JP2013530122A - セリウム、ニオブおよび場合によりジルコニウム、の酸化物に基づく組成物および触媒反応におけるこの使用 - Google Patents
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Abstract
Description
− 酸化ニオブ:2から20%;
で含み、
残りを酸化セリウムとして
含むことを特徴とする。
−酸化セリウム:少なくとも50%;
−酸化ニオブ:2から20%;
−酸化ジルコニウム:48%まで。
−酸化セリウム:少なくとも50%;
−酸化ニオブ:2から20%;
−元素Mの酸化物:20%まで;
−残り:酸化ジルコニウム。
−(a1)水酸化ニオブの懸濁液を、セリウムの塩、ならびに適切な場合は、ジルコニウムおよび元素Mの塩を含む溶液と混合する;
−(b1)このようにして形成した混合物を塩基性化合物と一緒にして、析出物を得る;
−(c1)該析出物を反応溶媒から分離し、焼成する。
−(a2)第一段階で、混合物を液体溶媒中で調製する。該混合物は、酸化ジルコニウム、または酸化ジルコニウムおよび元素Mの酸化物を含む組成物を調製するための、セリウム化合物、および適切な場合は、ジルコニウムおよび元素Mの化合物を含む;
−(b2)前記混合物と塩基性化合物とを混合し、析出物を含む懸濁液を得る;
−(c2)この懸濁液をニオブ塩の溶液と混合する;
−(d2)該固体を液体溶媒から分離する;
−(e2)該固体を焼成する。
−(a3)混合物を液体溶媒中で調製する。該混合物は、ジルコニウムの化合物、ならびにセリウムおよび適切な場合元素Mの化合物を含む;
−(b3)該混合物を、100℃を超える温度で加熱する;
−(c3)加熱の結果得られた反応溶媒を、塩基性のpHにする;
−(c’3)場合により、反応溶媒の熟成を行う;
−(d3)この溶媒をニオブ塩の溶液と混合する;
−(e3)固体を液体溶媒から分離する;
−(f3)該固体を焼成する。
この実施例は、酸化セリウム、酸化ジルコニウムおよび酸化ニオブをそれぞれ以下の63.0/27.0/10.0の重量比で含む本発明による組成物の調製に関する。
この実施例は、酸化セリウム、酸化ジルコニウムおよび酸化ニオブを、それぞれ、以下の55.1/40.0/4.9の重量比で含む本発明による粗製物の調製に関する。
−濃縮アンモニア水溶液:978g
−脱イオン水:6760g
−脱イオン水:5000g
−硝酸セリウム(III)溶液:1440g
−ジルコニウムオキシニトレート溶液;1580g
−過酸化水素水溶液:172g
−懸濁液C:950g
この実施例は、酸化セリウム、酸化ジルコニウムおよび酸化ニオブを、それぞれ、以下の54.0/39.1/6.9の重量比で含む本発明による組成物の調製に関する。
−濃縮アンモニア水溶液:1024g
−脱イオン水:6710g
−脱イオン水:4580g
−硝酸セリウム(III)溶液:1440g
−ジルコニウムオキシニトレート溶液:1580g
−過酸化水素水溶液:172g
−懸濁液C:1370g
この実施例は、酸化セリウム、酸化ジルコニウムおよび酸化ニオブを、それぞれ、以下の77.9/19.5/2.6の重量比で含む本発明による組成物の調製に関する。
−濃縮アンモニア水溶液:966g
−脱イオン水:6670g
−脱イオン水:5620g
−硝酸セリウム(III)溶液:2035g
−ジルコニウムオキシニトレート溶液:770g
−過酸化水素水溶液:242g
−懸濁液C:505g
この実施例は、酸化セリウム、酸化ジルコニウムおよび酸化ニオブを、それぞれ、以下の76.6/19.2/4.2の重量比で含む本発明による組成物の調製に関する。
−濃縮アンモニア水溶液:1002g
−脱イオン水:6730g
−脱イオン水:5290g
−硝酸セリウム(III)溶液:2035g
−ジルコニウムオキシニトレート溶液:770g
−過酸化水素水溶液:242g
−懸濁液C:830g
この実施例は、酸化セリウム、酸化ジルコニウムおよび酸化ニオブを、以下の74.2/18.6/7.2の重量比で含む本発明による組成物の調製に関する。
−濃縮アンモニア水溶液:1068g
−脱イオン水:6650g
−脱イオン水:4660g
−硝酸セリウム(III)溶液:2035g
−ジルコニウムオキシニトレート溶液:770g
−過酸化水素水溶液:242g
−懸濁液C:1470g
この実施例は、酸化セリウム、酸化ジルコニウムおよび酸化ニオブを、それぞれ、以下の72.1/18.0/9.9の重量比で含む本発明による組成物の調製に関する。
この実施例は、酸化セリウム、酸化ジルコニウムおよび酸化ニオブを、それぞれ、以下の68.7/17.2/14.1の重量比で含む本発明による組成物の調製に関する。
−濃縮アンモニア水溶液:1148g
−脱イオン水:6570g
−脱イオン水:3400g
−硝酸セリウム(III)溶液:1880g
−ジルコニウムオキシニトレート溶液:710g
−過酸化水素水溶液:224g
−懸濁液C:2870g
この実施例は、酸化セリウムおよび酸化ニオブを、それぞれ、以下の96.8/3.2の重量比で含む本発明による組成物の調製に関する。
−濃縮アンモニア水溶液:990g
−脱イオン水:6750g
−脱イオン水:5710g
−硝酸セリウム(III)溶液:2540g
−過酸化水素水溶液:298g
−懸濁液C:625g
この実施例は、酸化セリウムおよび酸化ニオブを、それぞれ、以下の91.4/8.6の重量比で含む本発明による組成物の調製に関する。
−濃縮アンモニア水溶液:1110g
−脱イオン水:6610g
−脱イオン水:4570g
−硝酸セリウム(III)溶液:2540g
−過酸化水素水溶液:298g
−懸濁液C:1775g
この実施例は、酸化セリウム、酸化ジルコニウムおよび酸化ニオブを、それぞれ、以下の63.0/27.0/10.0の重量比で含む本発明による組成物の調製に関する。
この実施例は、酸化セリウム、酸化ジルコニウムおよび酸化ニオブを、以下の63.3/26.7/10.0の重量比で含む組成物の調製に関する。
この実施例は、酸化セリウム、酸化ジルコニウムおよび酸化ニオブを、それぞれ、以下の64.0/27.0/9.0の重量比で含む組成物の調製に関する。
この例は、酸化セリウム、酸化ジルコニウムおよび酸化ニオブを、それぞれ、以下の19.4/77.6/3.0の重量比で含む組成物の調製に関する。
−濃縮アンモニア水溶液:940g
−脱イオン水:6730g
−脱イオン水:5710g
−硝酸セリウム(III)溶液:2540g
−過酸化水素水溶液:298g
−懸濁液C:625g
−800℃および900℃で4時間焼成後のBET比表面積;
−酸性度特性;
−還元特性;
を記載する。
酸性度特性は、以下に記載するTPD法によって測定する。
サンプルを20℃/分の温度上昇に従って、ヘリウム気流(30ml/分)下で500℃にし、水蒸気を除去し、そのため気孔がつぶれないようにするために、この温度で30分維持する。最後にサンプルを、ヘリウム気流下、10℃/分の速さで、100℃に冷却する。
続いて、サンプルを、大気圧で、アンモニア(100℃でヘリウム中5容量%のNH3)の気流(30ml/分)に30分(飽和するまで)当てる。サンプルを、ヘリウムの気流に最小でも1時間当てる。
700℃になるまで10℃/分の温度上昇の実施によって、TPDを行う。
還元特性は、Micromeritics Autochem2装置で温度プログラム還元(TPR)を行うことによって測定する。この装置は、組成物の水素消費量を温度の関数として測定することを可能にする。
Claims (17)
- 酸化セリウムに基づく組成物であって、以下の重量比率:
− 酸化ニオブ:2から20%;
で含み、
残りを酸化セリウムとして
含むことを特徴とする、組成物。 - さらに酸化ジルコニウムを以下の重量比率:
−酸化セリウム:少なくとも50%;
−酸化ニオブ:2から20%;
−酸化ジルコニウム:48%まで
で含むことを特徴とする、請求項1に記載の組成物。 - さらにタングステン、モリブデン、鉄、銅、けい素、アルミニウム、マンガン、チタン、バナジウム、およびセリウム以外の希土類金属からなる群から選択される元素Mの酸化物の少なくとも1種を以下の重量比率:
−酸化セリウム:少なくとも50%;
−酸化ニオブ:2から20%;
−元素Mの酸化物:20%まで;
−残り:酸化ジルコニウム
で含むことを特徴とする、請求項2に記載の組成物。 - 800℃で4時間焼成した後、少なくとも6×10−2の、およびとりわけ少なくとも7×10−2の酸性度を示し、この酸性度は、組成物1m2当たりのアンモニアのmlで表されることを特徴とする、請求項1から3の一項に記載の組成物。
- 酸化ニオブを、3%と15%との間の重量比率で含むことを特徴とする、請求項1から4の一項に記載の組成物。
- 酸化セリウムを少なくとも65%の重量比率で、ならびに酸化ニオブを2%と12%との間、およびとりわけ2%と10%との間の重量比率で含むことを特徴とする、請求項2および3のいずれかに記載の組成物。
- 酸化セリウムを、少なくとも70%、およびとりわけ少なくとも75%の重量比率で含むことを特徴とする、請求項6に記載の組成物。
- 酸化ニオブを、10%未満、およびとりわけ2%と10%(ここで、この値は含まれない。)との間の重量比率で含むことを特徴とする、請求項1から7の一項に記載の組成物。
- TPD分析により測定した酸性度が、少なくとも6×10−2およびとりわけ少なくとも6.4×10−2mlのアンモニア/m2を示すことを特徴とする、請求項1から8の一項に記載の組成物。
- 800℃で4時間焼成した後、少なくとも15m2/gを示すことを特徴とする、請求項1または請求項1と組み合わせた請求項4から9の一項に記載の組成物。
- 800℃で4時間焼成した後、少なくとも20m2/gを示すことを特徴とする、請求項2または請求項2と組み合わせた請求項3、4から9の一項に記載の組成物。
- 1000℃で4時間焼成した後、少なくとも2m2/g、とりわけ少なくとも3m2/gを示すことを特徴とする、請求項1から11の一項に記載の組成物。
- 請求項1から12の一項に記載の組成物を含むことを特徴とする触媒系。
- ガスを、とりわけエンジンからの排ガスを処理する方法であって、このガス中に存在するCOおよび炭化水素の酸化触媒として、請求項13に記載の触媒系または請求項1から12の一項に記載の組成物を使用することを特徴とする方法。
- ガスを処理する方法であって、N2Oの分解、NOxおよびCO2の吸着のために、請求項13に記載の触媒系、または請求項1から12の一項に記載の組成物を使用することを特徴とする方法。
- 以下の反応:水性ガス反応、水蒸気改質反応、異性化反応または触媒クラッキング反応の1つを使用する方法であって、請求項13に記載の触媒系または請求項1から12の一項に記載の組成物を使用することを特徴とする方法。
- ガソリンエンジン排ガスを処理する三元触媒反応方法であって、この方法を実施するために、請求項13に記載の触媒系、または請求項1から12の一項に記載の組成物から処方された触媒を使用することを特徴とする方法。
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