JP2012074166A - 応力緩和層を有するリチウム二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】リチウムイオンを可逆的に吸蔵放出する正極と負極がセパレータを介して捲回された捲回群と、前記リチウムイオンを含む電解質を溶解させた有機電解液とを具備するリチウムイオン二次電池において、前記負極は、活物質と、バインダーとを含む合剤層が集電体に塗布されることにより形成され、前記集電体は、銅箔の表面又は裏面の少なくとも一方に、内部応力を有する応力緩和層を設けて構成する。
【選択図】 図1
Description
図1に本発明の実施の形態に係るリチウム電池用負極集電体の例を示す断面模式図を示す。本集電体は、銅箔1の表面に第一の応力緩和層2および裏面に第二の応力緩和層3を有する構造となっている。第一の応力緩和層と第二の応力緩和層とで膜の応力は異なっており、電極の湾曲部において外側となる応力緩和層の圧縮応力が大きい。応力緩和層としては、銅を主成分とする膜を用いることができる。本集電体は、応力緩和層の存在によって電極の湾曲部において外側を凸にして湾曲できる。この集電体上に活物質やバインダー,導電材などを含む合剤層を形成し、リチウム二次電池用負極として用いる。
本発明のリチウム電池用負極集電体の製造方法について具体的に述べる。
硫酸銅五水和物:20〜300g/dm3
硫酸:10〜200g/dm3
液温:15〜50℃
めっき電流密度:0.5〜30A/dm2
めっき時間:1〜60秒
電気めっきに用いる浴としては、硫酸銅めっき液に加えてワット浴,スルファミン酸浴などのニッケルめっき液を用いることができる。
本発明のリチウム二次電池は、円筒型,積層型,コイン型,カード型等のいずれでもよく、特に限定されないが、例として、以下に捲回型リチウム二次電池の構造を説明する。図6に捲回型電池の片側断面図を示す。
正極は、リチウム複合酸化物などの正極活物質と、黒鉛系炭素材を主とする導電剤と、バインダーとを含む正極合剤がアルミ箔上に塗布されることにより形成され、正極合剤層の空孔体積が、正極合剤層の体積に対して25%以上40%以下であることが好ましい。正極合剤層の空孔体積が、前記正極合剤層の体積に対して25%に満たないと、正極合剤層内に浸透する電解液の量が減少しリチウムイオン数が減少する。このため、特に低温では、正極活物質へのリチウムイオン供給不足となり十分な出力が得られない。一方、空孔体積の割合が40%を超えると、正極合剤の割合が減少して入出力の低下を招く。
負極は、非晶質炭素などの負極活物質と、導電剤と、バインダーとを含む負極合剤が銅箔上に塗布されることにより形成され、負極合剤層内の空孔体積が、負極合剤層の体積に対して25%以上40%以下が好ましい。負極合剤層の空孔体積が、負極合剤層の体積に対して25%に満たないと、負極合剤層内に浸透する電解液の量が減少する。このため、特に低温では、負極活物質へのリチウムイオン供給不足となり十分な入力が得られない。一方、空孔体積の割合が40%を超えると、負極合剤の割合が減少して入出力の低下を招く。
非水電解液二次電池に係るセパレータとしては、公知のリチウム二次電池に使用されているセパレータを用いることができる。例えば、セパレータとしては、ポリエチレン,ポリプロピレンなどのポリオレフィン製の微孔性フィルムや不織布などが挙げられる。電池の高容量化の観点からは、セパレータの厚みは、20μm以下とすることが好ましく、18μm以下とすることがより好ましい。このような厚みのセパレータを用いることで、電池の体積あたりの容量を大きくすることができる。しかし、セパレータを薄くしすぎると、取り扱い性が損なわれたり、正負極間の隔離が不十分となって短絡が生じ易くなったりするため、厚みの下限は10μmであることが好ましい。
電池容器は、公知のリチウム二次電池で採用されているものを用いることができる。たとえば、アルミニウム製またはステンレス製の容器で、電池蓋は、電池容器にレーザー溶接されるか、またはパッキングを介したクリンプシールにより密封されるものが使用できる。また、正極や負極は、電池容器内でガラス製や樹脂製の絶縁体で容器から隔離する。
電解液としては有機溶媒にリチウム塩を溶解させた有機溶媒系の非水電解液が用いられる。
例として、以下に捲回型リチウム二次電池の製造方法を説明する。
上記リチウム二次電池を使用する形態として、複数個の電池を直列に接続したリチウム二次電池モジュールが挙げられる。
(1)リチウム二次電池用負極集電体の作製
金属支持体となる銅箔には錫を0.01質量%含む厚さ9μmの圧延銅箔を用いた。この圧延銅箔表面を清浄化するために、電解脱脂,酸洗処理を施した。電解脱脂処理は、水酸化ナトリウム40g/dm3、炭酸ナトリウム20g/dm3を含む水溶液中で温度40℃、電流密度5A/dm2、10秒間処理した。酸洗処理は硫酸150g/dm3を含む水溶液で25℃、5秒間処理した。その後、この銅箔を流水で水洗した。
負極活物質として非晶質炭素である擬似異方性炭素を用い、導電材としてカーボンブラック(CB1)を用い、バインダーとしてPVDFを用いて、乾燥時の固形分重量を、擬似異方性炭素:CB1:PVDF=88:5:7の比となるように、溶剤としてNMPを用いて、負極材ペーストを調製した。
(1)リチウム二次電池用負極集電体の作製
実施例1のリチウム二次電池用負極の作製において、銅箔として厚さ12μmの電解銅箔を用い、第一の応力緩和層を第二の応力緩和層と同様の方法で厚さを0.2μmとして作製したこと以外は、実施例1と同様の手順で負極集電体を作製した。ニッケルめっきの膜厚はめっき時間を短くすることで薄くした。以上の工程により、応力緩和層が形成された負極集電体が作製できた。
上記(1)で作製した負極集電体を用いたこと以外は、実施例1と同様の手順で捲回型電池を作製した。
(1)リチウム二次電池用負極集電体の作製
実施例1のリチウム二次電池用負極の作製において、銅箔として厚さ12μmの電解銅箔を用い、第二の応力緩和層を第一の応力緩和層と同様の方法で厚さを0.1μmとして作製したこと以外は、実施例1と同様の手順で負極集電体を作製した。銅めっきの膜厚はめっき時間を短くすることで薄くした。以上の工程により、応力緩和層が形成された負極集電体が作製できた。
上記(1)で作製した負極集電体を用いたこと以外は、実施例1と同様の手順で捲回型電池を作製した。
(1)リチウム二次電池用負極集電体の作製
実施例1のリチウム二次電池用負極の作製において、銅箔として厚さ18μmの圧延銅箔を用い、第二の応力緩和層を形成しなかったこと以外は、実施例1と同様の手順で負極集電体を作製した。以上の工程により、応力緩和層が形成された負極集電体が作製できた。
上記(1)で作製した負極集電体を用いたこと以外は、実施例1と同様の手順で捲回型電池を作製した。
(1)リチウム二次電池用負極集電体の作製
実施例1のリチウム二次電池用負極の作製において、銅箔として厚さ18μmの圧延銅箔を用い、第一の応力緩和層を形成しなかったこと以外は、実施例1と同様の手順で負極集電体を作製した。以上の工程により、応力緩和層が形成された負極集電体が作製できた。
上記(1)で作製した負極集電体を用いたこと以外は、実施例1と同様の手順で捲回型電池を作製した。
(1)リチウム二次電池用負極集電体の作製
実施例1のリチウム二次電池用負極の作製において、応力緩和層を形成しなかったこと以外は、実施例1と同様の手順で負極集電体を作製した。
上記(1)で作製した負極集電体を用いたこと以外は、実施例1と同様の手順で捲回型電池を作製した。
(1)リチウム二次電池用負極集電体の作製
実施例2のリチウム二次電池用負極の作製において、応力緩和層を形成しなかったこと以外は、実施例1と同様の手順で負極集電体を作製した。
上記(1)で作製した負極集電体を用いたこと以外は、実施例1と同様の手順で捲回型電池を作製した。
(応力の評価)
応力緩和層の応力は、藤化成社製ストリップ式電着応力試験器を用いて評価した。Be−Cu製で厚さ48μmのテストストリップに各応力緩和層を形成し、テストストリップの反り量から応力を求めた。
図6に示す捲回型電池の25℃における放電容量の変化を評価した。容量維持率は最大放電容量を100%として10000サイクル後の変化率として評価した。容量維持率の評価の前に、この捲回型電池を0.3Cで上限電圧4.2V、5時間の定電流定電圧充電を行った後、下限電圧2.7Vまでの充放電を3回繰り返して初期化した。電池の放電容量は、0.3Cで上限電圧4.2Vまで充電後、下限電圧2.7Vまで放電を行って測定した。
2 第一の応力緩和層
3 第二の応力緩和層
101 正極集電体
102 正極合剤層
103 負極集電体
104 負極合剤層
107 セパレータ
109 負極リード
110 正極リード
111 正極インシュレータ
112 負極インシュレータ
113 負極電池缶
114 ガスケット
115 正極電池蓋
Claims (6)
- リチウムイオンを可逆的に吸蔵放出する正極と負極がセパレータを介して捲回された捲回群と、前記リチウムイオンを含む電解質を溶解させた有機電解液とを具備するリチウムイオン二次電池において、
前記負極は、活物質と、バインダーとを含む合剤層が集電体に塗布されることにより形成され、
前記集電体は、銅箔の表面又は裏面の少なくとも一方に、内部応力を有する応力緩和層を設けて構成することを特徴とするリチウム二次電池。 - 請求項1記載のリチウム二次電池において、
前記応力緩和層は、前記集電体の湾曲部の内側に形成され、かつ、引張応力を有することを特徴とするリチウム二次電池。 - 請求項1記載のリチウム二次電池において、
前記応力緩和層は、前記集電体の湾曲部の外側に形成され、かつ、圧縮応力を有することを特徴とするリチウム二次電池。 - 請求項1記載のリチウム二次電池において、
前記応力緩和層は、第一の応力緩和層及び第二の応力緩和層で構成され、
前記第一の応力緩和層は、前記集電体の湾曲部の内側に形成され、かつ、引張応力を有し、
前記第二の応力緩和層は、前記集電体の湾曲部の外側に形成され、かつ、圧縮応力を有することを特徴とするリチウム二次電池。 - 請求項1記載のリチウム二次電池において、
前記応力緩和層は、同一の組成を有する第一の応力緩和層及び第二の応力緩和層で構成され、
前記第一の応力緩和層は、前記集電体の湾曲部の内側に形成され、かつ、圧縮応力を有し、
前記第二の応力緩和層は、前記集電体の湾曲部の外側に形成され、かつ、圧縮応力を有し、
前記第一の応力緩和層の厚さに対して、前記第二の応力緩和層の厚さの方が厚いことを特徴とするリチウム二次電池。 - 請求項1記載のリチウム二次電池において、
前記応力緩和層は、同一の組成を有する第一の応力緩和層及び第二の応力緩和層で構成され、
前記第一の応力緩和層は、前記集電体の湾曲部の内側に形成され、かつ、引張応力を有し、
前記第二の応力緩和層は、前記集電体の湾曲部の外側に形成され、かつ、引張応力を有し、
前記第一の応力緩和層の厚さに対して、前記第二の応力緩和層の厚さの方が薄いことを特徴とするリチウム二次電池。
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