JP2012195192A - リチウムイオン二次電池集電体用圧延銅箔 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】リチウムイオン二次電池集電体用圧延銅箔は、Cuを主成分とし、Cr、Zr、Sn、Mg、Ag、Fe、Co、Ni、Zn、Ti、Si、B、Bi、Sb、及びMnからなる元素群の中から選択される1種以上の添加元素と不可避不純物とを含有する銅合金組成を有しており、X線回折2θ/θ測定によって得られる銅結晶の{220}Cu方向の回折ピーク強度I{220}と{200}Cu方向の回折ピーク強度I{200}との比が、I{220}/I{200}>2である。
【選択図】なし
Description
この実施の形態における圧延銅箔は、リチウムイオン二次電池集電体用の材料として好適に用いられる。この圧延銅箔は、Cu(銅)を母相として、Cr(クロム)、Zr(ジルコニウム)、Sn(スズ)、Mg(マグネシウム)、Ag(銀)、Fe(鉄)、Co(コバルト)、Ni(ニッケル)、Zn(亜鉛)、Ti(チタン)、Si(ケイ素)、B(ホウ素)、Bi(ビスマス)、Sb(アンチモン)、及びMn(マンガン)からなる元素群の中から選択される1種以上の添加元素を含有し、残部が不可避的不純物からなる構成を基本組成成分としている。Cuとしては、タフピッチ銅や無酸素銅を用いることができる。
Cr、Zr、Sn、Mg、Ag、Fe、Co、Ni、Zn、Ti、Si、B、Bi、Sb、及びMnからなる元素群の中から選択される1種以上の添加元素の総量は0.5重量%以下であることが好適である。この添加元素の総量を0.5重量%よりも多く添加しても、それ以上耐熱性を向上させる効果がない。
これらの添加元素のうち、Cr、Zr、Sn、Ag、Ti、及びSbの含有量を0.02重量%以上に設定することが望ましい。これらの添加元素の含有量が0.02重量%よりも少なくなると、十分な耐熱性が得られなくなる。
図1を参照すると、図1には、この実施の形態に係る圧延銅箔を製造するための典型的な製造工程が示されている。この圧延銅箔を製造する工程は、溶製工程、熱間圧延工程、冷間圧延工程、中間焼鈍工程、生地焼鈍工程、最終冷間圧延工程(仕上げ圧延工程)、及び負極板製造工程の一連の工程(ステップ100〜106、以下、ステップを「S」と称する。)を有する。これらの工程で順番に処理を行うことで初期の目的とする圧延銅箔が効果的に得られる。
この溶製工程では、Cuと、0.5重量%以下のCr、Zr、Sn、Mg、Ag、Fe、Co、Ni、Zn、Ti、Si、B、Bi、Sb、及びMnからなる元素群の中から選択される1種以上の添加元素とを溶解炉を用いて溶製し、銅合金素材となるインゴット(鋳塊)を製造する(図1のS100)。
この熱間圧延工程においては、インゴットを所定の温度で熱間圧延を施して板材を形成する(図1のS101)。
この冷間圧延工程、及び中間焼鈍工程においては、熱間圧延後の板材に、冷間圧延と、冷間圧延による加工硬化を緩和する中間焼鈍とを適宜繰り返し行う(図1のS102〜S104)。これにより、「生地」と呼ばれる銅条を製造する。この生地焼鈍工程においては、生地焼鈍工程以前の加工ひずみが充分に緩和されることが望ましい。
この最終冷間圧延工程では、焼鈍した生地に対して仕上げ圧延工程を施す(図1のS105)。これにより、所定厚さの圧延銅箔(仕上げ銅箔)が製造される。総加工度としては85%以上95%未満とすることが好ましい。これにより、従来の高加工度圧延銅箔に対して圧延工程の総パス数を低減できる。これに加えて、過度の加工硬化による圧延加工制御の困難性を回避できるとともに、製造設備への負荷低減と製造の低コスト化とに寄与できる。圧延銅箔における高い樹脂密着性と低コスト化とを両立することができる。
最終冷間圧延工程後の圧延銅箔は、電着粒のめっき等の粗化処理を施すことなく、次の負極板の製造を行う。この負極板製造工程においては、例えば負極活物質塗布後の乾燥工程やリチウムイオン二次電池組み込み後の乾燥工程において、100〜200℃の熱処理が行われる(図1のS106)。
圧延銅箔における圧延面の結晶粒の方位・配向状態によって、銅箔表面で見られる原子配列の状態が異なり、銅箔表面の原子間距離が変化する。{220}Cu面では、図3に示すように、ある方向とそれに垂直な方向に対して最近接間の距離で原子が配列することになる。一方、{200}Cu面では、図4に示すように、ある方向に対しては最近接間の距離、それに垂直な方向に対しては次近接間の距離で原子が配列することになる。
無酸素銅を母材にして、下記の表1に示す合金成分の銅合金を溶製し、インゴットに鋳造した。このインゴットに熱間圧延を施した板材に対して、冷間圧延、及び生地焼鈍を順に施した後、85%以上95%未満の高加工度で最終冷間圧延を施した。これにより、厚さ10μmの圧延銅箔である実施例1〜15、及び比較例1〜4を得た。
圧延銅箔の圧延面に対するX線回折2θ/θ測定には、X線回折装置(Rigaku製、型式Ultima IV)を用いた。その測定結果を下記の表1にまとめて示す。
図5にピール試験片の作製手順の一例を模式的に示す。バインダ膜3を塗布した銅箔(バインダ塗布銅箔)4を幅12.5mm×長さ80mmの短冊矩形状に切り、補強板5に短冊状のバインダ塗布銅箔4を接着した。強粘着力テープ6をバインダ塗布銅箔4の短冊の長さの半分に貼り付ける。強粘着力テープ6を引っ張ることで、バインダ塗布銅箔4からバインダ膜3の一部を引き剥がし、ピール試験片を得た。そして、引き剥がした部分のバインダ膜3を強粘着力テープ6と一緒にピール試験機のチャックに掴み、垂直方向に引き上げるときの速度を5mm/分としてピール強度を測定した。その測定結果を下記の表1にまとめて示す。
実施例1〜15の圧延銅箔、及び比較例1〜4の圧延銅箔を試験片として、100個ずつ作製した。各試験片を100個ずつ使用して、JIS H 8602に準拠して、カッターでバインダ塗布銅箔4のバインダ膜3に25個(1mm角)のマス目を作り、そのバインダ膜3にセロハンテープを貼着して密着させた後、バインダ膜3を剥がし、剥がれなかった碁盤目の個数により接着性を評価した。ここでは、1マスも剥離しなかったものを○印とし、1〜5マスだけ剥離したものを△印とし、6マス以上剥離したものを×印として評価した。その評価結果を下記の表1にまとめて示す。
以上の説明からも明らかなように、本発明のリチウムイオン二次電池集電体用圧延銅箔の代表的な構成例を上記実施の形態、実施例、及び図示例を挙げて説明したが、上記実施の形態、実施例、及び図示例は特許請求の範囲に係る発明を限定するものではない。上記実施の形態、実施例、及び図示例の中で説明した特徴の組合せの全てが本発明の課題を解決するための手段に必須であるとは限らない点に留意すべきであり、本発明の技術思想の範囲内において種々の構成が可能であることは勿論である。
Claims (4)
- Cuを主成分とし、Cr、Zr、Sn、Mg、Ag、Fe、Co、Ni、Zn、Ti、Si、B、Bi、Sb、及びMnからなる元素群の中から選択される1種以上の添加元素と不可避不純物とを含有する銅合金組成を有し、
X線回折2θ/θ測定によって得られる銅結晶の{220}Cu方向の回折ピーク強度I{220}と{200}Cu方向の回折ピーク強度I{200}との比がI{220}/I{200}>2であることを特徴とするリチウムイオン二次電池集電体用圧延銅箔。 - 200℃以下の温度で1分〜20時間加熱した後に、X線回折2θ/θ測定によって得られる銅結晶の{220}Cu方向の回折ピーク強度I{220}と{200}Cu方向の回折ピーク強度I{200}との比がI{220}/I{200}>2であることを特徴とする請求項1記載のリチウムイオン二次電池集電体用圧延銅箔。
- 前記添加元素の総量が0.5重量%以下であることを特徴とする請求項1又は2記載のリチウムイオン二次電池集電体用圧延銅箔。
- 20μm以下の厚さを有することを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池集電体用圧延銅箔。
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