JP2012527738A - 微多孔膜の処理と接着剤 - Google Patents

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Abstract

電気化学セルが、電極に接着接合したＰＶＤＦ微多孔膜を有する場合がある。この接着剤は、このＰＶＤＦ膜をつぶすことなく粘着性にして電極に付着させる、溶媒と非溶媒の混合物の場合がある。接着接合した膜と電極の複合層を用いて接着接合したセルを作ってもよい。いくつかの実施態様では、この接着剤溶液をサイジングとして用い、電極を調製して接着する。
【選択図】図１

Description

電極を分離するスーパーキャパシタ及びバッテリなどのさまざまな電気化学的及びエネルギー蓄積装置に微多孔膜を用いる。陽極と陰極間の微多孔セパレータを層状にすることによりバッテリ又はスーパーキャパシタを作る場合がある。便宜上、本書を通して用語「電気化学セル」は、特に断りのない限り、いかなるタイプのエネルギー貯蔵セルを言う。
多くの場合、ＰＶＤＦ又はその他のポリマーを用いて微多孔膜を製造する。微多孔の性質のため、この膜は非常に壊れやすいことがある。この膜の穴又は裂け目が電極間のショートの原因になることがあり、バッテリセル又は電気化学的装置全体を使用不可能にしてしまう。膜が閉塞すると、電解質中のイオンが電極から別の電極へ移行できないので、性能が低下することがある。
いくつかのバッテリは、電極及びセパレータの多層として構成される。このバッテリは、円筒に巻かれ、平板に巻かれ、又は多層のフラットサンドイッチのように構成される。
電気化学セルは、電極に接着接合したＰＶＤＦの微多孔膜を有する場合がある。接着剤は、ＰＶＤＦ膜をつぶすことなく粘着性にして電極に接着させる、溶媒及び非溶媒の混合物の場合がある。接着接合した膜や電極の多層を用いて接着接合したセルを構成してもよい。いくつかの実施態様では、この接着剤溶液は、接着する電極を用意するためのサイジングとして用いてもよい。
本発明の概要を提供し、以下の発明の詳細な説明で述べる概念の選択も簡単に紹介する。本発明の概要は、請求項に記載したサブジェクトマターの重要な特徴又は本質を同定することを意図するものではなく、請求したサブジェクトマターの範囲を限定するために本発明の概要を用いることを意図するものでもない。
図面において、
図１は、電気化学セルの横断面図を示す実施態様の説明図である。 図２は、電気化学セルの作成方法を示す実施態様のフローチャート図である。 図３は、電気化学セルのサブアセンブリの組み立て方法を示す実施態様のフローチャート図である。
十分な非溶媒を用いて微多孔セパレータの破壊を防ぐのではなく、ＰＶＤＦを溶解させることができる溶媒を含む接着剤を用いて電極に接着したＰＶＤＦ微多孔セパレータから電気化学セルを作ってもよい。この接着剤は、ＰＶＤＦセパレータが濡れたときに粘着性にし、硬化後に電極に接着させる。
バッテリ、コンデンサ、又はスーパーキャパシタなどの電気化学セルは、セパレータフィルムにより分離される陽極及び陰極の電極を有することがある。一般に、これらの電極をより近づけて配置すると、セルの性能はより高くなる。しかし、これらの電極が互いに接触すると、ショートすることがある。ショートは、セルを操作不可能にするだけでなく、セルに印加するときにショートすると、火事又はその他の破壊が引き起こされる。
ＰＶＤＦ（ポリビニリデンフルオライド）は、さまざまな方法を用いて微多孔膜に形成されるポリマーである。ある方法では、ＰＶＤＦを溶媒中で溶解させて、非溶媒であってこの溶媒より高い表面張力と高い沸点を有する第二液体と混合した。この溶媒が蒸発し始めるまで温度を上げることによって、このような溶液を処理してポリマーをゲルにし、その後第二液体を除去するまで温度を上げてもよい。第二の製造方法では、このＰＶＤＦを溶媒中で溶解させ、次いで水槽中に浸しながら成型する。このポリマーは、この成型処理中にゲル化することがある。
電気化学セルを作るときは、電極層とセパレータを互いに接着させて、この層が分離しないように又はこのセルが膨張しないようにする場合がある。いくつかの実施態様では、このセル内部に、機械的圧縮又は真空を適用することによって、ケーシング又は容器は、この層の間のいくらかの圧縮力を適用することがある。
特にポリマーを含んでいるときは、同じポリマーから成る微多孔膜のピンホールの修理に、この接着剤が適することがある。スポイト又は他のアプリケータによりこの接着剤を塗布してもよく、ポリマーの保護層をそのままにしながらこの膜を修理することができる。このような効果は、この接着剤をサイジングとして用いて、電極上の任意の隙間を埋めたり、表面欠陥を修正するときにも有用である。
この明細書を通して、図面の説明を通して同等の参照番号は同じ要素を意味する。
要素を「結合した」又は「連結した」と言うときは、これらの要素は、直接結合あるいは互いに連結され、又は二以上の介在要素が存在してもよい。その一方、要素が「直接結合した」又は「直接連結した」と言うときは、介在要素は存在しない。
図１は、電気化学セル１０２の断面を示す実施態様１００の図面である。
このセル１０２は、バッテリ又はスーパーキャパシタの典型的な構造を示すことがある。このセル１０２は、リチウムイオンバッテリ、リチウムポリマーバッテリ、鉛酸バッテリ、又は他の種類の電気化学セルでもよい。
陽極電流コレクタ１０４は、陽極１０６から正電荷を伝導する導電性フィルムでもよい。典型的な構造では、陽極１０６は、従来型のリチウムイオンバッテリ化学の炭素電極などの活物質でもよい。
微多孔セパレータ１０８は、陰極１１０から陽極１０６を分離させることがある。陰極１１０は、従来のリチウムバッテリ化学における金属酸化物などの第二活物質でもよい。
このセパレータ１０８は、さまざまな方法を用いてＰＶＤＦから作成して、微多孔フィルムを製造することができる。このフィルムは、相互に接続した小さな孔を有し、セパレータ１０８に電解質を充満させる。電解質中で、充電及び放電イベントの間に、陽極及び陰極間をイオンが通過することがある。この電解質は、有機溶媒中にリチウム塩を含んでもよい。
セパレータ１０８は、約２５乃至５０ミクロンの厚さを有し、６０乃至８５％の気孔率を有する。セパレータ１０８で、２乃至４ミクロンの厚さの小さなウェブは、微多孔材料の構造を形成する。
セパレータ１０８は、非常に小さい構造壁を有するので、接着剤の選択が、セパレータの性能に反応しやすいことがある。このセパレータが実質的に溶解すると、このセパレータ中のポリマーが崩壊して、電極間のイオン伝導を制限する。
接着剤は、溶媒と非溶媒の両方を含む。この溶媒は、更に非溶媒で希釈される濃い又は薄い溶媒でもよい。この溶媒は、このＰＶＤＦ材料を、粘着性はあるものの崩壊しないよう部分的に溶解させる。この粘着性は、このＰＶＤＦセパレータを電極に効果的に接着させるのに十分である。
適切な溶媒の例は、ギ酸メチル、アセトン（２−プロパノン）、酢酸メチル、テトラヒドロフラン、酢酸エチル、メチルエチルケトン（２−ブタノン）、アセトニトリル、炭酸ジメチル、１，２−ジオキサン、トルエン、アセトン、及びメチルイソブチルケトンを含むことがある。
特にアセトンは、室温の接着剤として効果的である場合がある。アセトンは、５５℃などのより高い温度では非常に効果的なＰＶＤＦ溶媒であるが、室温では単なる貧溶媒である。
この接着剤又はこの接着剤の変形を、接着の前の電極上でのサイジングとして用いることがある。この接着剤を塗布するとき、このサイジングが、電極とセパレータ間の接着を改善することがある。このサイジングを電極に塗布すると、乾燥又は硬化する。硬化後に、この接着工程を行ってもよい。
いくつかの実施態様では、この接着剤は、セパレータと同じポリマーを最大６重量％含む場合がある。
図２は、電気化学セルの製造方法を示す実施態様２００のフローチャート図である。
他の実施態様では、異なる順序、追加的な又はより少ないステップ、及び異なる名称又は専門用語を用いて同様の機能を実現してもよい。いくつかの実施態様では、さまざまな操作又は一連の操作を、他の操作と平行して又は同期若しくは非同期様式で実施することがある。ここで選択したステップは、簡易化した形式でいくつかの主要な操作を説明するために選択したものである。
実施態様２００は、電気化学的セルの組み立てに関して簡易化した方法を説明する。実施態様２００は、シングルセルの作成方法を説明するが、同様のコンセプトとステップを拡大して、多数のセルを有する電機化学装置を含有するようにしてもよい。
ブロック２０２でこの電極を製造する。多くの実施態様では、アルミニウム、銅、又は他の金属フィルム上で電極を製造することがあり、この金属フィルムは、セル用の電流コレクタである。
ブロック２０４でサイジングを電極に塗布し、ブロック２０６で硬化させる。セパレータを電極に接着させるのに用いる接着剤とこのサイジングは、同一又は同様の剤形でもよい。
ブロック２０８でこの接着剤を電極に塗布し、ブロック２１０でこの電極をセパレータに接着させる。この接着剤を、ブロック２１２で硬化させ、ブロック２１４でパッケージ又は容器に配置させ、及びブロック２１６で電解質で満す。この組立品は、ブロック２１８で真空を適用して、いかなる空気も除去し、電解質をセパレータ全体に充満させる。
多くの異なる方法で、この接着操作を行うことができる。いくつかのケースでは、電極に接着剤を塗布し、次いで電極にセパレータを結合することがある。スプレー法、ディッピング法、注入法、ワイピング法、又はその他の方法により、この接着剤を塗布してもよい。
いくつかの実施態様では、電極の全表面、又は少なくとも電極の表面の大部分を塗るのに、この接着剤を適用することがある。他の実施態様では、電極にこの接着剤を選択的に塗布することがある。
例えば、電極の表面積の５０％又はそれ未満を覆う一連の点又は領域に、この接着剤を塗布してもよい。いくつかのケースで、電極の接着面積の２５％、２０％、１５％、１０％、５％、２％、又は１％未満に、この接着剤を塗布することがある。
いくつかの実施態様では、セパレータにこの接着剤を塗布することがある。この接着剤をスプレーするか、若しくはこのセパレータの接着表面に塗布してもよい。いくつかのケースでは、この接着剤でこのセパレータを浸水させ又は完全に浸潤させる場合がある。接着剤をセパレータに塗布するときは、接着剤をセパレータに選択的に塗布したり、このセパレータの一定の割合の表面積を覆わせる場合がある。
加熱、真空、又はその他のプロセスによってこの接着剤を硬化させてもよい。いくつかのケースでは、電極とセパレータスタックを形成した後に、追加的に接着剤を塗布することによって、接着剤を再活性させることがある。
電気化学セル用のパッケージは適用によって異なることがある。いくつかの実施態様では、パッケージは、真空が適用される柔軟性のあるポーチであることがある。その他の実施態様は、円筒状、矩形、又はその他の形状を含むさまざまな形状の金属缶を使用することがある。いくつかの実施態様では、このパッケージは、機械的圧力を電気化学セルに適用し、電極及びセパレータの層を圧縮することがある。
図３は、電極及びセパレータのサブアセンブリの簡易化した組立のプロセスを示す実施態様３００の概略図である。
実施態様３００は、電極のサブアセンブリを製造するコンベヤ３０２を説明する。実施態様３００は、電極のサブアセンブリを連続的に製造する単純な生産ラインの略図である。
組立プロセスの第一段階では、電極３０４をコンベヤ３０２上に配置してもよい。電流コレクタタブ３０６として露出された電流コレクタとともにこの電極を作る場合ある。電極３０４の残りの表面は、電気化学セルの陽極又は陰極に対応する活性電極材料を含んでもよい。
多くの実施態様では、この電極及びセパレータは、電気化学セルを作る層状のシート製品である場合がある。任意のセルの部品は、その他の部品と接着又は接触する表面を有することがある。、メカニズムを処理するシートを用いてこのシート製品を処理してもよく、このシート製品は、筒状製品又は材料の個々のシートでもよい。
いくつかの実施態様では、層の多くの繰り返しスタックを用いてこのシート製品を層状にし、単一装置内で複合セルを作る。筒状に巻き、平滑マンドレルに巻いたり、若しくは折りたたんだり又は巻いたりなどして、この層をその後に形成することがある。別の実施態様では、この層を堆積させ、組み立てて、及び平面構造内で使用することがある。
接着スプレー３０８は、容器３１０から接着剤を調合して、接着剤を塗布した電極３１２を形成する。いくつかのケースでは、接着スプレー３０８は、電極の活性部分に接着剤を塗布するが、この電極の電流コレクタタブ上には接着剤を塗布しない場合がある。
接着スプレー３０８は、これによって電極の全表面を接着剤でコーティングする方法を説明する。他の方法は、ディッピング法、注入法、調整法、及びその他を含むことがある。
いくつかの実施態様では、電極の全表面を覆わない方法でこの接着剤を塗布する。例えば、利用可能な電極の接着表面積の５０％又はそれ未満に接着剤を塗布するような塗布のパターンを用いる。
さまざまなメカニズムを用いて、選択的な方法で接着剤を塗布する。そのような方法は、スクリーン印刷、スプレー法を用いた選択的塗布、又はその他の方法を含む。
接着剤を電極に塗布した後、微多孔セパレータ供給メカニズム３１４が、シート状の微多孔セパレータを供給することがある。このセパレータは、ローラー３１６と３１８間を通過し、電極にセパレータを適用して電極３２０に接着したセパレータを作る。電極／セパレータのサブアセンブリ３２４を生産しながら、廃棄物３２２を除去するように、このセパレータを切断することがある。
陽極と陰極を交互にしながら、いくつかの電極のサブアセンブリ３２４を互いに堆積させて、電気化学セルを製造してもよい。電流コレクタタブを互いに結合し、電解質を添加し、及び電気化学装置を圧縮して使用してもよい。
以下に詳しく記載するいくつかの実験で、種々の接着剤の処方を評価した。一般的に、非溶剤が溶剤よりも高い表面エネルギーを有する場合に、非溶剤と結合した弱溶剤が、好ましい結果を得た。いくつかの実施態様では、この非溶媒は二つの液体から形成されることがあり、そのうちの一つは、高い表面エネルギーの液体であり、もう一つは、表面エネルギーがより低い液体である。
いくつかの実験では、最大６重量％のポリマーを接着剤に添加した。いくつかの実施態様は、最低０重量％及び１重量％、２重量％、４重量％、８重量％、又は１０重量％以下のポリマーを含むことがある。
表ＡとＢはそれぞれ、接着剤を生産するさまざまな溶媒と非溶媒について説明する。表ＡとＢは、既知の液体に関する沸点と表面エネルギーパラメータを含む。
Figure 2012527738
以下の実施例は、電極に接着するＰＶＤＦセパレータのさまざまな構造の検査結果である。
二つのＰＶＤＦホモポリマーとＰＶＤＦ−ＨＦＰコポリマーを混合してセパレータフィルムを作った。イソプロパノールの浸透と密度により測定したところ、この膜は８０％の多孔質であった。
３部（重量部）のアセトンと１部のイソプロパノールを用いてセパレータ処理溶液を作った。セパレータ膜をこの処理溶液で濡らし、次いでシングルセルのリチウムイオンバッテリを作成するために市販の陽極と陰極間に配置した。クランプで固定せずにこの組立品を組み立て、この組み立て品から溶媒を蒸発させた。
特にこのタイプのセパレータの属性である、真空を用いずに、部品を簡単に濡らしてシステムから空気を取り除いた、１Ｍ、ＬｉＰＦ６、ＥＣ／ＥＭＣ電解質でこのセルを満たした。
このセルは、１１．９ｍＡｈの放電容量と１２Ｃの１．６ｍＡｈ定格容量を有する。
アセトン８２．７５％、イソプロパノール１２．５％、水１．７５％、及び三つのＰＶＤＦポリマーとコポリマー混合物３％：からなる４０℃の処理溶液でセパレートフィルムを処理すること以外は、実施例１の手順を繰り返した。
この処理をしたセパレータと二つの市販の電極でシングルセルバッテリを作った。セルを４０℃で真空乾燥させ、この部品を傷付けずに多孔質のセパレータに互いにしっかりと接着させた。その電気性能は、同じセパレータ及び電極を用いて固定され、接着されないセルの電気性能と遜色なく、市販のセパレータよりはるかに優れたＣ比率であった。
実施例１の多くのセパレータフィルムのうちの三つのサンプルを、９０．５％のアセトン、３．５％の水、及び６％のＰＶＤＦポリマー若しくはコポリマー１重量部に対して３重量部の３：１のアセトン：イソプロパノール、２５℃で処理した。
これらのセパレータ及び二つの市販の電極の各々から三つのシングルセルバッテリを作った。このセルを２５℃で真空乾燥させた。この部品を傷付けずに多孔質のセパレータに互いにしっかりと接着させた。
三つのセル各々の電気性能は、同じセパレータ及び電極を用いて固定され、接着されないセルの電気性能と遜色なかった。
シングルセルバッテリの組み立てに、実施例１の多くのセパレータフィルムを用いた。この実施例では、アセトン、イソプロパノール、水、及びＰＶＤＦ混合物からなる「処理溶液」でこの電極を処理した。電極の表面を濡らす間、室温でこのセパレータをこの電極と接触させた。次いで真空乾燥によって２５℃でこの構造を乾燥させた。
このセルの電気特性は、素晴らしく、同じ部品で作られた固定セルとほとんど同じくらいに優れている。
シングルセルバッテリの組み立てに実施例１の多くのセパレートフィルムを使用した。例えば、アセトン、イソプロパノール、水、及びＰＶＤＦ混合物からなる「処理溶液」でこの電極を軽くコーティングした。
この処理により乾燥させ、次いで２５℃で真空乾燥させてこの電極を組み立てた。
このセルの性能特性は優れていた。
この実施例のすべてにおいて、ポリオレフィン・プラスティックで作ったセパレータとは対照的に、このタイプのセパレータの特定の属性である、真空を用いずに、簡単に部品を濡らしてシステムから空気を取り除いた、１Ｍ、ＬｉＰＦ６、ＥＣ／ＥＭＣ電解質でこのセルを満たした。
[比較実施例Ａ]
アセトンのさまざまな溶液と７０％のイソプロパール及び３０％の水の混合物を調製して、多孔性ＰＶＤＦセパレータの処理した。このセパレータを濡らして、次いで互いに接触するように配置して、以下の結果を得た：
重量％ アセトン／７０％イソプロパノール 効果
１００／０ ポリマーの完全溶解
９８／２ 優れた粘着接合
９６．２／３．８ 優れた粘着接合
９４．３／５．７ 優れた粘着接合
９２．６／７．４ わずかな粘着接合
８８．９／１１．１ 接着なし
この試験は、溶媒／非溶媒の制限範囲が、ＰＶＤＦの溶媒活性化にふさわしく、接着接合を達成させることを示した。
[比較実施例Ｂ]
１００％のイソプロパノールを含有するさまざまなアセトン溶液を調製して、多孔質ＰＶＤＦセパレータを処理した。このセパレータを濡らして、その後互いに接触するように配置して、以下の結果を得た：
重量パーセント アセトン／イソプロパノール 効果
９７．６／２．４ ポリマーの完全溶解
９３．５／６．５ わずかな粘着接合
８５．１／１４．９ 非常にわずかな粘着接合
８１．６／１８．４ 接着なし
［比較実施例Ｃ］
水を含有する様々なアセトン溶液を調製して、多孔質ＰＶＤＦセパレータを処理した。このセパレータを濡らし、その後互いに接触するように配置して、以下の結果を得た：
重量パーセント アセトン／水 効果
９７．６／２．４ わずかな粘着接合
９５．２／４．８ 優れた粘着接合
９０．９／９．１ 接着なし
［比較実施例Ｄ］
炭酸ジメチルとメタノールのさまざまな溶液を調製して、多孔質ＰＶＤＦセパレータを処理した。このセパレータを濡らし、その後互いに接触するように配置して、以下の結果を得た：
重量パーセント ＤＭＣ／メタノール 効果
９７．６／２．４ 非常に優れた粘着接合
８８．９／１１／１ 優れた粘着接合
８０．０／２０．０ 優れた粘着接合
炭酸ジメチルは、一般的にリチウムイオンバッテリで電解質として用いる溶媒の一つである。このバッテリに残存する炭酸ジメチルの少量の残存物は、耐え得るが、このメタノールの混合物は、すぐに蒸発することが知られている。
例示や説明する目的で、サブジェクトマターの上の説明を提示する。開示した明確な形式にサブジェクトマターを徹底又は制限することを意図するものではなく、上記教示を考慮するとその他の変更や変形が可能である場合がある。この実施態様を選択及び記載して、本発明の本質と実用化を最も良く説明することによって、他の当業者がさまざまな実施態様とさまざまな変更において、予定された特定な使用に適するよう最も良く利用することができる。添付の特許請求の範囲は、先行技術によって制限される場合を除き、他の代替的な実施態様を含むように解釈されることを意図している。

Claims (20)

  1. 電気化学セル用の第一電極を受け取るステップと；
    ＰＶＤＦを含む微多孔フィルムを受け取るステップと；
    接着剤を用いて前記微多孔セパレータを前記第一電極に接着させて、第一サブアセンブリを形成するステップであって；前記接着剤が：
    前記微多孔セパレータのＰＶＤＦを溶解させることができる溶媒と；
    前記溶媒の表面エネルギーより低い表面エネルギーを有する非溶媒と；を含むステップと、
    前記第一サブアセンブリを第二電極に組み入れて、前記電気化学セルを形成させるステップと；
    を具えることを特徴とする方法。
  2. 請求項１に記載の方法において、前記接着剤が、更にＰＶＤＦを含むことを特徴とする方法。
  3. 請求項２に記載の方法において、前記接着剤が、更にアセトンを含むことを特徴とする方法。
  4. 請求項１に記載の方法において、前記接着剤が、スプレーにより塗布されることを特徴とする方法。
  5. 請求項４に記載の方法において、前記スプレーが、前記電極に塗布されることを特徴とする方法。
  6. 請求項１に記載の方法において、前記接着剤は、前記第一電極と前記微多孔フィルム間の界面領域に不連続な様式でに塗布されることを特徴とする方法。
  7. 請求項６に記載の方法において、前記不連続な様式が、ドットパターンを含むことを特徴とする方法。
  8. 請求項６に記載の方法において、前記不連続な様式が、前記界面面積の５０％未満を覆うことを特徴とする方法。
  9. 請求項８に記載の方法において、前記不連続な様式が、前記界面表面積の２％未満を覆うことを特徴とする方法。
  10. 前記電気化学セルに液体電解質を添加するステップを更に具えることを特徴とする請求項１に記載の方法。
  11. 請求項１０に記載の方法において、前記液体電解質が、前記非溶媒を含むことを特徴とする方法。
  12. 真空を前記電気化学セルに適用するステップを更に含むことを特徴とする請求項１に記載の方法。
  13. 前記接着させるステップの前に：
    前記第一電極に前記接着剤を塗布するステップと；
    前記接着剤を乾燥させるステップと；
    を更に具えることを特徴とする請求項１に記載の方法。
  14. 請求項１に記載の方法において、前記第一サブアセンブリは、前記接着剤を用いて、前記第二電極に組み込まれることを特徴とする方法。
  15. 請求項１４に記載の方法において、前記第一サブアセンブリは、当該第一サブアセンブリを形成するのに用いる前記接着剤を乾燥させる前に、前記第二電極に組み込まれることを特徴とする方法。
  16. 第一電極と；
    ＰＶＤＦから製造され、接着剤を用いて前記第一電極に接着接合した微多孔膜であって、前記接着剤が、
    前記微多孔セパレータのＰＶＤＦを溶解させることができる溶媒と；
    前記溶媒の表面エネルギーより低い表面エネルギーを有する非溶媒と；を含む微多孔膜と、
    第二電極と；
    を具えることを特徴とする電気化学セル。
  17. 請求項１６記載の電気化学セルにおいて、前記第二電極は、前記接着剤を用いて、前記微多孔膜に接着接合されることを特徴とするセル。
  18. 微多孔ＰＶＤＦ膜を接着させる接着剤であって、前記接着剤が：
    第一表面エネルギーを有する溶媒中で溶解したＰＶＤＦポリマーと；
    前記第一表面エネルギーより低い第二表面エネルギーを有する第一液体非溶媒を含む非溶媒と；
    を含むことを特徴とする接着剤。
  19. 請求項１８に記載の接着剤において、第一溶媒がアセトンであることを特徴とする接着剤。
  20. ８２％より高い重量パーセントのアセトンと、少なくとも６０％のイソプロパノールアルコールの混合物を含む第二液体とを有する液体成分と；
    少なくとも２％のＰＶＤＦを含むポリマー成分と；
    を更に含むことを特徴とする請求項１９に記載の接着剤。
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