JP2015518070A - 向上した耐放射線性を有する多重ドープルテチウム系オキシオルトシリケートシンチレータ - Google Patents
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Abstract
Description
(Lu2−w−x+2yAwCexSi1−y)1−zMezJjOq (1)
および(Lu2−w−x−2yAwCexSi1+y)1−zMezJjOq (2)
で表され、前記シンチレーション材料が、約6.8〜7.4g/cm3の高密度、NaI(Tl)の約60〜95%の高光出力、異なる組成で12〜38nsの範囲内の1つの指数関数的減衰定数、400〜450nmの範囲内の光の最大放出、6%〜10%の範囲内の全エネルギーピークでのエネルギー分解能、高エネルギープロトン/ハドロンに対する高い耐放射線性を有し、最大23Mrad(0.23MGy)の線量でのガンマ線照射後に光透過率の低下が起こらないことを特徴とする。
(Lu2−w−x+2yAwCexSi1−y)1−zMezJjOq (1)
および(Lu2−w−x−2yAwCexSi1+y)1−zMezJjOq (2)
で表される組成を有する希土類シリケートを主成分とする固溶体の一連のCeドープシンチレーション材料のブランド名である。
(Lu2−w−x+2yAwCexSi1−y)1−zMezJjOq (1)
(式中、
Aは、Sc、Y、Gd、およびLuからなる群から選択される少なくとも1つの元素であり;
Meは、Li、Na、K、Cu、Ag、Mg、Ca、Zn、Sr、Cd、B、Al、Ga、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Ti、Ge、Zr、Sn、Hf、La、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、およびLuからなる群から選択される少なくとも1つの元素であり;
Jは、N、F、P、S、およびClからなる群から選択される少なくとも1つの元素であり;
qは4.9f.u〜5.024f.u.の間の値であり、
wは約0f.u.〜1f.u.の間の値であり、
xは3×10−4f.u.〜0.02f.u.の間の値であり、
yは0.003f.u.〜0.024f.u.の間の値であり、
zは約0f.u.〜0.001f.uの間の値であり、
jは約0f.u.〜0.03f.u.の間の値である)
で表されることを特徴とする組成物が新規性を有する。
(Lu2−w−x−2yAwCexSi1+y)1−zMezJjOq (2)
(式中、
Aは、Sc、Y、Gd、およびLuからなる群から選択される少なくとも1つの元素であり;
Meは、Li、Na、K、Cu、Ag、Mg、Ca、Zn、Sr、Cd、B、Al、Ga、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Ti、Ge、Zr、Sn、Hf、La、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、およびLuからなる群から選択される少なくとも1つの元素であり;
Jは、N、F、P、S、およびClからなる群から選択される少なくとも1つの元素であり;
qは4.9f.u.〜5.0f.u.の間の値であり、
wは0f.u.〜1f.u.の間の値であり、
xは3×10−4f.u.および0.02f.u.の間の値であり、
yは0.001f.u.〜0.04f.u.の間の値であり、
zは0f.u.〜0.001f.u.の間の値であり、
jは0f.u.〜0.03f.u.の間の値である)
で表されることを特徴とする、組成物が新規性を有する。
Meは、Li、B、Al、Ti、V、Cr、Mn、Co、Ni、Ge、Zr、Sn、Hfのイオンの場合は10ppmW以下の量であり;
Na、K、Cu、Ag、Zn、Sr、Cd、Fe、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Ybのイオンの場合は30ppmW未満の量であり;
Mg、Ga、Laのイオンの場合は100ppmW未満の量であり;
Caの場合は1〜600ppmWの範囲内の量であり;
N、F、Cl、Sのイオンの場合は50ppmW未満の量であり;
Pイオンの場合は100ppmW未満の量である、
シンチレーション材料。
400〜450nmの範囲内の発光極大を有し、ルテチウム(Lu)およびセリウム(Ce)を含むシリケートを主成分とするシンチレーション材料であって、組成が化学式(Lu2−w−x+2yAwCexSi1−y)1−zMezJjOqで表されることを特徴とし、シンチレーション材料が結晶であることを特徴とするシンチレーション材料。結晶ブールのチョクラルスキー法(CZ)による成長のために、純度99.99%の酸化物化学物質(Lu2O3、CeO2、SiO2)を使用した。ブール上部のセリウムの含有量は約3×10−4f.単位が必要となる。溶融物と成長する結晶との間でのセリウムイオンの析出係数がほぼk=0.2であることを考慮すると、0.0015f.単位のセリウム濃度を有する出発物質をるつぼに投入することが必要である。
400〜450nmの範囲内の発光極大を有し、ルテチウム(Lu)およびセリウム(Ce)を含むシリケートを主成分とするシンチレーション材料であって、組成が化学式(Lu2−w−x+2yAwCexSi1−y)1−zMezJjOqで表されることを特徴とし、シンチレーション材料が結晶であることを特徴とするシンチレーション材料。結晶ブールのチョクラルスキー法(CZ)による成長のために、純度99.99%の酸化物化学物質(Lu2O3、CeO2、SiO2)を使用した。
400〜450nmの範囲内の発光極大を有し、ルテチウム(Lu)およびセリウム(Ce)を含むシリケートを主成分とするシンチレーション材料であって、組成が化学式(Lu2−w−x+2yAwCexSi1−y)1−zMezJjOqおよび(Lu2−w−x−2yAwCexSi1+y)1−zMezJjOqで表されることを特徴とし、シンチレーション材料がセラミックであり、JがN、F、P、S、Clからなる群から選択される少なくとも1つの元素であり、j=0.03f.u.であることを特徴とするシンチレーション材料。
保護不活性ガス雰囲気(100体積%のアルゴン)中、イリジウムるつぼから結晶のCZ成長を実施した。チョクラルスキー成長法の間、LFS結晶ブールは、上部から底部で化学組成が連続的に変化する。イットリウムの分配係数は0.75であり、カルシウムの分配係数は0.4であり、スカンジウムの分配係数は1.22であり、セリウムの分配係数は0.365である。成長させたブールを5×5×24mmの大きさの試料に切断した後、上記試料を真空中、約1400℃の温度で6時間アニールした。最終段階において、このアニールした試料から4×4×22mmの大きさの研磨試料を作製した。研磨試料をパラメータおよび化学組成(表1)の測定に使用した。ブールの底部の結晶組成はCe0.0031Lu1.997Y0.0023Sc0.031Ca0.0024Si0.983O5.016であり、成分のモル比は(Lu+Ce+Y+Sc+Ca)/Si=2.071である。ドーピングイオンの濃度はCe=960ppmw(3.1×10−4f.単位)、Ca=210ppmw(5.3×10−4f.単位)、Y=440ppmw(2.3×10−3f.単位)、Sc=3050ppmw(3.1×10−2f.単位)である。原材料由来の不純物の濃度は:Li、B、Al、Ti、Zr、Sn、Hf、Gaのイオンの場合<5ppmW;Na、K、Zn、Sr、La、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tmのイオンの<10ppmW;Mg、Ybのイオンの場合<30ppmWである。
保護不活性ガス雰囲気(99.8体積%の窒素+0.2体積%の酸素)中、イリジウムるつぼから結晶のCZ成長を実施した。ブールの上部からの研磨試料を、パラメータおよび化学組成(表1)の測定に使用した。
保護不活性ガス雰囲気中、大型イリジウムるつぼから結晶のCZ成長を実施した。直径約90mmおよび長さ200mmの結晶を成長させた。研磨試料をパラメータおよび化学組成(表1)の測定に使用した。結晶組成はCe0.0014Lu1.977Y0.037Ca0.001Si0.992O5.007であり、成分のモル比は(Lu+Ce+Y+Ca)/Si=2.033である。ドーピングイオンの濃度はCe=410ppmw(1.4×10−3f.単位)、Ca=85ppmw(1×10−3f.単位)、Y=8500ppmw(3.7×10−2f.単位)である。原材料由来の不純物の濃度は:10ppmw−Yb;8ppmw−Na、Cl;Li、Na、Al、K、Cu、Mg、Zn、Sr、B、Ga、Ti、Zr、Sn、Hf、La、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tmのイオンの場合<5ppmWである。最大23×106rad(23×104Gy)のγ線線量の照射後に、結晶試料の420nmにおける光透過率の低下は起こらない。
保護窒素ガス雰囲気中、大型イリジウムるつぼから結晶のCZ成長を実施した。直径約95mmおよび長さ最大200mmの結晶を成長させた。ブールの上部から製造した研磨試料をパラメータおよび化学組成(表1)の測定に使用した。結晶組成はCe0.0007Lu1.996Sc0.0062Li0.00037Si0.998O5.001であり、成分のモル比は(Lu+Ce+Sc+Li)/Si=2.007である。ドーピングイオンの濃度はCe=210ppmw(7×10−4f.単位)、Sc=600ppmw(6.2×10−3f.単位)、Li=6ppmw(3.7×10−4f.単位)である。原材料由来の不純物の濃度は:11ppmw−Yb;9.5ppmw−Cl;3ppmw−Ca;<2ppmw Al、Mg、P、S;Na、K、Cu、Zn、Sr、B、Ga、Ti、Zr、Sn、Hf、La、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tmのイオンの場合<1ppmWである。5×106rad(5×104Gy)のγ線線量の照射後に、ブール底部からの結晶試料の420nmにおける光透過率の低下は4.8%/cmである。
400〜450nmの範囲内の発光極大を有し、ルテチウム(Lu)およびスカンジウム(Sc)およびセリウム(Ce)を含むシリケートを主成分とするシンチレーション材料であって、シンチレーション材料が化学式(Lu2−w−x+2yAwCexSi1−y)1−zMezJjOqで表される組成を有する溶融物から成長させた結晶であることを特徴とするシンチレーション材料。
400〜450nmの範囲内の発光極大を有し、ルテチウム(Lu)およびイットリウム(Y)セリウム(Ce)を含むシリケートを主成分とするシンチレーション材料であって、シンチレーション材料が化学式(Lu2−w−x+2yAwCexSi1−y)1−zMezJjOqで表される組成を有する溶融物から成長させた結晶であることを特徴とするシンチレーション材料。
保護不活性ガス雰囲気(99.8体積%の窒素+0.2体積%の酸素)中、イリジウムるつぼから結晶のCZ成長を実施した。成長させたブールから5×5×24mmの大きさの試料を切断した後、上記試料を真空中、約1400℃の温度において6時間アニールした。最終段階において、このアニールした試料から4×4×22mmの大きさの研磨試料を作製した。研磨試料をパラメータおよび化学組成(表1)の測定に使用した。結晶組成はCe0.00066Lu1.793Y0.211Ca0.0004Si0.997O5.0014であり、成分のモル比は(Lu+Ce+Y+Ca)/Si=2.011である。ドーピングイオンの濃度はCe=210ppmw(6.6×10−4f.単位)、Ca=35ppmw(4×10−4f.単位)、およびY=42400ppmwまたは4.24重量%(2.1×10−1f.単位)である。原材料由来の不純物の濃度は:8ppmw−Yb、Al、Cl;6ppmw−S;Na、K、Cu、Mg、Zn、Sr、B、Ga、Ti、Zr、Sn、Hf、La、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tmのイオンの場合<5ppmWである。23×106rad(23×104Gy)のγ線線量の照射後の、真空中でアニールした結晶試料の420nmにおける光透過率の低下は0.8%/cmである。透過率スペクトルは、試料の22mmの長さを通して2nmの帯域幅で分光光度計において測定した。
400〜450nmの範囲内の発光極大を有し、ルテチウム(Lu)およびセリウム(Ce)を含むシリケートを主成分とするシンチレーション材料であって、シンチレーション材料が化学式(Lu2−w−x+2yAwCexSi1−y)1−zMezJjOqで表される組成を有する溶融物から成長させた結晶であることを特徴とするシンチレーション材料。
良好な断熱条件下、保護不活性ガス雰囲気(99.8体積%の窒素+0.2体積%の酸素)中、引き上げ速度1.5mmh−1、回転速度10rpmにおいて、組成Ce0.02Lu1.244Gd0.715Zn0.02Si0.99O4.97および成分のモル比(Lu+Ce+Gd+Zn)/Si=2.019を有する溶融物から、直径40mmのイリジウムるつぼからの結晶のCZ成長を実施した。溶融物中のドーピングイオンの濃度はCe=6400ppmw(2×10−2f.単位)、Zn=3000ppmw(2×10−1f.単位)、Gd=25500ppmwまたは25.5重量%(7.15×10−1f.単位)である。原材料由来の溶融物中の不純物の濃度は:8ppmw−Yb;Na、K、Cu、Mg、Zn、Sr、B、Ga、Ti、Zr、Sn、Hf、La、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tmのイオンの場合<0.5ppmWである。これらの成長条件において、直径約12mmおよび長さ40mmの結晶を成長させた。5×106rad(5×104Gy)のγ線線量の照射後の、ブールの上部からの結晶試料の420nmにおける光透過率の低下は8%/cmである。
400〜450nmの範囲内の発光極大を有し、ルテチウム(Lu)およびスカンジウム(Sc)およびセリウム(Ce)を含むシリケートを主成分とするシンチレーション材料であって、シンチレーション材料が化学式(Lu2−w−x−2yAwCexSi1+y)1−zMezJjOqで表される組成を有する溶融物から成長させた結晶であることを特徴とするシンチレーション材料。
保護不活性ガス雰囲気(100体積%のアルゴン)中、イリジウムるつぼから結晶のCZ成長を実施した。溶融物組成はCe0.0025Lu2.00Sc0.004Ca0.001Si0.997O5.005であり、成分のモル比は(Lu+Ce+Sc+Ca)/Si=2.0135である。ドーピングイオンの濃度はCe=770ppmw(2.5×10−3f.単位)、Ca=90ppmw(1×10−3f.単位)、およびSc=390ppmw(4×10−3f.単位)である。原材料由来の不純物の濃度は:Ca、Ybの場合5ppmW、Li、Na、K、Cu、Mg、Zn、Sr、B、Ga、Ti、Zr、Sn、Hf、La、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tmのイオンの場合<0.5ppmWである。
結晶の形態であり、前記結晶が高い耐放射線性を有し、4×1012cm−2のフルエンスで155MeV/cのプロトンの高エネルギープロトンを照射した後に400〜450nmの範囲内の光透過率が低下しない、高速シンチレーション(Lu2−w−x+2yAwCexSi1−y)1−zMezJjOqおよび(Lu2−w−x−2yAwCexSi1+y)1−zMezJjOq材料。
結晶の形態の高速シンチレーション(Lu2−w−x+2yAwCexSi1−y)1−zMezJjOqおよび(Lu2−w−x−2yAwCexSi1+y)1−zMezJjOq材料の光収率(ph/MeV)およびエネルギー分解能(%)は、PETスキャナーの場合に重要となる。エネルギー分解能の測定の前に、白色光に曝露した後に保存される熱ルミネセンス発光を解消するために、試料を暗所で少なくとも24時間保管した。光の収集は、結晶を直接Hamamatsu R4125Q光電子増倍管(石英窓を有する)の上に配置して行い;高速増幅器ORTEC 579およびチャージセンシティブ波高変換器ADC LeCroy 2249Wを使用した。光収集効率を増加させるために、結晶試料をTeflonテープおよびAl箔で覆った。結晶表面から15mmにCs137源を配置した。試料サイズが小さいため、Lu176ベータ崩壊からの自然バックグラウンドスペクトルは最小限であり、減算しなかった。シンチレータの光電子収率および光出力を得るために、137Cs源からの全エネルギーピークの位置を単一光電子ピークの位置と比較した。
LFS、LSO、LYSO、LGSOの結晶を含み、12〜30nsの範囲内の崩壊時間を有するシンチレーションのセリウムドープルテチウム系オキシオルトシリケートの製造方法であって、結晶試料を真空中、または100%アルゴン雰囲気中、約1400〜1600℃の温度において、約6〜24時間の間アニールするステップである、製造方法。
LFS、LSO、LYSO、LGSOの結晶を含み、高い耐放射線性を有するシンチレーションのセリウムドープルテチウム系オキシオルトシリケートの製造方法であって、前記耐放射線性は、5〜23Mrad(0.05〜0.23MGy)の範囲内の線量のガンマ線の照射後に400〜450nmの範囲内の光透過率の低下が起こらないことを意味し、前記結晶試料を真空中または100%アルゴン雰囲気中約1400℃の温度においてアニールするステップである、製造方法。
Claims (30)
- 約400〜450nmの範囲内の発光極大を有し、ルテチウム(Lu)およびセリウム(Ce)を含むシリケートを主成分とするシンチレーション材料であって、組成が2つの化学式
(Lu2−w−x+2yAwCexSi1−y)1−zMezJjOq (1)
(式中:
Aは、Sc、Y、Gd、およびLuからなる群から選択される少なくとも1つの元素であり;
Meは、Li、Na、K、Cu、Ag、Mg、Ca、Zn、Sr、Cd、B、Al、Ga、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Ti、Ge、Zr、Sn、Hf、La、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、およびLuからなる群から選択される少なくとも1つの元素であり;
Jは、N、F、P、S、およびClからなる群から選択される少なくとも1つの元素であり;
qは4.9f.u.〜5.024f.u.の間の値であり、
wは約0f.u.〜1f.u.の間の値であり、
xは3×10−4f.u.〜0.02f.u.の間の値であり、
yは0.003f.u.〜0.024f.u.の間の値であり、
zは約0f.u.〜0.001f.u.の間の値であり、
jは約0f.u.〜0.03f.u.の間の値である)
(Lu2−w−x−2yAwCexSi1+y)1−zMezJjOq (2)
(式中:
Aは、Sc、Y、Gd、およびLuからなる群から選択される少なくとも1つの元素であり;
Meは、Li、Na、K、Cu、Ag、Mg、Ca、Zn、Sr、Cd、B、Al、Ga、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Ti、Ge、Zr、Sn、Hf、La、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、およびLuからなる群から選択される少なくとも1つの元素であり;
Jは、N、F、P、S、およびClからなる群から選択される少なくとも1つの元素であり;
qは4.9f.u.〜5.0f.u.の間の値であり、
wは約0f.u.〜1f.u.の間の値であり、
xは3×10−4f.u.〜0.02f.u.の間の値であり、
yは0.001f.u.〜0.04f.u.の間の値であり、
zは約0f.u.〜0.001f.u.の間の値であり、
jは約0f.u.〜0.03f.u.の間の値である)
の内の1つで表されることを特徴とするシンチレーション材料。 - 前記シンチレーション材料が結晶であることを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション材料。
- 前記シンチレーション材料が、1〜400nmの範囲内のサブミクロンサイズのLu2Si2O7、SiO2、またはLu2O3から選択される包接物を、前記シンチレーション材料の0.5重量%以下の量で有する結晶であることを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション材料。
- 前記シンチレーション材料がセラミックであることを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション材料。
- セリウム(Ce)含有量が100〜3100ppmWの範囲内であり、カルシウム(Ca)含有量が5〜600ppmWであることを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション結晶。
- Meは、Li、B、Al、Ti、V、Cr、Mn、Co、Ni、Ge、Zr、Sn、およびHfのイオンの場合は10ppmW以下の量であり;
Na、K、Cu、Ag、Zn、Sr、Cd、Fe、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、およびYbのイオンの場合は30ppmW未満の量であり;
Mg、Ga、およびLaのイオンの場合は100ppmW未満の量であり;
Caイオンの場合は1〜600ppmWの範囲内の量であり;
N、F、Cl、およびSのイオンの場合は50ppmW未満の量であり;
Pイオンの場合は100ppmW未満の量である
ことを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション材料。 - セリウム(Ce)含有量が100〜3100ppmWの範囲内であり、カルシウム(Ca)含有量が1〜600ppmWの範囲内であり、スカンジウム(Sc)含有量が約0〜20000ppmWの範囲内であることを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション材料。
- セリウム(Ce)含有量が100〜3100ppmWの範囲内であり、カルシウム(Ca)含有量が1〜600ppmWの範囲内であり、スカンジウム(Sc)含有量が約0〜20000ppmWの範囲内であり、イットリウム(Y)含有量が約0〜60000ppmW(6重量%)の範囲内であることを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション材料。
- セリウム(Ce)含有量が100〜6400ppmWの範囲内であり、カルシウム(Ca)含有量が1〜600ppmWの範囲内であり、スカンジウム(Sc)含有量が約0〜20000ppmWの範囲内であり、ガドリニウム(Gd)含有量が約0〜356000ppmW(35.6重量%)の範囲内であることを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション材料。
- TOF PETおよびDOI PETスキャナーの用途の場合に、崩壊時間が12〜45nsの範囲内であることを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション材料。
- 高エネルギー物理学における素粒子および原子核の検出の場合に、崩壊時間が12〜35nsの範囲内であることを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション材料。
- 光出力が35000〜41000ph/MeVの範囲内であることを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション材料。
- 光出力が20000〜38000ph/MeVの範囲内であることを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション材料。
- 密度が6.8〜7.42g/cm3の範囲内であることを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション材料。
- 結晶の形態であり、前記結晶が、高い耐放射線性を有し、最大23Mrad(0.23MGy)の線量のガンマ線の照射後に400〜450nmの範囲内の光透過率が低下しないことを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション材料。
- 結晶の形態であり、前記結晶が、高い耐放射線性を有し、4×1012cm−2のフルエンスで155MeV/cのプロトンの高エネルギープロトンを照射した後に400〜450nmの範囲内の光透過率が低下しないことを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション材料。
- 崩壊時間が約12〜35nsの範囲内であることを特徴とする請求項1に記載のシンチレーション材料。
- 400〜450nmの範囲内の発光極大を有し、約50ppmWを超える量のスカンジウム(Sc)を有することを特徴とする、セリウム活性化ルテチウム系オキシオルトシリケートシンチレーション結晶。
- 約15ppmWを超える量でカルシウム(Ca)をさらに含むことを特徴とする請求項18に記載のセリウム活性化ルテチウム系オキシオルトシリケートシンチレーション結晶。
- 約400〜450nmの範囲内の発光極大、および約12〜32nsの範囲内の崩壊時間を有する、セリウム活性化ルテチウム系オキシオルトシリケートシンチレーション結晶であって、前記結晶が化学元素の:
マトリックス(主要)元素:ケイ素(Si)、酸素(O)、およびルテチウム(Lu);
ドーピング元素:約100〜3100ppmWの範囲内の量のセリウム(Ce)、および約5〜600ppmWの範囲内の量のカルシウム(Ca);
不純物元素:Li、B、Al、Ti、V、Cr、Mn、Co、Ni、Ge、Zr、Sn、およびHfのイオンの場合は10ppmW以下の量;
Na、K、Cu、Ag、Zn、Sr、Cd、Fe、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、およびYbのイオンの場合は30ppmW未満の量;
Mg、Ga、およびLaのイオンの場合は100ppmW未満の量;
F、Cl、およびSのイオンの場合は50ppmW未満の量;
Pイオンの場合は100ppmW未満の量
で構成されることを特徴とする結晶。 - 約400〜450nmの範囲内の発光極大を有し、約12〜32nsの範囲内の崩壊時間を有し、約6.8〜7.42g/cm3の範囲内の密度を有し、ルテチウム(Lu)およびセリウム(Ce)を含むシンチレーションルテチウム系オキシオルトシリケート結晶であって、前記結晶が化学元素の:
マトリックス(主要)元素:ケイ素(Si)、酸素(O)、ルテチウム(Lu)、ならびに、スカンジウム(Sc)、イットリウム(Y)、およびガドリニウム(Gd)からなる群から選択される少なくとも1つの元素;
ドーピング元素:約100〜3100ppmWの範囲内の量のセリウム(Ce)、および約5〜600ppmWの範囲内の量のカルシウム(Ca);
不純物元素:Li、B、Al、Ti、V、Cr、Mn、Co、Ni、Ge、Zr、Sn、およびHfのイオンの場合は10ppmW以下の量;
Na、K、Cu、Ag、Zn、Sr、Cd、Fe、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、およびYbのイオンの場合は30ppmW未満の量;
Mg、Ga、およびLaのイオンの場合は100ppmW未満の量;
F、Cl、およびSのイオンの場合は50ppmW未満の量;
Pイオンの場合は100ppmW未満の量
で構成されることを特徴とする結晶。 - 出発酸化物の非化学量論溶融物から製造されるセリウム活性化ルテチウム系オキシオルトシリケートの大型単結晶ブールであって、前記出発酸化物は、純度が約99.9%であり、少なくとも酸化セリウム、酸化ルテチウム、および酸化ケイ素を含み、前記溶融物の少なくとも50%が前記大型結晶ブールとなることを特徴とする大型単結晶ブール。
- 400〜450nmの範囲内の発光極大を有し、約12〜32nsの範囲内の崩壊時間を有するルテチウム系オキシオルトシリケートシンチレーション結晶であって、前記結晶に5〜23Mrad(0.05〜0.23MGy)の範囲内の線量のガンマ線を照射した後に400〜450nmの範囲内の光透過率の低下が起こらないことを特徴とする結晶。
- 400〜450nmの範囲内の発光極大を有し、12〜32nsの範囲内の崩壊時間を有することを特徴とするルテチウム系オキシオルトシリケートシンチレーション結晶。
- LFS、LSO、LYSO、LGSOの結晶を含み、12〜30nsの範囲内の崩壊時間を有するシンチレーションのセリウムドープルテチウム系オキシオルトシリケートの製造方法であって:
前記結晶のブールを成長させるステップと;
前記ブールを複数の結晶試料に切断するステップと;
前記複数の結晶試料を、真空中または100%アルゴン雰囲気中、約1400〜1600℃の温度において約6〜24時間の間アニールするステップと;
を少なくとも含むことを特徴とする方法。 - LFS、LSO、LYSO、LGSOの結晶を含むシンチレーションのセリウムドープルテチウム系オキシオルトシリケートの製造方法であって、前記結晶に5〜23Mrad(0.05〜0.23MGy)の範囲内の線量のガンマ線を照射した後に400〜450nmの範囲内の光透過率の低下が起こらず:
前記結晶のブールを成長させるステップと;
前記ブールを複数の結晶試料に切断するステップと;
前記複数の結晶試料を、真空中または100%アルゴン雰囲気中、約1400℃の温度においてアニールするステップと
を少なくとも含むことを特徴とする方法。 - 前記アニールのステップが約6〜24時間の時間で行われることを特徴とする請求項26に記載のシンチレーションのセリウムドープルテチウム系オキシオルトシリケートの製造方法。
- 前記複数の結晶試料のそれぞれのおおよその断面寸法が約3×3mm〜25×25mmの範囲であり、厚さが約2mm〜25mmの範囲である事を特徴とする請求項26に記載のシンチレーションのセリウムドープルテチウム系オキシオルトシリケートの製造方法。
- LFS、LSO、LYSO、LGSOの結晶試料を含み、5〜23Mrad(0.05〜0.23MGy)の範囲内の線量のガンマ線を照射した後に400〜450nmの範囲内の光透過率の低下が起こらずという点で向上した耐放射線性を有する、シンチレーションのセリウムドープルテチウム系オキシオルトシリケートであって、前記結晶試料のカルシウム(Ca)濃度が約5ppmw〜400ppmwの範囲であり、マグネシウム(Mg)濃度が約0ppmw〜200ppmwの範囲であり、セリウム(Ce)濃度が約150ppmw〜600ppmwの範囲であることを特徴とするシンチレーションのセリウムドープルテチウム系オキシオルトシリケート。
- LFS、LSO、LYSO、LGSOの結晶を含み、全エネルギーピーク 6%〜10%の範囲内の全エネルギーピークでのエネルギー分解能を有するシンチレーションのセリウムドープルテチウム系オキシオルトシリケートの製造方法であって:
前記結晶のブールを成長させるステップと;
前記ブールを複数の結晶試料に切断するステップと;
前記複数の結晶試料を真空中、または約80〜100体積%のアルゴン+約0〜20体積%のCO2のガス雰囲気中、約1400〜1600℃の温度において、約6〜24時間の間アニールするステップと;
を少なくとも含むことを特徴とする方法。
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