JP2017126676A - 光電変換素子 - Google Patents
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Abstract
Description
[1] 陽極及び陰極からなる一対の電極と、
前記陽極及び前記陰極の間に設けられている、ペロブスカイト化合物を含む活性層と、
前記陰極及び前記活性層の間に設けられ、酸化物半導体と、フラーレン及びフラーレン誘導体からなる群から選ばれる1種以上の化合物とを含む電子輸送層と
を含む、光電変換素子。
[2] 前記酸化物半導体が、酸化亜鉛、ガリウムドープ酸化亜鉛、又はアルミニウムドープ酸化亜鉛である、[1]に記載の光電変換素子。
[3] 前記酸化物半導体が、酸化亜鉛ナノ粒子、ガリウムドープ酸化亜鉛ナノ粒子、又はアルミニウムドープ酸化亜鉛ナノ粒子である、[2]に記載の光電変換素子。
[4] 前記電子輸送層が、下記式(4)で表されるフラーレン誘導体を含む、[1]〜[3]のいずれか1つに記載の光電変換素子。
A環はフラーレン骨格を表す。
R21、R22、R23及びR24は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、ハロゲン原子で置換されていてもよいアルキル基、置換基を有していてもよいアリール基、置換基を有していてもよいアリールアルキル基、置換基を有していてもよい1価の複素環基、又は下記式(5)で表される基を表す。
nは、1以上の整数を表す。
mは1〜6の整数を表す。
qは1〜4の整数を表す。
Xは、水素原子、アルキル基、又は置換基を有していてもよいアリール基を表す。
mが複数ある場合、複数あるmは同一であっても異なっていてもよい。)]
[5] 前記陰極及び前記電子輸送層の間に設けられている電子注入層をさらに含み、該電子注入層がアルカリ土類金属酸化物を含む、[1]〜[4]のいずれか1つに記載の光電変換素子。
[6] 前記陰極が、活性層、電子輸送層から放出される物質に対する耐性を有する材料を含む、[1]〜[5]のいずれか1つに記載の光電変換素子。
[7] 前記陽極に接合する支持基板をさらに含む、[1]〜[6]のいずれか1つに記載の光電変換素子。
[8] [1]〜[7]のいずれか1つに記載の光電変換素子を含む、有機光センサー。
本発明の光電変換素子は、陽極及び陰極からなる一対の電極と、前記陽極及び前記陰極の間に設けられている、ペロブスカイト化合物を含む活性層と、前記陰極及び前記活性層の間に設けられ、酸化物半導体と、フラーレン及びフラーレン誘導体からなる群から選ばれる1種以上の化合物とを含む電子輸送層とを含む。
光電変換素子10は、陽極30と、陽極30に接合するように設けられている正孔注入層40と、正孔注入層40に接合するように設けられているペロブスカイト化合物を含む活性層50と、活性層50に接合するように設けられており、酸化物半導体と、フラーレン及びフラーレン誘導体からなる群から選ばれる1種以上の化合物とを含む電子輸送層60と、電子輸送層60に接合するように設けられている電子注入層70と、電子注入層70に接合するように設けられている陰極80とを含む。
以下、本発明の光電変換素子が備える構成要素について説明する。
光電変換素子10は、陽極30及び陰極80からなる一対の電極を含んでいる。ここで陽極30及び陰極80についてそれぞれ説明する。
陽極30は、単層の形態又は複数の層が積層された形態を取り得る。陽極30には、導電性の金属酸化物膜、金属薄膜、及び有機物を含む導電膜等が用いられる。陽極30としては、具体的には、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、ITO、フッ素化スズ酸化物(フッ素ドープ酸化スズ)(FLUORINE Tin Oxide:FTO)、インジウム亜鉛酸化物(Indium Zinc Oxide:IZO)、金、白金、銀、銅、アルミニウム、ポリアニリン及びその誘導体、並びにポリチオフェン及びその誘導体等の薄膜が用いられる。これらの中でも陽極30としては、ITO、FTO、IZO、酸化スズの薄膜が好適に用いられる。
陰極80は、単層の形態又は複数の層が積層された形態を取り得る。陰極80の材料としては、金属、導電性高分子等を用いることができる。陰極80の材料の例としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、アルミニウム、スカンジウム、バナジウム、亜鉛、イットリウム、インジウム、セリウム、サマリウム、ユーロピウム、テルビウム、イッテルビウム、金、銀、白金、銅、マンガン、チタン、コバルト、ニッケル、タングステン、スズ等の金属、それらの金属からなる群より選ばれる2種以上の金属を含む合金、炭素系材料(例えばカーボンブラック、グラフェン、酸化グラフェン、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーン、グラファイト、グラファイト層間化合物等)が挙げられる。陰極80の材料である合金の例としては、マグネシウム−銀合金、マグネシウム−インジウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金、インジウム−銀合金、リチウム−アルミニウム合金、リチウム−マグネシウム合金、リチウム−インジウム合金、カルシウム−アルミニウム合金等が挙げられる。
本発明の光電変換素子10が備える活性層50は、ペロブスカイト化合物を含む。上記の一実施形態においては、活性層50は正孔注入層40に接合するように設けられている。
本明細書において、ペロブスカイト化合物とは、ペロブスカイト構造を有する化合物をいう。ペロブスカイト化合物は、有機無機ハイブリッド構造のペロブスカイト化合物であることが好ましい。
式(1)中、M1は2価の金属であり、3個のX1はそれぞれ独立にF、Cl、Br又はIである。M1で表される2価の金属としては、例えばCu、Ni、Mn、Fe、Co、Pd、Ge、Sn、Pb、Euが挙げられる。
式(2)中、R10は炭素原子数が2以上であるアルキル基、アルケニル基、アラルキル基、アリール基、1価の複素環基、又は1価の芳香族複素環基であり、M1は2価の金属(例、Cu、Ni、Mn、Fe、Co、Pd、Ge、Sn、Pb、Eu)であり、及び4個のX1は、それぞれ独立に、F、Cl、Br、又はIである。
式(3)中、M1は2価の金属(例、Cu、Ni、Mn、Fe、Co、Pd、Ge、Sn、Pb、Eu)であり、及び3個のX1はそれぞれ独立に、F、Cl、Br又はIである。
本発明の光電変換素子10は、陰極80及び活性層50の間に設けられ、酸化物半導体と、フラーレン及びフラーレン誘導体からなる群から選ばれる1種以上の化合物とを含む電子輸送層60を備えている。
酸化物半導体と、フラーレン及び/又はフラーレン誘導体との混合割合は、酸化物半導体の重量に対するフラーレン及び/又はフラーレン誘導体の重量(酸化物半導体:フラーレン及び/又はフラーレン誘導体)が、100:1から1:100であることが好ましく、解放端電圧(VOC)を向上させることができるので10:1から1:10であることがより好ましい。
本明細書において酸化物半導体とは、半導体性を有する金属酸化物を意味する。
酸化物半導体としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化スズ、酸化インジウム、ITO、FTO、ガリウムドープ酸化亜鉛(GZO)、アンチモンドープ酸化スズ(ATO)、アルミニウムドープ酸化亜鉛(AZO)が挙げられ、これらの中でも、酸化亜鉛、ガリウムドープ酸化亜鉛又はアルミニウムドープ酸化亜鉛が好ましい。
粒子状の酸化物半導体の球相当の平均粒子径は、1nm〜1000nmが好ましく、10nm〜100nmがより好ましい。平均粒子径は、例えば、レーザー回折・散乱法、X線回折法によって測定することができる。
本明細書において「ナノ粒子」とは、レーザー回折・散乱法、動的光散乱法、光子相関法、誘導回折格子法のいずれかによる方法により測定された球相当の平均粒子径が、1nm〜100nmである粒子をいう。
電子輸送層60の材料として酸化物半導体と混合され得る、フラーレン及びフラーレン誘導体の例としては、C60フラーレン、C70フラーレン、炭素原子数が70よりも大きいフラーレン、及びこれらの誘導体が挙げられる。
pは、2〜4の整数であることが好ましく、3であることがより好ましい。上記式(6)で表される2価の基は、置換基を有していてもよい。
式(4)で表されるフラーレン誘導体は、例えば、グリシン誘導体及びアルデヒドから生成するイミンから脱炭酸して生じるイミニウムカチオンと、フラーレンとの1,3−双極子環化付加反応を用いる方法により製造することができる。かかる方法は、例えば、特開2009−67708号公報、特開2009−84264号公報、特開2011−241205号公報、特開2011−77486号公報等に開示されている。
光電変換素子10は、既に説明した構成要素以外に特性を向上させるためのさらなる他の構成要素を含んでいてもよい。他の構成要素としては、上述の機能層以外のその他の機能層(例、その他の電子輸送層、正孔輸送層、正孔注入層、電子注入層、封止層)、(支持)基板などが挙げられる。
ここでは光電変換素子10が含んでいてもよい他の構成要素(支持基板20、正孔注入層40、正孔輸送層、その他の電子輸送層、電子注入層70、封止層)について説明する。
本発明の光電変換素子10は、通常、支持基板20に設けられる。支持基板20には、光電変換素子10を製造する際に化学的に変化しない基板が好適に用いられる。支持基板20としては、例えば、ガラス基板、プラスチック基板、高分子フィルム、シリコン基板等が挙げられる。支持基板20の光透過性は特に限定されないが、本発明の光電変換素子10において、例えば、支持基板20側から光を取り込む場合、支持基板20としては光透過性の高い基板(透明基板)が好適に用いられる。他方、光透過性の低い支持基板20に光電変換素子10を製造する場合には、支持基板20に近い方の電極側から光を取り込むことができないため、支持基板20から遠い方の電極に、光透過性の高い電極を用いることが好ましい。このような電極を用いることにより、たとえ光透過性の低い支持基板20を用いたとしても、支持基板20側から遠い方の電極から光を取り込むことができる。
本発明の光電変換素子10においては、陽極30と活性層50との間に正孔注入層40が設けられることが好ましい。正孔注入層40は、陽極30への正孔の注入を促進する機能を有する。正孔注入層40は陽極30に接合するように設けられることが好ましい。
芳香族アミン化合物の具体例としては、少なくとも3個の置換基を有するフェニル基を含む下記式で表される芳香族アミン化合物が挙げられる。
アリーレン基(A1):芳香族炭化水素から、水素原子2個を除いた原子団であり、ベンゼン環又は縮合環を含む2価の基、及び独立したベンゼン環又は縮合環2個以上が直接的に又はビニレン等の基を介して結合した2価の基も含まれる。アリーレン基(A1)は置換基を有していてもよい。アリーレン基(A1)が有していてもよい置換基の例としては、アルキル基、アルコキシ基、アルキルチオ基、アリール基、アリールオキシ基、アリールチオ基、アリールアルキル基、アリールアルコキシ基、アリールアルキルチオ基、アリールアルケニル基、アリールアルキニル基、アミノ基、置換アミノ基、シリル基、置換シリル基、シリルオキシ基、置換シリルオキシ基、ハロゲン原子、アシル基、アシルオキシ基、イミン残基、アミド基、酸イミド基、1価の複素環基、カルボキシル基、置換カルボキシル基、シアノ基等が挙げられ、好ましくはアルキル基、アルコキシ基、アルキルチオ基、アリール基、アリールオキシ基、アリールチオ基、置換アミノ基、置換シリル基、置換シリルオキシ基、1価の複素環基からなる群より選択される1種以上である。置換基を有しないアリーレン基の炭素原子数は通常6〜60程度であり、好ましくは6〜20である。
2価の複素環基(B1):2価の複素環基(B1)は、複素環式化合物から水素原子2個を除いた残りの原子団であり、2価の複素環基(B1)は置換基を有していてもよい。
アリール基(A2):アリール基(A2)は、置換基を有しないか、又はアルキル基、アルコキシ基、アルキルチオ基、アリール基、アリールオキシ基、アリールチオ基、アリールアルキル基、アリールアルコキシ基、アリールアルキルチオ基、アリールアルケニル基、アリールアルキニル基、アミノ基、置換アミノ基、シリル基、置換シリル基、シリルオキシ基、置換シリルオキシ基、1価の複素環基及びハロゲン原子からなる群より選ばれる置換基を1個以上有していることが好ましく、アリール基(A2)は、より好ましくは3個以上の置換基を有するアリール基であり、さらに好ましくは3個の置換基を有するアリール基である。
複素環基(B2):複素環基(B2)は、置換基を有しないか、又はアルキル基、アルコキシ基、アルキルチオ基、アリール基、アリールオキシ基、アリールチオ基、アリールアルキル基、アリールアルコキシ基、アリールアルキルチオ基、アリールアルケニル基、アリールアルキニル基、アミノ基、置換アミノ基、シリル基、置換シリル基、シリルオキシ基、置換シリルオキシ基、1価の複素環基及びハロゲン原子からなる群より選ばれる置換基を1個以上有していることが好ましく、該置換基の数と複素環のヘテロ原子の数の和が3以上であることがより好ましく、置換基の数と複素環のヘテロ原子の数の和が3であることがさらに好ましい。
―Ar12−X11―(Ar13−X12)c―Ar14− (9)
−Ar12−X12− (10)
−X12− (11)
光電変換素子10は、正孔輸送層を備えていてもよい。正孔輸送層は、正孔注入層40及び活性層50の間に設けられ、正孔を輸送し、かつ電子をブロックする機能を有する。正孔輸送層を設けることで、より光電変換効率が高い光電変換素子10とすることができる。正孔輸送層に含まれる材料の例としては、芳香族アミン残基を含む低分子化合物(既に説明した低分子の芳香族アミン化合物)、既に説明した芳香族アミン残基を有する繰り返し単位を含む高分子化合物などが挙げられる。正孔注入層40に、芳香族アミン残基を含む低分子化合物、芳香族アミン残基を有する繰り返し単位を含む高分子化合物を用いる場合には、特にこのような正孔輸送層を設けなくてもよい。
光電変換素子10は、酸化物半導体と、フラーレン又はフラーレン誘導体とを含む電子輸送層60の他に、1層以上のその他の電子輸送層を備えていてもよい。かかるその他の電子輸送層は、「酸化物半導体と、フラーレン又はフラーレン誘導体とを含む電子輸送層」よりも電極に近い側に設けることが好ましい。
本発明の光電変換素子10においては、陰極80と電子輸送層60との間に、電子注入層70が設けられていてもよい。電子注入層70は、陰極80への電子注入を促進する機能を有する。電子注入層70は陰極80に接合するように設けられていることが好ましい。
光電変換素子は、支持基板から遠い方の電極側に接合する形態又は接合しない形態の封止層を備えていてもよい。封止層は、水分を遮断する性質(水蒸気バリア性)又は酸素を遮断する性質(酸素バリア性)を有する材料を含む。封止層の材料としては、例えば、三フッ化ポリエチレン、ポリ三フッ化塩化エチレン(PCTFE)、ポリイミド、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、脂環式ポリオレフィン、エチレン−ビニルアルコール共重合体等の樹脂などの有機材料、酸化ケイ素、窒化ケイ素、酸化アルミニウム、ダイヤモンドライクカーボン等の無機材料などが挙げられる。
以下に、本発明の光電変換素子の製造方法について説明する。
本発明の光電変換素子の製造方法は、陽極が形成された支持基板を用意する工程と、前記支持基板の前記陽極側に活性層を形成する工程と、前記活性層が設けられた前記支持基板の前記活性層側に、酸化物半導体と、フラーレン及びフラーレン誘導体からなる群から選ばれる1種以上の化合物とを含む電子輸送層を形成する工程と、前記電子輸送層が設けられた前記支持基板の前記電子輸送層側に、陰極を形成する工程とを含む。
光電変換素子10の製造方法は、陽極30が形成された支持基板20を用意する工程と、前記支持基板20の前記陽極30側に正孔注入層40を形成する工程と、前記支持基板20の前記正孔注入層40側に活性層50を形成する工程と、前記活性層50が設けられた前記支持基板20の前記活性層50側に、酸化物半導体と、フラーレン及びフラーレン誘導体からなる群から選ばれる1種以上の化合物とを含む電子輸送層60を形成する工程と、前記電子輸送層60が形成された支持基板20の前記電子輸送層60側に電子注入層70を形成する工程と、前記電子注入層70が設けられた前記支持基板20の前記電子注入層70側に、陰極80を形成する工程とを含む。
以下に光電変換素子10の製造方法に含まれる工程それぞれについて説明する。
光電変換素子10は上述のとおり陽極30又は陰極80が透明電極とされ、透明電極を透過した光を活性層50に取り込む。
陽極30は、支持基板20上において所定のパターン形状に形成される。陽極30が形成された支持基板20は、支持基板20に導電性材料を含む薄膜が形成された構造体を市場にて入手して支持基板20上において導電性材料を含む薄膜をパターン形成することにより用意してもよく、陽極30が予めパターン形成された陽極30付基板を入手することにより用意してもよい。
この場合、陽極30は、既に説明した導電性材料を用いて真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、メッキ法等によって支持基板20に薄膜を形成し、必要ならば任意好適な方法により薄膜をパターニングすることで形成することができる。
陽極30には、オゾンUV処理、コロナ処理、超音波処理等の表面処理を施してもよい。
活性層50の形成方法は特に限定されない。工程をより簡便にすることができるので塗布法によって形成することが好ましい。
電子輸送層60は、工程をより簡便にできるので粒子状の酸化物半導体(ナノ粒子)を含む塗布液(ナノインク)を用いる塗布法により形成することが好ましい。上記の一実施形態において塗布法を用いる場合、既に説明した酸化物半導体と、フラーレン及びフラーレン誘導体からなる群から選ばれる1種以上の化合物とを含む組成物である塗布液、換言すると既に説明した電子輸送層60の材料と溶媒とを含む塗布液を活性層50が形成された支持基板20の活性層50側に塗布することにより電子輸送層60を形成することができる。
塗布法としては、既に説明した活性層50の形成工程において例示された塗布法と同様の方法が挙げられる。
陰極80は、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、メッキ法、塗布法等によって、形成することができる。
上記の一実施形態において塗布法を用いる場合、陰極80は、例えば導電性材料(電極材料)を含む塗布液を電子輸送層60が形成された支持基板20の電子輸送層60側に塗布することにより形成することができる。
(1)正孔注入層を形成する工程
正孔注入層40を設ける上記の一実施形態によれば、正孔注入層40を形成する工程が実施される。正孔注入層40の形成方法は特に限定されないが、製造工程を簡便にできるので塗布法によって形成することが好ましい。塗布法を用いて正孔注入層40を陽極30に接合するように形成する場合、正孔注入層40は、例えば上記の正孔注入層40の材料と溶媒(媒体)とを含む組成物である塗布液を陽極30が形成された支持基板20の陽極20側に塗布することにより形成することができる。
光電変換素子10が正孔輸送層を備える場合には、光電変換素子10の製造方法は、正孔輸送層を形成する工程を含んでいてもよい。
正孔輸送層の形成方法は特に限定されないが、工程をより簡便にすることができるので塗布法によって形成することが好ましい。
用いられる溶媒としては、例えば、水、アルコール、ケトン、炭化水素等が挙げられる。アルコールの具体例としては、メタノール、エタノール、イソプロパノール、ブタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブトキシエタノール、メトキシブタノール等が挙げられる。ケトンの具体例としては、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、2−ヘプタノン、シクロヘキサノン等が挙げられ、炭化水素の具体例としては、n−ペンタン、シクロヘキサン、n−ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン、テトラリン、クロロベンゼン、オルトジクロロベンゼン等が挙げられる。
光電変換素子10が電子注入層70を備える場合には、光電変換素子10の製造方法は、電子注入層70を形成する工程を含んでいてもよい。電子注入層70が形成される場合、電子輸送層60と陰極80との間に設けられる。電子注入層70は、通常、陰極80に接合するように形成される。
電子注入層70の形成方法としては、従来公知の任意好適な方法を用いることができる。電子注入層70の形成方法は、好ましくは真空蒸着法、スパッタ法、塗布法であり、より好ましくは真空蒸着法である。
光電変換素子10が封止層を備える場合、光電変換素子10の製造方法は、封止層を形成する工程をさらに含んでいてもよい。
封止層は、支持基板20から遠い方の電極に接合する形態で形成しても接合しない形態で形成してもよい。封止層は、既に説明した封止層の材料の種類に応じた任意好適な方法で形成することができる。
封止層の形成方法としては、例えば、気相成膜法、スピンコート法、ディップ法、スプレー法が挙げられる。また、予め成形した層構造を封止材(接着材)により貼付してもよい。
本発明の光電変換素子は、太陽光等の光が照射されることにより、電極間に光起電力が発生し、太陽電池として動作させることができる。また太陽電池を複数集積することにより薄膜太陽電池モジュールとして用いることもできる。
ヨウ化鉛368mgを1mLのN,N−ジメチルホルムアミドに溶解させ、70℃で攪拌することで完溶させ、組成物1を調製した。
ヨウ化メチルアンモニウム55mgを1mLの2−プロパノールに完溶させ、組成物2を調製した。
フラーレン類の誘導体として2重量部の下記式で表されるフラーレン誘導体(OMTOX)と溶媒としての100重量部のクロロベンゼンとを混合し完溶させた。次に、得られた溶液を孔径0.5μmのテフロン(登録商標)フィルターで濾過して液状の組成物3を調製した。
下記式で表される繰り返し単位からなる高分子化合物(シグマアルドリッチ社製Poly[bis(4−phenyl)(2,4,6−trimethylphenyl)amine]、average Mn 7000〜10000)を0.5重量部と、溶媒としての100重量部のクロロベンゼンとを混合し完溶させて、組成物4を調製した。
酸化亜鉛ナノ粒子(ZnO)をキシレンに分散させたナノインク(CIKナノテック製ZNX15WT%−G0、固形分15重量%、平均粒子径約34nm)をキシレンでさらに希釈して固形分2重量%の酸化亜鉛ナノ粒子分散液を得た。フラーレン誘導体として2重量部の下記式で表されるフラーレン誘導体(OMTOX)と、100重量部の前記酸化亜鉛ナノ粒子分散液とを混合し完溶させた(酸化亜鉛ナノ粒子:OMTOX=1:1(重量比))。次に、得られた溶液を孔径0.5μmの例えば含フッ素樹脂(例、テフロン(登録商標))のフィルターで濾過して液状の組成物5を調製した。
フラーレン誘導体として2重量部の[6,6]−フェニルC61−酪酸メチルエステル(C60PCBM)(フロンティアカーボン社製E100)と、溶媒として100重量部のクロロベンゼンとを混合し完溶させた。次に、得られた溶液を孔径0.5μmの含フッ素樹脂(テフロン(登録商標))製のフィルターで濾過して液状の組成物6を調製した。
酸化亜鉛ナノ粒子をキシレンに分散させたナノインク(CIKナノテック製ZNX15WT%−G0、固形分15重量%、平均粒子径約34nm)をキシレンで希釈して固形分2重量%の酸化亜鉛ナノ粒子分散液を得た。フラーレン誘導体として2重量部の[6,6]−フェニルC61−酪酸メチルエステル(C60PCBM)(フロンティアカーボン社製E100)と、組成物6を100重量部と、100重量部の前記酸化亜鉛ナノ粒子分散液とを混合し完溶させた(酸化亜鉛ナノ粒子:PCBM=1:1(重量比))。次に、得られた溶液を、孔径0.5μmのテフロン(登録商標)フィルターで濾過して液状の組成物7を調製した。
酸化亜鉛ナノ粒子をキシレンに分散させたナノインク(CIKナノテック製ZNX15WT%−G0、固形分15重量%、平均粒子径約34nm)を、ナノインクの2倍重量部のキシレンで希釈して液状の組成物8を調製した。
酸化亜鉛ナノ粒子の45重量%イソプロパノール分散液(HTD−711Z、テイカ社製、粒子径20〜30nm)を、当該分散液の10倍重量部のイソプロパノールで希釈して組成物9を調製した。
(光電変換素子(太陽電池)の作製及びその評価)
光電変換素子の陽極として機能するITO薄膜が形成されたガラス基板を用意した。ITO薄膜はスパッタリング法によって形成された。ITO薄膜の厚さは150nmであった。ITO薄膜が設けられているガラス基板をオゾンUV処理し、ITO薄膜の表面処理を行った。次に、ITO薄膜が設けられているガラス基板に組成物4をスピンコート法により塗布し、大気中120℃で10分間加熱することにより、厚さ約10nmの正孔注入層を形成した。正孔注入層が形成されたガラス基板をホットプレートで70℃に充分に加熱した後、加熱された基板をスピンコーターに載せ、スピンコート法により正孔注入層上に、70℃で加熱しつつ攪拌された組成物1を2000rpmの回転数で塗布し、窒素ガス雰囲気下で風乾させ、ヨウ化鉛の塗布膜を得た。その後、得られたヨウ化鉛の塗布膜に組成物2を滴下し、スピンコート法により6000rpmで塗布し、大気雰囲気中100℃で10分間乾燥させることで、活性層を形成した。得られた活性層の厚さは約350nmであった。
結果を下記表1に示す。なお、表1中の項目「電子輸送層(第1及び第2の電子輸送層)」には、電子輸送層に含まれる機能性材料、層の厚さが示されている。
光電変換効率は15.6%であり、Jsc(短絡電流密度)は19.8mA/cm2であり、Voc(開放端電圧)は1.13Vであり、FF(フィルファクター)は0.70であった。
(光電変換素子の作製及びその評価)
実施例1における組成物5を組成物7に変えて厚さ約50nmの電子輸送層を得た以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製した。得られた光電変換素子にソーラーシミュレーター(山下電装製、商品名YSS−80A:AM1.5Gフィルター、放射照度100mW/cm2)を用いて一定の強度の光を照射し、発生する電流と電圧とを測定した。
結果を下記表1に示す。光電変換効率は15.1%であり、Jsc(短絡電流密度)は19.5mA/cm2であり、Voc(開放端電圧)は1.10Vであり、FF(フィルファクター)は0.71であった。
(光電変換素子の作製及びその評価)
実施例1における組成物5を組成物3に変えて膜厚さ約50nmの電子輸送層を得た以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製した。得られた光電変換素子にソーラーシミュレーター(山下電装製、商品名YSS−80A:AM1.5Gフィルター、放射照度100mW/cm2)を用いて一定の強度の光を照射し、発生する電流と電圧とを測定した。
結果を下記表1に示す。光電変換効率は16.4%であり、Jsc(短絡電流密度)は20.6mA/cm2であり、Voc(開放端電圧)は1.08Vであり、FF(フィルファクター)は0.74であった。
(光電変換素子の作製及びその評価)
実施例1における組成物5を組成物8に変えて厚さ約30nmの電子輸送層を得た以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製した。得られた光電変換素子にソーラーシミュレーター(山下電装製、商品名YSS−80A:AM1.5Gフィルター、放射照度100mW/cm2)を用いて一定の強度の光を照射し、発生する電流と電圧とを測定した。
結果を下記表1に示す。光電変換効率は0.93%であり、Jsc(短絡電流密度)は4.7mA/cm2であり、Voc(開放端電圧)は0.84Vであり、FF(フィルファクター)は0.24であった。
(光電変換素子の作製及びその評価)
実施例1における組成物5を組成物6に変えて厚さ約50nmの電子輸送層を得た以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製した。得られた光電変換素子にソーラーシミュレーター(山下電装製、商品名YSS−80A:AM1.5Gフィルター、放射照度100mW/cm2)を用いて一定の光を照射し、発生する電流と電圧とを測定した。
結果を下記表1に示す。光電変換効率は15.3%であり、Jsc(短絡電流密度)は19.7mA/cm2であり、Voc(開放端電圧)は1.09Vであり、FF(フィルファクター)は0.72であった。
(光電変換素子の作製及びその評価)
光電変換素子の陽極として機能するITO薄膜が形成されたガラス基板を用意した。ITO薄膜はスパッタリング法によって形成された。ITO薄膜の厚みは150nmであった。前記ITO薄膜を有するガラス基板をオゾンUV処理し、ITO薄膜の表面処理を行った。組成物4をスピンコート法により塗布し、大気中120℃で10分間加熱することにより、厚さ約10nmの正孔注入層を形成した。正孔注入層が形成されたガラス基板をホットプレートで70℃に充分に加熱後、加熱された基板をスピンコーターに載せ、正孔注入層が形成されたガラス基板に、70℃で加熱しつつ攪拌された組成物1を2000rpmの回転数でスピンコート法により塗布し、窒素ガス雰囲気下で風乾させ、ヨウ化鉛の塗布膜を得た。その後、ヨウ化鉛の塗布膜に組成物2を滴下し、6000rpmでスピンコート法により塗布し、大気雰囲気中100℃で10分間乾燥させることで、活性層を得た。得られた活性層の厚さは約350nmであった。
結果を下記表1に示す。光電変換効率は7.10%であり、Jsc(短絡電流密度)は16.3mA/cm2であり、Voc(開放端電圧)は1.07Vであり、FF(フィルファクター)は0.41であった。
20 支持基板
30 陽極
40 正孔注入層
50 活性層
60 電子輸送層
70 電子注入層
80 陰極
Claims (8)
- 陽極及び陰極からなる一対の電極と、
前記陽極及び前記陰極の間に設けられている、ペロブスカイト化合物を含む活性層と、
前記陰極及び前記活性層の間に設けられ、酸化物半導体と、フラーレン及びフラーレン誘導体からなる群から選ばれる1種以上の化合物とを含む電子輸送層と
を含む、光電変換素子。 - 前記酸化物半導体が、酸化亜鉛、ガリウムドープ酸化亜鉛、又はアルミニウムドープ酸化亜鉛である、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記酸化物半導体が、酸化亜鉛ナノ粒子、ガリウムドープ酸化亜鉛ナノ粒子、又はアルミニウムドープ酸化亜鉛ナノ粒子である、請求項2に記載の光電変換素子。
- 前記電子輸送層が、下記式(4)で表されるフラーレン誘導体を含む、請求項1〜3のいずれか1項に記載の光電変換素子。
A環はフラーレン骨格を表す。
R21、R22、R23及びR24は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、ハロゲン原子で置換されていてもよいアルキル基、置換基を有していてもよいアリール基、置換基を有していてもよいアリールアルキル基、置換基を有していてもよい1価の複素環基、又は下記式(5)で表される基を表す。
nは、1以上の整数を表す。
mは1〜6の整数を表す。
qは1〜4の整数を表す。
Xは、水素原子、アルキル基、又は置換基を有していてもよいアリール基を表す。
mが複数ある場合、複数あるmは同一であっても異なっていてもよい。)] - 前記陰極及び前記電子輸送層の間に設けられている電子注入層をさらに含み、該電子注入層がアルカリ土類金属酸化物含む、請求項1〜4のいずれか1項に記載の光電変換素子。
- 前記陰極が、活性層、電子輸送層から放出される物質に対する耐性を有する材料を含む、請求項1〜5のいずれか1項に記載の光電変換素子。
- 前記陽極に接合する支持基板をさらに含む、請求項1〜6のいずれか1項に記載の光電変換素子。
- 請求項1〜7のいずれか1項に記載の光電変換素子を含む、有機光センサー。
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