JP2014240780A - 試料構造分析方法、透過電子顕微鏡およびプログラム - Google Patents

Abstract

【課題】像間のコントラスト比較では見分けづらい結晶粒界や領域を高い精度で見分けることが可能な試料構造分析方法、透過電子顕微鏡およびプログラムを提供する。
【解決手段】実施形態の試料構造分析方法は、ビームを生成して試料上の複数の観察領域に照射し、前記試料を透過したビームから複数の回折像を取得する工程と、取得された前記複数の回折像を相互に比較し、比較の結果から前記観察領域間の相違を判定し、または前記試料を構成する結晶の粒界を同定する工程と、を持つ。
【選択図】図１

Description

本発明の実施形態は、試料構造分析方法、透過電子顕微鏡およびプログラムに関する。

透過電子顕微鏡を用いて薄膜試料に電子ビームを照射し、薄膜試料を透過した電子ビームを検出して複数の電子像を取得し、得られた電子像間でコントラストを比較することにより試料構造を観察する手法が知られている。

しかしながら、例えば結晶粒界を跨がって電子像を取得したにも拘わらず、コントラストの差異が十分に観察できない場合があり、透過電子像のコントラストによる判断手法では結晶粒界の特定や形状の計測に支障を来す場合があった。

特開２０１０−２５６２６１号公報

本発明が解決しようとする課題は、像間のコントラスト比較では見分けづらい結晶粒界や領域を高い精度で見分けることが可能な試料構造分析方法、透過電子顕微鏡およびプログラムを提供することである。

実施形態の試料構造分析方法は、ビームを生成して試料上の複数の観察領域に照射し、前記試料を透過したビームから複数の回折像を取得する工程と、取得された前記複数の回折像を相互に比較し、比較の結果から前記観察領域間の相違を判定し、または前記試料を構成する結晶の粒界を同定する工程と、を持つ。

実施形態１による試料構造分析方法の概略手順を示すフローチャート。 実施形態１による試料構造分析方法を実施するための透過電子顕微鏡の概略構成を示すブロック図。 結晶方向が異なる２つの領域から得られた回折像の例を示す図。 材料および結晶方向が互いに異なる２つの領域から得られた回折像を説明するための模式図。 実施形態２による試料構造分析方法の概略手順を示すフローチャート。 実施形態２による試料構造分析方法により算出された極値の技術的意義を説明する図。

以下、実施形態のいくつかについて図面を参照しながら説明する。図面において、同一の部分には同一の参照番号を付し、その重複説明は適宜省略する。また、図面は発明の説明とその理解を促すためのものであり、従ってその形状や寸法、比などは実際の装置と異なる箇所があるが、これらは以下の説明と公知の技術を参照して適宜、設計変更することが可能である。また、本明細書ではビームとして電子ビームを取り挙げて説明しているが、これに限ることなくイオンビームなどその他の荷電粒子ビームにも同様に適用可能である。

（１）実施形態１
図１のフローチャートを参照しながら、実施形態１による試料構造分析方法の概略手順について説明する。

まず、電子ビームを生成して試料に照射し、透過する電子ビームから透過電子像を取得し、試料の概略構造を観察する（ステップＳ１）。
次いで、上記ステップＳ１の観察結果から関心領域（Ｒｅｇｉｏｎ Ｏｆ Ｉｎｔｅｒｅｓｔ）となる複数の観察領域を選択する（ステップＳ２）。
続いて、選択した観察領域毎に所定のピッチ毎に電子ビームを照射し、複数の回折像を取得する（ステップＳ３）。
得られた回折像に対して、その後の処理のための前処理を行う。より具体的には、ノイズ除去、平滑化、鮮鋭化等の２次元フィルタリングを施すことにより、多値画像から２値画像に変換する(２値化処理)。

次いで、２値化処理が成された各回折像の特徴量を抽出し（ステップＳ５）、観察領域間で特徴量を比較することにより、回折像間でどの程度相互に相関関係を持っているかを判定する（ステップＳ６）。

観察領域間で相関が高い場合は、いずれも同一結晶の領域であると判定し、判定結果を領域の情報と共に記録する（ステップＳ７）。

この一方、相関が低い場合は、材料および結晶方向の少なくともいずれかの点で異なる結晶であると判定し、判定結果を領域の情報と共に記録する（ステップＳ８）。

図２は、実施形態１による試料構造分析方法を実施するための透過電子顕微鏡の概略構成を示すブロック図である。図２に示す透過電子顕微鏡は、本体ユニット１１０と、制御ユニット５２と、入力ユニット５４と、モニタ５６と、信号処理ユニット６４と、画像解析ユニット７２とを含む。
本体ユニット１１０は、電子銃１１２と、集束レンズ１１４と、偏向器１３２と、試料ホルダ１３４と、アクチュエータ１３６と、対物レンズ１１６と、制限視野絞り１１８と、中間レンズ１２０と、投影レンズ１２２と、蛍光板１２４とを含み、これらの構成要素は鏡筒内に配置される。本体ユニット１１０は、図示しない高真空ポンプに連結され、鏡筒内が真空引きされた後に使用される。

試料１０は、観察対象であるデバイスから摘出され電磁線が透過する程度の膜厚まで加工することで作製された薄膜試料であり、試料ホルダ１３４に保持されて集束レンズ１１４と対物レンズ１１６の間に配置される。
試料ホルダ１３４は、アクチュエータ１３６に連結され、制御ユニット５２から送られる制御信号に従ってアクチュエータ１３６が動作することにより、試料１０をＸ−Ｙの二次元平面内で移動させ、または任意の傾斜角で傾斜させる。本実施形態においてアクチュエータ１３６は例えば試料移動手段に対応する。

偏向器１３２は、制御ユニット５２から制御信号を送られ、任意の偏向角で電子ビームを偏向させ、これにより、試料１０上を走査する。

入力ユニット５４は、試料１０の観察に必要な各種のパラメータ、例えば本体ユニット１１０の光学条件や、回折像を取得するために選択された観察領域の情報、回折像間の相関の程度を判定するための閾値データなどをオペレータが制御ユニット５２へ入力するためのインターフェイスである。

画像解析ユニット７２は、異なる観察領域でそれぞれ取得された回折像に対して特徴量を抽出した後、入力ユニット５４から入力された所定の閾値との比較により、複数の観察領域が同一材料の結晶および同一方向の結晶で構成されているかどうかを判定し、または特徴量の相違から結晶粒界を同定する。メモリＭＲ４は、比較ユニット７２に接続され、これらの判定結果および同定結果のデータなどを格納する。

画像解析ユニット７２はモニタ５６に接続され、上述の判定結果や同定結果はモニタ５６により表示することが可能である。
画像解析ユニット７２は本実施形態において例えば解析手段に対応する。

電子銃１１２から放出された電子ビームは、集束レンズ１１４によって集束され、偏向器１３２により偏向されて試料１０上で走査されながら試料１０を透過する。試料１０を透過した電子ビームは、対物レンズ１１６、限視野絞り１１８、中間レンズ１２０、および投影レンズ１２２を介して蛍光板１２４に入射し、試料１０の電子顕微鏡像または回折像が蛍光板１２４に形成され、光電変換されて信号が信号処理ユニット６４に送られる。

信号処理ユニット６４は、制御ユニット５２に接続され、蛍光板１２４から送られた信号を処理して電子顕微鏡像または回折像を形成し、制御ユニット５２に送る。制御ユニット５２は、試料１０の電子顕微鏡像または回折像をメモリＭＲ２に格納すると共に、オペレータが観察できるようモニタ５６に表示する。

本実施形態において、電子銃１１２および集束レンズ１１４は例えばビーム照射手段に対応し、偏向器１３２、アクチュエータ１３６、対物レンズ１１６、制限視野絞り１１８、中間レンズ１２０、投影レンズ１２２、蛍光板１２４、信号処理ユニット６４および制御ユニット５２は、例えば回折像取得手段に対応する。

図２の透過電子顕微鏡を用いた実施形態１の試料構造分析方法のより具体的な処理手順について図３および図４を参照しながら説明する。

まず、試料１０の概略構造を観察するために、低倍率の透過電子像を取得し、モニタ５６に表示する。オペレータは、モニタ５６に表示された透過電子像を見て構造分析を実施すべき複数の観察領域を選択し、選択した観察領域を特定するデータを入力ユニット５４から入力する。

次いで、選択した観察領域が視野に入るように倍率を設定して試料１０の各観察領域の回折像を取得する。より具体的には、制御ユニット５２により、制御信号を集束レンズ１１４に供給してビーム束を調整すると共に、制御信号を偏向器１３２に供給して照射ピッチを調整し、アクチュエータ１３６により試料１０をＸ−Ｙの二次元平面内で移動させながら試料１０の観察領域を電子ビームで走査する。照射ピッチは、試料１０を構成する結晶のサイズに応じて設定され、例えば数ｎｍピッチが設定される。

図３は、選択した観察領域の一例を示す模式図と、観察領域毎に取得された回折像の例を示す。図３中の回折像ＤＩ２，ＤＩ４はそれぞれ観察領域ＡＲ２，ＡＲ４に電子ビームを走査して得られた像である。
図３の上段に示す観察領域の模式図において、観察領域ＡＲ２，ＡＲ４は同一の材料で構成されるが、矢印に示す通り、その結晶方向が互いに逆となっている。このため、図３下段の回折像ＤＩ２，ＤＩ４のコントラストが若干異なるものになっている。

試料１０の構造を分析するため、画像解析ユニット７２により各回折像ＤＩ２，ＤＩ４の特徴を抽出する。より具体的には、ハフ変換等によって各回折像のパターンエッジを抽出し、その幾何学的特徴を抽出する。幾何学的特徴の具体例としては、回折像中で特徴的な箇所の相互間の距離や各回折像の面積、重心座標および中心座標等が挙げられる。

次いで、画像解析ユニット７２により回折像ＤＩ２，ＤＩ４同士でパターンマッチングを行い、マッチングスコア（一致度）を算出し、得られたマッチングスコアを所定の閾値と比較する。そして、マッチングスコアが所定の閾値を上回れば観察領域ＡＲ２，ＡＲ４の相関の程度が高く、両者は同一の結晶構造を有する領域であると判定され、判定結果がモニタ５６に表示されると共にメモリＭＲ４に格納される。この一方、マッチングスコアが所定の閾値以下であれば観察領域ＡＲ２，ＡＲ４の相関の程度が低く、両者は異なる結晶構造を有する領域であると判定され、判定結果がモニタ５６に表示されると共にメモリＭＲ４に格納される。

なお、閾値としては単一のものに限ることなく、例えば同一材料同士であっても結晶方向が同一であるかどうかを判定するための第１の閾値と、異なる材料同士であるかどうかを判定するための第２の閾値などを準備して採用することができる。

図４は、選択した観察領域の他の一例を示す模式図と、これらの観察領域毎に取得された回折像の模式図を示す。回折像ＤＩ１２，ＤＩ１４はそれぞれ観察領域ＡＲ１２，ＡＲ１４に電子ビームを走査して得られた像を表す。
図４の上段に示す観察領域の模式図において、観察領域ＡＲ１２，ＡＲ１４は、その結晶方向が矢印に示す通り互いに逆となっているだけでなく、互いに異なる材料で構成されている。その結果、これらの領域から得られる回折像ＤＩ１２，ＤＩ１４は、図４の下段に模式的に示すように明らかに異なるものになっている。図４に示す場合は、図３で用いた閾値よりも低い閾値で観察領域ＡＲ１２，ＡＲ１４の相関の程度を検知することができる。

このように、まず低い閾値を用いて構成材料の異同で観察領域を分類し、その上でより高い閾値を用いると、同一材料同士での結晶方向の異同で観察領域を分類することが可能になる。

本実施形態の試料構造分析方法によれば、試料を透過したビームから取得された複数の回折像を相互に比較し、比較の結果から前記観察領域間の相違を判定するので、例えばアモルファス層の界面や、重元素と重元素との界面など、透過電子像だけではコントラストがつきづらいところも高い精度で見分けることができる。

また、本実施形態の透過電子顕微鏡によれば、試料を透過したビームから取得された複数の回折像を相互に比較し、比較の結果から前記観察領域間の相違を判定する解析手段を備えるので、透過電子像だけではコントラストがつきづらいところも高い精度で見分けることができる。

（２）実施形態２
図５のフローチャートを参照しながら、実施形態２による試料構造分析方法の概略手順について説明する。

まず、実施形態１と同様に、電子ビームを生成して試料に照射し、透過する電子ビームから透過電子像を取得し、試料の概略構造を観察する（ステップＳ１１）。
次いで、上記ステップＳ１１の観察結果から複数の観察領域を選択する（ステップＳ１２）。本実施形態において、観察領域はk個（kは２以上の自然数）あるものとする。

そして、ｎ（ｎは２以上の自然数）＝１として（ステップＳ１３）、観察領域１（ｎ＝１）に電子ビームをライン状またはドットパターンで照射し、回折像ｎ（ｎ＝１）を取得して記録する（ステップＳ１４）。得られた回折像ｎは各画素の位置情報と輝度情報とを持っている。そこで、輝度情報をＺ軸上の値に見立てると、回折像は、（Ｘ，Ｙ，輝度）の三次元座標で表すことができる。

続いて、ｎ＝ｎ＋１とカウントアップして（ステップＳ１５）、観察領域１に隣接する観察領域２（ｎ＝２）にライン状またはドットパターンで電子ビームを照射し、回折像２（ｎ＝２）を取得して記録する（ステップＳ１６）。
回折像１，２が取得されると、回折像１，２間で輝度の差を算出して記録する（ステップＳ１７）。

以上のように、隣り合う観察領域毎に回折像を取得して相互の輝度差を算出して記録するという手順を最後の観察領域に至るまで、すなわちｎ＝ｋとなるまで繰り返す（ステップＳ１８，Ｓ１９、ステップＳ１６，Ｓ１７）。

全ての観察領域について回折像間の輝度差を算出すると（ステップＳ１８ＹＥＳ）、記録された輝度の差を輝度値で微分することにより極値を求め、得られた極値を連結すれば、連結された極値の一連の座標が結晶境界の軌跡となる（ステップＳ２０）。

最後に、結晶粒界の軌跡が各走査線の中心となるように電子ビームを偏向しながら試料１０を走査することにより、結晶粒界の透過電子像を取得する（ステップＳ２１）。

実施形態２の試料構造分析方法のより具体的な処理手順についてより具体的に説明する。本実施形態においても、図２に示す透過電子顕微鏡を用いて試料構造を分析することができる。

まず、前述した実施形態１と同様に、試料１０の概略構造を観察するために、低倍率の透過電子像を取得し、モニタ５６に表示する。オペレータは、モニタ５６に表示された透過電子像を見て構造分析を実施すべき複数の観察領域を選択し、選択した観察領域を特定するデータを入力ユニット５４から入力する。

次いで、選択した観察領域が視野に入るように制御ユニット５２により倍率が設定されて本体ユニット１１０に制御信号が送られて試料１０の各観察領域の回折像ｎ（ｎ＝１〜ｋ）が得られ、取得の都度その画像データがメモリＭＲ２に格納される。

回折像ｎ（ｎ＝１〜ｋ）の画像データは、制御ユニット５２を介して画像解析ユニット７２に送られ、（Ｘ，Ｙ，輝度）の三次元座標データに変換された上で回折像間の輝度差が算出され、メモリＭＲ４に格納される。

その後、全ての観察領域について回折像ｎ（ｎ＝ｋ）が取得されてこれらの回折像間の輝度差が全て算出されると、画像解析ユニット７２により輝度差の極値が求められ、得られた極値を与える画素の座標が連結されて結晶粒界の軌跡としてモニタ５６に表示されるとともにメモリＭＲ４に格納される。

図６は、輝度差の極値が求められる様子を模式的に示す図である。上段の矩形領域ＲＴは回折像間の輝度差のデータを紙面左側から右側へ記録したものを模式的に示し、矢印は、輝度差の極値を求める演算を表す。データ領域ＲＴａとＲＴｂとの境界ＢＤは一つの極値に対応するものであり、この境界ＢＤは、例えば図４における領域ＡＲ１２，１４との結晶粒界ＣＩ（１２，１４）に対応するものである。

このように本実施形態によれば、回折像間の輝度差を微分して極値を求め、得られた極値を与える画素の座標を連結するので、結晶粒界の軌跡を演算処理により迅速に求めることができる。

また、上述の工程により同定された結晶粒界の軌跡を用いて結晶粒界の軌跡が各走査線の中心となるように試料１０を電子ビームで走査することにより、結晶粒界の透過電子像を取得することができる。これは、例えば図２に示した透過電子顕微鏡の制御ユニット５２によりメモリＭＲ４から結晶粒界の軌跡を引き出し、制御信号を生成して偏向器１３２およびアクチュエータ１３６に送ることにより可能である。

以上述べた少なくともひとつの実施形態の試料構造分析方法によれば、試料を透過したビームから取得された複数の回折像を相互に比較し、比較の結果から前記観察領域間の相違を判定し、または前記試料を構成する結晶の粒界を同定する工程を持つことにより、像間のコントラスト比較では見分けづらい結晶粒面や領域を高い精度で見分けることができ、結晶粒界の軌跡を求めることが可能となる。

また、以上述べた少なくともひとつの実施形態の透過電子顕微鏡によれば、試料を透過したビームから取得された複数の回折像を相互に比較し、比較の結果から前記観察領域間の相違を判定し、または前記試料を構成する結晶の粒界を同定する解析手段を持つことにより、像間のコントラスト比較では見分けづらい結晶粒面や領域を高い精度で見分けることができ、結晶粒界の軌跡を求めることが可能となる。

（３）プログラム
上述した試料構造分析における一連の手順は、プログラムに組み込んでコンピュータに読込ませて実行させても良い。これにより、実施形態１および２による試料構造分析における各一連の手順を、透過電子顕微鏡の本体ユニットに接続される汎用のコンピュータを用いて実現することができる。また、上述した試料構造分析の各一連の手順を、透過電子顕微鏡の本体ユニットに接続されるコンピュータに実行させるプログラムとしてフレキシブルディスクやＣＤ−ＲＯＭ等の記録媒体に収納し、コンピュータに読込ませて実行させても良い。

記録媒体は、磁気ディスクや光ディスク等の携帯可能なものに限定されず、ハードディスク装置やメモリなどの固定型の記録媒体でも良い。また、上述した試料構造分析のそれぞれの一連の手順を組込んだプログラムをインターネット等の通信回線（無線通信を含む）を介して頒布しても良い。さらに、上述した試料構造分析の各一連の手順を組込んだプログラムを暗号化したり、変調をかけたり、圧縮した状態で、インターネット等の有線回線や無線回線を介して、または記録媒体に収納して頒布しても良い。

以上述べた少なくともひとつの実施形態のプログラムによれば、試料を透過したビームから取得された複数の回折像を相互に比較し、比較の結果から前記観察領域間の相違を判定し、または前記試料を構成する結晶の粒界を同定する手順を持つことにより、像間のコントラスト比較では見分けづらい結晶粒界や領域を高い精度で見分けることが可能となる。

本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。例えば上述の実施形態では、電子ビームを走査可能なＳＴＥＭ（Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）を取り挙げて説明したが、これに限ることなく、例えば図２に示すアクチュエータ１３６などのように試料を移動させる機構を備えるものであれば、ＴＥＭ（Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）を使用しても上述した実施形態の試料分析方法を実現することは可能である。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。

１０…試料、５２…制御ユニット、６４…信号処理ユニット、７２…画像解析ユニット、１１２…電子銃、１１４…集束レンズ、１１６…対物レンズ、１１８…制限視野絞り、１２０…中間レンズ、１２２…投影レンズ、１２４…蛍光板、１３２…偏向器、１３６…アクチュエータ、ＡＲ２，ＡＲ４，ＡＲ１２，ＡＲ１４…観察領域、ＣＩ（１２，１４）…結晶粒界、ＤＩ２，ＤＩ４，ＤＩ１２，ＤＩ１４…回折像。

Claims (5)

1. ビームを生成して試料を走査し、前記試料を透過したビームから透過電子像を取得する工程と、
   取得された透過電子像から複数の観察領域を選択する工程と、
   選択した前記複数の観察領域にビームを照射し、
   前記試料を透過したビームから複数の回折像を取得する工程と、
   取得された前記複数の回折像を相互に比較することにより前記試料を構成する結晶の粒界を同定する工程と、
   を備える試料構造分析方法。
2. ビームを生成して試料上の複数の観察領域に照射し、前記試料を透過したビームから複数の回折像を取得する工程と、
   取得された前記複数の回折像を相互に比較し、比較の結果から前記観察領域間の相違を判定し、または前記試料を構成する結晶の粒界を同定する工程と、
   を備える試料構造分析方法。
3. 前記回折像は、輝度情報を含む画素で構成され、
   前記結晶の粒界を同定する工程は、
   前記輝度情報を微分して極値を得る工程と、
   前記極値から前記結晶粒界の軌跡を得る工程と、
   を含むことを特徴とする試料構造分析方法。
4. ビームを生成して試料に照射するビーム照射手段と、
   前記試料を透過したビームから前記試料の複数の観察領域について回折像をそれぞれ取得する回折像取得手段と、
   取得された前記複数の回折像を相互に比較し、比較の結果から前記観察領域間の相違を判定し、または前記試料を構成する結晶の粒界を同定する解析手段と、
   を備える透過電子顕微鏡。
5. 透過電子顕微鏡を制御するコンピュータに試料構造分析を実行させるプログラムであって、
   ビームを生成して試料上の複数の観察領域に照射し、前記試料を透過したビームから複数の回折像を取得する手順と、
   取得された前記複数の回折像を相互に比較し、比較の結果から前記観察領域間の相違を判定し、または前記試料を構成する結晶の粒界を同定する手順と、
   を備えるプログラム。