JP2012084332A - リチウムイオン二次電池の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】下記の(1)及び(2)の少なくともいずれかの条件を満たすリチウムイオン二次電池の製造方法である。(1)電池列拘束工程では、電極体110の平坦外面(第1平坦外面110b及び第2平坦外面110c)にかかる圧力が650〜8150kPaの範囲内の値となるように、電池列200を押圧治具30,40で挟んで拘束状態にする。(2)第2自己放電工程では、電池列200の放置を開始するときの電池電圧値である放置開始電圧値を、3.4〜3.8Vの範囲内の値とする。
【選択図】図6
Description
特許文献1には、ジフルオロリン酸塩を含有する電解液を用いたリチウムイオン二次電池が提案されている。ジフルオロリン酸塩を含有する電解液を用いることで、低温放電特性(低温出力特性)などが良好になることが記載されている。
第2自己放電工程では、電池列をなす各々の電池について、放置前後の電池電圧値を測定し、放置前後の電池電圧差に基づいて、各々の電池に内部短絡が生じているか否かを判断する。内部短絡が生じている電池では、内部短絡が生じていない電池(正常な電池)に比べて、放置による自己放電量が大きくなるので、電池電圧値が小さくなり、放置前後の電池電圧差も大きくなると考えられる。従って、放置前後の電池電圧差に基づいて、電池に内部短絡が生じているか否かを判断することが可能となる。
(1)上記電池列拘束工程では、上記電池列をなす各々の上記電池について、上記電極体の上記一対の平坦外面にかかる圧力が650〜8150kPaの範囲内の値となるように、上記電池列を上記押圧治具で挟んで拘束状態にする。
(2)上記第2自己放電工程では、上記電池列の放置を開始するときの電池電圧値である放置開始電圧値を、3.4〜3.8Vの範囲内の値とする。
具体的には、電池列拘束工程では、電池列をなす各々の電池について、電極体の一対の平坦外面にかかる圧力が650〜8150kPaの範囲内の値となるように、電池列を押圧治具で挟んで拘束状態にする。これにより、第2自己放電工程では、各々の電池について電極体の一対の平坦外面にかかる圧力を650〜8150kPaの範囲内の値とした状態で、電池列を放置して、電池列をなす各々の電池を自己放電させることになる。
調査の結果、電池列拘束工程において、電極体の一対の平坦外面にかかる圧力が650〜8150kPaの範囲内の値となるように、電池列を押圧治具で挟んで拘束状態にすることで、第2自己放電工程における放置開始後の電池電圧上昇期間を短縮することがき、且つ、電池の内部抵抗も小さくすることができる。
なお、電極体の平坦外面にかかる圧力が均一でない場合は、平坦外面にかかる圧力は、一対の平坦外面にかかる圧力の平均値とする。
以上より、第2自己放電工程における放置開始電圧値は、3.4〜3.8Vの範囲内の値とするのが好ましい。
リチウムイオン二次電池100は、図1に示すように、電極体110と、これを収容する電池ケース180とを備える。電極体110は、正極板130、負極板120、及びセパレータ150を備えている。セパレータ150は、ポリエチレンからなり、正極板130と負極板120との間に介在して、これらを離間させている。このセパレータ150には、リチウムイオンを有する電解液160を含浸させている。
また、正極集電板138をなすアルミニウム箔の両面には、炭素層139が設けられている。炭素層139は、アセチレンブラックとポリフッ化ビニリデンとを重量比3:7の割合で含んでいる。
まず、ステップS1(組み付け工程)において、電池ケース180内に電極体110と電解液160と収容した電池を作製する。具体的には、まず、正極活物質137とアセチレンブラックとPEO(ポリエチレンオキサイド)とCMC(カルボキシメチルセルロース)とを、重量比88:10:1:1の割合で混合し、これに水(溶媒)を混合して、正極スラリを作製した。次いで、この正極スラリを、アルミニウム箔からなる正極集電板138(表面に炭素層139を備えている)の表面に塗布し、乾燥させた後、プレス加工を施した。これにより、正極板130を得た。
なお、炭素層139の厚みは、1〜5μmとするのが好ましい。
なお、金属酸化物絶縁層129の厚みは、2〜8μmとするのが好ましい。
また、電解液160中のジフルオロリン酸塩の濃度は、0.01〜0.076mol/Lの範囲内とするのが好ましい。なお、本実施形態では、ジフルオロリン酸塩として、LiPF2O2を用いている。
また、ステップS6(容量測定工程)でも、リチウムイオン二次電池100は、押圧治具30,40で拘束した状態(図7に示す状態)のままである。
また、SOCは、State Of Charge(充電状態、充電率)の略である。
本実施例1では、次のようにして、リチウムイオン二次電池100を製造する。
まず、ステップS1(組み付け工程)において、前述のようにして、電池ケース180内に電極体110と電解液160と収容した電池を作製する。
また、正極活物質137として、Xの値が1.08であるLiXMO2 を用いる。すなわち、正極活物質137として、Li1.08MO2 を用いている。詳細には、正極活物質137として、Li1.08Ni0.8Co0.15Al0.05O2 を用いる。このように、本実施例1では、Li1.08MO2 の「M」が、主成分であるNiの他にCoとAlを含むものを、正極活物質137として用いる。
なお、本実施例1では、ステップS4(エージング工程)において、リチウムイオン二次電池100を、50℃の環境温度下で15時間安置して、エージングを行う。
また、ステップS6(容量測定工程)では、リチウムイオン二次電池100を放電させて、電池電圧値が4.0V(SOC90%)から3.55V(SOC30%)にまで低下する間の放電電気量Q1(電池容量の一部)を測定する。放電電気量Q1が許容範囲から外れている電池は、不良品として取り除かれる(例えば、廃棄される)。
従って、本実施例1では、第2自己放電工程(ステップS10)における放置開始電圧値は、3.6Vとなる。
但し、本実施例1の電池(上述のようにして組み付け工程において作製した電池)は、後述するように、その電池電圧値が、電池列200の放置を開始してから2日間近く(最大で2日間)上昇することがわかっている。このため、本実施例1のステップS10(第2自己放電工程)では、電池列200の放置を開始してから2日後に、各々のリチウムイオン二次電池100の電池電圧値V20を測定し、その後、規定期間、電池列200を放置して、規定期間経過した時に、各々のリチウムイオン二次電池100の電池電圧値V21を測定する。
ここで、実施例1のステップS10(第2自己放電工程)における各条件を決定するために行った放置試験の結果を、図9に示す。具体的には、実施例1の条件で、ステップS1〜S9までの処理を行い、内部短絡が生じている電池100と内部短絡が生じていない電池100とを複数用意した。その後、ステップS10(第2自己放電工程)と同一条件で、内部短絡が生じている電池100と生じていない電池100とを含む電池列200を、11日間放置し、放置期間中、各々の電池100の電池電圧値を測定した。図9には、これらの測定結果のうち、2つの電池100(内部短絡が生じている電池100と内部短絡が生じていない電池100)の測定結果を、放置開始時点の電池電圧値を基準にして、その変化量を示している。
さらに、電圧上昇期間(2日間)が経過した後、内部短絡が生じている電池100は、内部短絡が生じていない電池100に比べて、電池電圧値が大きく低下してゆくことがわかる。そして、電圧上昇期間(2日間)の経過後、さらに3日間放置することで、内部短絡が生じている電池100と内部短絡が生じていない電池100とでは、電圧上昇期間(2日間)経過時からの電池電圧変化量に、大きな差が生じることがわかる。
次に、電池列拘束工程(ステップS9)において、電極体110の平坦外面(第1平坦外面110b及び第2平坦外面110c)にかかる圧力の値について、好ましい範囲を調査した。
詳細には、電極体110の平坦外面(第1平坦外面110b及び第2平坦外面110c)にかかる圧力値(平均値)を650kPa以上とすることで、第2自己放電工程における放置開始後の電池電圧上昇期間を2.5日以内にすることができる。
詳細には、電極体110の平坦外面にかかる圧力値(平均値)を8150kPaより大きくすると、電池の内部抵抗が急激に大きくなる。
次に、第2自己放電工程(ステップS10)において、拘束状態とした電池列200の放置を開始するときの電池100の電圧値である放置開始電圧値について、好ましい範囲を調査した。
ここで、本実施形態の内部抵抗測定工程では、25℃の温度環境下において電池100のIV抵抗値を測定し、予め求めておいた換算式を用いて、25℃の温度環境下において測定したIV抵抗値から、−30℃の温度環境下におけるIV抵抗値を算出する。
以上より、第2自己放電工程における放置開始電圧値は、3.4〜3.8Vの範囲内の値とするのが好ましいといえる。
具体的には、前述の10種類の電池100と同様に、電池の内部抵抗(IV抵抗)の測定を開始するときの電池電圧値を、3.3V〜3.85Vの範囲内で異ならせて、電池100について、25℃(電池温度)におけるIV抵抗値と−30℃(電池温度)におけるIV抵抗値とを測定する。詳細には、電池100を30個用意し、これらの電池100について、各々の抵抗測定開始電圧値に調整した後、ステップS7(内部抵抗測定工程)と同様に、25℃(電池温度)におけるIV抵抗値を測定し、さらに、−30℃(電池温度)におけるIV抵抗値も測定する。
まず、実施例1の製造方法により製造した電池100を用意し、この電池100の温度を25℃にした状態で、電池電圧値を所定値(例えば、3.52V)に調整する。その後、電池の温度を20℃に変更し、20℃における電池電圧値を測定して、25℃における電池電圧値からの電池電圧値の変化量を算出する。これと同様に、電池温度を、15℃、10℃、30℃、35℃と変更して、それぞれの電池温度における電池電圧値を測定し、それぞれの電池温度について、25℃における電池電圧値からの変化量(mV)を算出する。
一方、25℃における電池電圧値を3.6Vより高い値とした場合、電池温度を10℃〜35℃の範囲で変更すると、電池電圧値の変化量は大きくなる。詳細には、電池電圧変化量は、最大で−2.5mV程度になった。
例えば、実施形態では、ステップS2(電池拘束工程)及びステップS8(拘束解除工程)を設けたが、これらの工程を設けることなく、リチウムイオン二次電池を製造するようにしても良い。すなわち、組み付け工程(ステップS1)において作製されたリチウムイオン二次電池100を押圧治具30,40で挟んで拘束状態にすることなく、ステップS3〜S7の処理を行うようにしても良い。
100 リチウムイオン二次電池(電池)
110 電極体
110b 第1平坦外面
110c 第2平坦外面
120 負極板
121 負極活物質層
122 対向部
127 負極活物質
128 負極集電板
130 正極板
131 正極活物質層
137 正極活物質
138 正極集電板
150 セパレータ
160 電解液
180 電池ケース
200 電池列
Claims (4)
- 互いに背向する一対の平坦外面を有する電極体と、ジフルオロリン酸塩を含有する電解液とを、電池ケース内に収容した電池を作製する組み付け工程と、
上記組み付け工程を終えた上記電池を初期充電する初期充電工程と、
上記初期充電工程を終えた上記電池を、所定の温度で一定時間安置してエージングするエージング工程と、
上記エージング工程を終えた上記電池を、所定期間放置することにより自己放電させる第1自己放電工程と、
上記自己放電工程を終えた上記電池の電池容量の一部または全部を測定する容量測定工程と、
上記容量測定工程を終えた上記電池の内部抵抗を測定する内部抵抗測定工程と、
上記内部抵抗測定工程を終えた上記電池を複数用意し、これらの電池を一列または複数列に列置して1または複数列の電池列にすると共に、上記電池列を、その両端側から押圧治具で挟んで拘束状態にすることで、上記電池列をなす各々の上記電池について、上記電極体の上記一対の平坦外面が押圧された状態にする電池列拘束工程と、
上記拘束状態の上記電池列を放置することにより、上記電池列をなす各々の上記電池を自己放電させる第2自己放電工程と、を備える
リチウムイオン二次電池の製造方法であって、
上記第2自己放電工程は、
上記電池列の放置を開始してから上記電池電圧値が上昇する場合は、上記電池電圧値の上昇期間が経過した後から規定期間、上記拘束状態の上記電池列を放置して、または、
上記電池列の放置を開始してから上記電池電圧値が上昇することなく低下する場合は、上記電池列の放置を開始してから上記規定期間、上記拘束状態の上記電池列を放置して、
上記電池列をなす上記電池を自己放電させる工程であり、
当該製造方法は、下記の(1)及び(2)の少なくともいずれかの条件を満たす
リチウムイオン二次電池の製造方法。
(1)上記電池列拘束工程では、上記電池列をなす各々の上記電池について、上記電極体の上記一対の平坦外面にかかる圧力が650〜8150kPaの範囲内の値となるように、上記電池列を上記押圧治具で挟んで拘束状態にする。
(2)上記第2自己放電工程では、上記電池列の放置を開始するときの電池電圧値である放置開始電圧値を、3.4〜3.8Vの範囲内の値とする。 - 請求項1に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法であって、
前記(2)の条件について、前記放置開始電圧値を3.52〜3.6Vの範囲内の値とする
リチウムイオン二次電池の製造方法。 - 請求項1または請求項2に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法であって、
前記(1)の条件について、前記電池列をなす各々の前記電池について、前記電極体の前記一対の平坦外面にかかる圧力が5700〜8150kPaの範囲内の値となるように、前記電池列を前記押圧治具で挟んで拘束状態にする
リチウムイオン二次電池の製造方法。 - 請求項1〜請求項3のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池の製造方法であって、
前記組み付け工程の後、前記初期充電工程の前に、上記組み付け工程を終えた前記電池を、押圧治具で挟んで拘束状態にする電池拘束工程を備え、
前記内部抵抗測定工程の後、前記電池列拘束工程の前に、上記電池拘束工程において行った上記電池の拘束を解除する拘束解除工程を備え、
前記初期充電工程、前記エージング工程、前記第1自己放電工程、前記容量測定工程、及び上記内部抵抗測定工程では、いずれも、前記電池は上記拘束状態である
リチウムイオン二次電池の製造方法。
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