JP2017103091A - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、電解液が枯渇しにくく長寿命なリチウムイオン二次電池を提供することを課題とする。
セパレータ13の外周縁部13a同士が部分的に接触するようにセパレータ13の外周縁部13aを変形させる方法としては、セパレータ13を構成する樹脂材料の分子量、空孔率等の各種特性を調整することにより、電解液を膨潤した時のセパレータ13の伸び率を適宜設計する方法があげられる。また、セパレータ13の寸法を適宜設計する方法や、セパレータ13の寸法に対する外装体30の寸法を適宜設計する方法(外装体30によってセパレータ13の伸びを押さえつけて変形させるために、外装体30の寸法を調整する)によっても、セパレータ13の外周縁部13a同士が部分的に接触するようにセパレータ13の外周縁部13aを変形させることができる。これらの方法は、適宜組み合わせて用いてもよい。
これに対して上記のような構成の本実施形態のリチウムイオン二次電池1は、発電要素10の外部の電解液が電解液径路15を介して発電要素10の内部に流入可能であり、急速な充放電にも追随できる程度の液流入も可能であるので、発電要素10の内部(特に中心部)の電解液が枯渇しにくい。よって、本実施形態のリチウムイオン二次電池1は、サイクル特性が高く長寿命である。
さらに、電解液径路15が複数存在するため、発電要素10の内部の電解液が一部の電解液径路15を介して外部に流出したとしても、それに伴って他の電解液径路15を介して電解液が発電要素10の内部に流入する。よって、本実施形態のリチウムイオン二次電池1は、発電要素10の内部(特に中心部)の電解液が枯渇しにくい。
1.負極端子21及び正極端子22について
負極端子21及び正極端子22は、例えば導電性金属箔により構成される。金属箔の具体例としては、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル等の単一金属からなる金属箔や、アルミニウム合金、ステンレス鋼等の合金からなる金属箔があげられる。なお、負極端子21の材質と正極端子22の材質は同一でもよいし、異なっていてもよい。また、本実施形態のように、別途準備した負極端子21及び正極端子22を、負極集電体11A及び正極集電体12Aにそれぞれ接続してもよいし、負極集電体11A及び正極集電体12Aをそれぞれ延長することによって、負極端子21及び正極端子22を形成してもよい。
負極11は、負極集電体11Aの両方の主面上に負極活物質層11B、11Bが形成された構造を有する。負極活物質層11Bは、例えば、負極活物質と導電助剤と結着剤(バインダー)とを含有する。導電助剤は、負極活物質層11B中に分散された状態で含まれている。また、負極11における結着剤の含有率を所定の好ましい範囲とすることにより、結着剤が負極活物質の粒子の少なくとも一部を被覆した状態で、負極活物質同士を結着している。
負極集電体11Aの材質としては、例えば、銅、ニッケル、チタン等の金属や、これらの金属を1種以上含有する合金(例えばステンレス鋼)を用いることができる。
2−2 負極活物質について
負極活物質としては、例えば、黒鉛等の結晶性炭素材料を用いることができる。黒鉛の具体例としては、天然黒鉛や、難黒鉛化炭素、易黒鉛化炭素、低温度焼成炭素等の人造黒鉛や、MCF(メソカーボンファイバ)があげられる。これらの結晶性炭素材料は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。
導電助剤としては、例えば、カーボンブラック等の非晶性炭素材料や黒鉛等の結晶性炭素材料を用いることができる。カーボンブラックの具体例としては、ケッチェンブラック、アセチレンブラック、チャンネルブラック、ランプブラック、オイルファーネスブラック、サーマルブラックがあげられる。黒鉛の具体例は、2−2項において示したものと同様である。これらの炭素材料は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。
結着剤としては、負極活物質の粒子と導電助剤の粒子とを結着可能なものであれば特に限定されるものではないが、例えばフッ素樹脂を用いることができる。フッ素樹脂の具体例としては、ポリフッ化ビニリデンや、フッ化ビニリデンと他のフッ素系モノマーとを共重合させたフッ化ビニリデン系重合体があげられる。なお、結着剤は、電解液が浸透しうるものであれば、フッ素樹脂のみからなるものでもよいし、フッ素樹脂と他の成分の混合物からなるものでもよい。
正極12は、正極集電体12Aの両方の主面上に正極活物質層12B、12Bが形成された構造を有する。正極活物質層12Bは、例えば、正極活物質と、必要に応じて添加される導電助剤及び結着剤とを含有する。導電助剤や結着剤としては、従来のリチウムイオン二次電池に一般的に用いることができるもの(例えば2−3項、2−4項において示したもの)を適宜選択して用いることができる。
正極集電体12Aの材質としては、例えば、アルミニウム、ニッケル、チタン等の金属や、これらの金属を1種以上含有する合金(例えばステンレス鋼)を用いることができる。
正極活物質としては、例えば、コバルト酸リチウム(LiCoO2)、ニッケル酸リチウム(LiNiO2)、マンガン酸リチウム(LiMn2O4)、ニッケルコバルトマンガン酸リチウム(NCM)等のリチウム含有酸化物を用いることができる。これらの正極活物質は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。
セパレータ13は、多数の微細な孔を有する微多孔性膜であり、その孔内に電解液を収容することにより、外装体30内に封入された電解液を保持する。本実施形態においては、隣接する2つのセパレータ13のうち少なくとも一方に電解液を保持、膨潤させることにより、外周縁部13aを変形させている。電解液を膨潤した時のセパレータ13の伸び率は、0.3%以上としてもよい。そうすれば、セパレータ13の外周縁部13aの変形が大きくなるため、電解液径路15が形成されやすい。
また、基材と樹脂層とでは、電解液と接触し膨潤することによる伸び率が異なるため、樹脂製の基材の表面に耐熱層を被覆したセパレータ13は、変形が生じやすく、その結果、電解液径路15が形成されやすい。
電解液としては、例えば、電解質であるリチウム塩を非水溶媒(有機溶媒)に溶解した溶液を用いることができる。電解液は、液状に限らずゲル状であってもよい。電解液は慣用の添加剤をさらに含有していてもよい。
リチウム塩の種類は、非水溶媒中で解離してリチウムイオンを生成するものであれば特に限定されるものではないが、具体例としては、六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)、六フッ化ヒ酸リチウム(LiAsF6)、四塩化アルミニウムリチウム(LiAlCl4)、過塩素酸リチウム(LiClO4)、四フッ化ホウ素酸リチウム(LiBF4)、六フッ化アンチモン酸リチウム(LiSbF6)、LiPOF2、LiCF3SO3、LiCF3CF2SO3、LiC(CF3SO2)3、LiN(CF3SO2)2、LiN(CF3CF2SO2)2、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiN(CF3CF2CO)2があげられる。これらのリチウム塩の中でも、特に、六フッ化リン酸リチウム、四フッ化ホウ素酸リチウムを用いることが好ましい。これらのリチウム塩は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。
環状カーボネート類の具体例としては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、及びこれらのフッ化誘導体等があげられる。鎖状カーボネート類の具体例としては、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、ジプロピルカーボネート、及びこれらのフッ化誘導体等があげられる。
外装体30は、例えば、熱融着層と金属層と保護層との積層体からなる可撓性のラミネートフィルムにより形成したラミネート外装体であってもよいし、金属、樹脂等からなる角形、円筒形等の容器により形成した外装体であってもよい。
ラミネート外装体は、軽量化と、電池エネルギー密度の向上という観点から好ましい。また、外装体30としてラミネート外装体を用いたラミネート型リチウムイオン二次電池は、放熱性にも優れる。
本実施形態のリチウムイオン二次電池1の製造方法の一例について説明する。
負極活物質としての黒鉛と導電助剤としてのカーボンブラックと結着剤としてのフッ素樹脂とを、所定の配合量でN−メチル−2−ピロリドン等の溶剤中に分散させて、スラリーを得る。このスラリーを銅箔等の負極集電体11Aに塗布し、乾燥させ、負極活物質層11Bを形成することによって、負極11を作製する。得られた負極11は、ロールプレス等の方法により圧縮して適当な密度に調整してもよい。
この時、リチウムイオン二次電池1の組み立て後の最初の充電では、活物質と電解液が接触すること等により発電要素10の内部でガスが発生するが、この発生したガスは電解液径路15を介して発電要素10の外部に排出されやすい。よって、発電要素10の内部にガスが溜まり充放電反応の不均一を生じさせることを抑制できるので、リチウムイオン二次電池1の性能低下が生じにくい。
以下に実施例を示し、本発明をさらに具体的に説明する。図1〜5に示すリチウムイオン二次電池と同様の構成のリチウムイオン二次電池(実施例)と、隣接するセパレータの外周縁部が平坦状で外周縁部のほぼ全体が面接触していて電解液径路が十分に形成されていないリチウムイオン二次電池(比較例)とを作製した。そして、充放電を繰り返し容量を測定するサイクル試験を行って、リチウムイオン二次電池の寿命を評価した。以下に、両リチウムイオン二次電池の各素材と製造方法について説明する。
負極活物質として非晶質性炭素で被覆された球状天然黒鉛粉末(平均粒子径:20μm)と、結着剤としてポリフッ化ビニリデンと、導電助剤としてカーボンブラックとを、固形分質量比で96.5:3:0.5の割合で、溶媒であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)に添加し攪拌することにより、これらの材料をNMP中に均一に分散させてスラリーを作製した。得られたスラリーを、負極集電体となる厚さ10μmの銅箔上に塗布した。次いで、125℃にて10分間、スラリーを加熱し、NMPを蒸発させることにより負極活物質層を形成した。さらに、負極活物質層をプレスすることによって、負極集電体の片面上に負極活物質層を塗布した負極を作製した。
正極活物質としてスピネル構造を有するLi1.1Mn1.9O4粉末(BET比表面積0.25m2/g)及びリチウム・ニッケル・コバルト・マンガン酸リチウム(Ni/Liモル比0.7、BET比表面積0.5m2/g)と、結着剤としてポリフッ化ビニリデンと、導電助剤としてカーボンブラックとを、固形分質量比で69:23:4:4の割合で、溶媒であるNMP中に添加した。
上記のように作製した正極を幅20cm、長さ21cmの長方形に、負極を幅21cm、長さ22cmの長方形に切り出した。その周縁部のうち一辺の5cm×1cmの部分は、端子を接続するための活物質未塗布部であって、活物質層は、正極では残部の20cm×20cmの部分に、負極では残部の21cm×21cmの部分に形成されている。幅5cm、長さ3cm、厚さ0.2mmのアルミニウム製の正極端子のうち端部である長さ1cmの部分を、正極の活物質未塗布部に超音波溶接した。同様に、正極端子と同サイズのニッケル製の負極端子のうち端部である長さ1cmの部分を、負極の活物質未塗布部に超音波溶接した。
容量0%から容量100%まで1時間で充電する電流での定電流定電圧充電と、容量100%から容量0%まで1時間で放電する電流での定電流放電とを、25℃環境下で1000サイクル繰り返した。容量100%時のリチウムイオン二次電池の電圧は4.15Vである。この充放電による容量維持率を、(各サイクル後の電池容量)/(初期電池容量)なる計算式で算出した。結果を図6のグラフに示す。
10 発電要素
11 負極
12 正極
13 セパレータ
13a 外周縁部
15 電解液径路
30 外装体
Claims (8)
- 正極及び負極がセパレータを介して積層された発電要素と、電解液とを、外装体内に備えるリチウムイオン二次電池であって、
前記セパレータの外周縁部は前記正極及び前記負極の外周縁部よりも外側に位置しており、隣接する前記セパレータの外周縁部同士が部分的に接触して、前記セパレータの前記正極が配された領域及び/又は前記負極が配された領域と前記セパレータの外周縁部の外側とを連通する電解液径路が形成されているリチウムイオン二次電池。 - 隣接する2つの前記セパレータのうち少なくとも一方の外周縁部が、周方向に沿って波打つ波形をなしている請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 隣接する2つの前記セパレータのうち少なくとも一方は、前記電解液を膨潤した時の伸び率が0.3%以上である請求項1又は請求項2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記セパレータのうち少なくとも一つは、樹脂製の基材の表面に耐熱層を被覆したものである請求項1〜3のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記発電要素が平板状である請求項1〜4のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記発電要素の容量が5Ah以上70Ah以下である請求項1〜5のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記外装体は、前記発電要素を積層方向の上下から包み、端部同士が接合された接合部を有する袋状をなしており、前記接合部が前記発電要素の積層方向中央に位置している請求項1〜6のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記外装体がラミネートフィルムで構成された請求項1〜7のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池。
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