JP2022154250A - 非水電解液二次電池および非水電解液二次電池の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
ここで開示される製造方法において製造される非水電解液二次電池の一例を、図1,2に示す。非水電解液二次電池100は、捲回電極体20、および図示されない非水電解液と、該捲回電極体、および該非水電解液を収容する電池ケース10と、を備えている。非水電解液二次電池100は、ここではリチウムイオン二次電池である。
以下、本発明に関する試験例を説明する。なお、以下に記載する試験例の内容は、本発明を限定することを意図したものではない。
正極活物質としてのリチウムニッケルコバルトマンガン系複合酸化物(NCM)と、バインダとしてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)と、導電材としてのアセチレンブラック(AB)とを、質量比がNCM:PVdF:AB=98:1:1となるように秤量し、N-メチル-2-ピロリドン(NMP)中で混合して、正極スラリーを調製した。この正極スラリーを、長尺な帯状の正極芯体(アルミニウム箔、厚み18μm)の両面に塗布し、乾燥させた。これを所定のサイズに切り取り、ロールプレスで圧延することにより、正極芯体の両面に正極活物質層を備えた正極板を得た。なお、正極活物質層の密度は3.4g/cm3であり、厚みは片面110μmであった。また、正極板の長手方向の長さは72mであり、幅方向の長さは242mmであった。
W:8mm;
L1:260mm;および、
H:82mm、
であった。なお、各符号は、図3に記載のとおりである。具体的には、Wは、捲回電極体20の厚みである。L1は、捲回電極体20の幅である。Hは、捲回電極体20の高さである。
-第1工程-
上記のとおり電池ケース内に非水電解液を注液した後、封口板の注液孔を開放した状態で(封止せずに)、25℃、窒素雰囲気、および1atmの環境下で、初期充電を行った。上記初期充電では、0.3Cの電流で、試験用二次電池組立体の規定容量に対してSOCが15%となるまで充電を行った。
試験用二次電池組立体を、封口板の注液孔を開放した状態で(封止せずに)、25℃、窒素雰囲気、および1atmの環境下で72時間放置した。
次いで、封口板の注液孔を封止部材により封止し、電池ケースを密閉した。そして、0.5Cの電流で、試験用二次電池組立体の規定容量に対してSOCが35%となるまで充電を行った。
次いで、試験用二次電池組立体を60℃の環境下に置いて、15時間放置した。このようにして、例1に係る試験用二次電池を用意した。
第2工程における放置時間を表1の該当欄に記載した期間としたこと以外は、例1と同様の手順で上記第1工程から上記第4工程の各工程を実施し、各例に係る試験用二次電池を用意した。
第1工程の後、試験用二次電池組立体の拘束を行った。具体的には、図8に示すような一対の拘束板で試験用二次電池組立体を厚み方向両側から拘束した。この時の拘束圧は、6kNであった。第2工程において、試験用二次電池組立体を表1の該当欄に記載した期間放置した。第2工程の後、試験用二次電池組立体の拘束を解除した。これら以外は、例1と同様の手順で上記第1工程から上記第4工程の各工程を実施し、各例に係る試験用二次電池を用意した。
上記第1工程の後、上記第2工程を実施しなかった。それ以外は、例1と同様の手順で上記第3工程および上記第4工程を実施し、本例に係る試験用二次電池を用意した。なお、表1の「第2工程」欄中に記載の「-」は、該工程の不実施を示している。
上記のように用意した例1~7に係る試験用二次電池を、0.5Cの電流で、該試験用二次電池の規定容量に対して充電深度が0%となるまで放電を行った。次いで、各例の試験用二次電池を解体して、負極板を洗浄液(ジメチルカーボネート(DMC)、100vol%)で洗浄し、乾燥させた。乾燥後の負極板について、目視で黒色化している箇所の有無を確認した。解体した負極板について、捲回の半周分を1T(ターン)とした。負極板の全35T中で、目視にて黒色領域の形成が認められたターン数を表1の「黒色領域(負極板の全35T中)」欄に示す。なお、表1の該当欄中、「-」は、黒色領域の形成が認められなかったことを示している。
上記のように黒色領域の有無を確認した負極板について、交流インピーダンス測定法を用いて極板表面の抵抗値を測定した。そして、得られたCole-Coleプロット(ナイキスト・プロット)に、等価回路をフィッティングさせることによって、抵抗値(Ω)を算出した。測定は、電気化学インピーダンス装置(Solartron Metrology社製、「Solartron 1250E)を用いた2端子法にて行った。まず、負極板における巻き始め端部領域(ここでは、負極板における巻き始め端部から該負極板の長手方向における他方の端部に所定の長さ向かった領域)をカットし、測定用試料として使用した。この測定試料を1cm×1cmの区画に分けて、上記測定装置を用いて各区画の抵抗値を算出した。このように得られた各区画の抵抗値の平均値を算出して平均極板抵抗Raveを得た。また、得られた各区画の抵抗値における最大値を最大極板抵抗Rmaxとした。そして、比(Rmax/Rave)を算出した。結果を表1の該当欄に示す。
上記第4工程後の試験用二次電池について、0.5Cの電流で電池電圧が3.0Vとなるまで放電を行った。次いで、0.5Cの電流で電池電圧が4.1Vとなるまで充電を行った。次いで、0.5Cの電流で電池電圧が3.0Vとなるまで放電を行った。この時の試験用二次電池の容量を初期容量として規定した。初期容量測定後の試験用二次電池について、0.3Cの電流で3.0V-4.1V間の充放電を500サイクル行った。当該500サイクル後の電池容量を取得し、この値を耐久後容量とした。そして、上記初期容量と上記耐久後容量を用いて、下記式(1):
容量維持率(%)=耐久後容量/初期容量×100 (1)
に基づいて、サイクル試験における容量維持率(%)を算出した。結果を表1の該当欄に示す。
上記第1実施形態では、図8に示すように、一対の拘束治具80を、電池ケース10(外装体12)の一対の大面積側壁12b(図1参照)の全体に対向するように配置している。しかし、少なくとも捲回電極体20の中央部201に所定の拘束圧が付与されていればよく、これが実現される限り、拘束治具の形状、寸法等は限定されない。図10に示すように、二次電池組立体101を、電池ケース10の奥行方向X(即ち、捲回電極体20の厚み方向(図3等参照))において、捲回電極体20の中央部201に所定の拘束圧を付与できるように、一対の拘束治具82で挟み込むとよい。このようにして、二次電池組立体101および一対の拘束治具82からなる拘束体280を構築する。
あるいは、他の例として、図11に示す拘束治具83を使用することもできる。図11に示すように、二次電池組立体101を、電池ケース10の奥行方向X(即ち、捲回電極体20の厚み方向(図3等参照))において、一対の拘束治具83で挟み込むとよい。このようにして、二次電池組立体101および一対の拘束治具83からなる拘束体380を構築する。
12 外装体
14 封口板(蓋体)
15 注液孔
16 封止部材
17 ガス排出弁
20 捲回電極体
22 正極板
23 正極タブ群
24 負極板
25 負極タブ群
26 セパレータ
30 正極端子
40 負極端子
50 正極集電体
60 負極集電体
70 電極体ホルダ
80、82、83 拘束治具
100 非水電解液二次電池
101 二次電池組立体
180、280、380 拘束体
Claims (6)
- 帯状の正極板および帯状の負極板が、帯状のセパレータを介在させつつ捲回された扁平形状の捲回電極体と、
非水電解液と、
前記捲回電極体および前記非水電解液を収容する電池ケースと、
を備える非水電解液二次電池の製造方法であって、
前記負極板は、負極芯体と、該負極芯体上に形成された負極活物質層とを有しており、
前記捲回電極体の捲回軸方向における前記負極活物質層の長さが少なくとも20cmであり、
以下の工程:
前記捲回電極体と前記非水電解液とを前記電池ケースに収容して二次電池組立体を構築する組立工程;
前記二次電池組立体に対して初期充電を行う第1工程;および、
前記第1工程の後に、前記捲回電極体の温度を50℃以下にして、この状態を少なくとも72時間維持する第2工程、
を有する、製造方法。 - 前記二次電池組立体が前記捲回電極体の厚み方向に拘束された状態で、前記第2工程を実施する、請求項1に記載の製造方法。
- 前記電池ケースは、開口および該開口に対向する底部を含む外装体と、前記開口を封口する封口板と、を備えており、
前記捲回電極体は、前記捲回軸が前記底部と平行になる向きで前記外装体内に配置されている、請求項1または2に記載の製造方法。 - 帯状の正極板および帯状の負極板が、帯状のセパレータを介在させつつ捲回された扁平形状の捲回電極体と、
非水電解液と、
前記捲回電極体および前記非水電解液を収容する電池ケースと、
を備える非水電解液二次電池であって、
前記負極板は、負極芯体と、前記負極芯体上に形成された負極活物質層とを有しており、
前記捲回電極体の捲回軸方向における前記負極活物質層の長さが少なくとも20cmであり、
ここで、前記負極板における巻き始め端部領域において、該端部領域の平均極板抵抗Raveと、当該領域の最大極板抵抗Rmaxとの比(Rmax/Rave)が2.7以下である、非水電解液二次電池。 - 前記電池ケースは、開口および該開口に対向する底部を含む外装体と、前記開口を封口する封口板と、を備えており、
前記外装体は、一対の対向する大面積側壁と、該大面積側壁の面積よりも小さい面積を有する、一対の対向する小面積側壁を有しており、
前記一対の大面積側壁の間の距離は少なくとも3cmであり、
前記外装体内には、複数個の前記捲回電極体が収容されている、請求項4に記載の非水電解液二次電池。 - 前記捲回電極体に電気的に接続された正極集電体および負極集電体と、
前記捲回電極体の前記捲回軸方向の一方の端部に突出した複数のタブを含む正極タブ群と、同方向の他方の端部に突出した複数のタブを含む負極タブ群と、
を備えており、
前記正極集電体と前記正極タブ群とが接続され、前記負極集電体と前記負極タブ群とが接続されている、請求項4または5に記載の非水電解液二次電池。
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