JP2013159624A - 樹脂組成物およびそれからなる成形体 - Google Patents
樹脂組成物およびそれからなる成形体 Download PDFInfo
- Publication number
- JP2013159624A JP2013159624A JP2012019866A JP2012019866A JP2013159624A JP 2013159624 A JP2013159624 A JP 2013159624A JP 2012019866 A JP2012019866 A JP 2012019866A JP 2012019866 A JP2012019866 A JP 2012019866A JP 2013159624 A JP2013159624 A JP 2013159624A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- parts
- acid
- resin composition
- resin
- filler
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
【解決手段】熱可塑性樹脂(A)と、充填材(B)と、所定量の溶融粘度低下剤(C)、および脂肪酸金属塩(D)とを含み、(D)は(A)と(B)と(C)の合計100質量部に対して、0.1〜5質量部であって、(C)は、下記(ア)〜(ウ)のいずれかである樹脂組成物。
(ア)(C)が多官能性アリル化合物(C1)であり、(A)と(B)と(C1)との合計100容量部に対して、(C1)の含有量が3〜20容量部である。
(イ)(C)がダイマー酸ベース熱可塑性樹脂(C2)であり、(A)と(B)と(C2)との合計100容量部に対して、(C2)の含有量が5〜35容量部である。
(ウ)(C)の酸価が60mgKOH/g以上であるロジン(C3)であり、(A)と(B)と(C3)との合計100容量部に対して、(C3)の含有量が0.5〜11容量部である。
【選択図】なし
Description
(1)熱可塑性樹脂(A)と、充填材(B)と、所定量の溶融粘度低下剤(C)および脂肪酸金属塩(D)とを含み、(D)は、(A)と(B)と(C)の合計100質量部に対して、0.1〜5質量部であって、(C)は、下記(ア)〜(ウ)のいずれかであることを特徴とする樹脂組成物。
(ア)(C)が多官能性アリル化合物(C1)であり、(A)と(B)と(C1)との合計100容量部に対して、(C1)の含有量が3〜20容量部である。
(イ)(C)がダイマー酸ベース熱可塑性樹脂(C2)であり、(A)と(B)と(C2)との合計100容量部に対して、(C2)の含有量が5〜35容量部である。
(ウ)(C)の酸価が60mgKOH/g以上であるロジン(C3)であり、(A)と(B)と(C3)との合計100容量部に対して、(C3)の含有量が0.5〜11容量部である。
(2)充填材(B)が熱伝導性充填材であることを特徴とする(1)記載の樹脂組成物。
(3)熱可塑性樹脂(A)と充填材(B)との容量比(A/B)が、20/80〜70/30であることを特徴とする(1)または(2)記載の樹脂組成物。
(4)脂肪酸金属塩(D)がベヘン酸ナトリウムであることを特徴とする(1)〜(3)いずれかに記載の樹脂組成物。
(5)熱可塑性樹脂(A)がポリアミド樹脂であることを特徴とする(1)〜(4)いずれかに記載の樹脂組成物。
(6)(1)〜(5)いずれかに記載の樹脂組成物を成形したものであることを特徴とする成形体。
本発明の熱伝導性樹脂は、熱可塑性樹脂(A)と充填材(B)と溶融粘度低下剤(C)と脂肪酸金属塩(D)から構成される。
本発明で用いられる充填剤(B)としては、特に限定されないが、機械特性や熱特性等を改善する目的で用いられるものや、導電性、熱伝導性、磁性、圧電性、電磁波吸収、難燃性、紫外線吸収等の機能を付与する目的で用いられるものが挙げられる。
R−(NH2)n (1)
ここで、n=1〜4、Rは芳香族系もしくは脂肪族系の1〜4置換残基を示す。
なお、種々特性を調整する等の目的で、これらの内複数のアミンを併用して用いることも可能である。
本発明において、ダイマー酸とは、大豆油、桐油、ト−ル油等の脂肪酸の二量体であり、その他に単量体や三量体を含んでいてもよく、また水素添加されたものでもよい。
本発明において、ダイマー酸ベース熱可塑性樹脂(C2)とは、ダイマー酸またはそのアミドやエステルを生成可能な誘導体を含むジカルボン酸を主な酸成分として、これと、ジアミンやグリコールの成分とを重縮合して得られる熱可塑性樹脂である。
ロジン(C3)とは、樹脂酸(ロジン酸)といわれるジテルペン酸系化合物である。ロジン(C3)としては、天然ロジン、変性ロジン、重合ロジンが挙げられる。
(1)ロジンの酸価
JIS規格K5902に記載の方法に準じて測定した。
降下式フローテスター(東洋精機製作所社製)を用い、100kgの荷重下で測定した。このときのオリフィスは、直径1mm×長さ10mmのものを用いた。また、測定温度は、混練温度および射出成形時のシリンダ温度と同じ温度でおこなった。
実用上、200g/10分以上が好ましい。
成形片を用いて、ASTM規格D−790に記載の方法に準じて測定した。
成形片にノッチを付けて、ASTM規格D−256に記載の方法に準じて測定した。
熱伝導率λは、熱拡散率α、密度ρ、比熱Cpを下記方法により求め、その積として次式で算出した。
λ=α・ρ・Cp
λ:熱伝導率(W/(m・K))
α:熱拡散率(m2/sec)
ρ:密度(g/m3)
Cp:比熱(J/(g・K))
熱拡散率αは、成形片の樹脂流れ方向について、レーザーフラッシュ法熱定数測定装置TC−7000(アルバック理工社製)を用い、レーザーフラッシュ法にて測定した。密度ρは、後述の密度の測定方法に従って測定した。比熱Cpは、示差走査熱量計DSC―7(パーキンエルマー社製)を用い、昇温速度10℃/分の条件で測定した。
ポリアミドを96%硫酸に溶解し、濃度1g/dlの試料溶液を作製した。続いて、ウベローデ型粘度計を用い、25℃の温度で試料溶液および溶媒の落下時間を測定し、以下の式を用いて相対粘度を求めた。
相対粘度=(試料溶液の落下時間)/(溶媒のみの落下時間)
示差屈折率計を備えたゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)を用いて測定した。10mMトリフルオロ酢酸ナトリウム含有ヘキサフルオロイソプロパノールを溶離液とし、分子量はポリメチルメタクリレート(ポリマーラボラトリーズ社製)を標準試料として換算した。
第一測範製作所社製グラインドゲージを用いて、JIS K5600−2−5に準じて測定した。
電子比重計ED−120T(ミラージュ貿易社製)を用いて測定した。
5mgの試料を、TGA装置(Perkin−Elmer社製 TGA−7)を用いて、窒素置換雰囲気中で昇温速度20℃/分の速度で室温から600℃まで昇温させ、5%質量が変化した温度を測定した。
JIS−7206:1999に記載の方法に準じて測定した。
<熱可塑性樹脂(A)>
・PA6:ポリアミド6、相対粘度1.9、密度1.13g/cm3
・PA66:ポリアミド66、相対粘度2.8、密度1.14g/cm3
・PLA:ポリ乳酸、重量平均分子量190,000、密度1.25g/cm3
・PP:ポリプロピレン、日本ポリプロ社製MA1B、密度0.9g/cm3
・LCP:液晶ポリエステル、ユニチカ社製ロッドランLC−5000、密度1.41g/cm3
・Tc:タルク、日本タルク社製、平均粒子径8μm、熱伝導率10W/(m・K)、密度2.7g/cm3
・Gr:鱗片状黒鉛、日本黒鉛工業社製、平均粒子径40μm、熱伝導率100W/(m・K)、密度2.25g/cm3
・MgO:酸化マグネシウム、神島化学社製、平均粒子径2.4μm、熱伝導率50W/(m・K)、密度3.58g/cm3
・ALO:酸化アルミニウム、電気化学工業社製DAW−10、平均粒子径10μm、熱伝導率38W/(m・K)、密度3.97g/cm3
・BN:六方晶系鱗片状窒化ホウ素、電気化学社製SGP、平均粒子径15μm、熱伝導率210W/(m・K)、密度2.26g/cm3
・MgCO3:酸化マグネシウム、神島化学製合成マグネサイト、平均粒子径20μm、熱伝導率15W/(m・K)、密度3.05g/cm3
・GF:ガラス繊維、オーウェンスコーニング社製、平均繊維径10μm、平均繊維長3mm、密度2.50g/cm3
・TAIC:トリアリルイソシアヌレート、日本化成社製TAIC、液体
・DAMGIC:モノグリシジルジアリルイソシアヌレート、四国化成社製DA−MGIC、固体、5%質量減少温度178℃
・C11:
アミン化合物として1,3−ビス(アミノメチル)ベンゼン(MXDA)を用い、多官能性化合物としてモノグリシジルジアリルイソシアヌレート(DAMGIC)を用い、MXDA1当量に対し、DAMGICが2当量になるよう秤りとり、これらを丸底フラスコに加え、攪拌しながら80℃で30分間加熱した。さらに180℃で30分間加熱して、無色透明な液状物を得た。得られた液状物を室温まで徐冷し、そのときに生成した固形物を粉砕して、多官能性アリル化合物(C11)の白色粉末を得た。C11の5%質量減少温度は375℃であった。
・C21:
ダイマー酸(築野食品工業社製、水素添加なし)/1,3−ビス(アミノメチル)ベンゼン=46.5/53.5(モル比)の割合の原料を反応槽に仕込み、240℃で2時間反応させた。反応終了後に払い出し、切断して、ダイマー酸ベースポリアミド樹脂ペレットを得た。C11のMFRは、1800g/10分であった。
・C22:
ダイマー酸(築野食品工業社製、水素添加なし)/65.3%ヘキサメチレンジアミン水溶液/カプロラクタム=10.3/7.3/82.4(モル比)の割合の原料を反応槽に仕込み、250℃で2時間反応させた。反応終了後に払い出し、切断してダイマー酸ベースポリアミド樹脂ペレットを得た。C22のMFRは、1300g/10分であった。
・C31:
マレイン化ロジン(荒川化学工業社製)、マルキードNo.31、酸価188mgKOH/g、軟化温度141℃
・C32:
マレイン化ロジン(荒川化学工業社製)、パインクリスタルKE−604、酸価237mgKOH/g、軟化温度129℃
・BNa:ベヘン酸ナトリウム、日東化成工業社製、融点225℃
・SCa:ステアリン酸カルシウム、日東化成工業社製、融点160℃
・MMg:モンタン酸マグネシウム、日東化成工業社製、融点160℃
・BA:ベヘン酸、東京化成社製、融点79℃
東芝機械社製二軸押出機TEM26SS(スクリュ径26mm)の主ホッパーに、熱可塑性樹脂としてポリアミド6(PA6)35容量部と、充填剤としてタルク(Tc)55容量部と、流動性改善剤として多官能性アリル化合物(C11)10容量部と、脂肪酸金属塩としてベヘン酸ナトリウム(BNa)を、PA6とTcとC11の合計に対して、1質量部を供給し、260℃で溶融混練した。そしてストランド状に押出して冷却固化後、ペレット状に切断して、樹脂組成物を得た。
次にこの樹脂組成物を、東芝機械社製EC−100型射出成形機にて、シリンダ温度260℃、金型温度80℃、射出時間20秒、冷却時間10秒で射出成形し、評価用の成形片を得た。なお、混練および射出成形操作において揮発ガスの発生は観測されなかった。
実施例1と同様にして樹脂組成物を得た。なお、混練温度および射出成形時のシリンダ温度は、用いる熱可塑性樹脂によって変更し、PA66、LCPを用いた場合は300℃、PLA,PPを用いた場合は200℃でおこなった。熱可塑性樹脂、充填材、溶融粘度低下剤、脂肪酸金属塩はいずれも主ホッパーより供給し、ガラス繊維はサイドフィーダーにより途中から供給した。
実施例22、24〜29は、実施例1の熱可塑性樹脂の種類を変更した実施例である。実施例22、24〜25、26〜27、28〜29は、それぞれ、熱可塑性樹脂、充填材、溶融粘度低下剤の種類と配合量が同じで、脂肪酸金属塩を配合されていない比較例12、13、14、15と比較して、MFRが高く、成形時の溶融流動性が良好であった。
比較例2、11〜15は、脂肪族金属塩を含有していなかったため、MFRが低く、成形時の溶融流動性が不良であった。
比較例3、6、8、10は、溶融粘度低下剤を含有していないか、本発明の規定する含有量よりも少なかったため、MFRが低く、成形時の溶融流動性が不良であった。
比較例4は、脂肪族金属塩の含有量が本発明の規定する含有量よりも高かったため、MFRが高く、溶融流動性には優れていたが、曲げ強度が低く、機械特性が低かった。
比較例5、7、9は、溶融粘度低下剤の含有量が本発明の規定する含有量よりも高かったため、MFRが高く、溶融流動性には優れていたが、曲げ強度が低く、機械特性が低かった。
Claims (6)
- 熱可塑性樹脂(A)と、充填材(B)と、所定量の溶融粘度低下剤(C)および脂肪酸金属塩(D)とを含み、(D)は、(A)と(B)と(C)の合計100質量部に対して、0.1〜5質量部であって、(C)は、下記(ア)〜(ウ)のいずれかであることを特徴とする樹脂組成物。
(ア)(C)が多官能性アリル化合物(C1)であり、(A)と(B)と(C1)との合計100容量部に対して、(C1)の含有量が3〜20容量部である。
(イ)(C)がダイマー酸ベース熱可塑性樹脂(C2)であり、(A)と(B)と(C2)との合計100容量部に対して、(C2)の含有量が5〜35容量部である。
(ウ)(C)の酸価が60mgKOH/g以上であるロジン(C3)であり、(A)と(B)と(C3)との合計100容量部に対して、(C3)の含有量が0.5〜11容量部である。 - 充填材(B)が熱伝導性充填材であることを特徴とする請求項1記載の樹脂組成物。
- 熱可塑性樹脂(A)と充填材(B)との容量比(A/B)が、20/80〜70/30であることを特徴とする請求項1または2記載の樹脂組成物。
- 脂肪酸金属塩(D)がベヘン酸ナトリウムであることを特徴とする請求項1〜3いずれかに記載の樹脂組成物。
- 熱可塑性樹脂(A)がポリアミド樹脂であることを特徴とする請求項1〜4いずれかに記載の樹脂組成物。
- 請求項1〜5いずれかに記載の樹脂組成物を成形したものであることを特徴とする成形体。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2012019866A JP5908739B2 (ja) | 2012-02-01 | 2012-02-01 | 樹脂組成物およびそれからなる成形体 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2012019866A JP5908739B2 (ja) | 2012-02-01 | 2012-02-01 | 樹脂組成物およびそれからなる成形体 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2013159624A true JP2013159624A (ja) | 2013-08-19 |
JP5908739B2 JP5908739B2 (ja) | 2016-04-26 |
Family
ID=49172169
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2012019866A Active JP5908739B2 (ja) | 2012-02-01 | 2012-02-01 | 樹脂組成物およびそれからなる成形体 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP5908739B2 (ja) |
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
KR101945836B1 (ko) | 2015-06-29 | 2019-02-08 | 사빅 글로벌 테크놀러지스 비.브이. | 열적으로-전도성 폴리머 복합물 |
WO2020196718A1 (ja) * | 2019-03-28 | 2020-10-01 | 四国化成工業株式会社 | 樹脂組成物及びその用途 |
WO2022049965A1 (ja) * | 2020-09-01 | 2022-03-10 | パナソニックIpマネジメント株式会社 | 樹脂組成物、並びに、それを用いたプリプレグ、樹脂付きフィルム、樹脂付き金属箔、金属張積層板及び配線基板 |
JP2023011784A (ja) * | 2017-04-05 | 2023-01-24 | アドバンシックス・レジンズ・アンド・ケミカルズ・リミテッド・ライアビリティ・カンパニー | 分岐末端停止ポリアミド組成物 |
Citations (8)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5971371A (ja) * | 1982-10-15 | 1984-04-23 | Mitsubishi Chem Ind Ltd | 熱溶融型トラフイツクペイント組成物 |
JPH0517683A (ja) * | 1991-07-10 | 1993-01-26 | Mitsubishi Kasei Corp | ポリアミド樹脂組成物 |
JP2001354864A (ja) * | 2000-06-16 | 2001-12-25 | Arakawa Chem Ind Co Ltd | 結晶性熱可塑性樹脂組成物およびその製造方法 |
JP2004083867A (ja) * | 2002-06-24 | 2004-03-18 | Toray Ind Inc | 錠剤、その製造方法および成形品 |
JP2007063359A (ja) * | 2005-08-30 | 2007-03-15 | Sumitomo Electric Fine Polymer Inc | 耐熱性ポリ乳酸およびその製造方法 |
WO2010084845A1 (ja) * | 2009-01-20 | 2010-07-29 | ユニチカ株式会社 | 樹脂組成物およびそれからなる成形体 |
JP2011195790A (ja) * | 2010-03-24 | 2011-10-06 | Unitika Ltd | ポリアミド樹脂組成物、および該ポリアミド樹脂組成物からなる成形体 |
JP2011225880A (ja) * | 2010-04-22 | 2011-11-10 | Evonik Degussa Gmbh | 架橋された有機ポリマーの製造法 |
-
2012
- 2012-02-01 JP JP2012019866A patent/JP5908739B2/ja active Active
Patent Citations (8)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5971371A (ja) * | 1982-10-15 | 1984-04-23 | Mitsubishi Chem Ind Ltd | 熱溶融型トラフイツクペイント組成物 |
JPH0517683A (ja) * | 1991-07-10 | 1993-01-26 | Mitsubishi Kasei Corp | ポリアミド樹脂組成物 |
JP2001354864A (ja) * | 2000-06-16 | 2001-12-25 | Arakawa Chem Ind Co Ltd | 結晶性熱可塑性樹脂組成物およびその製造方法 |
JP2004083867A (ja) * | 2002-06-24 | 2004-03-18 | Toray Ind Inc | 錠剤、その製造方法および成形品 |
JP2007063359A (ja) * | 2005-08-30 | 2007-03-15 | Sumitomo Electric Fine Polymer Inc | 耐熱性ポリ乳酸およびその製造方法 |
WO2010084845A1 (ja) * | 2009-01-20 | 2010-07-29 | ユニチカ株式会社 | 樹脂組成物およびそれからなる成形体 |
JP2011195790A (ja) * | 2010-03-24 | 2011-10-06 | Unitika Ltd | ポリアミド樹脂組成物、および該ポリアミド樹脂組成物からなる成形体 |
JP2011225880A (ja) * | 2010-04-22 | 2011-11-10 | Evonik Degussa Gmbh | 架橋された有機ポリマーの製造法 |
Cited By (10)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
KR101945836B1 (ko) | 2015-06-29 | 2019-02-08 | 사빅 글로벌 테크놀러지스 비.브이. | 열적으로-전도성 폴리머 복합물 |
JP2023011784A (ja) * | 2017-04-05 | 2023-01-24 | アドバンシックス・レジンズ・アンド・ケミカルズ・リミテッド・ライアビリティ・カンパニー | 分岐末端停止ポリアミド組成物 |
JP7227425B2 (ja) | 2017-04-05 | 2023-02-21 | アドバンシックス・レジンズ・アンド・ケミカルズ・リミテッド・ライアビリティ・カンパニー | 分岐末端停止ポリアミド組成物 |
WO2020196718A1 (ja) * | 2019-03-28 | 2020-10-01 | 四国化成工業株式会社 | 樹脂組成物及びその用途 |
JPWO2020196718A1 (ja) * | 2019-03-28 | 2020-10-01 | ||
CN113614172A (zh) * | 2019-03-28 | 2021-11-05 | 四国化成工业株式会社 | 树脂组合物及其用途 |
JP7238099B2 (ja) | 2019-03-28 | 2023-03-13 | 四国化成ホールディングス株式会社 | 樹脂組成物及びその用途 |
US11702507B2 (en) | 2019-03-28 | 2023-07-18 | Shikoku Chemicals Corporation | Resin composition and use thereof |
CN113614172B (zh) * | 2019-03-28 | 2024-05-31 | 四国化成工业株式会社 | 树脂组合物及其用途 |
WO2022049965A1 (ja) * | 2020-09-01 | 2022-03-10 | パナソニックIpマネジメント株式会社 | 樹脂組成物、並びに、それを用いたプリプレグ、樹脂付きフィルム、樹脂付き金属箔、金属張積層板及び配線基板 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JP5908739B2 (ja) | 2016-04-26 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
JP5686605B2 (ja) | 樹脂組成物およびそれからなる成形体 | |
JP2013028661A (ja) | 樹脂組成物およびそれからなる成形体 | |
KR101482291B1 (ko) | 폴리아미드 조성물 | |
JP6267702B2 (ja) | ポリアミド樹脂組成物およびそれからなる成形品 | |
TW539724B (en) | Polyamide resin composition and process for preparing same | |
TWI291979B (en) | Polyamide resin composition | |
JP2013001802A (ja) | 熱伝導性樹脂組成物およびそれからなる成形体 | |
JP6039945B2 (ja) | ポリアミド樹脂組成物及び成形品 | |
JP5908739B2 (ja) | 樹脂組成物およびそれからなる成形体 | |
JP2011074361A (ja) | ポリアミド組成物を含む電気部品 | |
JP7152592B2 (ja) | 難燃性ポリアミド樹脂組成物 | |
CN115279833B (zh) | 聚酰胺树脂组合物 | |
TW201336932A (zh) | 難燃性聚醯胺樹脂組成物及由其構成之成形品 | |
JP2013221095A (ja) | 樹脂組成物およびそれからなる成形体 | |
JP2014091771A (ja) | 樹脂組成物およびそれからなる成形体 | |
WO2023284583A1 (zh) | 末端改性聚酰胺树脂、其制备方法、组合物及成型品 | |
JP6420995B2 (ja) | 難燃性ポリアミド樹脂組成物およびその成形体 | |
JP2013053188A (ja) | ポリアミド樹脂組成物およびそれからなる成形体 | |
JP6436915B2 (ja) | 難燃性ポリアミド樹脂組成物およびそれからなる成形体 | |
JP2017190407A (ja) | ポリアミド樹脂組成物およびそれからなる成形体 | |
JP2015036415A (ja) | 樹脂組成物及び成形品 | |
WO2019155982A1 (ja) | 熱可塑性樹脂組成物およびそれを成形してなる成形体 | |
JP6371159B2 (ja) | 熱伝導性樹脂組成物およびそれからなる成形体 | |
JP2015199938A (ja) | ポリアミド樹脂組成物及び成形品 | |
JP2020041163A (ja) | ポリアミド樹脂組成物及び成形体 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20150126 |
|
A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20151112 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20151201 |
|
A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20151222 |
|
TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20160315 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20160324 |
|
R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Ref document number: 5908739 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |