ，Ｓｉｎｇｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ）を使用して薄
いフィルム（約１００μｍ厚）に加工した。そのフィルムは、９６．４８、−０．１２、
１．０９というＬ、ａ、ｂ値（Ｃｏｌｏｒ Ｑｕｅｓｔ ＩＩ，Ｈｕｎｔｅｒ Ｌａｂ，
Ｒｅｓｔｏｎ，Ｖｉｒｇｉｎｉａ，ＵＳＡによって）ならびに１．０８％というヘイズ値
およびΔｎｄ＜３ｎｍという複屈折（６３２．８ｎｍ波長において、ＰＥＭ−９０，Ｈｉ
ｎｄｓ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，Ｉｎｃ．，Ｈｉｌｌｓｂｏｒｏ，Ｏｒｅｇｏｎ，ＵＳ
Ａによって）を有した。
本発明実施例４
本発明の４段階ポリマーの調製およびそれからのフィルムの製造
この実施例は、本発明の４段階ポリマーを例証し、そのモノマーは、以下のとおり省略
される組成を有する：ＢＡ：ＢＤＡ：ＡＬＭＡから形成される２５ｗｔ％のコア（９８．
５：１．０：０．５のｗｔ比、ＲＩ計算値＝１．４６１、Ｔｇ計算値＝−５４℃）；ＢＡ
：ＭＭＡ：ＡＬＭＡから形成される２５ｗｔ％の第１中間層（３９．５：６０：０．５の
重量比、ＲＩ計算値＝１．４８３、Ｔｇ計算値＝−１２℃）；ＭＭＡ：ＢＡ：ｎ−ＤＤＭ
から形成される２５ｗｔ％の第２中間層（９０：１０：０．５の重量比、ＲＩ計算値＝１
．４８８、Ｔｇ計算値＝７５℃）；およびＭＭＡ：ＢＡ：ｎ−ＤＤＭから形成される２５
ｗｔ％の外層（９０：１０：１．５の重量比、ＲＩ計算値＝１．４８８、Ｔｇ計算値＝７
５℃）。
本発明の４段階ポリマーの調製およびそれからのフィルムの製造
この実施例は、本発明の４段階ポリマーを例証し、そのモノマーは、以下のとおり省略
される組成を有する：ＢＡ：ＢＤＡ：ＡＬＭＡから形成される２５ｗｔ％のコア（９８．
５：１．０：０．５のｗｔ比、ＲＩ計算値＝１．４６１、Ｔｇ計算値＝−５４℃）；ＢＡ
：ＭＭＡ：ＡＬＭＡから形成される２５ｗｔ％の第１中間層（３９．５：６０：０．５の
重量比、ＲＩ計算値＝１．４８３、Ｔｇ計算値＝−１２℃）；ＭＭＡ：ＢＡ：ｎ−ＤＤＭ
から形成される２５ｗｔ％の第２中間層（９０：１０：０．５の重量比、ＲＩ計算値＝１
．４８８、Ｔｇ計算値＝７５℃）；およびＭＭＡ：ＢＡ：ｎ−ＤＤＭから形成される２５
ｗｔ％の外層（９０：１０：１．５の重量比、ＲＩ計算値＝１．４８８、Ｔｇ計算値＝７
５℃）。
撹拌機、温度計、窒素入口、モノマー添加用入口および還流冷却器を備えたリアクター
に、７１００グラムの脱イオン水、１．５４グラムの氷酢酸および１５グラムのジオクチ
ルナトリウムスルホネート（ＢＡ中７０％）を投入し、その混合物に７２℃において６０
分間窒素を散布した。この散布時間の終わりに、２７０グラムの第１段階モノマー混合物
（２０００グラムのＢＡ、２０グラムのＢＤＡ、１０グラムのＡＬＭＡ、１５グラムのジ
オクチルナトリウムスルホネートおよび１５０グラムの脱イオン水を混合することによっ
て調製された）をそのリアクターに投入し、撹拌速度を約１２０ｒｐｍに調整し、４グラ
ムの重合開始剤エマルション（６０グラムのジイソプロピルベンゼンヒドロペルオキシド
、カリウムドデシルベンゼンスルホネートの３０グラムの１０％溶液および１１１０グラ
ムの脱イオン水を混合することによって調製された）およびナトリウムスルホキシレート
ホルムアルデヒドの１２０グラムの１％水溶液をそのリアクターに投入した。得られた混
合物の温度が上昇し始め、反応混合物の色が変化したら、温度を８５℃で維持しつつ、さ
らに３０グラムの上に記載された重合開始剤エマルションおよび第１段階モノマー混合物
の残りをそのリアクターに６０分間にわたって投入し、反応混合物をさらに３０分間、８
５℃で維持することによって、第１段階の重合を、実質的に完了するまで行った。次いで
、温度を８５℃で維持しつつ、第１段階の重合反応産物混合物を含むリアクターに、ホル
ムアルデヒドに対するナトリウムスルホキシレートの２００グラムの１％水溶液に続いて
第２段階モノマー混合物（８００グラムのＢＡ、１２００グラムのＭＭＡ、１０グラムの
ＡＬＭＡ、１４グラムのジオクチルナトリウムスルホネート（ＢＡ中７０％）および１５
０グラムの脱イオン水を混合することによって調製された）および３０グラムの上に記載
された重合開始剤エマルションを６０分間にわたって投入することによって、第２段階を
加え、反応混合物をさらに３０分間、８５℃で維持することによって、第２段階の重合を
、実質的に完了するまで行った。
に、７１００グラムの脱イオン水、１．５４グラムの氷酢酸および１５グラムのジオクチ
ルナトリウムスルホネート（ＢＡ中７０％）を投入し、その混合物に７２℃において６０
分間窒素を散布した。この散布時間の終わりに、２７０グラムの第１段階モノマー混合物
（２０００グラムのＢＡ、２０グラムのＢＤＡ、１０グラムのＡＬＭＡ、１５グラムのジ
オクチルナトリウムスルホネートおよび１５０グラムの脱イオン水を混合することによっ
て調製された）をそのリアクターに投入し、撹拌速度を約１２０ｒｐｍに調整し、４グラ
ムの重合開始剤エマルション（６０グラムのジイソプロピルベンゼンヒドロペルオキシド
、カリウムドデシルベンゼンスルホネートの３０グラムの１０％溶液および１１１０グラ
ムの脱イオン水を混合することによって調製された）およびナトリウムスルホキシレート
ホルムアルデヒドの１２０グラムの１％水溶液をそのリアクターに投入した。得られた混
合物の温度が上昇し始め、反応混合物の色が変化したら、温度を８５℃で維持しつつ、さ
らに３０グラムの上に記載された重合開始剤エマルションおよび第１段階モノマー混合物
の残りをそのリアクターに６０分間にわたって投入し、反応混合物をさらに３０分間、８
５℃で維持することによって、第１段階の重合を、実質的に完了するまで行った。次いで
、温度を８５℃で維持しつつ、第１段階の重合反応産物混合物を含むリアクターに、ホル
ムアルデヒドに対するナトリウムスルホキシレートの２００グラムの１％水溶液に続いて
第２段階モノマー混合物（８００グラムのＢＡ、１２００グラムのＭＭＡ、１０グラムの
ＡＬＭＡ、１４グラムのジオクチルナトリウムスルホネート（ＢＡ中７０％）および１５
０グラムの脱イオン水を混合することによって調製された）および３０グラムの上に記載
された重合開始剤エマルションを６０分間にわたって投入することによって、第２段階を
加え、反応混合物をさらに３０分間、８５℃で維持することによって、第２段階の重合を
、実質的に完了するまで行った。
撹拌速度を約１４０ｒｐｍに上げ、２００グラムの１％ナトリウムスルホキシレートホ
ルムアルデヒド水溶液を、第２段階の重合反応産物混合物を含むリアクターに投入した。
次いで、温度を８５℃で維持しつつ、第３段階モノマー混合物（２００グラムのＢＡ、１
８００グラムのＭＭＡ、８グラムのｎ−ＤＤＭ、１３グラムのジオクチルナトリウムスル
ホネート（ＢＡ中７０％）および１５０グラムの脱イオン水（dionized water）を混合す
ることによって調製された）および１６０グラムの上に記載された重合開始剤エマルショ
ンをそのリアクターに６０分間にわたって投入し、反応混合物をさらに３０分間、８５℃
で維持することによって、第３段階の重合を、実質的に完了するまで行った。
ルムアルデヒド水溶液を、第２段階の重合反応産物混合物を含むリアクターに投入した。
次いで、温度を８５℃で維持しつつ、第３段階モノマー混合物（２００グラムのＢＡ、１
８００グラムのＭＭＡ、８グラムのｎ−ＤＤＭ、１３グラムのジオクチルナトリウムスル
ホネート（ＢＡ中７０％）および１５０グラムの脱イオン水（dionized water）を混合す
ることによって調製された）および１６０グラムの上に記載された重合開始剤エマルショ
ンをそのリアクターに６０分間にわたって投入し、反応混合物をさらに３０分間、８５℃
で維持することによって、第３段階の重合を、実質的に完了するまで行った。
次いで、温度を８５℃で維持しつつ、第３段階の重合反応産物混合物を含むリアクター
に、４００グラムの１％ナトリウムスルホキシレートホルムアルデヒド水溶液に続いて第
４段階モノマー混合物（１８０グラムのＢＡ、１８００グラムのＭＭＡ、２０グラムのｎ
−ＤＤＭおよび１２グラムのジオクチルナトリウムスルホネート（ＢＡ中７０％）を混合
することによって調製された）および３２０グラムの上に記載された重合開始剤エマルシ
ョンを６０分間にわたって投入することによって、第４段階を加え、反応混合物をさらに
３０分間、８５℃で維持することによって、第４段階の重合を、実質的に完了するまで行
った。得られた４段階ポリマーエマルションを室温に冷却し、それは、可溶分＝１００，
８００ｇ／モルの重量平均分子量を有した。
に、４００グラムの１％ナトリウムスルホキシレートホルムアルデヒド水溶液に続いて第
４段階モノマー混合物（１８０グラムのＢＡ、１８００グラムのＭＭＡ、２０グラムのｎ
−ＤＤＭおよび１２グラムのジオクチルナトリウムスルホネート（ＢＡ中７０％）を混合
することによって調製された）および３２０グラムの上に記載された重合開始剤エマルシ
ョンを６０分間にわたって投入することによって、第４段階を加え、反応混合物をさらに
３０分間、８５℃で維持することによって、第４段階の重合を、実質的に完了するまで行
った。得られた４段階ポリマーエマルションを室温に冷却し、それは、可溶分＝１００，
８００ｇ／モルの重量平均分子量を有した。
次いで、上記エマルションを、ラボ噴霧乾燥機（ＮＩＲＯ Ｉｎｃ．，Ｓｏｅｂｏｒｇ
，Ｄｅｎｍａｒｋ）を使用して噴霧乾燥した。次いで、得られた粉末を、Ｃｏｌｌｉｎ
Ｍｉｌｌ（Ｗ．Ｈ．Ｃｏｌｌｉｎ ＧｍｂＨ Ｍａｓｃｈｉｅｎｅｆａｂｒｉｋ，Ａｉｃ
ｈａｃｈ，Ｇｅｒｍａｎｙ）を１７５℃において３分間使用して粉砕した。粉砕が完了し
た後、溶融されたポリマーを金属ロールからはがして、約１５０μｍからの厚さを有する
薄いフィルムシートを得た。ここに記載され、図５に示される実施例において、粉砕され
たフィルムのＤＳＣプロットは、中間層について８．６℃という異なるＴｇを示す。その
フィルムは、９６．９７、−０．０６、０．４７というＬ、ａ、ｂ値（Ｃｏｌｏｒ Ｑｕ
ｅｓｔ ＩＩ，Ｈｕｎｔｅｒ Ｌａｂ，Ｒｅｓｔｏｎ，Ｖｉｒｇｉｎｉａ，ＵＳＡによっ
て測定された）；および１．２６％というヘイズ値を有した。
，Ｄｅｎｍａｒｋ）を使用して噴霧乾燥した。次いで、得られた粉末を、Ｃｏｌｌｉｎ
Ｍｉｌｌ（Ｗ．Ｈ．Ｃｏｌｌｉｎ ＧｍｂＨ Ｍａｓｃｈｉｅｎｅｆａｂｒｉｋ，Ａｉｃ
ｈａｃｈ，Ｇｅｒｍａｎｙ）を１７５℃において３分間使用して粉砕した。粉砕が完了し
た後、溶融されたポリマーを金属ロールからはがして、約１５０μｍからの厚さを有する
薄いフィルムシートを得た。ここに記載され、図５に示される実施例において、粉砕され
たフィルムのＤＳＣプロットは、中間層について８．６℃という異なるＴｇを示す。その
フィルムは、９６．９７、−０．０６、０．４７というＬ、ａ、ｂ値（Ｃｏｌｏｒ Ｑｕ
ｅｓｔ ＩＩ，Ｈｕｎｔｅｒ Ｌａｂ，Ｒｅｓｔｏｎ，Ｖｉｒｇｉｎｉａ，ＵＳＡによっ
て測定された）；および１．２６％というヘイズ値を有した。
試験方法
試験方法は、以下を含む：
試験方法は、以下を含む：
ＧＰＣ分子量
本明細書中で使用される用語「分子量」は、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅ
ｓデータ操作ソフトウェアを使用して、２５℃のテトラヒドロフラン溶媒中の狭い分子量
ポリスチレン標準に対してゲル浸透クロマトグラフィ（ＧＰＣ）によって測定されたとき
のピーク平均分子量を指す。
本明細書中で使用される用語「分子量」は、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅ
ｓデータ操作ソフトウェアを使用して、２５℃のテトラヒドロフラン溶媒中の狭い分子量
ポリスチレン標準に対してゲル浸透クロマトグラフィ（ＧＰＣ）によって測定されたとき
のピーク平均分子量を指す。
粒径
体積平均粒径は、動的光散乱（１５°および９０°散乱角）およびレーザー光源を利用
し、ＢＩ９０（Ｂｒｏｏｋｈａｖｅｎ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，Ｈｏｌｔｓｖｉｌｌｅ
，ＮＹ）粒径検出器を用いて、非常に希薄なラテックス（０．００１％固体に希釈された
もの）において測定された。シグナルを、フォトダイオードアレイによって検出し、デー
タを内蔵の相関器で解析する。得られたラテックスの体積平均粒径は、１２５〜３００ｎ
ｍの範囲内であると測定された。
体積平均粒径は、動的光散乱（１５°および９０°散乱角）およびレーザー光源を利用
し、ＢＩ９０（Ｂｒｏｏｋｈａｖｅｎ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，Ｈｏｌｔｓｖｉｌｌｅ
，ＮＹ）粒径検出器を用いて、非常に希薄なラテックス（０．００１％固体に希釈された
もの）において測定された。シグナルを、フォトダイオードアレイによって検出し、デー
タを内蔵の相関器で解析する。得られたラテックスの体積平均粒径は、１２５〜３００ｎ
ｍの範囲内であると測定された。
示差走査熱量測定（ＤＳＣ）
ガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ（Ｎｅｗ Ｃａｓｔｌｅ，
Ｄｅｌａｗａｒｅ，ＵＳＡ）の示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を用いて測定した。サンプル
を、Ｎ２下、２０℃／分の速度でアルミニウムパンにおいて試験した。
ガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ（Ｎｅｗ Ｃａｓｔｌｅ，
Ｄｅｌａｗａｒｅ，ＵＳＡ）の示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を用いて測定した。サンプル
を、Ｎ２下、２０℃／分の速度でアルミニウムパンにおいて試験した。
ヘイズレベル
フィルムのヘイズレベルは、ＡＳＴＭ８７１−９６（２０１０）に従って測定した。
フィルムのヘイズレベルは、ＡＳＴＭ８７１−９６（２０１０）に従って測定した。
フィルム厚さ
フィルムの厚さは、マイクロメーターを用いて測定した。
フィルムの厚さは、マイクロメーターを用いて測定した。
面内レターデーションおよび厚さ方向レターデーション
６３２．８ｎｍ波長の光の位相差を、ＰＥＭ−９０（Ｈｉｎｄｓ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎ
ｔｓ，Ｉｎｃ．，Ｈｉｌｌｓｂｏｒｏ，Ｏｒｅｇｏｎ，ＵＳＡ）を使用して測定した。そ
の位相差は、最大シグナルを、標準的な１／４波長板に対して測定されたシグナルと比較
することによって測定した。
６３２．８ｎｍ波長の光の位相差を、ＰＥＭ−９０（Ｈｉｎｄｓ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎ
ｔｓ，Ｉｎｃ．，Ｈｉｌｌｓｂｏｒｏ，Ｏｒｅｇｏｎ，ＵＳＡ）を使用して測定した。そ
の位相差は、最大シグナルを、標準的な１／４波長板に対して測定されたシグナルと比較
することによって測定した。
本発明は、その精神および本質的な特性から逸脱することなく他の形態で具体化されて
もよく、したがって、本発明の範囲を指摘するときは、前述の明細書ではなく添付の請求
項が参照されるべきである。
もよく、したがって、本発明の範囲を指摘するときは、前述の明細書ではなく添付の請求
項が参照されるべきである。
Claims (15)
- 架橋されたコア成分、１またはそれ以上の中間層成分および最外層成分を含む多段階ポ
リマー組成物であって、前記架橋されたコア、前記１またはそれ以上の中間層および前記
最外層の各々の屈折率は、各隣接成分の屈折率の２％以内であり；
前記架橋されたコア成分は、７５から９９．９重量パーセントの、アルキル、アリール
およびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選択される少なくと
も１つの第１モノマーから得られる単位、必要に応じて、１から２０重量パーセントの、
ビニルモノマーからなる群から選択される第２モノマーから得られる単位；および０．１
から５重量パーセントの、架橋モノマー、グラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わ
せから得られる単位を含み、−７５から−３５℃のＴｇを有し；
前記１またはそれ以上の中間層成分の各々は、７１から９９．９重量パーセントの、ア
ルキル、アリールおよびシクロアルキル（メタ）アクリレートモノマーからなる群から選
択される第３モノマーから得られる単位、０から５重量パーセントの、架橋モノマー、グ
ラフト結合モノマーまたはそれらの組み合わせから得られる単位、必要に応じて、１から
１０重量パーセントの１またはそれ以上の機能性モノマーから得られる単位、０から１４
重量パーセントのビニルモノマーを含み、−３５から１００℃のＴｇを有し；
前記最外層成分は、９０から１００重量パーセントの、１から１２個の炭素原子を有す
るアルキル（メタ）アクリレートからなる群から選択される第４モノマーから得られる単
位、必要に応じて、０．５から１０重量パーセントの１またはそれ以上の機能性モノマー
から得られる単位を含み、８０〜１３０℃のＴｇを有する、多段階ポリマー組成物。 - 前記架橋されたコア成分、前記１またはそれ以上の中間層成分および前記最外層成分の
各々が、１．４６から１．５３の範囲内の屈折率を有する、請求項１に記載の多段階ポリ
マー組成物。 - 前記多段階ポリマー組成物が、前記多段階ポリマーの総重量に基づいて、１０から３０
重量パーセントの前記架橋されたコア成分、１０から３０重量パーセントの前記１または
それ以上の中間層成分の総量および４０から８０重量パーセントの前記最外層成分を含む
、請求項１から２のいずれか一項に記載の多段階ポリマー組成物。 - 前記第１モノマーが、ブチルアクリレート、エチルヘキシルアクリレート、エチルアク
リレート、メチルメタクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、シクロペンチルメタ
クリレート、ベンジルアクリレート、ベンジルメタクリレート、フェニルアクリレートお
よびフェニルメタクリレートからなる群から選択される、請求項１から３のいずれか一項
に記載の多段階ポリマー組成物。 - 前記架橋モノマーが、ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコール
ジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパン（trimethyolpropane）トリメタクリ
レート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼンおよびそれらの
組み合わせからなる群から選択される、請求項１から４のいずれか一項に記載の多段階ポ
リマー組成物。 - 前記グラフト結合モノマーが、アリルメタクリレート、ジアリルマレエートおよびそれ
らの組み合わせからなる群から選択される、請求項１から５のいずれか一項に記載の多段
階ポリマー組成物。 - 前記最外層成分が、５００，０００ｇ／モル未満の重量平均分子量を有する、請求項１
から６のいずれか一項に記載の多段階ポリマー組成物。 - 前記機能性モノマーが、酸、アミノ、オキシラン、グリシジルおよびヒドロキシル官能
基からなる群から選択される官能基を含む、請求項１から７のいずれか一項に記載の多段
階ポリマー組成物。 - 前記中間層成分の１またはそれ以上が、各中間層が、−３０℃〜６０℃の異なるＴｇ遷
移（a distinct Tg transition from -30℃ and 60℃）を有するように、異なる組成を有
する、請求項１から８のいずれか一項に記載の多段階ポリマー組成物。 - 請求項１から９のいずれか一項に記載の１またはそれ以上の多段階ポリマー組成物を含
む、フィルム。 - 前記フィルムが、３ｎｍ未満の面内レターデーションΔｎｄおよび５０ｎｍ未満の厚さ
方向レターデーションＲｔｈを示す、請求項１０に記載のフィルム。 - 前記フィルムが、６０から８０ミクロンの厚さを有する、請求項１０から１１のいずれ
か一項に記載のフィルム。 - ＡＳＴＭ Ｄ８７１−９６（２０１０）に従って測定したとき、前記フィルムが１．５
％未満のヘイズレベルを有する、請求項１０から１２のいずれか一項に記載のフィルム。 - 請求項１から１２のいずれか一項に記載の多段階ポリマー組成物を含む、偏光子保護フ
ィルム。 - 請求項１３から１９のいずれか一項に記載のフィルムを含む、偏光板。
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|---|---|---|---|
| US201161526339P | 2011-08-23 | 2011-08-23 | |
| US61/526,339 | 2011-08-23 |
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|---|---|
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