JP2013224488A - コリウムおよび使用済み核燃料の安定化処理方法 - Google Patents

コリウムおよび使用済み核燃料の安定化処理方法 Download PDF

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Abstract

【課題】核物質を安定化させる方法を提供する。
【解決手段】核物質を安定化させる方法は、電解還元装置の第1の溶融塩電解液内で核物質を電解還元させて還元物質を得ることを含むことができる。第1の溶融塩電解液内で、電解還元の副生成物として還元装置廃棄物が蓄積することができる。電解還元後、還元物質を電解精錬装置の第2の溶融塩電解液内で電解溶解させて、電解精錬装置の精錬装置カソードアセンブリ上で精製金属生成物を得ることができる。電解精錬の結果、第2の溶融塩電解液内で第1の精錬装置廃棄物が蓄積することができ、電解精錬装置の精錬装置アノードアセンブリ内で第2の精錬装置廃棄物が蓄積することができる。電解還元装置からの還元装置廃棄物および電解精錬装置からの第1の精錬装置廃棄物は、セラミックの廃棄物形態に変換することができ、電解精錬装置からの第2の精錬装置廃棄物は、金属の廃棄物形態に変換することができる。
【選択図】図1

Description

本発明は、核燃料を処理する化学分離方法に関する。
通常、原子炉事故後は、原子炉の炉心を再処理すること、および/または暫定貯蔵域内に配置することに労力が費やされる。しかし、原子炉事故の鎮静化は、異物が入り込むことによって複雑になることがある。たとえば、2011年のFukushima Daiichiの事故では、原子炉を冷却しようとして海水が使用された。海水を使用した結果、原子炉内には海塩が堆積した。したがって、溶融した燃料を後に処理するための従来の設備は、海塩の存在によって損傷または劣化することがある。さらに、原子炉の炉心から回収した燃料を後に貯蔵するための金属容器の完全性は、海塩の腐食作用によって損なわれることがある。
米国特許出願公開第2004/0007466号明細書
核物質を安定化させる方法は、核物質を電解還元装置内へ装入することを含むことができる。電解還元装置は、第1の溶融塩電解液、および核物質を保持するように構成された還元装置カソードアセンブリを含むことができる。この核物質を電解還元装置の第1の溶融塩電解液内で還元させて、還元装置カソードアセンブリ内で還元物質を得ることができる。第1の溶融塩電解液内では、電解還元処理の副生成物として還元装置廃棄物を蓄積させることができる。電解還元処理後、還元物質を電解精錬装置内へ装入することができる。電解精錬装置は、第2の溶融塩電解液、精錬装置カソードアセンブリ、および還元物質を保持するように構成された精錬装置アノードアセンブリを含むことができる。この還元物質を電解精錬装置の第2の溶融塩電解液内で電解溶解させて、精錬装置カソードアセンブリ上で精製金属生成物を得ることができる。電解精錬の結果、第2の溶融塩電解液内で第1の精錬装置廃棄物を蓄積させることができ、精錬装置アノードアセンブリ内で第2の精錬装置廃棄物を蓄積させることができる。
本明細書の非限定的な実施形態の様々な特徴および利点は、詳細な説明について添付の図面とともに検討することでより明らかになるであろう。添付の図面は、例示のみを目的として提供されるものであり、特許請求の範囲の範囲を限定すると解釈されるべきではない。添付の図面は、明示しない限り、原寸に比例して描かれていると見なされるものではない。見やすくする目的で、これらの図面の様々な寸法を強調していることがある。
本発明の非限定的な実施形態による核物質を安定化させる方法の流れ図である。 本発明の非限定的な実施形態による核物質を安定化させる別の方法の流れ図である。 本発明の非限定的な実施形態による図2のステップ210の流れ図である。 本発明の非限定的な実施形態による図2のステップ220の流れ図である。 本発明の非限定的な実施形態による図2のステップ230の流れ図である。
ある要素または層が別の要素または層の「上」に位置し、それに「接続」され、それに「結合」され、またはそれを「覆う」というとき、この要素は直接、他方の要素または層の上に位置し、それに接続され、それに結合され、またはそれを覆ってもよく、あるいは介在する要素または層が存在してもよいことを理解されたい。対照的に、ある要素が別の要素または層の「直接上」に位置し、それに「直接接続」され、またはそれに「直接結合」されるというとき、介在する要素または層は存在しない。本明細書全体にわたって、同じ番号は同じ要素を指す。本明細書では、「および/または」という用語は、1つまたは複数の関連する記載の項目のあらゆる組合せを含む。
本明細書では、第1、第2、第3などの用語を使用して、様々な要素、構成要素、領域、層、および/または部分について説明することがあるが、これらの要素、構成要素、領域、層、および/または部分は、これらの用語によって限定されるべきではないことを理解されたい。これらの用語は、ある要素、構成要素、領域、層、または部分と別の領域、層、または部分を区別するためだけに使用される。したがって、例示的な実施形態の教示から逸脱することなく、以下に論じる第1の要素、構成要素、領域、層、または部分を第2の要素、構成要素、領域、層、または部分と呼ぶこともできる。
本明細書では、説明を簡単にするために、空間的に相対的な用語(たとえば、「下(beneath)」、「下(below)」、「下部(lower)」、「上(above)」、「上部(upper)」など)を使用して、これらの図に示すある要素または特徴と別の要素(複数可)または特徴(複数可)の関係を説明することができる。空間的に相対的な用語は、これらの図に示す向きに加えて、使用または動作の際のデバイスの異なる向きも包含するものであることを理解されたい。たとえば、これらの図のデバイスをひっくり返した場合、他の要素または特徴より「下(below)」または「下(beneath)」にあると説明されている要素は、他の要素または特徴より「上(above)」の向きになるはずである。したがって、「下(below)」という用語は、上と下の両方の向きを包含することができる。デバイスは、他の向き(90度回転、または他の向き)にすることもでき、本明細書で使用される空間的に相対的な記述語もそれに応じて解釈することができる。
本明細書で使用される術語は、様々な実施形態について説明することのみを目的とし、例示的な実施形態を限定しようとするものではない。本明細書では、単数形の「a」、「an」、および「the」は、文脈上別途明示しない限り、複数形も同様に含むものとする。「含む(includes)」、「含む(including)」、「含む(comprises)」、および/または「含む(comprising)」という用語は、本明細書内で使用されるとき、記載の特徴、整数、ステップ、動作、要素、および/または構成要素の存在を指定するが、1つまたは複数の他の特徴、整数、ステップ、動作、要素、構成要素、および/またはこれらの群の存在または追加を排除するものではないことが、さらに理解されるであろう。
本明細書では、例示的な実施形態について、例示的な実施形態の理想的な実施形態(および中間構造)の概略図である断面図を参照して説明する。したがって、たとえば製造技法および/または公差の結果、これらの図の形状からの変動が生じることが予期される。したがって、例示的な実施形態は、本明細書に示す領域の形状に限定されると解釈されるべきではなく、たとえば製造に起因する形状の誤差を含むものである。たとえば、長方形として示す注入領域は通常、注入領域から非注入領域へ2値変化するのではなく、その縁部で丸いもしくは湾曲した特徴および/または注入濃度の勾配を有する。同様に、注入によって形成される埋設領域の結果、埋設領域と注入を行うときに通った表面との間の領域内にも、ある程度の注入が生じることがある。したがって、これらの図に示す領域は本質的に概略であり、これらの領域の形状は、デバイスの領域の実際の形状を示そうとするものではなく、例示的な実施形態の範囲を限定しようとするものでもない。
別途定義しない限り、本明細書で使用されるすべての用語(技術的および科学的な用語を含む)は、例示的な実施形態が属する技術分野の当業者によって一般に理解されるのと同じ意味を有する。用語は、一般に使用される辞書内で定義されているものを含めて、関連技術における意味と一貫した意味を有すると解釈されるべきであり、本明細書で別途その旨を明白に定義しない限り、理想的または過度に形式的な意味で解釈されないことが、さらに理解されるであろう。
図1は、本発明の非限定的な実施形態による核物質を安定化させる方法の流れ図である。図1のステップ110を参照すると、原子炉からの核物質を電解還元装置内で処理して、還元物質および還元装置副生成物を得ることができる。図1のステップ120を参照すると、電解還元装置からの還元物質を電解精錬装置内で処理して、精錬物質および精錬装置副生成物を得ることができる。図1のステップ130を参照すると、電解還元装置からの還元装置副生成物および電解精錬装置からの精錬装置副生成物を処理して、安定した廃棄物形態を得ることができる。
本明細書で参照する核物質は、コリウムとすることができるが、例示的な実施形態はこれに限定されるものではない。当業者には理解されるように、コリウムとは、核の炉心溶融中に形成される燃料含有物質(FCM)である。具体的には、コリウムとは、原子炉の炉心の複数の部分が溶岩状に溶融した混合物であり、核燃料、核分裂生成物、制御棒、原子炉の影響を受けた部分からの構造材料、空気、水、および蒸気との化学反応の生成物、ならびに/または原子炉容器が破損した状況で原子炉ルームの床面からの溶融したコンクリートを含むことがある。コリウムの組成は、原子炉のタイプに依存し、具体的には制御棒で使用される材料および冷却材に依存する。たとえば、加圧水型原子炉(PWR)のコリウムと沸騰水型原子炉(BWR)のコリウムとの間には違いがある。コリウムに加えて、本明細書で参照する核物質は、使用済み核燃料または同様の処理に必要な他の類似の物質を含むこともできることを理解されたい。
図2は、本発明の非限定的な実施形態による核物質を安定化させる別の方法の流れ図である。図2のステップ210を参照すると、原子炉から核物質を取り出すことができる。図2のステップ220を参照すると、原子炉からの核物質を電解還元装置内で処理して、還元物質および還元装置廃棄物を得ることができる。図2のステップ230を参照すると、電解還元装置からの還元物質を電解精錬装置内で処理して、精製金属生成物、第1の精錬装置廃棄物、および第2の精錬装置廃棄物を得ることができる。図2のステップ240を参照すると、電解精錬装置から精製金属生成物を回収することができる。加えて、精製金属生成物をさらに処理して、精製金属生成物から所望の金属を回収することもできる。図2のステップ250を参照すると、電解還元装置内の還元装置廃棄物をセラミックの廃棄物形態に変換することができる。図2のステップ260を参照すると、電解精錬装置内の第1の精錬装置廃棄物をセラミックの廃棄物形態に変換することができる。図2のステップ270を参照すると、電解精錬装置内の第2の精錬装置廃棄物を金属の廃棄物形態に変換することができる。
図3は、本発明の非限定的な実施形態による図2のステップ210の流れ図である。図3のステップ210aを参照すると、原子炉容器から核物質を取り出すことができる。図3のステップ210bを参照すると、原子炉容器からの核物質を水中に浸漬することができる。たとえば、核物質は、原子炉の既存のプール(たとえば、燃料プール、抑制プール)内に浸漬することができる。図3のステップ210cを参照すると、水中で核物質を複数のより小さい断片に分割することができる。
図4は、本発明の非限定的な実施形態による図2のステップ220の流れ図である。図4のステップ220aを参照すると、水中で還元装置カソードアセンブリ内に核物質を装入することができる。図4のステップ220bを参照すると、核物質および還元装置カソードアセンブリを脱水することができる。図4のステップ220cを参照すると、核物質を有する還元装置カソードアセンブリを電解還元装置の第1の溶融塩電解液内へ浸漬することができる。図4のステップ220dを参照すると、第1の溶融塩電解液によって核物質を電解還元させて、還元装置カソードアセンブリ内で還元物質を得ることができる。図4のステップ220eを参照すると、電解還元装置の還元装置カソードアセンブリ内の核物質の電解還元の副生成物として、還元装置廃棄物を生成することができる。還元装置廃棄物は、電解還元装置の第1の溶融塩電解液内で蓄積させることができる。
図5は、本発明の非限定的な実施形態による図2のステップ230の流れ図である。図5のステップ230aを参照すると、還元物質を有する精錬装置アノードアセンブリを電解精錬装置の第2の溶融塩電解液内へ浸漬することができる。図5のステップ230bを参照すると、精錬装置アノードアセンブリ内の還元物質を電解精錬装置の第2の溶融塩電解液内で電解溶解させることができる。図5のステップ230cを参照すると、電解溶解させた物質は、電解精錬装置の精錬装置カソードアセンブリ上に精製金属生成物として堆積することができる。図5のステップ230dを参照すると、電解精錬の副生成物として、第1および第2の精錬装置廃棄物を生成することができる。第1の精錬装置廃棄物は、電解精錬装置の第2の塩電解液内で蓄積させることができ、第2の精錬装置廃棄物は、電解精錬装置の精錬装置アノードアセンブリ内で蓄積させることができる。
核物質を処理する様々な例について、以下でさらに詳細に論じる。非限定的な実施形態では、核物質を安定化させる方法は、核物質を電解還元装置内へ装入することを含むことができる。電解還元装置は、第1の溶融塩電解液、および核物質を保持するように構成された還元装置カソードアセンブリを含むことができる。この核物質を電解還元装置の第1の溶融塩電解液内で還元させて、還元装置カソードアセンブリ内で還元物質を得ることができる。電解還元装置の第1の溶融塩電解液内で、還元装置廃棄物を蓄積させることができる。電解還元装置内の還元反応後、還元物質を電解精錬装置内へ装入することができる。電解精錬装置は、第2の溶融塩電解液、精錬装置カソードアセンブリ、および還元物質を保持するように構成された精錬装置アノードアセンブリを含むことができる。この還元物質を電解精錬装置の第2の溶融塩電解液内で電解溶解させて、精錬装置カソードアセンブリ上に堆積する精製金属生成物を得ることができる。電解精錬装置の第2の溶融塩電解液内で第1の精錬装置廃棄物を蓄積させることができ、電解精錬装置の精錬装置アノードアセンブリ内で第2の精錬装置廃棄物を蓄積させることができる。
電解還元装置内へ装入した核物質は、コリウムを含むことができる。しかし、核物質はまた、使用済み核燃料(たとえば、損傷なくジルコニウムで被覆された使用済み核燃料)または同様の処理に必要な他の類似の物質を含むこともできることを理解されたい。非限定的な実施形態では、核物質は、酸化ウランを含む供給物質を含むことができる。さらに、核物質は、核事故の結果生じる異物を含むことがある。たとえば、核事故中に原子炉を冷却するために海水が投入された場合、供給物質は海塩を含むことがある。具体的には、供給物質は、塩化ナトリウム(NaCl)、硫黄(S)、マグネシウム(Mg)、カルシウム(Ca)、カリウム(K)、および/またはホウ素(B)を含むことがある。しかし、本明細書の電気化学方法は乾式処理(塩槽を使用して実行される)であるため、海水投入からの残留塩の実質上すべてを、事実上除去および/または安定化することができる。
汚染の拡散を鎮静化するために核物質および還元装置カソードアセンブリが水中に位置する間に、核物質を還元装置カソードアセンブリ内へ入れることができる。たとえば、核物質および還元装置カソードアセンブリが原子炉の既存のプール(たとえば、燃料プール、抑制プール)内に浸漬されている間に、核物質を還元装置カソードアセンブリ内へ入れることができる。
また、核物質を電解還元装置内へ装入する前に、核物質を複数の断片に分割することもできる。分割は、従来のせん断または従来の粉砕機を使用して、所望の寸法に実行することができる。核物質の分割は、水中で実行することができる。たとえば、核物質が原子炉の既存のプール(たとえば、燃料プール、抑制プール)内に浸漬されている間に、核物質の分割を実行することができる。非限定的な実施形態では、同じ既存のプール内に浸漬されている間に、核物質を複数の断片に分割し、次いで還元装置カソードアセンブリ内へ入れることができる。
電解還元装置の第1の溶融塩電解液内で核物質を還元させる前に、核物質が装入された還元装置カソードアセンブリを脱水することができる。非限定的な実施形態では、脱水は、核物質が装入された還元装置カソードアセンブリを水から取り出し、自然の崩壊熱から加熱することによって実行することができる。脱水はまた、加熱器および/または真空で助けることもできる。加えて、真空を使用するとき、高効率粒子空気(HEPA)フィルタを利用して、有害粒子の漏れを最小化または防止することもできる。
電解還元装置内の第1の溶融塩電解液は、塩化リチウム(LiCl)の溶融塩槽を含むことができる。第1の溶融塩電解液内に浸漬されると、核物質をその金属形態に還元させることができる。たとえば、電解還元を経た酸化ウランは金属ウランになる。核物質から還元物質への電解還元中、第1の溶融塩電解液内で還元装置廃棄物を蓄積させることができる。還元装置廃棄物は、第1族元素および第2族元素の少なくとも1つを含むハロゲン化合物を含むことができる。非限定的な実施形態では、ハロゲン化合物を塩化物とすることができ、第1族元素をセシウム(Cs)とすることができ、第2族元素をストロンチウム(Sr)とすることができる。具体的には、電解還元処理中、セシウム、ストロンチウム、ならびに/または他の第1族および第2族の核分裂生成物を酸化させて塩化物を形成することができる。
電解還元処理後、還元物質は電解精錬装置内へ装入される。具体的には、電解還元装置からの還元物質は精錬装置アノードアセンブリ内に収容され、電解精錬装置の第2の溶融塩電解液内へ浸漬される。第2の溶融塩電解液は、塩化リチウム、LiCl−KCl共融混合物、またはこれらの等価物の溶融塩槽とすることができる。第2の溶融塩電解液内で、還元物質を電解溶解させることができ、したがって還元物質からの金属が、精錬装置カソードアセンブリ上に精製金属生成物として堆積する。
電解精錬の結果、電解精錬装置内で第1の精錬装置廃棄物および第2の精錬装置廃棄物を生成することができる。具体的には、第2の溶融塩電解液内で第1の精錬装置廃棄物を蓄積させることができ、精錬装置アノードアセンブリ内で第2の精錬装置廃棄物を蓄積させることができる。たとえば、第1の精錬装置廃棄物は、超ウラン元素を含むハロゲン化合物を含むことができる。超ウラン元素とは、ウランの原子数より大きい原子数を有する元素であることが、当業者には理解される。第2の精錬装置廃棄物は、ジルコニウムおよび/または貴金属を含むことができる。
電解還元装置からの還元装置廃棄物および/または電解精錬装置からの第1の精錬装置廃棄物は、セラミックの廃棄物形態へ変換することができる。セラミックの廃棄物形態への変換は、ガラス方ソーダ石(Ca−Al−Si)および/またはSYNROCを得ることを含むことができる。ガラス方ソーダ石は、ゼオライトまたは他のガラス系の熱変換から得ることができ、それによって電解還元および/または電解精錬に起因する塩を安定化させることができる。たとえば、廃棄塩は、ガラスフリットと混合された加熱Vミキサ内でゼオライト構造を塞ぎ、炉内でモノリシックの形態に凝固することがある。SYNROCは、チタン酸塩鉱物(たとえば、ジルコノライト、ペロフスカイト)、ならびにルチル、少量の金属合金、および核廃棄物の一部分から構成することができる。この混合物を焼成および圧縮して、硬い高濃度の合成岩石を形成することができる。セラミックの廃棄物形態は、核分裂生成物および超ウラン元素の大部分を含有する。
電解精錬装置からの第2の精錬装置廃棄物は、金属の廃棄物形態に変換することができる。金属の廃棄物形態への変換は、金属インゴットを得ることを含むことができる。金属インゴットは、ステンレス鋼を含有することができる。金属インゴットは、貴金属核分裂生成物、非アクチニド燃料含有成分、および/または破損したジルコニウム(Zr)被覆物質を安定化させることができる。本明細書では、セラミックの廃棄物形態および金属の廃棄物形態は、将来の排水に対して、酸化ウラン燃料より少なくとも百万倍強い耐浸出性がある。
本明細書の電気化学方法は、受動的な処理安全上の態様を有する。具体的には、電解還元装置および電解精錬装置の電気化学反応は自発的ではなく、電気を供給することによって引き起こされる。その結果、電力が失われた場合、電気化学反応は停止し、電解還元装置および電解精錬装置の溶融塩電解液は凍結し、それによって中の放射性元素を固体化させる。
本明細書で参照する電解精錬装置は、2011年12月22日出願の米国特許出願第13/335,082号、「ELECTROREFINER SYSTEM FOR RECOVERING PURIFIED METAL FROM IMPURE NUCLEAR FEED MATERIAL」、HDP参照番号8564−000252/US、GE参照番号24NS250931に記載されているものとすることができる。同願の内容全体を、参照により本明細書に組み込む。この電解精錬システムを使用して、比較的多くの不純物が混じった供給核物質(たとえば、不純物の混じったウラン供給物質)から精製金属(たとえば、ウラン)を回収することができる。不純物の混じった供給核物質は、電解酸化物還元システムの金属生成物とすることができる。電解酸化物還元システムは、酸化物からその金属形態への還元を容易にして、後に金属を回復できるように構成することができる。電解酸化物還元システム(本明細書では、電解還元装置とも呼ぶ)は、2010年12月23日出願の米国特許出願第12/978,027号、「ELECTROLYTIC OXIDE REDUCTION SYSTEM」、HDP参照番号8564−000228/US、GE参照番号24AR246140に記載されているものとすることができる。同願の内容全体を、参照により本明細書に組み込む。
通常、電解精錬システムは、容器、複数のカソードアセンブリ、複数のアノードアセンブリ、電力系統、スクレーパ、および/またはコンベヤシステムを含むことができる。電力系統は、2011年12月22日出願の「CATHODE POWER DISTRIBUTION SYSTEM AND METHOD OF USING THE SAME FOR POWER DISTRIBUTION」という名称の米国特許出願第13/335,121号、HDP参照番号8564−000254/US、GE参照番号24AR252783に記載されているものとすることができる。同願の内容全体を、参照により本明細書に組み込む。スクレーパは、2011年12月22日出願の「CATHODE SCRAPER SYSTEM AND METHOD OF USING THE SAME FOR REMOVING URANIUM」という名称の米国特許出願第13/335,209号、HDP参照番号8564−000255/US、GE参照番号24AR252787に記載されているものとすることができる。同願の内容全体を、参照により本明細書に組み込む。コンベヤシステムは、2011年12月22日出願の「CONTINUOUS RECOVERY SYSTEM FOR ELECTROREFINER SYSTEM」という名称の米国特許出願第13/335,140号、HDP参照番号8564−000260/US、GE参照番号24AR256355に記載されているものとすることができる。同願の内容全体を、参照により本明細書に組み込む。しかし、電解精錬システムは、これに限定されるものではなく、本明細書では具体的に特定していない他の構成要素を含むこともできることを理解されたい。参照により組み込まれている関連出願の表を、以下に提供する。
上記のように、電解精錬システムに対する不純物の混じった供給核物質は、電解酸化物還元システムの金属生成物とすることができる。電解酸化物還元システムの動作中、複数のアノードおよびカソードアセンブリが溶融塩電解液内に浸漬される。電解酸化物還元システムの非限定的な実施形態では、溶融塩電解液を塩化リチウム(LiCl)とすることができる。溶融塩電解液は、約650℃(+50℃、−30℃)の温度で維持することができる。酸化物供給物質(たとえば、金属酸化物)を含有するカソードアセンブリで還元電位が生成されるように、電気化学工程が実施される。還元電位の影響を受けて、金属酸化物の金属イオンが還元され、金属酸化物(MO)供給物質からの酸素(O)が酸化物イオンとして溶融塩電解液内へ溶解し、それによってカソードアセンブリ内に金属(M)を残す。このカソード反応は、次のように表すことができる。
MO+2e-→M+O2-
アノードアセンブリでは、酸化物イオンが酸素ガスに変換される。処理中は、それぞれのアノードアセンブリのアノードシュラウドを使用して、電解酸化物還元システムから酸素ガスを希釈、冷却、および除去することができる。このアノード反応は、次のように表すことができる。
2-→1/2O2+2e-
金属酸化物は二酸化ウラン(UO2)とすることができ、還元生成物は金属ウランとすることができる。しかし、この電解酸化物還元システムでは、他のタイプの酸化物を対応する金属に還元させることもできることを理解されたい。同様に、電解酸化物還元システムで使用される溶融塩電解液は、特にこれに限定されるものではなく、還元させる酸化物供給物質に応じて変更することができる。
電解酸化物還元後、電解酸化物還元システム内の金属生成物を収容するバスケットは、金属生成物から精製金属を得るためのさらなる処理のために、本発明による電解精錬システムへ移動される。よりはっきりと言えば、電解酸化物還元システムからの金属生成物は、本発明による電解精錬システムのための不純物の混じった供給核物質として働く。電解酸化物還元システム内では金属生成物を収容するバスケットはカソードアセンブリであり、電解精錬システム内では金属生成物を収容するバスケットはアノードアセンブリであることは注目に値する。従来技術の装置と比較すると、本発明による電解精錬システムは、著しく大きい精製金属の収率を可能にする。
電解精錬システムは、容器、複数のカソードアセンブリ、複数のアノードアセンブリ、電力系統、スクレーパ、および/またはコンベヤシステムを含む。複数のカソードアセンブリはそれぞれ、複数のカソードロッドを含むことができる。電力系統は、床面構造を貫通する電気貫通接続を含むことができる。床面構造は、グローブボックスのグローブボックス床面とすることができる。別法として、床面構造は、ホットセル設備の支持板とすることができる。コンベヤシステムは、入口管、溝槽、ターンアイドラ、チェーン、複数のフライト、出口管、および/または吐出シュートを含むことができる。
容器は、溶融塩電解液を維持するように構成される。非限定的な実施形態では、溶融塩電解液は、LiCl、LiCl−KCl共融混合物、または別の適した媒体とすることができる。容器は、容器の大部分が床面構造より下になるように位置することができる。たとえば、容器の上部部分は、床面構造内の開口を通って床面構造より上へ延びることができる。床面構造内の開口は、容器の寸法に対応することができる。容器は、複数のカソードアセンブリおよび複数のアノードアセンブリを受け取るように構成される。
複数のカソードアセンブリは、容器内へ延びて溶融塩電解液内に少なくとも部分的に浸漬されるように構成される。たとえば、複数のカソードアセンブリおよび/または容器の寸法は、複数のカソードアセンブリの長さの大部分が容器内で溶融塩電解液内に浸漬されるように調整することができる。各カソードアセンブリは、同じ平面内に位置するように構成された同じ向きを有する複数のカソードロッドを含むことができる。
複数のアノードアセンブリは、各アノードアセンブリが2つのカソードアセンブリと側面を接するように、複数のカソードアセンブリと交互に構成することができる。複数のカソードアセンブリおよびアノードアセンブリは、平行に構成することができる。各アノードアセンブリは、容器によって維持される溶融塩電解液内に不純物の混じったウラン供給物質を保持および浸漬するように構成することができる。複数のアノードアセンブリおよび/または容器の寸法は、複数のアノードアセンブリの長さの大部分が容器内で溶融塩電解液内に浸漬されるように調整することができる。電解精錬システムは、11個のカソードアセンブリおよび10個のアノードアセンブリを有することができるが、本明細書の例示的な実施形態はこれに限定されるものではない。
電解精錬システムでは、複数のカソードアセンブリおよびアノードアセンブリに電力系統が接続される。電解精錬システムの動作中、電力系統は、複数のアノードアセンブリ内の不純物の混じったウラン供給物質を酸化させてウランイオンを形成するのに十分な電圧を供給するように構成され、これらのウランイオンは、溶融塩電解液内を移動して、複数のカソードアセンブリの複数のカソードロッド上に精製ウランとして堆積する。
精製ウランの除去を開始するために、スクレーパは、複数のカソードロッドの長さに沿って上下に動き、複数のカソードアセンブリの複数のカソードロッド上に堆積した精製ウランを取り除くように構成される。切削の結果、取り除かれた精製ウランは、溶融塩電解液を通って容器の底部へ沈む。
コンベヤシステムは、少なくとも一部分が容器の底部に配置されるように構成される。たとえば、コンベヤシステムの溝槽は、複数のカソードロッドから取り除いた精製ウランが溝槽内で蓄積するように、容器の底部に配置することができる。コンベヤシステムは、溝槽内で蓄積した精製ウランを出口管を通って輸送し、容器から精製ウランを取り出すように構成される。
コンベヤシステムは、入口管、溝槽、ターンアイドラ、ターンアイドラと係合されたチェーン、複数のフライト、出口管、および/または吐出シュートを含むことができる。溝槽は、複数のカソードアセンブリおよびアノードアセンブリより下になるように容器内に位置決めされる。溝槽の寸法は、溝槽が容器の底面のすべてまたは実質上すべてを覆うように調整することができる。
溝槽はV字状の横断面を有するが、例示的な実施形態はこれに限定されるものではない。別法として、溝槽は、U字状の横断面を有することもできる。非限定的な実施形態では、溝槽の上部部分は、V字状の横断面を有することができるが、溝槽の底部部分は、U字状または半円形の横断面を有することができる。加えて、溝槽は、容器の底部に沿ってU字状の軌道を有することができる。たとえば、軌道は、平面図に基づいてU字状を有するように、入口管の出口開口から直線的に延び、容器の反対側の端部に対応する部分で湾曲し、出口管の入口開口まで直線的に延びることができる。
コンベヤシステムは、複数のアノードアセンブリによって保持される不純物の混じったウラン供給物質の酸化中、複数のカソードアセンブリ上の精製ウランの堆積中、および/またはスクレーパによる精製ウランの除去中に、連続して動作するように構成することができる。別法として、コンベヤシステムは、電解精錬システムの動作中に断続的に動作するように構成することができる。コンベヤシステムは、チェーンと、チェーンに固定された複数のフライトとを含む。チェーンは、容器の底部に沿って走り、出口管を通るように構成される。チェーンおよび複数のフライトは、容器に入り、容器から出て、再び容器に入るという無限の運動に携わるように構成される。たとえば、チェーンおよび複数のフライトは、入口管を通って容器に入り、溝槽によって容器の底部に画定されたU字状の軌道に沿って進み、出口管を通って容器から出て、入口管を通って再び容器に入ることができる。
チェーンに固定された複数のフライトは、同じ方向に向けることができる。たとえば、複数のフライトは、チェーンに対して垂直に向けることができる。電解精錬システムの動作中、複数のフライトは、容器から精製ウランを取り出すために、スクレーパによって取り除かれた精製ウランを出口管から吐出シュートまで押すように構成される。
アノードアセンブリは、容器によって維持される溶融塩電解液内で不純物の混じった供給核物質を保持および浸漬するように構成される。アノードアセンブリは、上部バスケットと、下部バスケットと、上部および下部バスケット内に収容されるアノード板とを含むことができる。組み立てたとき、アノード板は、上部バスケットの上端部から下部バスケットの下端部まで延びる。アノード板の側縁部は、剛性を提供するために縁を付けることができる。剛性を追加するために、アノード板の中心から逆方向の曲げを設けることもできる。下部バスケットは、4つの高強度のリベットで上部バスケットに取り付けることができる。下部バスケットまたは上部バスケットが損傷した場合、これらのリベットを取り除き、損傷したバスケットを交換してから、動作を継続するために再びリベットで固定することができる。
アノードバスケット(上部バスケットおよび下部バスケットを含む)は、アノード板へ電気的に接続することができる。各アノードアセンブリは、1対または複数対(たとえば、2対)のナイフエッジ接点(たとえば、4つのナイフエッジ接点)に係合して、適した電源から電力を受け取るように構成される。たとえば、各アノードアセンブリは、専用の電源から電力を受け取ることができる。別法として、すべてのアノードアセンブリが、単一の専用の電源から電力を受け取ることができる。アノードバスケットは、処理中に溶融塩電解液が出入りできるのに十分な大きさであるが、不純物の混じった供給核物質を保持するのに十分なほど細かい孔を有する多孔質の金属板から形成することができる。
アノードバスケット内部には、歪みを低減または防止するために補強リブを設けることができる。下部バスケット内に垂直の補強リブ設けられる場合、アノード板がアノードバスケット内へ挿入されたときに補強リブの周りに隙間を空けるように、アノード板は対応するスロットを有する。たとえば、下部バスケットが2つの垂直の補強リブを備える場合、アノード板は、これらの2つの補強リブの周りに隙間を空けるように、2つの対応するスロットを有する。加えて、不純物の混じった供給核物質を装入したときにアノード板がアノードバスケットの中心内に確実に留まるように、アノード板の両面の中央部分付近に位置スペーサを設けることができる。位置スペーサはセラミックとすることができ、垂直の向きにすることができる。さらに、アノード板の両面の上部部分には、アノードアセンブリの上部への放射および伝導による熱伝達に対する断熱を提供するために、互い違いのスペーサを設けることもできる。互い違いのスペーサはセラミックとすることができ、水平の向きにすることができる。アノードアセンブリはまた、リフトブラケットを含むことができ、その端部上にはリフトタブを配置することができる。リフトタブは、電解精錬システムのリフトシステムと連動するように設計される。
複数のカソードアセンブリはそれぞれ、カソード母線に接続された複数のカソードロッドを含む。複数のカソードアセンブリは、共通の母線に接続される。電解精錬システムの容器内に位置決めされたとき、複数のカソードアセンブリのカソード母線は、互いに対して平行になり、共通の母線に対して垂直になるように構成することができる。共通の母線は、電気貫通接続に接続される。
各カソードロッドの上部部分と下部部分は、異なる物質から形成することができる。たとえば、カソードロッドの上部部分は、ニッケル合金から形成することができ、カソードロッドの下部部分は、鋼鉄から形成することができるが、例示的な実施形態はこれに限定されるものではない。カソードロッドの下部部分は、電解精錬システムの動作中、溶融塩電解液レベルより下に位置することができ、下部部分を別の材料に交換または変更できるように取外し可能とすることができる。
カソード母線は、熱膨張を低減させるために区分化することができ、カソード母線の各区分は、銅から形成することができる。カソード母線のこれらの区分は、スリップコネクタでつなぎ合わせることができる。加えて、カソードロッドが溶融塩電解液内へ落ちないように、スリップコネクタをカソードロッドの上部に取り付けることもできる。カソードアセンブリは、上記の例のいずれにも限定されるものではない。逆に、他の適した構成および材料を使用することもできることを理解されたい。
カソードアセンブリを下げて電解精錬システム内へ入れると、カソードロッドは容器内の溶融塩電解液内へ延びる。複数のカソードアセンブリは、それぞれ7つのカソードロッドを有することができるが、例示的な実施形態はこれに限定されるものではない。したがって、各カソードアセンブリは、電解精錬システムへ十分な電流が提供されているという条件で、6つ以下のカソードロッドまたは8つ以上のカソードロッドを含むことができる。
電解精錬システムの動作中、カソードアセンブリは、適した温度で保つことができる。適当な動作温度を維持するために、カソードアセンブリは、冷却ガスを供給する冷却ラインを含むことができる。冷却ガスは、カソードアセンブリヘッダの各側面に供給して、グローブボックス、ホットセル設備、または他の適した環境内へ放出することができ、そこで冷却されて再利用される。冷却ガスは、不活性ガス(たとえば、アルゴン)とすることができる。その結果、気体廃棄物の温度を下げることができる。
冷却ガスは、グローブボックス雰囲気によって提供することができる。非限定的な実施形態では、グローブボックス外部の加圧ガスは使用されない。そのような場合、グローブボックス内部の送風機を使用して、ガス供給部を加圧することができる。ガス供給部を動作させるためのすべてのモータおよび制御部は、アクセスおよび保守をより容易にするために、グローブボックスの外側に位置することができる。
電解精錬システムのための電力系統は、複数のカソードアセンブリに対する共通の母線を含むことができる。共通の母線には、電気貫通接続を介して床面構造を通って電力を供給することができる。前述のように、本明細書の開示に加えて、電気貫通接続は、2011年12月22日出願の「BUS BAR ELECTRICAL FEEDTHROUGH FOR ELECTROREFINER SYSTEM」という名称の米国特許出願第13/335,139号、HDP参照番号8564−000253/US、GE参照番号24AR252782に記載されているものとすることができる。同願の内容全体を、参照により本明細書に組み込む。
スクレーパは、電解精錬システム内に設置されると、複数のカソードアセンブリと嵌合するように構成される。設置されたとき、複数のカソードアセンブリの複数のカソードロッドはスクレーパを貫通する。スクレーパは、複数のカソードロッドの長さに沿って動き、電解精錬システムの動作中にこれらのカソードロッド上に堆積した精製ウランを取り除く。
スクレーパは、複数の切削ユニットを含む。複数の切削ユニットはそれぞれ、複数のカソードアセンブリの複数のカソードロッドのそれぞれと嵌合するように構成される。たとえば、複数の切削ユニットはそれぞれ、対応するカソードロッドを受け取るように構成された孔を有する。各カソードアセンブリに対応する複数の切削ユニットは、共通フレームに接続される。スクレーパは、11個の共通フレームを有することができ、各共通フレームは、7つの切削ユニットを接続することができるが、例示的な実施形態はこれに限定されるものではない。共通フレームの数は、カソードアセンブリの数に対応するように、必要に応じて調整することができ、切削ユニットの数は、カソードロッドの数に対応するように、必要に応じて調整することができることを理解されたい。
電解精錬システムは、複数のカソードロッドの長さに沿ってスクレーパを動かすように構成されたねじ機構をさらに含むことができるが、例示的な実施形態はこれに限定されるものではない。別の適した機構を使用して、複数のカソードロッドの長さに沿ってスクレーパを上下に動かすこともできることを理解されたい。
電解精錬システムは、複数のアノードアセンブリのうち、取り出すべき任意の組合せを同時に持ち上げることを容易にしながら、複数のアノードアセンブリのうち、取り出すべきでない1つまたは複数を定位置に残すことができるように、複数のアノードアセンブリの任意の組合せに選択的に係合するように構成されたリフトシステムをさらに含むことができる。
リフトシステムは、電解精錬システムの長さ方向に沿って構成された1対のリフト梁を含むことができる。リフト梁は、平行に構成することができる。リフト梁の各端部部分には、シャフトおよび機械アクチュエータが付随する。リフトシステムは、複数のアノードアセンブリのすべてに係合して持ち上げることに関与することができる。別法として、複数のアノードアセンブリの一部のみを持ち上げることができ、複数のアノードアセンブリの任意の組合せを電解精錬システムの容器内に残すこともできることを理解されたい。したがって、アノードアセンブリのすべてをリフトシステムで同時に取り出すことができ、または1つのアノードアセンブリだけを取り出すこともできる。加えて、電解精錬システムは、10個のアノードアセンブリおよび11個のカソードアセンブリを有することができるが、電解精錬システムのモジュラ設計ではより多いまたはより少ないアノードおよびカソードアセンブリを使用できるため、例示的な実施形態はこれに限定されるものではない。
リフトシステムの2つの平行なリフト梁は、複数のアノードおよびカソードアセンブリの交互構成方向に沿って延びる。複数のアノードおよびカソードアセンブリは、2つの平行なリフト梁間に構成される。2つの平行なリフト梁は、水平方向に延びることができる。リフトシステムのシャフトは、各リフト梁の両端部部分の下に固定される。たとえば、シャフトは、各リフト梁の両端部部分に垂直に固定することができる。リフトシステムの機械アクチュエータは、シャフトを介して2つの平行なリフト梁を垂直方向に駆動するように構成される。機械アクチュエータは、2つの平行なリフト梁の各端部部分の下に設けられる。
シャフトは、気密性の滑り軸受によって床面構造を貫通することができる。気密性の滑り軸受は、2つの軸受スリーブおよび2つのグランドシールを含むことができる。軸受スリーブは、高分子量ポリエチレンから形成することができる。2つのグランドシール間の空間は、ポートを使用して1.5〜3”の水柱正圧まで不活性ガス(たとえば、アルゴン)で加圧することができる(最大グローブボックス雰囲気を1.5”の水柱負圧と仮定する)。グランドシールは、グローブボックス雰囲気を損なうことなく交換されるように設計される。気密封止を維持しながら、床面構造の温度を許容できる温度に制限するために、外部の水冷フランジで容器を床面構造に接続することができる。
リフトシステムは、それぞれのリフト梁の長手方向に沿って分散させた複数のリフトカップを含むことができる。電解精錬システムが10個のアノードアセンブリを有すると仮定すると(例示的な実施形態はこれに限定されるものではない)、各アノードアセンブリに対して2つのリフトカップを設けるために、各リフト梁上に10個のリフトカップを配置することができる。リフトカップは、平行なリフト梁の内側表面上に配置される。リフトカップはU字状とすることができ、端部は外側にフレアを有する。しかし、リフトカップはこれに限定されるものではなく、アノードアセンブリのリフトピンに係合するのに適した他の形状および形態(たとえば、フック)を含むものとすることを理解されたい。
各リフトカップはソレノイドを備えることができるが、例示的な実施形態はこれに限定されるものではない。各ソレノイドは、リフト梁の対向する外側表面上に取り付けることができ、対応するリフトカップを駆動(たとえば、回転)するように構成される。各リフトカップにソレノイドを設けることによって、各リフトカップを独立して駆動することができる。しかし、リフトカップ(異なる形状および形態とすることができる)はまた、アノードアセンブリのリフトピンに係合するように異なる方法で動作させることもできることを理解されたい。たとえば、回転させるのではなく、リフトカップは、延長/後退してアノードアセンブリのリフトピンに係合/分離するように、延びるように構成することができる。
リフトカップは、複数のアノードアセンブリのそれぞれに1対のリフトカップが付随するように、各リフト梁に沿って構成することができる。「対」とは、一方のリフト梁からのリフトカップと、他方のリフト梁からの対応するリフトカップとを指す。これらのリフトカップは、1対のリフトカップが電解精錬システムの各アノードアセンブリの側端部から突出するリフトタブと位置合わせされるように、各リフト梁に沿って隔置される。リフトカップは、対応するリフトタブと垂直に位置合わせすることができる。リフトカップの各対は、対応するアノードアセンブリの側端部から突出するリフトタブの下で回転および位置決めできるように構成される。それ以外の場合、リフトカップは、リフトタブより上で位置決めされるように回転させることができる。1対のリフトカップが、対応するアノードアセンブリのリフトタブより上で位置決めされたとき、リフト梁が上昇しても、そのアノードアセンブリに対する持上げは行われない。
リフトシステムは、電解精錬システムの動作または保守中に用いることができる。たとえば、電解精錬処理後、リフトシステムで電解精錬システムから既存のアノードアセンブリのバッチを取り出し、新しいアノードアセンブリのバッチを処理できるようにすることができる。上昇位置では、アノードアセンブリの一部分は、取出しの準備が整うまで、容器のカバーの下に残って断熱材として働くことができる。
電解精錬処理中、リフトカップは、アノードアセンブリのリフトタブの上で反転させることができる。1つまたは複数のアノードアセンブリを取り出すとき、リフト梁を下げ、ソレノイドによってリフト梁上のリフトカップを回転させて、取り出すべきアノードアセンブリのリフトタブより下に位置決めする。次に、機械アクチュエータでシャフトを垂直方向に上方へ駆動し、それによって平行なリフト梁を当該アノードアセンブリとともに上昇させる。上昇位置では、電気ロックアウトによって、リフト梁が完全に下がるまでリフトカップが作動するのを防ぐことができる。この特徴により、アノードアセンブリが上昇位置にいる間は分離しないようにする。既存のアノードアセンブリのバッチが回収され、不純物の混じった供給核物質を含有する新しいアノードアセンブリのバッチと交換された後、リフトシステムを介して、不純物の混じった供給核物質を有するアノードアセンブリを下げて電解精錬システムの容器内の溶融塩電解液に入れることができる。
別法として、電解精錬システムからアノードアセンブリを取り出し、検査、修理、部品交換を可能にすることができ、またはその他の形で、容器のうち普通ならアノードアセンブリによって占められている部分へのアクセスを可能にすることができる。リフト処理は、上記のように行うことができる。当該保守または他の活動が実行された後、リフトシステムを介して、アノードアセンブリを下げて電解精錬システムの容器内の溶融塩電解液に入れることができる。アノードアセンブリはすべて、リフトシステムが上昇位置にあるときに同時に取り出すことができる。別法として、リフトシステムは、アノードアセンブリの1つからすべての取出しを可能にするように構成され、それらのアノードアセンブリは、隣接していても隣接していなくてもよいことを理解されたい。所望のアノードアセンブリが上昇位置にきた後、グローブボックスまたはホットセル設備内で別の機構(たとえば、クレーン)によってリフトシステムからの取出しを実現することができる。
本明細書では複数の例示的な実施形態について開示したが、他の変形形態も可能であることを理解されたい。そのような変形形態は、本開示の精神および範囲からの逸脱と見なされるべきではなく、当業者には明らかなすべてのそのような修正形態は、以下の特許請求の範囲の範囲内に含まれるものとする。
110 ステップ
120 ステップ
130 ステップ
210 ステップ
210a ステップ
210b ステップ
210c ステップ
220 ステップ
220a ステップ
220b ステップ
220c ステップ
220d ステップ
220e ステップ
230 ステップ
230a ステップ
230b ステップ
230c ステップ
230d ステップ
240 ステップ
250 ステップ
260 ステップ
270 ステップ

Claims (20)

  1. 核物質を安定化させる方法であって、
    第1の溶融塩電解液、および前記核物質を保持するように構成された還元装置カソードアセンブリを含む電解還元装置内へ、前記核物質を装入するステップと、
    前記電解還元装置の前記第1の溶融塩電解液内で前記核物質を還元させて、前記還元装置カソードアセンブリ内で還元物質を得るステップと、
    前記第1の溶融塩電解液内で還元装置廃棄物を蓄積させるステップと、
    第2の溶融塩電解液、精錬装置カソードアセンブリ、および前記還元物質を保持するように構成された精錬装置アノードアセンブリを含む電解精錬装置内へ、前記還元物質を装入するステップと、
    前記還元物質を前記電解精錬装置の前記第2の溶融塩電解液内で電解溶解させて、前記精錬装置カソードアセンブリ上で精製金属生成物を得るステップと、
    前記第2の溶融塩電解液内で第1の精錬装置廃棄物を蓄積させ、前記精錬装置アノードアセンブリ内で第2の精錬装置廃棄物を蓄積させるステップとを含む方法。
  2. 前記核物質を装入する前記ステップが、前記電解還元装置内へコリウムを装入するステップを含む、請求項1記載の方法。
  3. 前記核物質を装入する前記ステップが、前記電解還元装置内へ使用済み核燃料を装入するステップを含む、請求項1記載の方法。
  4. 前記核物質を装入する前記ステップが、前記電解還元装置内へ酸化ウランを含む供給物質を装入するステップを含む、請求項1記載の方法。
  5. 前記核物質を装入する前記ステップが、前記電解還元装置内へ塩化ナトリウムを含む供給物質を装入するステップを含む、請求項1記載の方法。
  6. 前記電解還元装置内へ前記核物質を装入する前記ステップが、前記核物質および前記還元装置カソードアセンブリが水中にある間に、前記還元装置カソードアセンブリ内へ前記核物質を配置するステップを含む、請求項1記載の方法。
  7. 前記電解還元装置の前記第1の溶融塩電解液内で前記核物質を還元させる前に、前記還元装置カソードアセンブリを脱水するステップ
    をさらに含む、請求項6記載の方法。
  8. 前記電解還元装置内へ前記核物質を装入する前記ステップが、前記核物質および前記還元装置カソードアセンブリが原子炉の既存のプール内に浸漬されている間に、前記還元装置カソードアセンブリ内へ前記核物質を配置するステップを含む、請求項1記載の方法。
  9. 前記第1の溶融塩電解液内で前記核物質を還元させる前記ステップが、塩化リチウムの溶融塩槽内に前記核物質を浸漬するステップを含む、請求項1記載の方法。
  10. 還元装置廃棄物を蓄積させる前記ステップが、第1族元素および第2族元素の少なくとも1つを含むハロゲン化合物を蓄積させるステップを伴う、請求項1記載の方法。
  11. 前記第2の溶融塩電解液内で前記還元物質を電解溶解する前記ステップが、塩化リチウムまたはLiCl−KCl共融混合物の溶融塩槽内に前記還元物質を浸漬するステップを含む、請求項1記載の方法。
  12. 第1の精錬装置廃棄物を蓄積させる前記ステップが、前記第2の溶融塩電解液内で超ウラン元素を含むハロゲン化合物を蓄積させるステップを伴う、請求項1記載の方法。
  13. 第2の精錬装置廃棄物を蓄積させる前記ステップが、前記精錬装置アノードアセンブリ内でジルコニウムおよび貴金属を蓄積させるステップを伴う、請求項1記載の方法。
  14. 前記電解還元装置内へ前記核物質を装入する前に、前記核物質を複数の断片に分割するステップ
    をさらに含む、請求項1記載の方法。
  15. 前記核物質を分割する前記ステップが水中で実行される、請求項14記載の方法。
  16. 前記核物質を分割する前記ステップが、前記核物質が原子炉の既存のプール内に浸漬されている間に実行される、請求項14記載の方法。
  17. 前記電解還元装置からの前記還元装置廃棄物および前記電解精錬装置からの前記第1の精錬装置廃棄物をセラミックの廃棄物形態に変換するステップ
    をさらに含む、請求項1記載の方法。
  18. セラミックの廃棄物形態に変換する前記ステップが、ガラス方ソーダ石を得るステップを含む、請求項17記載の方法。
  19. 前記電解精錬装置からの前記第2の精錬装置廃棄物を金属の廃棄物形態に変換するステップ
    をさらに含む、請求項1記載の方法。
  20. 金属の廃棄物形態に変換する前記ステップが、金属インゴットを得るステップを含む、請求項19記載の方法。
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