JP2015216066A - 燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】簡単且つ経済的に、固体高分子電解質膜に触媒層を良好に設けることを可能にする。
【解決手段】燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法では、転写用基材５０に触媒層用ペースト５８が塗布された積層基材５０ａは、加熱機６０を構成する筐体６２内の上方に配置される。積層基材５０ａは、触媒層用ペースト５８が上方に向かう一方、転写用基材５０側が下方に向かっており、前記積層基材５０ａの下方から前記転写用基材５０側に熱風が吹き付けられる。触媒層用ペースト５８の乾燥処理が行われた後、固体高分子電解質膜の両方の面に、それぞれ転写用基材５０から触媒層が転写される。
【選択図】図７

Description

本発明は、固体高分子電解質膜の両方の面に触媒層と拡散層とが積層して設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法に関する。

一般的に、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる固体高分子電解質膜を採用している。この燃料電池は、固体高分子電解質膜の一方側にアノード電極が、前記固体高分子電解質膜の他方側にカソード電極が、それぞれ配設された電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）を備えている。電解質膜・電極構造体は、セパレータ（バイポーラ板）によって挟持されることにより、燃料電池が構成されている。通常、燃料電池を所定数だけ積層した燃料電池スタックが、例えば、車載用燃料電池スタックとして使用されている。

通常、アノード電極及びカソード電極は、固体高分子電解質膜の各面に設けられる電極触媒層と、前記電極触媒層に積層されるガス拡散層とを有している。電極触媒層は、例えば、白金粒子等の金属粒子を担持した触媒担体（カーボンブラック等）がイオン導伝性バインダを介して結合一体化されて構成されている。一方、ガス拡散層は、例えば、カーボンペーパー又はカーボンクロスから形成されている。

電極触媒層の製造には、通常、触媒物質と電解質と溶剤とを含む電極インクが用いられ、前記電極インクが基材上に塗布された後、乾燥処理が施されている。さらに、乾燥処理により溶剤が飛散された触媒層は、固体高分子電解質膜に積層されて転写され、基材が除去されることにより、膜・触媒層構造体（ＣＣＭ）（Ｃａｔａｌｙｓｔ・Ｃｏａｔｅｄ・Ｍｅｍｂｒａｎｅ）が製造されている。

上記の製造工程において、触媒層は、上面から熱風の吹き付けや雰囲気温度の調整により、直接、乾燥処理されている。このため、入熱むら等により溶剤の乾燥状態が不均一になり易い。従って、乾燥処理後に、触媒層表面に亀裂やひび割れが発生するという問題がある。

そこで、例えば、特許文献１に開示されている燃料電池電極の触媒層形成方法が知られている。この触媒層形成方法では、少なくとも触媒物質と電解質と溶剤とを含む触媒インクを、湿潤することにより膨潤する性質を持つ基材シート上に製膜する工程を有している。さらに、触媒インク面と基材シート面とを異なる湿度雰囲気に曝し、双方の収縮速度を略一致させた状態で乾燥させる工程を有している。

これにより、収縮率の異なる複数種の触媒インクに対して共通の基材シートを用いても、乾燥工程において両者の収縮速度を略一致させることで、ひび割れのない状態で触媒層を前記基材シート上に形成することができる、としている。

特開２００４−２５９５０９号公報

しかしながら、上記の特許文献１では、触媒インク面と基材シート面とを異なる湿度雰囲気に曝し、双方の収縮速度を略一致させるため、湿度制御が煩雑化するという問題がある。しかも、設備が大型化するとともに、経済的ではないという問題がある。

本発明は、この種の問題を解決するものであり、簡単且つ経済的に、固体高分子電解質膜に触媒層を良好に設けることが可能な燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法を提供することを目的とする。

本発明は、固体高分子電解質膜の両方の面に触媒層と拡散層とが積層して設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法に関するものである。この製造方法では、転写用基材に触媒層を塗布する工程と、前記触媒層が塗布された前記転写用基材に、該触媒層とは反対側の背面から熱を付与することにより、乾燥処理を行う工程とを有している。そして、乾燥処理が終了した後、固体高分子電解質膜の両方の面に、それぞれ転写用基材から触媒層を転写する工程と、前記触媒層に拡散層を重ね合わせて一体化させる工程とを有している。

また、この製造方法では、転写用基材の背面にフィルム部材を配置した積層フィルムを作製する工程を有することが好ましい。さらに、乾燥処理用加熱台にフィルム部材を当接させて、積層フィルムを前記乾燥処理用加熱台上に載置するとともに、該乾燥処理用加熱台を加熱して前記フィルム部材側から熱を付与することが好ましい。

さらに、本発明に係る製造方法では、固体高分子電解質膜又は拡散層に触媒層を塗布する工程を有している。次いで、触媒層が塗布された固体高分子電解質膜又は前記触媒層が塗布された前記拡散層に、該触媒層とは反対側の背面から熱を付与することにより、乾燥処理を行う工程を有している。そして、乾燥処理が終了した後、触媒層に拡散層又は固体高分子電解質膜を重ね合わせて一体化させる工程を有している。

さらにまた、この製造方法では、触媒層を有する長尺な塗工体が形成されるとともに、前記塗工体を乾燥処理部に対して相対的に長尺方向に移送されることにより、該触媒層を連続的に乾燥することが好ましい。

本発明によれば、触媒層が塗布された転写用基材、固体高分子電解質膜又は拡散層に、前記触媒層とは反対側の背面から熱を付与することにより、該触媒層の乾燥処理が行われている。このため、転写用基材側、固体高分子電解質膜側又は拡散層側から触媒層に対して均一な入熱が行われ、前記触媒層中の溶媒を均一に乾燥させることができる。

従って、触媒層に亀裂やひび割れが発生することを可及的に抑制することが可能になり、簡単且つ経済的に、固体高分子電解質膜に前記触媒層を効率的に設けることができる。

本発明に係る製造方法が適用される固体高分子型燃料電池の要部分解斜視図である。 前記固体高分子型燃料電池の、図１中、ＩＩ−ＩＩ線断面図である。 前記固体高分子型燃料電池を構成する電解質膜・電極構造体の要部拡大断面図である。 本発明の第１の製造方法において、転写用基材にフィルム部材がラミネートされた状態の説明図である。 前記第１の製造方法において、塗工機の説明図である。 前記第１の製造方法において、マスクシートを剥離する際の説明図である。 前記第１の製造方法において、加熱機の説明図である。 前記第１の製造方法において、電極シートの説明図である。 前記第１の製造方法において、熱転写機の説明図である。 本発明の第２の製造方法において、加熱機の説明図である。 本発明の第３の製造方法において、カソード電極及びアノード電極が製造される際の説明図である。 前記第３の製造方法において、ロールプレス機によるプレス処理の説明図である。 本発明の第４の製造方法において、ガス拡散層に下地層を塗布する際の説明図である。 前記第４の製造方法において、固体高分子電解質膜に電極触媒層を設ける際の説明図である。 前記第４の製造方法において、ロールプレス機によるプレス処理の説明図である。 本発明の第５の製造方法において、塗工機及び乾燥ステーションの説明図である。

図１及び図２に示すように、本発明に係る製造方法が適用される固体高分子型燃料電池１０は、膜・触媒層構造体（ＣＣＭ）１２を有する電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）１４を備える。電解質膜・電極構造体１４は、カソード側セパレータ１６及びアノード側セパレータ１８に挟持されて矢印Ａ方向（例えば、水平方向）に積層される。

複数の燃料電池１０は、矢印Ａ方向に積層されることにより、例えば、車載用燃料電池スタックを構成するとともに、図示しない燃料電池電気自動車等に搭載される。なお、燃料電池１０は、矢印Ｃ方向（鉛直方向）に積層してもよい。

燃料電池１０の矢印Ｂ方向（水平方向）の一端縁部には、積層方向である矢印Ａ方向に互いに連通して、酸化剤ガス入口連通孔２０ａ、冷却媒体入口連通孔２２ａ及び燃料ガス出口連通孔２４ｂが設けられる。

酸化剤ガス入口連通孔２０ａは、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスを供給し、冷却媒体入口連通孔２２ａは、冷却媒体を供給し、燃料ガス出口連通孔２４ｂは、燃料ガス、例えば、水素含有ガスを排出する。酸化剤ガス入口連通孔２０ａ、冷却媒体入口連通孔２２ａ及び燃料ガス出口連通孔２４ｂは、矢印Ｃ方向（鉛直方向）に配列して設けられる。

燃料電池１０の矢印Ｂ方向の他端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、燃料ガス入口連通孔２４ａ、冷却媒体出口連通孔２２ｂ及び酸化剤ガス出口連通孔２０ｂが設けられる。燃料ガス入口連通孔２４ａは、燃料ガスを供給し、冷却媒体出口連通孔２２ｂは、冷却媒体を排出し、酸化剤ガス出口連通孔２０ｂは、酸化剤ガスを排出する。燃料ガス入口連通孔２４ａ、冷却媒体出口連通孔２２ｂ及び酸化剤ガス出口連通孔２０ｂは、矢印Ｃ方向に配列して設けられる。

カソード側セパレータ１６及びアノード側セパレータ１８は、例えば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、めっき処理鋼板、あるいはその金属表面に防食用の表面処理を施した金属板で構成される。カソード側セパレータ１６及びアノード側セパレータ１８は、金属材料に代えて、例えば、カーボン部材等で構成してもよい。

カソード側セパレータ１６の電解質膜・電極構造体１４に向かう面１６ａには、酸化剤ガス入口連通孔２０ａと酸化剤ガス出口連通孔２０ｂとに連通する酸化剤ガス流路２６が設けられる。酸化剤ガス流路２６は、矢印Ｂ方向に延在する複数の酸化剤ガス流路溝を有する。酸化剤ガス流路２６と酸化剤ガス入口連通孔２０ａ及び酸化剤ガス出口連通孔２０ｂとは、連結通路部２８ａ、２８ｂを介して連通する。

アノード側セパレータ１８の電解質膜・電極構造体１４に向かう面１８ａには、燃料ガス入口連通孔２４ａと燃料ガス出口連通孔２４ｂとに連通する燃料ガス流路３０が設けられる。燃料ガス流路３０は、酸化剤ガス流路２６と同様に、矢印Ｂ方向に延在する複数の燃料ガス流路溝を有する。燃料ガス流路３０と燃料ガス入口連通孔２４ａ及び燃料ガス出口連通孔２４ｂとは、連結通路部３２ａ、３２ｂを介して連通する。

カソード側セパレータ１６とアノード側セパレータ１８とは、互いに対向する面１６ｂ、１８ｂ間に冷却媒体流路３４を一体的に形成する。冷却媒体流路３４と冷却媒体入口連通孔２２ａ及び冷却媒体出口連通孔２２ｂとは、連結通路部３４ａ、３４ｂを介して連通する。

カソード側セパレータ１６の面１６ａ、１６ｂには、このカソード側セパレータ１６の外周縁部を周回して第１シール部材３６が一体的又は個別に設けられる。アノード側セパレータ１８の面１８ａ、１８ｂには、このアノード側セパレータ１８の外周縁部を周回して第２シール部材３８が一体的又は個別に設けられる。

第１シール部材３６及び第２シール部材３８には、例えば、ＥＰＤＭ、ＮＢＲ、フッ素ゴム、シリコーンゴム、フロロシリコーンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、スチレンゴム、クロロプレーン又はアクリルゴム等のシール材、クッション材、あるいはパッキン材等の弾性を有するシール部材が用いられる。

図２に示すように、電解質膜・電極構造体１４は、例えば、パーフルオロスルホン酸の薄膜に水が含浸された固体高分子電解質膜４０と、前記固体高分子電解質膜４０を挟持するカソード電極４２及びアノード電極４４とを備える。固体高分子電解質膜４０は、カソード電極４２及びアノード電極４４の外周端部よりも外方に突出する。

図１に示すように、固体高分子電解質膜４０には、酸化剤ガス入口連通孔２０ａ、酸化剤ガス出口連通孔２０ｂ、燃料ガス入口連通孔２４ａ、燃料ガス出口連通孔２４ｂ、冷却媒体入口連通孔２２ａ及び冷却媒体出口連通孔２２ｂが形成される。

図２及び図３に示すように、カソード電極４２は、固体高分子電解質膜４０の一方の面４０ａに形成されるカソード側電極触媒層（触媒層）４２ａと、前記カソード側電極触媒層４２ａに固着されるカソード側ガス拡散層４２ｂとを有する。カソード側電極触媒層４２ａとカソード側ガス拡散層４２ｂとは、同一の平面寸法であってもよく、又は、異なる平面寸法であってもよい。図３に示すように、カソード側電極触媒層４２ａとカソード側ガス拡散層４２ｂとの間には、必要に応じて下地層４２ｃが介装される。

アノード電極４４は、固体高分子電解質膜４０の他方の面４０ｂに形成されるアノード側電極触媒層（触媒層）４４ａと、前記アノード側電極触媒層４４ａに固着されるアノード側ガス拡散層４４ｂとを有する。アノード側電極触媒層４４ａとアノード側ガス拡散層４４ｂとは、同一の平面寸法であってもよく、又は、異なる平面寸法であってもよい。アノード側電極触媒層４４ａとアノード側ガス拡散層４４ｂとの間には、必要に応じて下地層（撥水剤とカーボン材とを含む中間層）４４ｃが介装される（図３参照）。

カソード側電極触媒層４２ａ及びアノード側電極触媒層４４ａは、例えば、白金粒子等の触媒を担持した触媒担体（カーボンブラック等）がイオン導伝性バインダを介して結合一体化されることにより形成される。カソード側ガス拡散層４２ｂ及びアノード側ガス拡散層４４ｂは、例えば、カーボンペーパー又はカーボンクロス等から構成される。

固体高分子電解質膜４０にカソード側電極触媒層４２ａ及びアノード側電極触媒層４４ａが設けられることにより、膜・触媒層構造体１２が形成される（図３参照）。膜・触媒層構造体１２に下地層４２ｃ、４４ｃを介装してカソード側ガス拡散層４２ｂ及びアノード側ガス拡散層４４ｂが設けられることにより、電解質膜・電極構造体１４が形成される（図２参照）。

このように構成される燃料電池１０の動作について、以下に説明する。

図１に示すように、酸化剤ガス入口連通孔２０ａに酸素含有ガス等の酸化剤ガスが供給されるとともに、燃料ガス入口連通孔２４ａに水素含有ガス等の燃料ガスが供給される。さらに、冷却媒体入口連通孔２２ａに純水やエチレングリコール、オイル等の冷却媒体が供給される。

酸化剤ガスは、酸化剤ガス入口連通孔２０ａからカソード側セパレータ１６の酸化剤ガス流路２６に導入される。このため、酸化剤ガスは、酸化剤ガス流路２６に沿って矢印Ｂ方向に流通し、電解質膜・電極構造体１４のカソード電極４２に供給される。

一方、燃料ガスは、燃料ガス入口連通孔２４ａからアノード側セパレータ１８の燃料ガス流路３０に導入される。この燃料ガス流路３０では、燃料ガスが矢印Ｂ方向に流通することにより、電解質膜・電極構造体１４のアノード電極４４に供給される。

従って、電解質膜・電極構造体１４では、カソード電極４２に供給される酸化剤ガスと、アノード電極４４に供給される燃料ガスとが、カソード側電極触媒層４２ａ及びアノード側電極触媒層４４ａ内で電気化学反応により消費される。これにより、燃料電池１０の発電が行われる。

次いで、カソード電極４２に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス出口連通孔２０ｂに排出される。同様に、アノード電極４４に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス出口連通孔２４ｂに排出される。

一方、冷却媒体入口連通孔２２ａに供給された冷却媒体は、カソード側セパレータ１６とアノード側セパレータ１８との間に形成された冷却媒体流路３４に導入される。この冷却媒体流路３４では、冷却媒体が水平方向（矢印Ｂ方向）に移動する。従って、冷却媒体は、電解質膜・電極構造体１４の発電面全面にわたって冷却した後、冷却媒体出口連通孔２２ｂに排出される。

次に、本発明の第１の実施形態に係る電解質膜・電極構造体１４の製造方法（第１の製造方法）について、以下に説明する。

先ず、図４に示すように、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）製のシートからなる転写用基材５０が用意される。転写用基材５０の背面（触媒層塗布面とは反対の面）には、フィルム部材５２がラミネート等により一体化される。転写用基材５０は、例えば、ＰＴＦＥ等で形成されるとともに、厚さが５０μｍ〜１００μｍに設定される。フィルム部材５２は、例えば、ＰＥＴ（ポリエチレンナフタレート）等で形成されるとともに、厚さが２０μｍ〜２００μｍに設定される。

なお、転写用基材５０の厚さを設定することにより、フィルム部材５２を用いずに、前記転写用基材５０のみを使用してもよい。

図５に示すように、転写用基材５０上には、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）製のシートからなるマスクシート５３が配置される。マスクシート５３は、塗工される触媒層、例えば、カソード側電極触媒層４２ａ又はアノード側電極触媒層４４ａのいずれか、若しくは、両方の寸法に対応する開口部５３ａを有する。

マスクシート５３が設けられた転写用基材５０は、塗工機（コーター）５４に配置される。転写用基材５０は、フィルム部材５２を下にして塗工機５４を構成する塗工ベース５６上に載置される。この状態で、触媒層用ペースト５８がブレード（又はダイ）５９の移動により開口部５３ａに塗布される。なお、塗工方法としては、ダイコーターやブレードコーターの他に、スクリーン印刷やインクジェット等を用いてもよい。

触媒層用ペースト５８は、白金粒子等の触媒粒子を担持した触媒担体（カーボンブラック等）粒子が添加された溶媒に対し、イオン伝導性高分子バインダとなるポリマー溶液を混合することによって、調製することができる。触媒層用ペースト５８は、触媒粒子（白金粒子等）が所定の触媒塗布量となるように塗布される。

触媒層用ペースト５８が塗布されると、転写用基材５０は、塗工機５４から取り出される。この転写用基材５０は、図６に示すように、マスクシート５３が剥離されることにより、前記転写用基材５０上に触媒層用ペースト５８が設けられた積層基材（積層フィルム）５０ａが得られる。

次いで、図７に示すように、積層基材５０ａは、加熱機６０を構成する筐体６２内に配置される。加熱機６０は、熱風乾燥機であり、筐体６２内の下部には、熱風発生部６４が配設される。積層基材５０ａは、熱風発生部６４の上方に配置されるとともに、フィルム部材５２が下方に向かって、すなわち、前記熱風発生部６４に対向して配置される。

この状態で、熱風発生部６４から上方に向かって熱風が導出され、この熱風は、積層基材５０ａを構成するフィルム部材５２に直接吹き付けられる。従って、先ず、フィルム部材５２が加熱された後、転写用基材５０が加熱され、さらに触媒層用ペースト５８が加熱されている。

このように、第１の実施形態では、積層基材５０ａに対してフィルム部材５２（転写用基材５０側）から熱が付与されている。これにより、転写用基材５０側から触媒層用ペースト５８に対して均一な入熱が行われ、前記触媒層用ペースト５８中の溶媒を均一に乾燥させることができる。

このため、触媒層用ペースト５８に亀裂やひび割れが発生することを可及的に抑制することが可能になる。従って、簡単且つ経済的に、固体高分子電解質膜４０にカソード側電極触媒層４２ａとアノード側電極触媒層４４ａとを効率的に設けることが可能になるという効果が得られる。

上記の熱処理によって、触媒層用ペースト５８が乾燥して固化物となり、カソード側電極触媒層４２ａ又はアノード側電極触媒層４４ａが形成される。これにより、図８に示すように、転写用基材５０にカソード側電極触媒層４２ａ又はアノード側電極触媒層４４ａが設けられた電極シート７０ｃａ又は電極シート７０ａｎが得られる。

次いで、カソード側電極触媒層４２ａが設けられた電極シート７０ｃａと、アノード側電極触媒層４４ａが設けられた電極シート７０ａｎとが、用意される。そして、固体高分子電解質膜４０の面４０ａには、電極シート７０ｃａのカソード側電極触媒層４２ａが配置される一方、前記固体高分子電解質膜４０の面４０ｂには、電極シート７０ａｎのアノード側電極触媒層４４ａが配置される。

この状態で、図９に示すように、熱転写機８０が用いられる。熱転写機８０は、２枚の転写プレート８２ａ、８２ｂ間に、固体高分子電解質膜４０を挟んで電極シート７０ｃａ、７０ａｎが積層配置される。熱転写機８０では、熱転写処理により、固体高分子電解質膜４０に、カソード側電極触媒層４２ａとアノード側電極触媒層４４ａとが熱転写（ホットプレス）される。このため、膜・触媒層構造体１２が製造される（図３参照）。

上記のように製造された膜・触媒層構造体１２では、カソード側電極触媒層４２ａには、カソード側ガス拡散層４２ｂ及び下地層４２ｃが加熱及び加圧処理により一体化される。また、アノード側電極触媒層４４ａには、アノード側ガス拡散層４４ｂ及び下地層４４ｃが加熱及び加圧処理により一体化される。これにより、電解質膜・電極構造体１４が製造される。

図１０は、加熱機６０に代えて使用される第２の実施形態に係る製造方法（第２の製造方法）に適用される加熱機８４の説明図である。なお、第１の実施形態と同一の構成要素には、同一の参照符号を付して、その詳細な説明は省略する。

加熱機８４は、加熱プレート（乾燥処理用加熱台）８６を備える。加熱プレート８６には、例えば、ヒータ（図示せず）が内装されている。加熱プレート８６上には、積層基材５０ａが載置される。積層基材５０ａは、フィルム部材５２を加熱プレート８６の上面８６ｓに当接させて、すなわち、触媒層用ペースト５８を上方に向けて配置される。

この状態で、図示しないヒータが加熱されることにより、積層基材５０ａは、フィルム部材５２（転写用基材５０側）から触媒層用ペースト５８に対して均一な入熱が行われる。これにより、触媒層用ペースト５８中の溶媒を均一に乾燥させることができる。従って、簡単且つ経済的に、固体高分子電解質膜４０にカソード側電極触媒層４２ａとアノード側電極触媒層４４ａとを効率的に設けることが可能になる等、上記の第１の実施形態と同様の効果が得られる。

次いで、本発明の第３の実施形態に係る電解質膜・電極構造体１４の製造方法（第３の製造方法）について、以下に説明する。

先ず、図１１に示すように、カソード側ガス拡散層４２ｂ上には、下地層４２ｃが設けられるとともに、前記下地層４２ｃ上には、カソード側電極触媒層４２ａが設けられ、カソード電極４２が得られる。カソード側電極触媒層４２ａは、第１の実施形態と同様に、触媒層用ペースト５８が塗布された後、第１の実施形態又は第２の実施形態と同様に、カソード側ガス拡散層４２ｂ側から加熱して乾燥処理されることにより、形成される。同様に、アノード側ガス拡散層４４ｂ上には、下地層４４ｃが設けられるとともに、前記下地層４４ｃ上には、アノード側電極触媒層４４ａが設けられ、アノード電極４４が得られる。アノード側電極触媒層４４ａは、第１の実施形態と同様に、触媒層用ペースト５８が塗布された後、第１の実施形態又は第２の実施形態と同様に、アノード側ガス拡散層４４ｂ側から加熱して乾燥処理されることにより、形成される。

さらに、図１２に示すように、固体高分子電解質膜４０の面４０ａには、カソード電極４２のカソード側電極触媒層４２ａが配置される。一方、固体高分子電解質膜４０の面４０ｂには、アノード電極４４のアノード側電極触媒層４４ａが配置される。これらの積層体は、ロールプレス機９０に投入される。ロールプレス機９０は、上下一対のロール９２ａ、９２ｂを備えており、前記ロール９２ａ、９２ｂ間に積層体が挟持される。

このため、ロール９２ａ、９２ｂの加圧及び加熱作用下に、固体高分子電解質膜４０の面４０ａにカソード電極４２が一体化されるとともに、前記固体高分子電解質膜４０の面４０ｂにアノード電極４４が一体化される。従って、電解質膜・電極構造体１４が製造される。これにより、第３の実施形態では、上記の第１及び第２の実施形態と同様の効果が得られる。

次に、本発明の第４の実施形態に係る電解質膜・電極構造体１４の製造方法（第４の製造方法）について、以下に説明する。

先ず、図１３に示すように、カソード側ガス拡散層４２ｂ上には、下地層４２ｃが設けられるとともに、アノード側ガス拡散層４４ｂ上には、下地層４４ｃが設けられる。一方、図１４に示すように、例えば、固体高分子電解質膜４０の一方の面４０ａには、カソード側電極触媒層４２ａが設けられる。カソード側電極触媒層４２ａは、第１の実施形態と同様に、触媒層用ペースト５８が塗布された後、固体高分子電解質膜４０側から加熱して乾燥処理されることにより、形成される。

カソード側電極触媒層４２ａが設けられた固体高分子電解質膜４０は、面４０ｂにアノード側電極触媒層４４ａを設ける。アノード側電極触媒層４４ａは、カソード側電極触媒層４２ａと同様に形成される。

さらに、図１５に示すように、固体高分子電解質膜４０の面４０ａ側には、カソード側電極触媒層４２ａに下地層４２ｃを重ねてカソード側ガス拡散層４２ｂが配置される。一方、固体高分子電解質膜４０の面４０ｂ側には、アノード側電極触媒層４４ａに下地層４４ｃを重ねてアノード側ガス拡散層４４ｂが配置される。これらの積層体は、ロールプレス機９０に投入される。

このため、ロール９２ａ、９２ｂの加圧及び加熱作用下に、固体高分子電解質膜４０の面４０ａにカソード電極４２が一体化されるとともに、前記固体高分子電解質膜４０の面４０ｂにアノード電極４４が一体化される。これにより、電解質膜・電極構造体１４が製造される。従って、第４の実施形態では、上記の第１〜第３の実施形態と同様の効果が得られる。

次いで、本発明の第５の実施形態に係る電解質膜・電極構造体１４の製造方法（第５の製造方法）について、以下に説明する。

先ず、図１６に示すように、長尺状転写用基材５０Ｌが巻回されたロール５０Ｒが用意される。そして、長尺状転写用基材５０Ｌは、ロール５０Ｒから塗工機１００に繰り出されることにより、前記長尺状転写用基材５０Ｌ上には、触媒層用ペースト５８が連続的に塗布される。長尺状転写用基材５０Ｌに触媒層用ペースト５８が塗布された塗工体１０２は、さらにラインに沿って乾燥ステーション（乾燥処理部）１０４に搬送される。

乾燥ステーション１０４には、長尺状転写用基材５０Ｌの触媒層用ペースト５８とは反対の背面側（下方側）に熱風発生部６４が配設される。熱風発生部６４は、基材搬送方向（矢印Ｌ方向）に長尺に構成される。なお、熱風発生部６４に代えて、長尺状転写用基材５０Ｌの背面に直接接触するヒータ（第２の実施形態の加熱プレート８６等）を採用することができる。

そこで、塗工体１０２は、熱風発生部６４に対して相対的に長尺方向（矢印Ｌ方向）に移送されるとともに、長尺状転写用基材５０Ｌの背面に熱風が直接吹き付けられている。このため、長尺状転写用基材５０Ｌ側から触媒層用ペースト５８に対して均一な入熱が行われ、前記触媒層用ペースト５８中の溶媒を均一に乾燥させることができる。従って、触媒層用ペースト５８に亀裂やひび割れが発生することを可及的に抑制することが可能になる等、上記の第１〜第４の実施形態と同様の効果が得られる。しかも、連続して効率よく塗工体１０２を製造することができる。

これにより、長尺状転写用基材５０Ｌ上には、長尺なカソード側電極触媒層４２ａ又は長尺なアノード側電極触媒層４４ａが設けられる。長尺なカソード側電極触媒層４２ａ及び長尺なアノード側電極触媒層４４ａは、所定の長さ毎に切断され、上記の第１の実施形態と同様に電解質膜・電極構造体１４が製造される。あるいは、切断される前に、長尺状の固体高分子電解質膜４０に転写され、さらに長尺なカソード側ガス拡散層４２ｂ及び長尺なアノード側ガス拡散層４４ｂが一体化されてもよい。

なお、第３及び第４の実施形態では、上記の第５の実施形態と同様に、連続乾燥処理を用いることができる。

１０…燃料電池 １２…膜・触媒層構造体
１４…電解質膜・電極構造体 １６、１８…セパレータ
２６…酸化剤ガス流路 ３０…燃料ガス流路
３４…冷却媒体流路 ４０…固体高分子電解質膜
４２…カソード電極 ４２ａ…カソード側電極触媒層
４２ｂ…カソード側ガス拡散層 ４２ｃ、４４ｃ…下地層
４４…アノード電極 ４４ａ…アノード側電極触媒層
４４ｂ…アノード側ガス拡散層 ５０…転写用基材
５０ａ…積層基材 ５０Ｌ…長尺状転写用基材
５２…フィルム部材 ５３…マスクシート
５４…塗工機 ５６…塗工ベース
５８…触媒層用ペースト ６０、８４…加熱機
６２…筐体 ６４…熱風発生部
７０ａｎ、７０ｃａ…電極シート ８０…熱転写機
８６…加熱プレート ９０…ロールプレス機
１０２…塗工体

Claims (4)

1. 固体高分子電解質膜の両方の面に触媒層と拡散層とが積層して設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法であって、
   転写用基材に前記触媒層を塗布する工程と、
   前記触媒層が塗布された前記転写用基材に、該触媒層とは反対側の背面から熱を付与することにより、乾燥処理を行う工程と、
   前記乾燥処理が終了した後、前記固体高分子電解質膜の両方の面に、それぞれ前記転写用基材から前記触媒層を転写する工程と、
   前記触媒層に前記拡散層を重ね合わせて一体化させる工程と、
   を有することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
2. 請求項１記載の製造方法において、前記転写用基材の前記背面にフィルム部材を配置した積層フィルムを作製する工程を有し、
   乾燥処理用加熱台に前記フィルム部材を当接させて、前記積層フィルムを前記乾燥処理用加熱台上に載置するとともに、該乾燥処理用加熱台を加熱して前記フィルム部材側から熱を付与することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
3. 固体高分子電解質膜の両方の面に触媒層と拡散層とが積層して設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法であって、
   前記固体高分子電解質膜又は前記拡散層に前記触媒層を塗布する工程と、
   前記触媒層が塗布された前記固体高分子電解質膜又は前記触媒層が塗布された前記拡散層に、該触媒層とは反対側の背面から熱を付与することにより、乾燥処理を行う工程と、
   前記乾燥処理が終了した後、前記触媒層に前記拡散層又は前記固体高分子電解質膜を重ね合わせて一体化させる工程と、
   を有することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
4. 請求項１又は３記載の製造方法において、前記触媒層を有する長尺な塗工体が形成されるとともに、
   前記塗工体を乾燥処理部に対して相対的に長尺方向に移送されることにより、該触媒層を連続的に乾燥することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。

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