JPH11153684A - 酸化物燃料の製造方法 - Google Patents
酸化物燃料の製造方法Info
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- JPH11153684A JPH11153684A JP32133997A JP32133997A JPH11153684A JP H11153684 A JPH11153684 A JP H11153684A JP 32133997 A JP32133997 A JP 32133997A JP 32133997 A JP32133997 A JP 32133997A JP H11153684 A JPH11153684 A JP H11153684A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 使用済み酸化物燃料を還元した金属および使
用済み金属燃料のいずれの燃料形態にも適用することが
でき、プロセスが簡単で、燃料成形の加工費が安い酸化
物燃料の製造方法を提供する。 【解決手段】 本発明の方法は、使用済み酸化物燃料を
還元して金属したものまたは使用済み金属燃料を、電解
し、ウランおよび超ウラン元素を溶融塩中に溶解した
後、固体陰極または液体カドミウム陰極に析出させる電
解精製工程と、これらの陰極に析出・回収されたウラン
および超ウラン元素に、酸化性ガスまたは水蒸気を反応
させて酸化物を生成する酸化工程と、生成したウラン等
の酸化物を還元して二酸化物にする還元工程と、これら
の二酸化物を原料として燃料を製造する燃料製造工程と
を備えている。還元工程は省略することができる。
用済み金属燃料のいずれの燃料形態にも適用することが
でき、プロセスが簡単で、燃料成形の加工費が安い酸化
物燃料の製造方法を提供する。 【解決手段】 本発明の方法は、使用済み酸化物燃料を
還元して金属したものまたは使用済み金属燃料を、電解
し、ウランおよび超ウラン元素を溶融塩中に溶解した
後、固体陰極または液体カドミウム陰極に析出させる電
解精製工程と、これらの陰極に析出・回収されたウラン
および超ウラン元素に、酸化性ガスまたは水蒸気を反応
させて酸化物を生成する酸化工程と、生成したウラン等
の酸化物を還元して二酸化物にする還元工程と、これら
の二酸化物を原料として燃料を製造する燃料製造工程と
を備えている。還元工程は省略することができる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、酸化物燃料の製造
方法に係り、特に原子力発電所から発生する使用済み酸
化物燃料を還元して金属の状態にしたもの、あるいは使
用済みの金属燃料を再処理し、酸化物燃料を製造する方
法に関する。
方法に係り、特に原子力発電所から発生する使用済み酸
化物燃料を還元して金属の状態にしたもの、あるいは使
用済みの金属燃料を再処理し、酸化物燃料を製造する方
法に関する。
【０００２】
【従来の技術】原子力発電所から発生する使用済みの燃
料には、ウランの酸化物やプルトニウム、マイナーアク
チニドのような超ウラン元素の酸化物が含まれている。
これらの使用済み酸化物燃料を再処理して核燃料を製造
する方法は、いろいろ知られているが、使用済み酸化物
燃料を還元して金属の状態にしたものあるいは使用済み
の金属ウラン燃料から、酸化物燃料を製造する方法は、
未だ開発されていない。
料には、ウランの酸化物やプルトニウム、マイナーアク
チニドのような超ウラン元素の酸化物が含まれている。
これらの使用済み酸化物燃料を再処理して核燃料を製造
する方法は、いろいろ知られているが、使用済み酸化物
燃料を還元して金属の状態にしたものあるいは使用済み
の金属ウラン燃料から、酸化物燃料を製造する方法は、
未だ開発されていない。
【０００３】近年、解体核から混合酸化物（ＭＯＸ）燃
料を製造するプラントについて、フランスとロシアとの
共同の研究がなされており、その結果、金属状態のウラ
ンおよびプルトニウムを酸化物の状態に変換する方法と
して、金属プルトニウムを塩酸または硝酸に溶解した
後、精製分離して二酸化プルトニウム（ＰｕＯ2 ）粉末
を製造する方法、あるいは金属プルトニウムを空気中で
焙焼して酸化物とした後、硝酸に溶解して酸化プルトニ
ウムを製造する方法（A.S.Polyakov.et.al.,Proceeding
s of international Conference on Evaluation of Eme
rging Nuclear Fuel Cycle System (Global 95).640(19
95) ）が知られている。
料を製造するプラントについて、フランスとロシアとの
共同の研究がなされており、その結果、金属状態のウラ
ンおよびプルトニウムを酸化物の状態に変換する方法と
して、金属プルトニウムを塩酸または硝酸に溶解した
後、精製分離して二酸化プルトニウム（ＰｕＯ2 ）粉末
を製造する方法、あるいは金属プルトニウムを空気中で
焙焼して酸化物とした後、硝酸に溶解して酸化プルトニ
ウムを製造する方法（A.S.Polyakov.et.al.,Proceeding
s of international Conference on Evaluation of Eme
rging Nuclear Fuel Cycle System (Global 95).640(19
95) ）が知られている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前記し
た金属ウランおよび超ウラン元素を酸化物に変換する方
法には、以下に示す問題があった。すなわち、 １）金属プルトニウムを塩酸に溶解後、精製分離してＰ
ｕＯ2 粉末にする方法では、プルトニウムの溶解時に有
害な残渣が生じることがあった。
た金属ウランおよび超ウラン元素を酸化物に変換する方
法には、以下に示す問題があった。すなわち、 １）金属プルトニウムを塩酸に溶解後、精製分離してＰ
ｕＯ2 粉末にする方法では、プルトニウムの溶解時に有
害な残渣が生じることがあった。
【０００５】２）金属プルトニウムを硝酸に溶解後、精
製分離してＰｕＯ2 粉末にする方法では、顆粒状の酸化
物を得るためにゾル−ゲル法を新たに加える必要があ
り、プロセスが複雑となっていた。
製分離してＰｕＯ2 粉末にする方法では、顆粒状の酸化
物を得るためにゾル−ゲル法を新たに加える必要があ
り、プロセスが複雑となっていた。
【０００６】３）金属プルトニウムを空気中で焙焼して
酸化物にした後、硝酸に溶解する方法では、乾式の酸化
反応とピュレックス法とを組み合わせるため、プロセス
が複雑で製造コストが高くなるおそれがあった。
酸化物にした後、硝酸に溶解する方法では、乾式の酸化
反応とピュレックス法とを組み合わせるため、プロセス
が複雑で製造コストが高くなるおそれがあった。
【０００７】本発明は、これらの問題を解決するために
なされたもので、使用済み酸化物燃料を還元した金属お
よび使用済み金属燃料のいずれの燃料形態にも適用する
ことができ、プロセスが簡単で、酸化物の粒径制御のた
めにゾル−ゲルを適用する必要がなく、燃料成形の加工
費が安い、酸化物燃料の製造方法を提供することを目的
とする。
なされたもので、使用済み酸化物燃料を還元した金属お
よび使用済み金属燃料のいずれの燃料形態にも適用する
ことができ、プロセスが簡単で、酸化物の粒径制御のた
めにゾル−ゲルを適用する必要がなく、燃料成形の加工
費が安い、酸化物燃料の製造方法を提供することを目的
とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明の第１の発明の酸
化物燃料の製造方法は、ウランおよび超ウラン元素をそ
れぞれ含む使用済み酸化物燃料を還元して金属の状態と
したものあるいは使用済み金属燃料を、陽極バスケット
に入れて溶融塩電解を行ない、前記ウランおよび超ウラ
ン元素を前記溶融塩中に溶解するとともに、前記ウラン
のみを固体陰極に析出させる第１の電解精製工程と、前
記ウランおよび超ウラン元素が溶解された溶融塩中に液
体金属陰極を浸漬して電解を行ない、前記超ウラン元素
を前記液体金属陰極に析出させる第２の電解精製工程
と、前記固体陰極および液体金属陰極に析出されたウラ
ンおよび超ウラン元素に、制御された流量の酸化性ガス
または水蒸気を反応させ、二酸化物を生成する酸化工程
と、前記ウランおよび超ウラン元素の二酸化物を原料と
して、振動充填燃料またはぺレット燃料を製造する燃料
製造工程とを備えたことを特徴とする。
化物燃料の製造方法は、ウランおよび超ウラン元素をそ
れぞれ含む使用済み酸化物燃料を還元して金属の状態と
したものあるいは使用済み金属燃料を、陽極バスケット
に入れて溶融塩電解を行ない、前記ウランおよび超ウラ
ン元素を前記溶融塩中に溶解するとともに、前記ウラン
のみを固体陰極に析出させる第１の電解精製工程と、前
記ウランおよび超ウラン元素が溶解された溶融塩中に液
体金属陰極を浸漬して電解を行ない、前記超ウラン元素
を前記液体金属陰極に析出させる第２の電解精製工程
と、前記固体陰極および液体金属陰極に析出されたウラ
ンおよび超ウラン元素に、制御された流量の酸化性ガス
または水蒸気を反応させ、二酸化物を生成する酸化工程
と、前記ウランおよび超ウラン元素の二酸化物を原料と
して、振動充填燃料またはぺレット燃料を製造する燃料
製造工程とを備えたことを特徴とする。
【０００９】また、第２の発明の酸化物燃料の製造方法
は、ウランおよび超ウラン元素をそれぞれ含む使用済み
酸化物燃料を還元して金属の状態としたものあるいは使
用済み金属燃料を、陽極バスケットに入れて溶融塩電解
を行ない、前記ウランおよび超ウラン元素を前記溶融塩
中に溶解するとともに、前記ウランのみを固体陰極に析
出させる第１の電解精製工程と、前記ウランおよび超ウ
ラン元素が溶解された溶融塩中に液体金属陰極を浸漬し
て電解を行ない、前記超ウラン元素を前記液体金属陰極
に析出させる第２の電解精製工程と、前記固体陰極およ
び液体金属陰極に析出されたウランおよび超ウラン元素
に、制御された流量の酸化性ガスまたは水蒸気を反応さ
せ、酸化物を生成する酸化工程と、前記酸化工程で生成
されたウランおよび超ウラン元素の酸化物を、還元性ガ
ス雰囲気で還元して二酸化物に変換する還元工程と、前
記ウランおよび超ウラン元素の二酸化物を原料として、
振動充填燃料またはぺレット燃料を製造する燃料製造工
程とを備えたことを特徴とする。
は、ウランおよび超ウラン元素をそれぞれ含む使用済み
酸化物燃料を還元して金属の状態としたものあるいは使
用済み金属燃料を、陽極バスケットに入れて溶融塩電解
を行ない、前記ウランおよび超ウラン元素を前記溶融塩
中に溶解するとともに、前記ウランのみを固体陰極に析
出させる第１の電解精製工程と、前記ウランおよび超ウ
ラン元素が溶解された溶融塩中に液体金属陰極を浸漬し
て電解を行ない、前記超ウラン元素を前記液体金属陰極
に析出させる第２の電解精製工程と、前記固体陰極およ
び液体金属陰極に析出されたウランおよび超ウラン元素
に、制御された流量の酸化性ガスまたは水蒸気を反応さ
せ、酸化物を生成する酸化工程と、前記酸化工程で生成
されたウランおよび超ウラン元素の酸化物を、還元性ガ
ス雰囲気で還元して二酸化物に変換する還元工程と、前
記ウランおよび超ウラン元素の二酸化物を原料として、
振動充填燃料またはぺレット燃料を製造する燃料製造工
程とを備えたことを特徴とする。
【００１０】本第１の発明では、溶融塩電解精製工程に
おいて固体陰極および液体金属陰極に析出した金属ウラ
ンおよび超ウラン元素の金属が、酸化工程において、制
御された流量の酸化性ガスまたは水蒸気と反応して酸化
され、ウランおよび超ウラン元素の二酸化物が生成され
る。また、第２の発明では、固体陰極および液体金属陰
極に析出した金属ウランおよび超ウラン元素の金属が、
酸化工程で、制御された流量の酸化性ガスまたは水蒸気
と反応して、二酸化物以外の酸化物が生成され、このウ
ランおよび超ウラン元素の酸化物が、還元性ガス雰囲気
で還元されることにより、二酸化ウランおよび超ウラン
元素の二酸化物に変換される。
おいて固体陰極および液体金属陰極に析出した金属ウラ
ンおよび超ウラン元素の金属が、酸化工程において、制
御された流量の酸化性ガスまたは水蒸気と反応して酸化
され、ウランおよび超ウラン元素の二酸化物が生成され
る。また、第２の発明では、固体陰極および液体金属陰
極に析出した金属ウランおよび超ウラン元素の金属が、
酸化工程で、制御された流量の酸化性ガスまたは水蒸気
と反応して、二酸化物以外の酸化物が生成され、このウ
ランおよび超ウラン元素の酸化物が、還元性ガス雰囲気
で還元されることにより、二酸化ウランおよび超ウラン
元素の二酸化物に変換される。
【００１１】こうして得られた二酸化物は、10〜 100μ
m 程度の粒径を有する顆粒状であり、流動性等が良好で
あるので、これらの二酸化物を原料として用いること
で、造粒や潤滑剤添加のような余分な加工工程を加える
ことなく、簡単なプロセスで振動充填燃料やペレット燃
料を製造することができる。
m 程度の粒径を有する顆粒状であり、流動性等が良好で
あるので、これらの二酸化物を原料として用いること
で、造粒や潤滑剤添加のような余分な加工工程を加える
ことなく、簡単なプロセスで振動充填燃料やペレット燃
料を製造することができる。
【００１２】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施例を図面に基
いて説明する。
いて説明する。
【００１３】図１は、本発明の酸化物燃料の製造方法の
全体の工程を概略的に示すフロー図である。
全体の工程を概略的に示すフロー図である。
【００１４】本発明の製造方法では、この図に示すよう
に、ウランの酸化物やプルトニウムのような超ウラン元
素の酸化物を含む使用済みの酸化物燃料を、まず還元し
て金属状態のウランや超ウラン元素とした後、以下に示
すようにして電解精製を行なう。また、使用済みの金属
ウラン燃料も、同様にして電解精製する。
に、ウランの酸化物やプルトニウムのような超ウラン元
素の酸化物を含む使用済みの酸化物燃料を、まず還元し
て金属状態のウランや超ウラン元素とした後、以下に示
すようにして電解精製を行なう。また、使用済みの金属
ウラン燃料も、同様にして電解精製する。
【００１５】すなわち、使用済みの酸化物燃料を還元し
て生成した金属ウランや超ウラン元素の金属、あるいは
使用済み金属燃料を、溶融状態の塩（塩化ナトリウム、
塩化カリウムのようなアルカリ金属の塩化物）に浸漬し
て電解を行ない、溶融塩中に金属イオンの状態で溶解さ
せた後（陽極溶解工程）、導電性の金属、黒鉛、窒化物
等の電気伝導率の高いセラミック等から成る固体陰極の
表面に、金属ウランとして析出させる（陰極析出工
程）。また、超ウラン元素の金属を、液体金属から成る
陰極（例えば、液体カドミウム陰極）中に、金属ウラン
とともに析出させる。
て生成した金属ウランや超ウラン元素の金属、あるいは
使用済み金属燃料を、溶融状態の塩（塩化ナトリウム、
塩化カリウムのようなアルカリ金属の塩化物）に浸漬し
て電解を行ない、溶融塩中に金属イオンの状態で溶解さ
せた後（陽極溶解工程）、導電性の金属、黒鉛、窒化物
等の電気伝導率の高いセラミック等から成る固体陰極の
表面に、金属ウランとして析出させる（陰極析出工
程）。また、超ウラン元素の金属を、液体金属から成る
陰極（例えば、液体カドミウム陰極）中に、金属ウラン
とともに析出させる。
【００１６】次いで、固体陰極に析出・回収された金属
ウランに付着した塩を、蒸留工程で除去した後、酸化工
程において、金属ウランに制御された流量の酸化性ガス
または水蒸気を吹き込むことにより酸化する。蒸留工程
で溶融塩が除去された金属ウランは、加熱溶融工程にお
いて、融点以上の温度に加熱して溶融させた後、溶融状
態のウランに、制御された流量の酸化性ガスまたは水蒸
気を吹き込んで酸化することも可能である。
ウランに付着した塩を、蒸留工程で除去した後、酸化工
程において、金属ウランに制御された流量の酸化性ガス
または水蒸気を吹き込むことにより酸化する。蒸留工程
で溶融塩が除去された金属ウランは、加熱溶融工程にお
いて、融点以上の温度に加熱して溶融させた後、溶融状
態のウランに、制御された流量の酸化性ガスまたは水蒸
気を吹き込んで酸化することも可能である。
【００１７】また、固体陰極に析出・回収された金属ウ
ランは、これをカドミウム溶解工程で液体カドミウム中
に溶解した後、酸化工程で、制御された流量の酸化性ガ
スまたは水蒸気を吹き込み酸化してから、酸化カドミウ
ム分離工程で、酸化カドミウム等を分離・除去すること
も可能であり、こうしてウランの酸化物が得られる。
ランは、これをカドミウム溶解工程で液体カドミウム中
に溶解した後、酸化工程で、制御された流量の酸化性ガ
スまたは水蒸気を吹き込み酸化してから、酸化カドミウ
ム分離工程で、酸化カドミウム等を分離・除去すること
も可能であり、こうしてウランの酸化物が得られる。
【００１８】−方、液体カドミウム陰極中に析出・回収
された超ウラン元素等の金属は、蒸留工程において、付
着した塩およびカドミウムを除去した後、酸化工程で、
制御された流量の酸化性ガスまたは水蒸気を吹き込むこ
とにより酸化する。蒸留工程で溶融塩等が除去されて回
収された超ウラン元素の金属は、加熱溶融工程におい
て、融点以上の温度に加熱して溶融させた後、溶融状態
の超ウラン元素に制御された流量の酸化性ガスまたは水
蒸気を吹き込んで酸化することも可能である。
された超ウラン元素等の金属は、蒸留工程において、付
着した塩およびカドミウムを除去した後、酸化工程で、
制御された流量の酸化性ガスまたは水蒸気を吹き込むこ
とにより酸化する。蒸留工程で溶融塩等が除去されて回
収された超ウラン元素の金属は、加熱溶融工程におい
て、融点以上の温度に加熱して溶融させた後、溶融状態
の超ウラン元素に制御された流量の酸化性ガスまたは水
蒸気を吹き込んで酸化することも可能である。
【００１９】さらに、液体カドミウム陰極に回収された
超ウラン元素等の金属は、液体カドミウム中に溶解した
状態のままで、制御された流量の酸化性ガスまたは水蒸
気を吹き込んで酸化した後、酸化カドミウム分離工程で
酸化カドミウム等を分離・除去することも可能であり、
こうして超ウラン元素の酸化物が得られる。
超ウラン元素等の金属は、液体カドミウム中に溶解した
状態のままで、制御された流量の酸化性ガスまたは水蒸
気を吹き込んで酸化した後、酸化カドミウム分離工程で
酸化カドミウム等を分離・除去することも可能であり、
こうして超ウラン元素の酸化物が得られる。
【００２０】次いで、こうして生成されたウランおよび
超ウラン元素の酸化物を、還元工程において、制御され
た流量の還元性ガスと反応させて還元し、二酸化ウラン
または超ウラン元素の二酸化物に変換する。ここで、還
元性ガスとしては、水素や比較的不安定な水素化合物の
ガス、あるいは一酸化炭素のような低級酸化物等の還元
成分を、アルゴン、窒素、空気のような不活性ガスで希
釈したガスを使用することができる。還元成分の濃度
は、水素換算で 4体積％以下とすることが望ましい。ま
た、反応温度は、 600〜 800℃とすることが望ましい。
超ウラン元素の酸化物を、還元工程において、制御され
た流量の還元性ガスと反応させて還元し、二酸化ウラン
または超ウラン元素の二酸化物に変換する。ここで、還
元性ガスとしては、水素や比較的不安定な水素化合物の
ガス、あるいは一酸化炭素のような低級酸化物等の還元
成分を、アルゴン、窒素、空気のような不活性ガスで希
釈したガスを使用することができる。還元成分の濃度
は、水素換算で 4体積％以下とすることが望ましい。ま
た、反応温度は、 600〜 800℃とすることが望ましい。
【００２１】なお、酸化工程において、酸化性ガス等の
流量（供給速度）や反応温度のような反応条件を制御す
ることにより、ウランおよび超ウラン元素の二酸化物が
得られた場合には、前記した還元工程を必ずしも設ける
必要がなく、酸化工程で生成した顆粒状の二酸化ウラン
および超ウラン元素の二酸化物をそのまま用いて、燃料
製造を行なうことができる。
流量（供給速度）や反応温度のような反応条件を制御す
ることにより、ウランおよび超ウラン元素の二酸化物が
得られた場合には、前記した還元工程を必ずしも設ける
必要がなく、酸化工程で生成した顆粒状の二酸化ウラン
および超ウラン元素の二酸化物をそのまま用いて、燃料
製造を行なうことができる。
【００２２】次いで、燃料製造工程においては、前工程
で得られた顆粒状の二酸化ウランおよび超ウラン元素の
二酸化物を、必要に応じて粉砕し異なる粒径の粉粒体に
分級した後、被覆管内に所定の充填密度で振動充填し、
振動充填燃料を得る。また、粉砕により得られた二酸化
ウラン等の粉体は、これをプレス成形した後、焼結工程
で焼結してぺレット燃料とすることもできる。
で得られた顆粒状の二酸化ウランおよび超ウラン元素の
二酸化物を、必要に応じて粉砕し異なる粒径の粉粒体に
分級した後、被覆管内に所定の充填密度で振動充填し、
振動充填燃料を得る。また、粉砕により得られた二酸化
ウラン等の粉体は、これをプレス成形した後、焼結工程
で焼結してぺレット燃料とすることもできる。
【００２３】次に、このような酸化物燃料の製造方法に
おいて、各工程の詳細を以下に説明する。
おいて、各工程の詳細を以下に説明する。
【００２４】陽極溶解工程と陰極析出工程とから構成さ
れる電解精製工程では、まず図２（ａ）に示すように、
ウランの酸化物やプルトニウムのような超ウラン元素の
酸化物を含む使用済み酸化物燃料１を、リチウム２によ
り還元して金属の状態とする。次いで、この使用済み酸
化物燃料の還元物を、使用済み金属燃料と同様に、図２
（ｂ）に示すように、導電性金属等から成る陽極バスケ
ット３に入れ、溶融塩４中で固体陰極５との間に直流電
圧を印加して、金属イオンの状態で溶融塩４中に溶解さ
せる。陽極の電位は、陽極バスケット３内の酸化物燃料
還元物等のうちで、ウラン、プルトニウムおよびマイナ
ーアクチニド（Ａｃ）の金属が以下の反応により溶解
し、貴金属の核分裂生成物（ＦＰ）が溶解しないような
電位、および陽極バスケット３を構成する金属材料が溶
解しないような電位に制御することが必要である。
れる電解精製工程では、まず図２（ａ）に示すように、
ウランの酸化物やプルトニウムのような超ウラン元素の
酸化物を含む使用済み酸化物燃料１を、リチウム２によ
り還元して金属の状態とする。次いで、この使用済み酸
化物燃料の還元物を、使用済み金属燃料と同様に、図２
（ｂ）に示すように、導電性金属等から成る陽極バスケ
ット３に入れ、溶融塩４中で固体陰極５との間に直流電
圧を印加して、金属イオンの状態で溶融塩４中に溶解さ
せる。陽極の電位は、陽極バスケット３内の酸化物燃料
還元物等のうちで、ウラン、プルトニウムおよびマイナ
ーアクチニド（Ａｃ）の金属が以下の反応により溶解
し、貴金属の核分裂生成物（ＦＰ）が溶解しないような
電位、および陽極バスケット３を構成する金属材料が溶
解しないような電位に制御することが必要である。
【００２５】Ｕ → Ｕ3+ ＋ 3ｅ- Ａｃ→Ａｃ3+ ＋ 3ｅ- 固体陰極５としては、導電性の金属、黒鉛、窒化物等の
電気伝導率の高いセラミック等から成る棒状または板状
の電極を、溶融塩４中に浸漬して使用し、この陰極の電
位を制御することにより、ウランのみを固体陰極５の表
面に析出させる。なお、ウランの結晶核を安定して析出
させるために、固体陰極５の表面には、数mmの間隔で溝
を設ける等の表面処理を施こすことが望ましい。
電気伝導率の高いセラミック等から成る棒状または板状
の電極を、溶融塩４中に浸漬して使用し、この陰極の電
位を制御することにより、ウランのみを固体陰極５の表
面に析出させる。なお、ウランの結晶核を安定して析出
させるために、固体陰極５の表面には、数mmの間隔で溝
を設ける等の表面処理を施こすことが望ましい。
【００２６】また、こうしてウランのみを固体陰極５の
表面に析出させ、溶融塩４中のプルトニウム等の超ウラ
ン元素の濃度を所定の濃度になるまで濃縮した後、酸化
ジルコニウムや酸化アルミニウムのような絶縁セラミッ
ク製のるつぼ６に入れた液体カドミウム陰極７を溶融塩
４中に浸漬し、この陰極の電位を制御しつつ電解を行な
うことにより、溶融塩４中に溶解した超ウラン元素を、
一部のウランとともに液体カドミウム陰極７に析出させ
る。なお、図２（ｂ）中、符号８は電解槽、９は液体カ
ドミウムのプールをそれぞれ示している。
表面に析出させ、溶融塩４中のプルトニウム等の超ウラ
ン元素の濃度を所定の濃度になるまで濃縮した後、酸化
ジルコニウムや酸化アルミニウムのような絶縁セラミッ
ク製のるつぼ６に入れた液体カドミウム陰極７を溶融塩
４中に浸漬し、この陰極の電位を制御しつつ電解を行な
うことにより、溶融塩４中に溶解した超ウラン元素を、
一部のウランとともに液体カドミウム陰極７に析出させ
る。なお、図２（ｂ）中、符号８は電解槽、９は液体カ
ドミウムのプールをそれぞれ示している。
【００２７】こうして、使用済み酸化物燃料および使用
済み金属燃料に含まれるウランおよびプルトニウム、マ
イナーアクチニドのような超ウラン元素は、それぞれ金
属の状態で陰極に析出し回収される。
済み金属燃料に含まれるウランおよびプルトニウム、マ
イナーアクチニドのような超ウラン元素は、それぞれ金
属の状態で陰極に析出し回収される。
【００２８】次に、このような陰極析出物を直接酸化す
る酸化工程の実施例について説明する。
る酸化工程の実施例について説明する。
【００２９】第１の実施例では、前記電解精製工程で固
体陰極に析出・回収された金属ウラン（固体陰極析出
物）を、まず1000〜1300℃の温度で減圧蒸留することに
より、付着している溶融塩を揮発させて除去した後、こ
の金属ウランに酸化性ガスを反応させる。
体陰極に析出・回収された金属ウラン（固体陰極析出
物）を、まず1000〜1300℃の温度で減圧蒸留することに
より、付着している溶融塩を揮発させて除去した後、こ
の金属ウランに酸化性ガスを反応させる。
【００３０】図３は、第１の実施例に使用する反応装置
を断面的に示酸化工程の実施例したものである。図にお
いて、符号１０は反応容器、１１は上蓋、１２は酸化性
ガスやパージ用ガスを吹き込むためのガス供給管、１３
は排気ガスを排出するためのガス排出管、１４は金属ウ
ラン、１５は金属ウラン１４を収容するるつぼ、１６は
るつぼ１５内に配置された試料台、１７は温度測定用の
熱電対、１８は圧力計をそれぞれ示している。
を断面的に示酸化工程の実施例したものである。図にお
いて、符号１０は反応容器、１１は上蓋、１２は酸化性
ガスやパージ用ガスを吹き込むためのガス供給管、１３
は排気ガスを排出するためのガス排出管、１４は金属ウ
ラン、１５は金属ウラン１４を収容するるつぼ、１６は
るつぼ１５内に配置された試料台、１７は温度測定用の
熱電対、１８は圧力計をそれぞれ示している。
【００３１】ここで、酸化性ガスとしては、酸素、空
気、オゾン、一酸化炭素、二酸化炭素等の酸化成分を、
アルゴンガスのような不活性ガスで希釈したガスを使用
することができ、酸化成分の濃度は、 3〜 100体積％の
範囲で適宜調整することができる。また、図３の反応装
置においては、ガス供給管１２の吹き込み口１２ａをる
つぼ１５の底部に開口するとともに、ガス供給管１２の
上部に多数のガス吹き出し孔を設けることで、酸化性ガ
スを金属ウラン１４中に直接吹き込み、酸化性ガス中の
酸素等の酸化成分を効率良く反応させるようになってい
る。
気、オゾン、一酸化炭素、二酸化炭素等の酸化成分を、
アルゴンガスのような不活性ガスで希釈したガスを使用
することができ、酸化成分の濃度は、 3〜 100体積％の
範囲で適宜調整することができる。また、図３の反応装
置においては、ガス供給管１２の吹き込み口１２ａをる
つぼ１５の底部に開口するとともに、ガス供給管１２の
上部に多数のガス吹き出し孔を設けることで、酸化性ガ
スを金属ウラン１４中に直接吹き込み、酸化性ガス中の
酸素等の酸化成分を効率良く反応させるようになってい
る。
【００３２】金属ウラン１４と酸化性ガスとが反応する
と、ウラン酸化物（ＵＯx ）が生成されるが、酸化物燃
料としてそのまま使用可能な二酸化ウランを得るために
は、酸素等がウランに対して過剰量とならないように、
酸化性ガスの流速を 1〜 500ml/minの範囲で制御して供
給することが望ましい。また、反応温度は、金属ウラン
１４および生成した酸化ウラン中を酸素が拡散・移行す
る速度が十分に大きくなるように、 200℃以上とし、ま
た金属ウラン１４の酸化反応の速度が大きくなり過ぎて
反応が瞬時に進むことがないように、 800℃以下とする
ことが望ましい。
と、ウラン酸化物（ＵＯx ）が生成されるが、酸化物燃
料としてそのまま使用可能な二酸化ウランを得るために
は、酸素等がウランに対して過剰量とならないように、
酸化性ガスの流速を 1〜 500ml/minの範囲で制御して供
給することが望ましい。また、反応温度は、金属ウラン
１４および生成した酸化ウラン中を酸素が拡散・移行す
る速度が十分に大きくなるように、 200℃以上とし、ま
た金属ウラン１４の酸化反応の速度が大きくなり過ぎて
反応が瞬時に進むことがないように、 800℃以下とする
ことが望ましい。
【００３３】より具体的には、図３に示す反応装置を使
用し、アルゴンガスに酸素を20体積％の割合で混合した
酸化性ガスを、金属ウランに吹き込み、反応温度を 300
℃から 500℃の範囲で変化させて、あるいは反応時間を
5時間から24時間の範囲で変えて反応させることによ
り、得られるウラン酸化物の粒径を 1μm 〜 1mmの範囲
に制御できる。
用し、アルゴンガスに酸素を20体積％の割合で混合した
酸化性ガスを、金属ウランに吹き込み、反応温度を 300
℃から 500℃の範囲で変化させて、あるいは反応時間を
5時間から24時間の範囲で変えて反応させることによ
り、得られるウラン酸化物の粒径を 1μm 〜 1mmの範囲
に制御できる。
【００３４】また第２の実施例では、前記電解精製工程
での固体陰極析出物を、まず1000〜1300℃の温度で減圧
蒸留することにより、付着している溶融塩を揮発させて
除去した後、この金属ウランに制御された流量の水蒸気
を反応させる。
での固体陰極析出物を、まず1000〜1300℃の温度で減圧
蒸留することにより、付着している溶融塩を揮発させて
除去した後、この金属ウランに制御された流量の水蒸気
を反応させる。
【００３５】図４は、第２の実施例に使用する反応装置
を断面的に示したものであり、図３と同一の部分には同
一の符号を付して説明の重複を避けている。この図にお
いて、符号１９は水蒸気発生器、２０は水蒸気発生器１
９から発生した水蒸気等を吹き込むための水蒸気供給管
をそれぞれ示している。なお水蒸気の濃度は、 5〜 100
体積％の範囲で適宜調整することができる。また、この
反応装置においては、水蒸気供給管２０の吹き込み口２
０ａをるつぼ１５の底部に開口するとともに、水蒸気供
給管２０の上部に多数の吹き出し孔を設けることで、水
蒸気を金属ウラン１４中に直接吹き込み、効率良く反応
させるようになっている。
を断面的に示したものであり、図３と同一の部分には同
一の符号を付して説明の重複を避けている。この図にお
いて、符号１９は水蒸気発生器、２０は水蒸気発生器１
９から発生した水蒸気等を吹き込むための水蒸気供給管
をそれぞれ示している。なお水蒸気の濃度は、 5〜 100
体積％の範囲で適宜調整することができる。また、この
反応装置においては、水蒸気供給管２０の吹き込み口２
０ａをるつぼ１５の底部に開口するとともに、水蒸気供
給管２０の上部に多数の吹き出し孔を設けることで、水
蒸気を金属ウラン１４中に直接吹き込み、効率良く反応
させるようになっている。
【００３６】金属ウラン１４と水蒸気とが反応すると、
ウラン酸化物（ＵＯx ）が生成されるが、酸化物燃料と
してそのまま使用可能な二酸化ウランを得るためには、
水蒸気がウランに対して過剰量とならないように、水蒸
気の流速を 1〜 500ml/minの範囲で制御して供給するこ
とが望ましい。また、反応温度は、金属ウラン１４およ
び生成した酸化ウラン中を水蒸気が拡散・移行する速度
が十分に大きくなるように、 300℃以上とし、また金属
ウラン１４の酸化反応の速度が大きくなり過ぎて反応が
瞬時に進むことがないように、 600℃以下とすることが
望ましい。
ウラン酸化物（ＵＯx ）が生成されるが、酸化物燃料と
してそのまま使用可能な二酸化ウランを得るためには、
水蒸気がウランに対して過剰量とならないように、水蒸
気の流速を 1〜 500ml/minの範囲で制御して供給するこ
とが望ましい。また、反応温度は、金属ウラン１４およ
び生成した酸化ウラン中を水蒸気が拡散・移行する速度
が十分に大きくなるように、 300℃以上とし、また金属
ウラン１４の酸化反応の速度が大きくなり過ぎて反応が
瞬時に進むことがないように、 600℃以下とすることが
望ましい。
【００３７】さらに第３の実施例では、前記電解精製工
程での固体陰極析出物を、まず1000〜1300℃の温度で減
圧蒸留することにより、付着している溶融塩を揮発させ
て除去した後、この金属ウランを加熱して溶融させ、溶
融状態の金属ウランに、制御された流量の酸化性ガスを
吹き込み反応させる。
程での固体陰極析出物を、まず1000〜1300℃の温度で減
圧蒸留することにより、付着している溶融塩を揮発させ
て除去した後、この金属ウランを加熱して溶融させ、溶
融状態の金属ウランに、制御された流量の酸化性ガスを
吹き込み反応させる。
【００３８】図５は、第３の実施例に使用する反応装置
を断面的に示したものであり、図３および図４と同一の
部分には同一の符号を付して説明の重複を避けている。
この図において、符号２１は溶融した金属ウランを示し
ている。そして、この反応装置においては、ガス供給管
１２の吹き込み口１２ａをるつぼ１５の底部に開口する
とともに、ガス供給管１２の上部に多数のガス吹き出し
孔を設けることで、酸化性ガスを溶融した金属ウラン２
１中に直接吹き込み、酸化性ガス中の酸素等の酸化成分
を効率良く反応させるように構成されている。
を断面的に示したものであり、図３および図４と同一の
部分には同一の符号を付して説明の重複を避けている。
この図において、符号２１は溶融した金属ウランを示し
ている。そして、この反応装置においては、ガス供給管
１２の吹き込み口１２ａをるつぼ１５の底部に開口する
とともに、ガス供給管１２の上部に多数のガス吹き出し
孔を設けることで、酸化性ガスを溶融した金属ウラン２
１中に直接吹き込み、酸化性ガス中の酸素等の酸化成分
を効率良く反応させるように構成されている。
【００３９】溶融した金属ウラン２１と酸化性ガスとが
反応すると、ウラン酸化物（ＵＯx）が生成されるが、
酸化物燃料としてそのまま使用可能な二酸化ウランを得
るためには、酸素等がウランに対して過剰量とならない
ように、酸化性ガスの流速を1〜 500ml/minの範囲で制
御して供給することが望ましい。また、金属ウランを加
熱溶融させる温度は、金属ウランの融点である1135℃か
ら、ウランの揮発が起こらない温度である1500℃までの
範囲とすることが望ましく、金属ウラン２１と酸化性ガ
スとは、この温度で反応することになる。
反応すると、ウラン酸化物（ＵＯx）が生成されるが、
酸化物燃料としてそのまま使用可能な二酸化ウランを得
るためには、酸素等がウランに対して過剰量とならない
ように、酸化性ガスの流速を1〜 500ml/minの範囲で制
御して供給することが望ましい。また、金属ウランを加
熱溶融させる温度は、金属ウランの融点である1135℃か
ら、ウランの揮発が起こらない温度である1500℃までの
範囲とすることが望ましく、金属ウラン２１と酸化性ガ
スとは、この温度で反応することになる。
【００４０】第４の実施例では、前記電解精製工程で液
体カドミウム陰極にウランとともに析出・回収された超
ウラン元素（液体陰極析出物）を、まず1000〜1300℃の
温度で減圧蒸留することにより、付着している溶融塩お
よびカドミウムを揮発させて除去した後、溶融状態の超
ウラン元素にそのまま酸化性ガスを吹き込み反応させ
る。すなわち、制御された流量の酸化性ガスを、るつぼ
の底部に設けられた吹き込み口から、るつぼ内の溶融し
た超ウラン元素の中に直接吹き込み、酸化性ガス中の酸
素等を効率良く反応させる。
体カドミウム陰極にウランとともに析出・回収された超
ウラン元素（液体陰極析出物）を、まず1000〜1300℃の
温度で減圧蒸留することにより、付着している溶融塩お
よびカドミウムを揮発させて除去した後、溶融状態の超
ウラン元素にそのまま酸化性ガスを吹き込み反応させ
る。すなわち、制御された流量の酸化性ガスを、るつぼ
の底部に設けられた吹き込み口から、るつぼ内の溶融し
た超ウラン元素の中に直接吹き込み、酸化性ガス中の酸
素等を効率良く反応させる。
【００４１】溶融した超ウラン元素と酸化性ガスとが反
応すると、超ウラン元素の酸化物（ＡｃＯx 等）が生成
されるが、酸化物燃料としてそのまま使用できる超ウラ
ン元素の二酸化物を得るためには、酸素等が超ウラン元
素に対して過剰量とならないように、酸化性ガスの流速
を 1〜 500ml/minの範囲で制御して供給することが望ま
しい。また、溶融状態の超ウラン元素と反応させる温度
は、超ウラン元素（プルトニウム）の融点である約 640
℃から、超ウラン元素が互いに固溶体を生成しない温度
である1500℃までの範囲とすることが望ましい。
応すると、超ウラン元素の酸化物（ＡｃＯx 等）が生成
されるが、酸化物燃料としてそのまま使用できる超ウラ
ン元素の二酸化物を得るためには、酸素等が超ウラン元
素に対して過剰量とならないように、酸化性ガスの流速
を 1〜 500ml/minの範囲で制御して供給することが望ま
しい。また、溶融状態の超ウラン元素と反応させる温度
は、超ウラン元素（プルトニウム）の融点である約 640
℃から、超ウラン元素が互いに固溶体を生成しない温度
である1500℃までの範囲とすることが望ましい。
【００４２】さらに第５の実施例では、液体カドミウム
陰極にウランとともに析出・回収された超ウラン元素
に、液体カドミウム中に溶解した状態のままで、酸化性
ガスを反応させて酸化する。
陰極にウランとともに析出・回収された超ウラン元素
に、液体カドミウム中に溶解した状態のままで、酸化性
ガスを反応させて酸化する。
【００４３】図６は、第５の実施例に使用する反応装置
を断面的に示したものであり、図３と同一の部分には同
一の符号を付して説明の重複を避けている。この図にお
いて、符号２２は絶縁セラミック製の液体陰極用るつ
ぼ、２３は超ウラン元素等を溶解した液体カドミウムを
それぞれ示している。そして、この反応装置において
は、ガス供給管１２の吹き込み口１２ａを液体陰極用る
つぼ２２の底部に開口するとともに、ガス供給管１２の
上部に多数のガス吹き出し孔を設けることで、超ウラン
元素等を溶解した液体カドミウム２２中に酸化性ガスを
直接吹き込み、酸化性ガス中の酸素等を超ウラン元素と
効率良く反応させるように構成されている。
を断面的に示したものであり、図３と同一の部分には同
一の符号を付して説明の重複を避けている。この図にお
いて、符号２２は絶縁セラミック製の液体陰極用るつ
ぼ、２３は超ウラン元素等を溶解した液体カドミウムを
それぞれ示している。そして、この反応装置において
は、ガス供給管１２の吹き込み口１２ａを液体陰極用る
つぼ２２の底部に開口するとともに、ガス供給管１２の
上部に多数のガス吹き出し孔を設けることで、超ウラン
元素等を溶解した液体カドミウム２２中に酸化性ガスを
直接吹き込み、酸化性ガス中の酸素等を超ウラン元素と
効率良く反応させるように構成されている。
【００４４】液体カドミウム中に溶解した超ウラン元素
と酸化性ガスとが反応すると、超ウラン元素の酸化物
（ＡｃＯx ）が生成されるが、酸化物燃料としてそのま
ま使用できる超ウラン元素の二酸化物を得るためには、
酸素等が超ウラン元素に対して過剰量とならないよう
に、酸化性ガスの流速を 1〜1000ml/minの範囲で制御し
て供給することが望ましい。また、一定の酸化性ガス供
給速度、例えば流速 100ml/minにおいて、反応時間を 5
時間から96時間の範囲で変えることにより、得られる超
ウラン元素の二酸化物の粒径を、 1μｍ〜 5mmの範囲に
制御することが可能である。
と酸化性ガスとが反応すると、超ウラン元素の酸化物
（ＡｃＯx ）が生成されるが、酸化物燃料としてそのま
ま使用できる超ウラン元素の二酸化物を得るためには、
酸素等が超ウラン元素に対して過剰量とならないよう
に、酸化性ガスの流速を 1〜1000ml/minの範囲で制御し
て供給することが望ましい。また、一定の酸化性ガス供
給速度、例えば流速 100ml/minにおいて、反応時間を 5
時間から96時間の範囲で変えることにより、得られる超
ウラン元素の二酸化物の粒径を、 1μｍ〜 5mmの範囲に
制御することが可能である。
【００４５】こうして酸化性ガスと反応させた後、生成
した超ウラン元素の酸化物を含む液体カドミウムを、ス
リット入りバスケット内に入れて静置することにより、
超ウラン元素の酸化物を底に沈殿させ、次いでバスケッ
トを引き上げて過剰の液体カドミウムをスリットからこ
ぼして除去する。しかる後、得られた超ウラン元素の酸
化物を加熱することにより、微量残留したカドミウムを
蒸発させて除去すると同時に、超ウラン元素の酸化物を
種々の大きさの顆粒状に成形することができる。なお、
このときの加熱温度は、 500℃から 900℃の範囲とする
ことが望ましい。
した超ウラン元素の酸化物を含む液体カドミウムを、ス
リット入りバスケット内に入れて静置することにより、
超ウラン元素の酸化物を底に沈殿させ、次いでバスケッ
トを引き上げて過剰の液体カドミウムをスリットからこ
ぼして除去する。しかる後、得られた超ウラン元素の酸
化物を加熱することにより、微量残留したカドミウムを
蒸発させて除去すると同時に、超ウラン元素の酸化物を
種々の大きさの顆粒状に成形することができる。なお、
このときの加熱温度は、 500℃から 900℃の範囲とする
ことが望ましい。
【００４６】第６の実施例では、前記電解精製工程で固
体陰極に析出・回収された金属ウラン（固体陰極析出
物）を、減圧蒸留することなく、セラミック製のるつぼ
内で 400〜 700℃の温度に加熱溶融されたカドミウム中
に溶解させた後、液体カドミウム中に溶解した金属ウラ
ンに、酸化性ガスを反応させる。すなわち、制御された
流量の酸化性ガスを、るつぼの底部に設けられた吹き込
み口から、るつぼ内のウランを溶解した液体カドミウム
中に直接吹き込み、酸化性ガス中の酸素等をウランと効
率良く反応させる。
体陰極に析出・回収された金属ウラン（固体陰極析出
物）を、減圧蒸留することなく、セラミック製のるつぼ
内で 400〜 700℃の温度に加熱溶融されたカドミウム中
に溶解させた後、液体カドミウム中に溶解した金属ウラ
ンに、酸化性ガスを反応させる。すなわち、制御された
流量の酸化性ガスを、るつぼの底部に設けられた吹き込
み口から、るつぼ内のウランを溶解した液体カドミウム
中に直接吹き込み、酸化性ガス中の酸素等をウランと効
率良く反応させる。
【００４７】液体カドミウム中に溶解したウランと酸化
性ガスとが反応すると、ウラン酸化物（ＵＯx ）が生成
されるが、酸化物燃料としてそのまま使用可能な二酸化
ウランを得るためには、酸素等がウランに対して過剰量
とならないように、酸化性ガスの流速を 1〜1000ml/min
の範囲で制御して供給することが望ましい。また、一定
の酸化性ガス供給速度、例えば流速 100ml/minにおい
て、反応時間を 5時間から96時間の範囲で変えることに
より、得られるウランの二酸化物の粒径を、 1μｍ〜 5
mmの範囲に制御することが可能である。
性ガスとが反応すると、ウラン酸化物（ＵＯx ）が生成
されるが、酸化物燃料としてそのまま使用可能な二酸化
ウランを得るためには、酸素等がウランに対して過剰量
とならないように、酸化性ガスの流速を 1〜1000ml/min
の範囲で制御して供給することが望ましい。また、一定
の酸化性ガス供給速度、例えば流速 100ml/minにおい
て、反応時間を 5時間から96時間の範囲で変えることに
より、得られるウランの二酸化物の粒径を、 1μｍ〜 5
mmの範囲に制御することが可能である。
【００４８】こうして酸化性ガスと反応させた後、生成
したウランの酸化物を含む液体カドミウムを、スリット
入りバスケット内に入れて静置することにより、ウラン
酸化物を底に沈殿させ、次いでバスケットを引き上げて
過剰の液体カドミウムをスリットからこぼして除去す
る。しかる後、得られたウラン酸化物を加熱することに
より、微量残留したカドミウムを蒸発させて除去すると
同時に、ウラン酸化物を種々の大きさの顆粒状に成形す
ることができる。なお、このときの加熱温度は、500℃
から 900℃の範囲とすることが望ましい。
したウランの酸化物を含む液体カドミウムを、スリット
入りバスケット内に入れて静置することにより、ウラン
酸化物を底に沈殿させ、次いでバスケットを引き上げて
過剰の液体カドミウムをスリットからこぼして除去す
る。しかる後、得られたウラン酸化物を加熱することに
より、微量残留したカドミウムを蒸発させて除去すると
同時に、ウラン酸化物を種々の大きさの顆粒状に成形す
ることができる。なお、このときの加熱温度は、500℃
から 900℃の範囲とすることが望ましい。
【００４９】このように、第１乃至第６の実施例によれ
ば、酸化性ガスまたは水蒸気の供給速度や反応温度のよ
うな反応条件を制御することにより、粒径が数mm以下で
粒径が揃った顆粒状の二酸化ウランおよび超ウラン元素
の二酸化物が得られる。またこれらの実施例では、バッ
チ式で反応させる際の反応温度を高くすると、得られる
顆粒状酸化物の粒径が小さくなるので、反応温度を変え
ることにより、所定の粒径の酸化物を得ることができ
る。
ば、酸化性ガスまたは水蒸気の供給速度や反応温度のよ
うな反応条件を制御することにより、粒径が数mm以下で
粒径が揃った顆粒状の二酸化ウランおよび超ウラン元素
の二酸化物が得られる。またこれらの実施例では、バッ
チ式で反応させる際の反応温度を高くすると、得られる
顆粒状酸化物の粒径が小さくなるので、反応温度を変え
ることにより、所定の粒径の酸化物を得ることができ
る。
【００５０】次に、燃料製造工程の実施例について説明
する。
する。
【００５１】前記実施例で得られた顆粒状の二酸化物、
あるいは実施例で得られた酸化物を還元して得られた顆
粒状の二酸化物（二酸化ウランおよび超ウラン元素の二
酸化物）は、粒径が揃い適当な粒径分布を持たないの
で、そのまま被覆管内に振動充填すると、粒子間に隙間
が残り、充填密度の高い燃料が得られない。所定の充填
密度を達成するためには、粒子間の隙間を埋めるような
粒径の小さい粉体が必要であるので、得られた顆粒状の
二酸化ウランおよび超ウラン元素の二酸化物を、シュレ
ッダーやジョークラッシャー等の破砕機により粉砕した
後、粗さの異なるメッシュを備えた分級機により３種類
以上の粒径の粉粒体に分級し、これらの混合物を原料と
して、以下に示すようにして振動充填燃料を製造する。
あるいは実施例で得られた酸化物を還元して得られた顆
粒状の二酸化物（二酸化ウランおよび超ウラン元素の二
酸化物）は、粒径が揃い適当な粒径分布を持たないの
で、そのまま被覆管内に振動充填すると、粒子間に隙間
が残り、充填密度の高い燃料が得られない。所定の充填
密度を達成するためには、粒子間の隙間を埋めるような
粒径の小さい粉体が必要であるので、得られた顆粒状の
二酸化ウランおよび超ウラン元素の二酸化物を、シュレ
ッダーやジョークラッシャー等の破砕機により粉砕した
後、粗さの異なるメッシュを備えた分級機により３種類
以上の粒径の粉粒体に分級し、これらの混合物を原料と
して、以下に示すようにして振動充填燃料を製造する。
【００５２】図７は、燃料製造に使用される振動充填装
置を示し、図において、符号２４はステンレス製または
ジルカロイ等のジルコニウム合金製の燃料被覆管、２５
はこの被覆管２４の固定治具、２６は加振機（振動付加
機）、２７は加振機の可動部、２８は抑え棒、２９は重
り、３０はストッパー、３１は横揺れ防止装置をそれぞ
れ示している。
置を示し、図において、符号２４はステンレス製または
ジルカロイ等のジルコニウム合金製の燃料被覆管、２５
はこの被覆管２４の固定治具、２６は加振機（振動付加
機）、２７は加振機の可動部、２８は抑え棒、２９は重
り、３０はストッパー、３１は横揺れ防止装置をそれぞ
れ示している。
【００５３】このような振動充填装置において、下部が
端栓により封印された被覆管２４を固定治具２５の上に
垂直に立て、前記した粒径の異なる顆粒状酸化物３２
を、混合しながら被覆管２４内に落下させる。このとき
充填密度を上げるために、加振機２６により被覆管２４
を垂直方向に振動させながら充填作業を行ない、最後に
被覆管２４上部に端栓を溶接して密封する。こうして充
填密度の高い振動充填燃料を製造することができる。
端栓により封印された被覆管２４を固定治具２５の上に
垂直に立て、前記した粒径の異なる顆粒状酸化物３２
を、混合しながら被覆管２４内に落下させる。このとき
充填密度を上げるために、加振機２６により被覆管２４
を垂直方向に振動させながら充填作業を行ない、最後に
被覆管２４上部に端栓を溶接して密封する。こうして充
填密度の高い振動充填燃料を製造することができる。
【００５４】なお、前記した第５および第６の実施例で
は、一定の酸化性ガス供給速度（例えば流速 100ml/mi
n）で、反応時間を 5時間から96時間の範囲で変えるこ
とにより、 1μm 〜 5mmの範囲で粒径が異なる顆粒状酸
化物を得ることができるので、こうして反応時間を制御
して得られた粒径の異なる顆粒状酸化物を用いること
で、そのまま混合しながら被覆管内に振動充填すること
ができ、面倒な破砕工程や分級工程を省略することがで
きる。
は、一定の酸化性ガス供給速度（例えば流速 100ml/mi
n）で、反応時間を 5時間から96時間の範囲で変えるこ
とにより、 1μm 〜 5mmの範囲で粒径が異なる顆粒状酸
化物を得ることができるので、こうして反応時間を制御
して得られた粒径の異なる顆粒状酸化物を用いること
で、そのまま混合しながら被覆管内に振動充填すること
ができ、面倒な破砕工程や分級工程を省略することがで
きる。
【００５５】次に、本発明の別の実施例である、ペレッ
ト燃料の製造方法について説明する。 ペレット燃料の
製造方法の第１の実施例では、図８に示すように、金属
ウランおよび超ウラン元素の金属を直接酸化して得られ
たウラン酸化物および超ウラン元素の酸化物を、還元焙
焼工程において、水素−空気雰囲気のような還元性雰囲
気で焙焼することにより、二酸化ウランおよび超ウラン
元素の二酸化物を生成する。次いで、得られた顆粒状の
二酸化ウランおよび超ウラン元素の二酸化物を、計量分
取装置により所定のプルトニウム富化度になるようにそ
れぞれ計量分取してから、混合装置に投入して混合した
後、この混合物をペレット成形装置の型に供給し、加圧
して成形する。こうして、二酸化物の混合粉末を冷間プ
レスして固めたグリーンペレットを得る。このグリーン
ペレットを焼結炉に装荷し、高温例えば1600〜1800℃の
温度で焼結することにより、より密度の高い焼結ペレッ
ト燃料が得られる。なお、この実施例においては、ウラ
ンとプルトニウムとの割合を、所定のプルトニウム富化
度になるように予め調整しておくことにより、富化度調
整のための混合工程を省略することも可能である。
ト燃料の製造方法について説明する。 ペレット燃料の
製造方法の第１の実施例では、図８に示すように、金属
ウランおよび超ウラン元素の金属を直接酸化して得られ
たウラン酸化物および超ウラン元素の酸化物を、還元焙
焼工程において、水素−空気雰囲気のような還元性雰囲
気で焙焼することにより、二酸化ウランおよび超ウラン
元素の二酸化物を生成する。次いで、得られた顆粒状の
二酸化ウランおよび超ウラン元素の二酸化物を、計量分
取装置により所定のプルトニウム富化度になるようにそ
れぞれ計量分取してから、混合装置に投入して混合した
後、この混合物をペレット成形装置の型に供給し、加圧
して成形する。こうして、二酸化物の混合粉末を冷間プ
レスして固めたグリーンペレットを得る。このグリーン
ペレットを焼結炉に装荷し、高温例えば1600〜1800℃の
温度で焼結することにより、より密度の高い焼結ペレッ
ト燃料が得られる。なお、この実施例においては、ウラ
ンとプルトニウムとの割合を、所定のプルトニウム富化
度になるように予め調整しておくことにより、富化度調
整のための混合工程を省略することも可能である。
【００５６】この実施例では、流動性に優れた顆粒状の
二酸化ウランおよび超ウラン元素の二酸化物を使用して
ペレット成形を行なっているので、流動性を向上させる
ための造粒や潤滑剤の添加等の操作を行わなくても、ペ
レット成形装置の型への供給・充填をスムーズに行なう
ことができる。また、空孔が生じることなく良好に充填
を行なうことができるので、密度の高い良好なぺレット
燃料を製造することができる。
二酸化ウランおよび超ウラン元素の二酸化物を使用して
ペレット成形を行なっているので、流動性を向上させる
ための造粒や潤滑剤の添加等の操作を行わなくても、ペ
レット成形装置の型への供給・充填をスムーズに行なう
ことができる。また、空孔が生じることなく良好に充填
を行なうことができるので、密度の高い良好なぺレット
燃料を製造することができる。
【００５７】また、ペレット燃料の製造方法の第２の実
施例では、図９に示すように、金属ウランおよび超ウラ
ン元素の金属を直接酸化して得られたウラン酸化物およ
び超ウラン元素の酸化物を、計量分取装置により所定の
プルトニウム富化度になるようにそれぞれ計量分取して
から、混合装置に投入して混合した後、混合物をペレッ
ト成形装置の型に供給し、加圧成形してグリーンペレッ
トを得る。次いで、得られたグリーンペレットを焼結炉
に装荷し、還元雰囲気例えば水素一空気雰囲気で、高温
例えば1600℃〜1800℃の温度で加熱して焼結することに
より、二酸化ウランおよび超ウラン元素の二酸化物から
成り密度の高い焼結ペレット燃料が得られる。
施例では、図９に示すように、金属ウランおよび超ウラ
ン元素の金属を直接酸化して得られたウラン酸化物およ
び超ウラン元素の酸化物を、計量分取装置により所定の
プルトニウム富化度になるようにそれぞれ計量分取して
から、混合装置に投入して混合した後、混合物をペレッ
ト成形装置の型に供給し、加圧成形してグリーンペレッ
トを得る。次いで、得られたグリーンペレットを焼結炉
に装荷し、還元雰囲気例えば水素一空気雰囲気で、高温
例えば1600℃〜1800℃の温度で加熱して焼結することに
より、二酸化ウランおよび超ウラン元素の二酸化物から
成り密度の高い焼結ペレット燃料が得られる。
【００５８】なお、この実施例においては、ウランとプ
ルトニウムとの割合を、所定のプルトニウム富化度にな
るように予め調整しておくことにより、酸化ウランおよ
び超ウラン元素の酸化物をそれぞれ計量分取する工程
と、富化度調整のための混合工程をそれぞれ省略するこ
とができる。
ルトニウムとの割合を、所定のプルトニウム富化度にな
るように予め調整しておくことにより、酸化ウランおよ
び超ウラン元素の酸化物をそれぞれ計量分取する工程
と、富化度調整のための混合工程をそれぞれ省略するこ
とができる。
【００５９】
【発明の効果】以上の記載から明らかなように、本発明
によれば、原子力発電所の使用済み酸化物燃料を還元し
た金属および使用済み金属燃料を、簡単なプロセスで再
処理して酸化物燃料を製造することができ、振動充填燃
料およびペレット燃料のいずれの燃料形態にも成形加工
することができる。また、酸化物の粒径制御のためにゾ
ル−ゲルを適用する必要がないので、安価に燃料成形加
工を行なうことができる。
によれば、原子力発電所の使用済み酸化物燃料を還元し
た金属および使用済み金属燃料を、簡単なプロセスで再
処理して酸化物燃料を製造することができ、振動充填燃
料およびペレット燃料のいずれの燃料形態にも成形加工
することができる。また、酸化物の粒径制御のためにゾ
ル−ゲルを適用する必要がないので、安価に燃料成形加
工を行なうことができる。
【図１】本発明の酸化物燃料の製造方法の工程を概略的
に示すフロー図。
に示すフロー図。
【図２】本発明の酸化物燃料の製造方法において、電解
精製工程の詳細を説明する図。
精製工程の詳細を説明する図。
【図３】本発明の酸化工程の第１の実施例に使用する反
応装置を示す断面図。
応装置を示す断面図。
【図４】本発明の酸化工程の第２の実施例に使用する反
応装置を示す断面図。
応装置を示す断面図。
【図５】本発明の酸化工程の第３の実施例に使用する反
応装置を示す断面図。
応装置を示す断面図。
【図６】本発明の酸化工程の第５の実施例に使用する反
応装置を示す断面図。
応装置を示す断面図。
【図７】本発明の燃料製造工程の実施例に使用する振動
充填装置を示す断面図。
充填装置を示す断面図。
【図８】本発明において、ペレット燃料の製造方法の第
１の実施例を概略的に示すフロー図。
１の実施例を概略的に示すフロー図。
【図９】本発明において、ペレット燃料の製造方法の第
２の実施例を概略的に示すフロー図。
２の実施例を概略的に示すフロー図。
１………使用済み酸化物燃料 ２………リチウム ３………陽極バスケット ４………溶融塩 ５………固体陰極 ７………液体カドミウム陰極 ８………電解槽 １０………反応容器 １２………ガス供給管 １２ａ………吹き込み口 １３………ガス排出管 １４………金属ウラン １５………るつぼ １７………熱電対 １８………圧力計 １９………水蒸気発生器 ２０………水蒸気供給管 ２１………溶融した金属ウラン ２２………液体陰極用るつぼ ２３………超ウラン元素等を溶解した液体カドミウム ２４………被覆管 ２５………固定治具 ２６………加振機 ２８………抑え棒 ３２………顆粒状酸化物
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 中村 等 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内
Claims (15)
- 【請求項１】 ウランおよび超ウラン元素をそれぞれ含
む使用済み酸化物燃料を還元して金属の状態としたもの
あるいは使用済み金属燃料を、陽極バスケットに入れて
溶融塩電解を行ない、前記ウランおよび超ウラン元素を
前記溶融塩中に溶解するとともに、前記ウランのみを固
体陰極に析出させる第１の電解精製工程と、 前記ウランおよび超ウラン元素が溶解された溶融塩中に
液体金属陰極を浸漬して電解を行ない、前記超ウラン元
素を前記液体金属陰極に析出させる第２の電解精製工程
と、 前記固体陰極および液体金属陰極に析出されたウランお
よび超ウラン元素に、制御された流量の酸化性ガスまた
は水蒸気を反応させ、二酸化物を生成する酸化工程と、 前記ウランおよび超ウラン元素の二酸化物を原料とし
て、振動充填燃料またはぺレット燃料を製造する燃料製
造工程とを備えたことを特徴とする酸化物燃料の製造方
法。 - 【請求項２】 ウランおよび超ウラン元素をそれぞれ含
む使用済み酸化物燃料を還元して金属の状態としたもの
あるいは使用済み金属燃料を、陽極バスケットに入れて
溶融塩電解を行ない、前記ウランおよび超ウラン元素を
前記溶融塩中に溶解するとともに、前記ウランのみを固
体陰極に析出させる第１の電解精製工程と、 前記ウランおよび超ウラン元素が溶解された溶融塩中に
液体金属陰極を浸漬して電解を行ない、前記超ウラン元
素を前記液体金属陰極に析出させる第２の電解精製工程
と、 前記固体陰極および液体金属陰極に析出されたウランお
よび超ウラン元素に、制御された流量の酸化性ガスまた
は水蒸気を反応させ、酸化物を生成する酸化工程と、 前記酸化工程で生成されたウランおよび超ウラン元素の
酸化物を、還元性ガス雰囲気で還元して二酸化物に変換
する還元工程と、 前記ウランおよび超ウラン元素の二酸化物を原料とし
て、振動充填燃料またはぺレット燃料を製造する燃料製
造工程とを備えたことを特徴とする酸化物燃料の製造方
法。 - 【請求項３】 前記酸化工程において、前記固体陰極に
析出したウランを、1000〜1300℃の温度で減圧蒸留して
付着している溶融塩を揮発・除去した後、固体状態の金
属ウランに、前記酸化性ガスまたは水蒸気を反応させて
酸化することを特徴とする請求項１または２記載の酸化
物燃料の製造方法。 - 【請求項４】 前記酸化工程において、前記固体陰極に
析出したウランを、1000〜1300℃の温度で減圧蒸留して
付着している溶融塩を揮発・除去した後、該ウランの融
点以上の温度に加熱し、溶融したウランに、前記酸化性
ガスまたは水蒸気を反応させて酸化することを特徴とす
る請求項１または２記載の酸化物燃料の製造方法。 - 【請求項５】 前記酸化工程において、前記固体陰極に
析出したウランを、400〜 700℃の温度に加熱された液
体カドミウムに溶解させた後、この液体カドミウムに溶
解したウランに、前記酸化性ガスまたは水蒸気を反応さ
せて酸化し、次いで 500〜 900℃の温度で減圧蒸留して
前記カドミウムを分離・回収することを特徴とする請求
項１または２記載の酸化物燃料の製造方法。 - 【請求項６】 前記酸化工程において、前記液体金属陰
極に析出したウランおよび超ウラン元素を、 700〜1300
℃の温度で減圧蒸留して付着している溶融塩および前記
液体金属を揮発・除去した後、固体状態のウランおよび
超ウラン元素の金属に、前記酸化性ガスまたは水蒸気を
反応させて酸化することを特徴とする請求項１または２
記載の酸化物燃料の製造方法。 - 【請求項７】 前記酸化工程において、前記液体金属陰
極に析出した超ウラン元素を、 700〜1300℃の温度で減
圧蒸留して付着している溶融塩および前記液体金属を揮
発・除去した後、前記超ウラン元素の融点以上の温度に
加熱し、溶融した前記超ウラン元素に、前記酸化性ガス
または水蒸気を反応させて酸化することを特徴とする請
求項１または２記載の酸化物燃料の製造方法。 - 【請求項８】 前記酸化工程において、液体カドミウム
陰極に析出したウランおよび超ウラン元素を、 400〜 7
00℃の温度に加熱して前記液体カドミウムに溶解させた
後、この液体金属に溶解したウランおよび超ウラン元素
に、前記酸化性ガスまたは水蒸気を反応させて酸化し、
次いで 500〜 900℃の温度で減圧蒸留して前記カドミウ
ムを分離・回収することを特徴とする請求項１または２
記載の酸化物燃料の製造方法。 - 【請求項９】 前記酸化工程において、ウランまたは超
ウラン元素に前記酸化性ガスまたは水蒸気をバッチ処理
により吹き込み、かつ 300〜 800℃の範囲で温度を変化
させて反応させることを特徴とする請求項１乃至８のい
ずれか１項記載の酸化物燃料の製造方法。 - 【請求項１０】 前記酸化工程において、前記酸化性ガ
スとして、酸素または二酸化炭素を 3〜 100体積％の割
合で含むガスを使用することを特徴とする請求項１乃至
９のいずれか１項記載の酸化物燃料の製造方法。 - 【請求項１１】 前記還元工程において、ウランおよび
超ウラン元素の酸化物を、還元成分を水素換算で 4体積
％以下の割合で含む還元性ガスと、 600〜 800℃の温度
で反応させることを特徴とする請求項２記載の酸化物燃
料の製造方法。 - 【請求項１２】 前記燃料製造工程において、顆粒状の
二酸化ウランおよび超ウラン元素の二酸化物を、粒径に
より３種類以上の粉粒体に分級した後、これらの粉粒体
の混合物を、下部が封印された被覆管内に振動充填し、
次いで前記被覆管の上部を密封することを特徴とする請
求項１または２記載の酸化物燃料の製造方法。 - 【請求項１３】 前記燃料製造工程において、顆粒状の
二酸化ウランおよび超ウラン元素の二酸化物を、破砕機
により粉砕した後粒径により３種類以上の粉粒体に分級
し、次いでこれらの粉粒体の混合物を、下部が封印され
た被覆管内に振動充填し、前記被覆管の上部を密封する
ことを特徴とする請求項１または２記載の酸化物燃料の
製造方法。 - 【請求項１４】 前記燃料製造工程において、前記還元
工程により得られた顆粒状の二酸化ウランおよび超ウラ
ン元素の二酸化物を、所定の富化度になるように計量分
取して混合した後、ペレット状に加圧成形し、得られた
成形ペレットを焼結することを特徴とする請求項２記載
の酸化物燃料の製造方法。 - 【請求項１５】 前記燃料製造工程において、前記酸化
工程により得られたウラン酸化物および超ウラン元素の
酸化物を、所定の富化度になるように計量分取して混合
した後、ペレット状に加圧成形し、得られた成形ペレッ
トを還元性ガス雰囲気で焼結して、前記ウランおよび超
ウラン元素の酸化物を二酸化物に変換することを特徴と
する請求項２記載の酸化物燃料の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP32133997A JPH11153684A (ja) | 1997-11-21 | 1997-11-21 | 酸化物燃料の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP32133997A JPH11153684A (ja) | 1997-11-21 | 1997-11-21 | 酸化物燃料の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11153684A true JPH11153684A (ja) | 1999-06-08 |
Family
ID=18131492
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP32133997A Withdrawn JPH11153684A (ja) | 1997-11-21 | 1997-11-21 | 酸化物燃料の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH11153684A (ja) |
Cited By (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2341396B (en) * | 1998-09-11 | 2001-05-23 | Toshiba Kk | Method of treating waste from nuclear fuel handling facility and apparatus for carrying out the same |
| JP2005315790A (ja) * | 2004-04-30 | 2005-11-10 | Toshiba Corp | 使用済み酸化物燃料の再処理方法 |
| JP2009133671A (ja) * | 2007-11-29 | 2009-06-18 | Toshiba Corp | 使用済燃料の再処理方法 |
| JP2010133984A (ja) * | 2010-03-17 | 2010-06-17 | Hitachi-Ge Nuclear Energy Ltd | 使用済燃料の処理方法及び燃料サイクルシステム |
| JP2013117063A (ja) * | 2011-11-04 | 2013-06-13 | Sumitomo Electric Ind Ltd | 溶融塩電解による金属の製造方法 |
| JP2013147731A (ja) * | 2011-12-22 | 2013-08-01 | Sumitomo Electric Ind Ltd | 溶融塩電解による金属の製造方法 |
| JP2013224488A (ja) * | 2012-04-23 | 2013-10-31 | Ge-Hitachi Nuclear Energy Americas Llc | コリウムおよび使用済み核燃料の安定化処理方法 |
| US9920443B2 (en) | 2010-12-23 | 2018-03-20 | Ge-Hitachi Nuclear Energy Americas Llc | Modular cathode assemblies and methods of using the same for electrochemical reduction |
| US10309022B2 (en) | 2011-08-10 | 2019-06-04 | Sumitomo Electric Industries, Ltd. | Element recovery method and element recovery apparatus |
| JP2020134425A (ja) * | 2019-02-25 | 2020-08-31 | 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社 | 燃料デブリの分別装置及び分別方法 |
| KR20220028567A (ko) * | 2020-08-28 | 2022-03-08 | 한국원자력연구원 | 스트론튬, 바륨 또는 세슘을 포함하는 사용후 핵연료의 처리방법 |
-
1997
- 1997-11-21 JP JP32133997A patent/JPH11153684A/ja not_active Withdrawn
Cited By (14)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6299748B1 (en) | 1998-09-11 | 2001-10-09 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Method and apparatus of treating waste from nuclear fuel handling facility |
| GB2341396B (en) * | 1998-09-11 | 2001-05-23 | Toshiba Kk | Method of treating waste from nuclear fuel handling facility and apparatus for carrying out the same |
| JP4679070B2 (ja) * | 2004-04-30 | 2011-04-27 | 株式会社東芝 | 使用済み酸化物燃料の再処理方法 |
| JP2005315790A (ja) * | 2004-04-30 | 2005-11-10 | Toshiba Corp | 使用済み酸化物燃料の再処理方法 |
| JP2009133671A (ja) * | 2007-11-29 | 2009-06-18 | Toshiba Corp | 使用済燃料の再処理方法 |
| JP4620170B2 (ja) * | 2010-03-17 | 2011-01-26 | 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社 | 使用済燃料の処理方法及び燃料サイクルシステム |
| JP2010133984A (ja) * | 2010-03-17 | 2010-06-17 | Hitachi-Ge Nuclear Energy Ltd | 使用済燃料の処理方法及び燃料サイクルシステム |
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| US10309022B2 (en) | 2011-08-10 | 2019-06-04 | Sumitomo Electric Industries, Ltd. | Element recovery method and element recovery apparatus |
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| JP2013147731A (ja) * | 2011-12-22 | 2013-08-01 | Sumitomo Electric Ind Ltd | 溶融塩電解による金属の製造方法 |
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| KR20220028567A (ko) * | 2020-08-28 | 2022-03-08 | 한국원자력연구원 | 스트론튬, 바륨 또는 세슘을 포함하는 사용후 핵연료의 처리방법 |
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Legal Events
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Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20050201 |