JP2011204609A - 燃料電池層、燃料電池システム、および燃料電池層の製造方法 - Google Patents

燃料電池層、燃料電池システム、および燃料電池層の製造方法 Download PDF

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Abstract

【課題】平面配列型の燃料電池について製造に必要な材料数を減らす。
【解決手段】燃料電池層100は、電解質膜122と、電解質膜122の一方の表面に設けられたアノード触媒層124と、電解質膜122の他方の表面に、アノード触媒層124と少なくとも一部が対向するように設けられたカソード触媒層126とをそれぞれ含み、平面配列された複数の膜電極接合体120と、隣接する膜電極接合体120の一方のアノード触媒層124と他方のカソード触媒層126とを電気的に接続するためのインターコネクタ130を備える。インターコネクタ130は、アノード触媒層124を構成する材料およびカソード触媒層126を構成する材料の少なくとも一方からなる。
【選択図】図2

Description

本発明は、燃料電池層、燃料電池システム、および燃料電池層の製造方法に関し、特に、膜電極接合体が平面配列された燃料電池層と、当該燃料電池層を有する燃料電池システム、および当該燃料電池層の製造方法に関する。
燃料電池は水素と酸素とから電気エネルギを発生させる装置であり、高い発電効率を得ることができる。燃料電池の主な特徴としては、従来の発電方式のように熱エネルギや運動エネルギの過程を経ない直接発電であるので、小規模でも高い発電効率が期待できること、窒素化合物等の排出が少なく、騒音や振動も小さいので環境性が良いことなどが挙げられる。このように、燃料電池は燃料のもつ化学エネルギを有効に利用でき、環境にやさしい特性を持っているので、21世紀を担うエネルギ供給システムとして期待され、宇宙用から自動車用、携帯機器用まで、大規模発電から小規模発電まで、種々の用途に使用できる将来有望な新しい発電システムとして注目され、実用化に向けて技術開発が本格化している。
中でも、固体高分子形燃料電池は、他の種類の燃料電池に比べて、作動温度が低く、高い出力密度を持つ特徴があり、特に近年、携帯機器(例えば、携帯電話、ノート型パーソナルコンピュータ、PDA、MP3プレーヤ、デジタルカメラあるいは電子辞書、電子書籍)などの電源への利用が期待されている。携帯機器用の固体高分子形燃料電池としては、複数の膜電極接合体(単セル)を平面状に配列した平面配列型の燃料電池層が知られている。
特許文献1には、このような平面配列型の燃料電池として、電解質層の一方側に位置する複数の導電性多孔質体(燃料極)と、電解質層の他方側に位置する複数の導電性多孔質体(空気極)とを直列接続するために、各燃料極および各空気極から突出した端子用タブを電解質層に設けた穴部の中で接続する構造が開示されている。
特開2005−93274号公報
上述の特許文献1に開示された構造では、複数の導電性多孔質体のそれぞれに端子用タブを設け、この端子用タブ同士を接続することで複数の膜電極接合体を直列に接続していた。そのため、従来の平面配列型の燃料電池には、製造に必要な材料数を減らす余地があった。
本発明はこうした課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、平面配列型の燃料電池について製造に必要な材料数を減らすことができる技術を提供することにある。
本発明のある態様は、燃料電池層である。当該燃料電池層は、電解質膜と、電解質膜の一方の表面に設けられたアノード触媒層と、電解質膜の他方の表面に、アノード触媒層と少なくとも一部が対向するように設けられたカソード触媒層とをそれぞれ含み、平面配列された複数の膜電極接合体と、隣接する膜電極接合体の一方のアノード触媒層と他方のカソード触媒層とを電気的に接続するためのインターコネクタを備え、インターコネクタは、アノード触媒層を構成する材料およびカソード触媒層を構成する材料の少なくとも一方からなることを特徴とする。
この態様によれば、平面配列型の燃料電池について製造に必要な材料数を減らすことができる。
上記態様において、インターコネクタは、同一材料からなるアノード触媒層または同一材料からなるカソード触媒層と一体的に形成されているか、もしくは当該アノード触媒層と一体的に形成された部分と、当該カソード触媒層と一体的に形成された部分とからなってもよい。
上記態様において、複数の膜電極接合体は、電解質膜の一方の表面に各膜電極接合体のアノード触媒層が間隔をあけて設けられ、電解質膜の他方の表面に各膜電極接合体のカソード触媒層が間隔をあけて設けられて平面配列され、電解質膜は、一方の表面から他方の表面まで延びる貫通孔を有し、インターコネクタは、貫通孔内に設けられてもよい。
上記態様において、隣接する膜電極接合体の一方のアノード触媒層と他方のカソード触媒層とは、平面視で一部が重なり、インターコネクタは、隣接する膜電極接合体のアノード触媒層と他方のカソード触媒層とが重なる領域に設けられてもよい。
上記態様において、燃料および酸化剤のインターコネクタを介した他方の触媒層側への移動を遮るためのシール層を備えてもよい。
上記態様において、シール層は、インターコネクタを構成する材料の細孔、インターコネクタの一端と隣接するアノード触媒層の細孔、およびインターコネクタの他端と隣接するカソード触媒層の細孔の少なくともいずれかを埋めるように設けられてもよい。
上記態様において、シール層は、アノード触媒層およびカソード触媒層の少なくとも一方の表面のうち平面視でインターコネクタと重なる領域を覆うように設けられてもよい。
上記態様において、シール層はさらに、隣接する触媒層の隙間に面した触媒層の側壁を覆うように設けられてもよい。また、シール層はさらに、隣接する触媒層の隙間を埋めるように設けられてもよい。
本発明の他の態様は、燃料電池システムである。当該燃料電池システムは、上述したいずれかの態様の燃料電池層と、カソード触媒層と隣り合うように設けられたカソード用ハウジングと、アノード触媒層と隣り合うように設けられたアノード用ハウジングと、を有することを特徴とする。燃料電池システムは、さらに燃料電池層とカソード用ハウジングの間、および燃料電池層とアノード用ハウジングの間に設けられたガスケットを有していてもよい。カソード用ハウジングは、空気取入口を有していてもよい。
本発明のさらに他の態様は、燃料電池層の製造方法である。当該燃料電池層の製造方法は、電解質膜の一方の表面への複数のアノード触媒層の形成と、電解質膜の他方の表面への複数のカソード触媒層の形成とを同時または順不同に行って、平面配列された複数の膜電極接合体を形成し、隣接する膜電極接合体の電解質膜を部分的または全体的に離間する空隙部への、アノード触媒層の形成にともなうアノード触媒層用材料の充填、および空隙部への、カソード触媒層の形成にともなうカソード触媒層用材料の充填の少なくとも一方により、隣接する膜電極接合体の一方のアノード触媒層と他方のカソード触媒層とを電気的に接続するためのインターコネクタを形成することを含むことを特徴とする。
上記態様において、表面にアノード触媒層用材料を積層した第1基板を、当該表面を電解質膜の一方の表面に向けて配置し、表面にカソード触媒層用材料を積層した第2基板を、当該表面を電解質膜の他方の表面に向けて配置し、第1基板および第2基板を電解質膜に圧着して、電解質膜の一方の表面にアノード触媒層を形成するとともに電解質膜の他方の表面にカソード触媒層を形成し、当該圧着によりアノード触媒層用材料およびカソード触媒層用材料の少なくとも一方を空隙部に充填してインターコネクタを形成してもよい。
上記態様において、第1基板および第2基板の少なくとも一方は、空隙部に対応する表面領域に凸部を有してもよい。また、凸部は、基板表面にシール層形成材料が積層されてなってもよい。
本発明によれば、平面配列型の燃料電池について製造に必要な材料数を減らすことができる。
実施形態1に係る燃料電池層を含む燃料電池の構成を示す概略分解斜視図である。 図2(A)は、図1のA−A線に沿った概略断面図であり、図2(B)は、図2(A)におけるインターコネクタ近傍の概略部分拡大断面図である。 図3(A)〜図3(C)は、実施形態1に係る燃料電池層の製造方法を示す工程断面図である。 電解質膜の概略斜視図である。 図5(A)〜図5(D)は、実施形態1に係る燃料電池層の製造方法を示す工程断面図である。 図6(A)〜図6(D)は、実施形態1に係る燃料電池層の製造方法を示す工程断面図である。 図7(A)は、変形例1に係る燃料電池層におけるインターコネクタ近傍の概略部分拡大断面図であり、図7(B)は、変形例2に係る燃料電池層におけるインターコネクタ近傍の概略部分拡大断面図であり、図7(C)は、変形例3に係る燃料電池層におけるインターコネクタ近傍の概略部分拡大断面図であり、図7(D)は、変形例4に係る燃料電池層におけるインターコネクタ近傍の概略部分拡大断面図である。 図8(A)〜図8(E)は、実施形態2に係る燃料電池層の製造方法を示す工程断面図である。 図9(A)は、変形例5に係る燃料電池層の製造方法における第1基板の概略部分拡大断面図であり、図9(B)は、変形例6に係る燃料電池層の製造方法における第1基板の概略部分拡大断面図である。 図10(A)〜図10(D)は、実施形態3に係る燃料電池層の製造方法を示す工程断面図である。
以下、本発明を好適な実施の形態をもとに図面を参照しながら説明する。各図面に示される同一または同等の構成要素、部材、処理には、同一の符号を付するものとし、適宜重複した説明は省略する。また、実施の形態は、発明を限定するものではなく例示であって、実施の形態に記述されるすべての特徴やその組み合わせは、必ずしも発明の本質的なものであるとは限らない。
(実施形態1)
図1は、実施形態1に係る燃料電池層を含む燃料電池の構成を示す概略分解斜視図である。図2(A)は、図1のA−A線に沿った概略断面図であり、図2(B)は、図2(A)におけるインターコネクタ近傍の概略部分拡大断面図である。図1および図2(A)に示すように、燃料電池システム10は、燃料電池層100、カソード用ハウジング50、およびアノード用ハウジング52を備える。
燃料電池層100は、平面配列された複数の膜電極接合体(MEA:Membrane Electrode Assembly)120と、インターコネクタ130とを備える。各膜電極接合体120は、電解質膜122と、電解質膜122の一方の表面に設けられたアノード触媒層124と、電解質膜122の他方の表面に、アノード触媒層124と少なくとも一部が対向するように設けられたカソード触媒層126と、を含む。
電解質膜122は、湿潤状態において良好なイオン伝導性を示すことが好ましく、アノード触媒層124とカソード触媒層126との間でプロトンを移動させるイオン交換膜として機能する。電解質膜122は、含フッ素重合体や非フッ素重合体等の固体高分子材料によって形成され、例えば、スルホン酸型パーフルオロカーボン重合体、ポリサルホン樹脂、ホスホン酸基又はカルボン酸基を有するパーフルオロカーボン重合体等を用いることができる。スルホン酸型パーフルオロカーボン重合体の例として、ナフィオン(登録商標)膜(デュポン社製)などが挙げられる。また、非フッ素重合体の例として、スルホン化された、芳香族ポリエーテルエーテルケトン、ポリスルホンなどが挙げられる。電解質膜122の厚さは、たとえば約10〜200μmである。
各膜電極接合体120のアノード触媒層124は、(隙間125として図示されているように)電解質膜122の一方の表面に互いに間隔をあけて設けられている。また、各膜電極接合体120のカソード触媒層126は、(隙間127として図示されているように)電解質膜122の他方の表面に互いに間隔を空けて設けられている。一対のアノード触媒層124とカソード触媒層126との間に電解質膜122が挟持されて膜電極接合体120(単セル)が構成されている。アノード触媒層124とカソード触媒層126とは、燃料電池層100のショートを防ぐために隣接する単セル間での絶縁が維持されていれば、多様な配置構成を採用することができる。そのような構成の例は、米国特許出願公開第2009/0162722号、“Electrochemical cell assemblies including a region of discontinuity”に開示されている。米国特許出願公開第2009/0162722号の開示全体は参照により本明細書に組み込まれている。アノード触媒層124には燃料ガスとして水素が供給される。本実施形態では燃料ガスとして水素が用いられているが、メタノール、ギ酸、ブタン、あるいは他の水素担体など、他の適当な燃料を用いることができる。カソード触媒層126には、酸化剤として空気が供給される。各単セル、すなわち各膜電極接合体120は、燃料(例えば水素)と空気中の酸素との電気化学反応により発電する。
アノード触媒層124およびカソード触媒層126は、イオン交換体ならびに触媒粒子、場合によって炭素粒子を有する。
アノード触媒層124およびカソード触媒層126が有するイオン交換体は、触媒粒子と電解質膜122との間の密着性を向上させるために用いられてよく、両者間においてプロトンを伝達する役割を持ってもよい。このイオン交換体は、電解質膜122と同様の高分子材料から形成することができる。触媒金属としては、Sc、Y、Ti、Zr、V、Nb、Fe、Co、Ni、Ru、Rh、Pd、Pt、Os、Ir、ランタノイド系列元素やアクチノイド系列の元素の中から選ばれる合金や単体が挙げられる。また触媒を担持する場合には炭素粒子として、ファーネスブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、カーボンナノチューブなどを用いてもよい。なお、アノード触媒層124およびカソード触媒層126の厚さは、それぞれ、たとえば約10〜40μmである。
このように、本実施形態の燃料電池層100では、アノード触媒層124とカソード触媒層126とが電解質膜122を挟んでそれぞれ対となっており、これにより複数の膜電極接合体120が平面状に形成されている。
図2(A)および図2(B)に示すように、インターコネクタ130は、隣接する膜電極接合体120の一方のアノード触媒層124から隣接する膜電極接合体120の他方のカソード触媒層126への電気経路を構成して、隣接する単セルあるいは膜電極接合体120を電気的に接続するための部材である。隣接する膜電極接合体120の間には、両者の電解質膜122を部分的または全体的に離間する空隙部が設けられており、この空隙部に電解質膜122を貫通するようにしてインターコネクタ130が設けられている。本実施形態の電解質膜122は、空隙部として分離した貫通孔122a(図4参照)を有し、貫通孔122a内にインターコネクタ130が設けられている。なお、空隙部は、隣接する膜電極接合体120の電解質膜122を部分的に離間する貫通孔122aだけでなく、膜電極接合体120の幅方向全体に延び、両者を全体的に離間するスリットなどであってもよい。空隙部が貫通孔122aである場合には、空隙部がスリットである場合に比べて燃料電池層100の強度を高めることができる。また、インターコネクタ130の形成に必要な触媒材料量を減らすことができる。
インターコネクタ130によって、隣接する膜電極接合体120同士が直列に接続されている。本実施形態では、隣接する2つの膜電極接合体120のうち、一方の膜電極接合体120のアノード触媒層124の端部がインターコネクタ130まで延びて、インターコネクタ130の一端と電気的に接続されている。また、他方の膜電極接合体120のカソード触媒層126の端部がインターコネクタ130まで延びて、インターコネクタ130の他端と連結している。インターコネクタ130の幅は、たとえば、約30〜300μmである。
インターコネクタ130は、アノード触媒層124を構成する材料およびカソード触媒層126を構成する材料の少なくとも一方からなる。これにより、従来の平面配列型の燃料電池のように、インターコネクタとして端子用タブなどの別部材を用意する場合と比べて、燃料電池層100の製造に必要な材料数を減らすことができる。
また、インターコネクタ130は、同一材料からなるアノード触媒層124または同一材料からなるカソード触媒層126と一体的に形成されているか、もしくは当該アノード触媒層124と一体的に形成された部分と、当該カソード触媒層126と一体的に形成された部分とからなる。これにより、従来と比べて燃料電池層100の部品点数を減らすことができる。また、従来と比べて、インターコネクタ130と各触媒層との間の接触抵抗を減らすことができる。
本実施形態では、図2Bに示すように、インターコネクタ130は、アノード触媒層124を構成する材料と、カソード触媒層126を構成する材料とを含んでなり、また、アノード触媒層124と一体的に形成された部分と、カソード触媒層126と一体的に形成された部分とで構成されている。具体的には、インターコネクタ130の直上まで延びたアノード触媒層124の表面に、貫通孔122a内に突出する突起部124aが形成されている。また、インターコネクタ130の直上まで延びたカソード触媒層126の表面に、貫通孔122a内に突出する突起部126aが形成されている。そして、突起部124aの端部と突起部126aの端部とが貫通孔122a内で連結されて、インターコネクタ130が形成されている。突起部124aおよび突起部126aの高さは、たとえば電解質膜122の厚さの約半分であり、突起部124aと突起部126aとの界面は、電解質膜122の厚さ方向の略中間に位置する。
他の例として、インターコネクタ130は、アノード触媒層124の表面に形成された突起部124aで構成されるか、あるいは、カソード触媒層126の表面に形成された突起部126aで構成されてもよい。インターコネクタ130が突起部124aで構成される場合には、突起部124aの端部が電解質膜122の厚さ方向全域にわたって延びており、カソード触媒層126の表面に連結され、これによりインターコネクタ130が形成される。インターコネクタ130が突起部126aで構成される場合には、突起部126aの端部が電解質膜122の厚さ方向全域にわたって延びており、アノード触媒層124の表面に連結され、これによりインターコネクタ130が形成される。
また、本実施形態では、隣接する膜電極接合体120の一方のアノード触媒層124と他方のカソード触媒層126とが、平面視で一部が重なっている。そして、インターコネクタ130は、隣接する膜電極接合体120のアノード触媒層124と他方のカソード触媒層126とが重なる領域に設けられている。具体的には、図2Bに示すように、膜電極接合体120bのアノード触媒層124と、膜電極接合体120bに隣接する膜電極接合体120aのカソード触媒層126とが、平面視で一部が重なっている。そして、インターコネクタ130は、膜電極接合体120bのアノード触媒層124と膜電極接合体120aのカソード触媒層126とが重なる領域に設けられている。
このような構成にすることで、貫通孔122aをアノード触媒層124およびカソード触媒層126に対して垂直に延ばすことができ、したがって貫通孔122aの長さを最短にすることができる。これにより、インターコネクタ130の長さを短くすることができるため、インターコネクタ130における抵抗の増大を抑えることができ、またインターコネクタ130の形成に必要な触媒材料の量を減らすことができる。また、平面視で、燃料電池層100に占めるインターコネクタ130の延在領域面積を小さくすることができる。そのため、燃料電池層100の大きさを同じくした場合には、発電領域の面積を大きくして発電量を増やすことができ、燃料電池システム10の発電量を同じくした場合には、平面配列型の燃料電池をコンパクトにすることができる。例えば、燃料電池層100の発電領域(2つのシール層140の間の領域)と、非発電領域(シール層140で覆われた領域)の面積比は、約7.5:1〜約5:1であってもよい。
インターコネクタ130は、アノード触媒層124およびカソード触媒層126の少なくとも一方と同一の材料からなるため、複数の細孔を有する。そのため、アノード触媒層124に供給された燃料としての水素がインターコネクタ130を介してカソード触媒層126側に移動し、また、カソード触媒層126に供給された酸化剤としての空気がインターコネクタ130を介してアノード触媒層124側に移動する、いわゆるクロスリークが生じるおそれがある。そこで、インターコネクタ130近傍には、燃料および酸化剤のインターコネクタ130を介した他方の触媒層側への移動を遮るためのシール層140が設けられている。
シール層140は、ガスの流通を阻害可能な材料、例えば、樹脂からなる。シール層140が隣接する膜電極接合体120の触媒層と接する可能性がある場合には、燃料電池層100でのショートを防ぐために、シール層140は、絶縁性材料で構成される。シール層140を構成する材料としては、たとえば、電解質膜122にも用いられるナフィオン(登録商標)や、テフロン(登録商標)などのフッ素系樹脂などを挙げることができる。シール層140は、シール層140を構成する材料(樹脂)を含有する溶液がインターコネクタ130直上を含むインターコネクタ130近傍のアノード触媒層124およびカソード触媒層126の表面に塗布され、インターコネクタ130内、およびインターコネクタ130近傍のアノード触媒層124およびカソード触媒層126内に樹脂溶液が浸潤して形成される。樹脂溶液が浸潤することで、インターコネクタ130を構成する材料の細孔、インターコネクタ130近傍のアノード触媒層124の細孔、およびインターコネクタ130近傍のカソード触媒層126の細孔がシール材料である樹脂で埋められる。これにより、インターコネクタ130を介したクロスリークを防ぐことができる。
また、シール層140はさらに、隣接するアノード触媒層124の隙間125と、隣接するカソード触媒層126の隙間127を埋めるように設けられてもよい。シール層140で隙間125、および隙間127を埋めることで、発電時に生成された水が隙間125,127に溜まるのを防ぐことができる。したがって、燃料電池層100の大きさを同じくした場合には、発電領域を増やすことができ、燃料電池システム10の発電量を同じくした場合には、平面配列型の燃料電池をコンパクトにすることができる。
なお、シール層140は、アノード触媒層124側に設けられた部分がカソード触媒層126の隙間127と対向する領域まで延び、また、カソード触媒層126側に設けられた部分がアノード触媒層124の隙間125と対向する領域まで延びている。平面視で隙間125と隙間127とで挟まれた領域は発電に寄与しないため、この領域全体にシール層140を形成することで、各膜電極接合体120の発電量の低下を引き起こすことなく、クロスリークと、隣接する電極間でのショートとを防ぐことができる。
図1および図2(A)に示すように、カソード用ハウジング50は、カソード触媒層126と対向する板状部材である。カソード用ハウジング50には、外部から空気を取り込むための空気取入口51が設けられている。カソード用ハウジング50とカソード触媒層126との間に、空気が流通する空気室60が形成されている。
一方、アノード用ハウジング52は、アノード触媒層124と対向する板状部材である。アノード用ハウジング52とアノード触媒層124との間に、燃料貯蔵用の燃料ガス室62が形成されている。なお、アノード用ハウジング52に燃料供給口(図示せず)を設置することにより、燃料カートリッジなどから燃料を適宜補充可能である。
カソード用ハウジング50およびアノード用ハウジング52に用いられる材料としては、フェノール樹脂、ビニル樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリスチレン樹脂、尿素樹脂、フッ素樹脂等の一般的なプラスティック樹脂が挙げられる。
ガスケット56は、電解質膜122の外周部とアノード用ハウジング52との間に設けられている。ガスケット56により、燃料ガス室62の密封性が高められ、燃料が漏洩することが抑制されている。また、ガスケット57は、電解質膜122の外周部とカソード用ハウジング50との間に設けられている。
(燃料電池層の製造工程)
続いて、実施形態1に係る燃料電池層の製造方法について、図3(A)〜図3(C)、図4、図5(A)〜図5(D)、および図6(A)〜図6(D)を参照して説明する。図3(A)〜図3(C)、図5(A)〜図5(D)、および図6(A)〜図6(D)は、実施形態1に係る燃料電池層の製造方法を示す工程断面図である。図4は、電解質膜の概略斜視図である。
まず、図3(A)に示すように、電解質膜122を用意する。
次に、図3(B)に示すように、電解質膜122の所定位置に貫通孔122aを形成するために、電解質膜122をパターニングする。例えば、電解質膜122の所定位置にレーザー光Lを照射して、電解質膜122の一部を選択的に除去する。これにより、図3(C)および図4に示すように、電解質膜122の所定位置に貫通孔122a(空隙部としてスリットを用いる場合にはスリット)を形成する。貫通孔122aは、レーザー光照射に限らず、メカニカルパンチング、ダイカッティング、ダイレクトモールディング等の他の方法で形成してもよい。また、貫通孔122aの数、大きさ等は、電解質膜122の強度と、隣接する膜電極接合体120間を接続するインターコネクタ130の抵抗の大きさとに応じて適宜設定することができる。
また、図3(A)〜図3(C)に示した電解質膜122への貫通孔122aの形成とは別に、図5(A)に示すように、例えばスプレー塗布法を用いて、第1基板150の表面に、アノード触媒層用材料123aを塗布する。これにより、図5(B)に示すように、第1基板150の全面にアノード触媒層用材料層123が形成される。第1基板150は、少なくとも表面にフッ素加工処理が施されていてもよい。
次に、図5(C)に示すように、アノード触媒層用材料層123の所定位置に例えばレーザー光Lを照射して、アノード触媒層用材料層123を選択的に除去する。これにより、図5(D)に示すように、第1基板150の表面に、隙間125で区画された複数のアノード触媒層用材料層123が形成される。なお、第1基板150表面へのアノード触媒層用材料層123の形成は、スクリーン印刷法などの従来公知の他の方法を用いてもよい。
次に、図6(A)に示すように、アノード触媒層用材料層123が形成された第1基板150を、アノード触媒層用材料層123を電解質膜122の一方の表面に向けて配置する。また、第1基板150へのアノード触媒層用材料層123の形成と同様の方法によって形成された、隙間127で区画された複数のカソード触媒層用材料層129を有する第2基板152を、カソード触媒層用材料層129を電解質膜122の他方の主表面に向けて配置する。第1基板150に形成された隙間125と第2基板152に形成された隙間127とは、貫通孔122aを挟んで電解質膜122の延在方向にずれるように配置される。そして、プレス装置を用いて、第1基板150および第2基板152を電解質膜122に圧着し、これにより、アノード触媒層用材料層123およびカソード触媒層用材料層129を電解質膜122に転写する。他の例としては、アノード触媒層用材料層123およびカソード触媒層用材料層129が、任意の適当な方法を用いて電解質膜122に直接設けられてもよい。
その結果、図6(B)に示すように、電解質膜122の一方の表面にアノード触媒層用材料層123が転写されてアノード触媒層124が形成され、電解質膜122の他方の表面にカソード触媒層用材料層129が転写されてカソード触媒層126が形成される。また、第1基板150を電解質膜122に圧着することで、アノード触媒層用材料層123の一部が電解質膜122の一方の表面側から貫通孔122a内に充填される。貫通孔122a内に充填されたアノード触媒層用材料層123は、アノード触媒層124と一体的に形成された突起部124aとなる。また、第2基板152を電解質膜122に圧着することで、カソード触媒層用材料層129の一部が電解質膜122の他方の表面側から貫通孔122a内に充填される。貫通孔122a内に充填されたカソード触媒層用材料層129は、カソード触媒層126と一体的に形成された突起部126aとなる。突起部124aと突起部126aとは貫通孔122a内で接触し、これにより、インターコネクタ130が形成される。
次に、図6(C)に示すように、フォトリソグラフィ法などにより、カソード触媒層126上にシール層140のパターンに合わせてマスク170を選択的に形成する。そして、本実施形態ではシール層140を構成する樹脂を含有する樹脂溶液140aをマスク170の開口部内に充填して、樹脂溶液140aをカソード触媒層126内に浸潤させる。また、同様にして、アノード触媒層124上にもマスク(図示せず)を選択的に形成し、当該マスクの開口部内に樹脂溶液140aを充填して、樹脂溶液140aをアノード触媒層124内に浸潤させる。樹脂溶液140aは、例えば、ステンシル印刷法、スクリーン印刷法、あるいはインクジェット印刷法などの適当な方法を用いて充填することができる。そして、樹脂溶液140aを乾燥固化させる。なお、樹脂溶液140aは、乾燥固化による体積の減少を考慮して塗布量を調整してもよい。シール層140を形成した後、マスク170を除去する。
これにより、図6(D)に示すように、インターコネクタ130の細孔、インターコネクタ130直上を含むインターコネクタ130近傍のアノード触媒層124およびカソード触媒層126の細孔を埋めるように設けられたシール層140が形成される。また、シール層140は、隙間125,127を埋めるように設けられる。以上の工程により、実施形態1に係る燃料電池層100を製造することができる。また、さらなる工程として、この燃料電池層100のアノード触媒層124側に、ガスケット56を介してアノード用ハウジング52を設け、燃料電池層100のカソード触媒層126側に、ガスケット57を介してカソード用ハウジング50を設けることで、燃料電池システム10を製造することができる。
以上説明したように、本実施形態に係る燃料電池層100は、平面配列された複数の膜電極接合体120と、インターコネクタ130とを備える。そして、インターコネクタ130は、アノード触媒層124を構成する材料およびカソード触媒層126を構成する材料の少なくとも一方からなる。そのため、従来の平面配列型の燃料電池のように、インターコネクタとして端子用タブなどの別部材を用意する場合と比べて、燃料電池層100の製造に必要な材料数を減らすことができる。また、これにより、燃料電池層100の製造コストを低減することができる。
また、インターコネクタ130は、アノード触媒層124と一体的に形成された突起部124aと、カソード触媒層126と一体的に形成された突起部126aとからなる。そのため、各触媒層とインターコネクタ130との間の接触抵抗を低減することができる。また、燃料電池層100の部品点数を減らすことができ、これにより燃料電池層100の製造工程の簡略化が可能である。
また、電解質膜122が貫通孔122aを有し、インターコネクタ130が貫通孔122a内に設けられている。そのため、隣接する膜電極接合体120間における電解質膜122の強度を保つことができる。また、インターコネクタ130の形成に必要な触媒材料の量を抑えることができるため、製造コストの増大を抑制することができる。さらに、インターコネクタ130は、アノード触媒層124とカソード触媒層126とが重なる領域に設けられている。そのため、インターコネクタ130をアノード触媒層124およびカソード触媒層126に対して垂直に延ばすことができ、したがって、インターコネクタ130の長さを短くすることができる。これにより、インターコネクタ130における抵抗の増大を抑えることができ、またインターコネクタ130の形成に必要な触媒材料の量を減らすことができる。また、燃料電池層100に占めるインターコネクタ130の面積を小さくすることができるため、燃料電池システム10の発電量の増大あるいは小型化を図ることができる。
また、インターコネクタ130にはシール層140が設けられているため、クロスリークの発生を防ぐことができる。また、シール層140は、隙間125,127を埋めるように設けられているため、発電時に生成された水が隙間125,127に溜まるのを防ぐことができる
また、燃料電池層100は、アノード触媒層124およびカソード触媒層126の形成にともなって各材料を貫通孔122aに充填することでインターコネクタ130を形成している。具体的には、アノード触媒層用材料層123を積層した第1基板150と、カソード触媒層用材料層129を積層した第2基板152とを、電解質膜122に圧着することで、アノード触媒層124およびカソード触媒層126の形成と同時にインターコネクタ130を形成している。そのため、インターコネクタ130を簡単に形成することができ、また、燃料電池層100の製造工程数を減らすことができる。
(変形例)
実施形態1に係る燃料電池層100には、シール層140の形状について、次のような変形例を挙げることができる。図7(A)は、変形例1に係る燃料電池層におけるインターコネクタ近傍の概略部分拡大断面図であり、図7(B)は、変形例2に係る燃料電池層におけるインターコネクタ近傍の概略部分拡大断面図であり、図7(C)は、変形例3に係る燃料電池層におけるインターコネクタ近傍の概略部分拡大断面図であり、図7(D)は、変形例4に係る燃料電池層におけるインターコネクタ近傍の概略部分拡大断面図である。
(変形例1)
図7(A)に示すように、変形例1では、シール層140は、インターコネクタ130、インターコネクタ130直上を含むインターコネクタ130近傍のアノード触媒層124、およびインターコネクタ130直上を含むインターコネクタ130近傍のカソード触媒層126の各細孔を埋めるとともに、さらに、隣接するアノード触媒層124の隙間125に面したアノード触媒層124の側壁と、隣接するカソード触媒層126の隙間127に面したカソード触媒層126の側壁を覆うように設けられている。
シール層140が隙間125,127における側壁を覆うことで、隣接する触媒層間のショートを防ぐことができる。隣接する触媒層間のショートを防ぐためには、側壁が覆われていればよく、そのため、隙間125,127を埋める場合と比べて、隣接する触媒層間でショートする可能性を防ぎつつ、シール層140の形成に必要な材料の量を減らすことができる。
(変形例2)
図7(B)に示すように、変形例2では、シール層140は、インターコネクタ130のカソード触媒層126側の端部を覆うようにして、インターコネクタ130の端部と隣接するカソード触媒層126内に設けられている。このシール層140は、例えば、樹脂溶液140aをカソード触媒層126側から浸潤させることで形成される。シール層140は、本変形例のように、インターコネクタ130の端部と隣接するカソード触媒層126の細孔を埋めるように設けられている場合だけでなく、インターコネクタ130内の一部の細孔、あるいはインターコネクタ130の他方の端部に隣接するアノード触媒層124の細孔の少なくともいずれかを埋めるように設けられていれば、クロスリークの発生を防ぐことができる。すなわち、シール層140は、燃料または酸化剤の流路を遮るように設けられていればよい。
(変形例3)
図7(C)に示すように、変形例3では、シール層140がアノード触媒層124、インターコネクタ130、およびカソード触媒層126内に浸潤することなく、アノード触媒層124およびカソード触媒層126の表面に形成されている。この場合には、インターコネクタ130近傍における電気伝導性を損なうことなくクロスリークの発生を防ぐことができる。本変形例のシール層140は、樹脂溶液140aの粘度を高くすることで形成することができる。
(変形例4)
図7(D)に示すように、変形例4では、シール層140がシート状シール材からなり、インターコネクタ130上のアノード触媒層124およびインターコネクタ130上のカソード触媒層126の表面に設けられている。この場合にも、クロスリークの発生を抑制することができる。また、シール層140は、さらに隙間125,127を覆うように設けられている。そのため、発電時の生成水が隙間125,127に進入するのを防ぐことができ、隣接する触媒層間のショートを防ぐことができる。
なお、変形例3および変形例4のように、シール層140をインターコネクタ130内、あるいは触媒層内に形成せず、触媒層の表面に形成する場合には、シール層140は、アノード触媒層124およびカソード触媒層126の少なくとも一方の表面のうち、平面視でインターコネクタ130と重なる領域を覆うように設けられていればよい。
(実施形態2)
実施形態2に係る燃料電池層100の製造方法は、燃料電池層100の製造方法に用いる第1基板150および第2基板152の形状が実施形態1と異なる。以下、本実施形態について説明する。なお、燃料電池システム10および燃料電池層100の最終構造と、その製造工程は実施形態1と基本的に同一である。実施形態1と同一の構成については同一の符号を付し、その説明は適宜省略する。
図8(A)〜図8(E)は、実施形態2に係る燃料電池層の製造方法を示す工程断面図である。
本実施形態では、図8(A)に示すように、表面に凸部150aが設けられた第1基板150を用いる。凸部150aが設けられた位置は、電解質膜122への第1基板150の圧着時に貫通孔122aと対向する位置である。そして、例えばスプレー塗布法を用いて、凸部150aが設けられた側の第1基板150の表面に、アノード触媒層用材料123aを塗布する。これにより、図8(B)に示すように、第1基板150上の全面にアノード触媒層用材料層123が形成される。アノード触媒層用材料層123は、凸部150a上に設けられた部分が他の部分よりも突出している。
次に、図8(C)に示すように、例えばアノード触媒層124の隙間125形成予定領域にレーザー光Lを照射して、アノード触媒層用材料層123を選択的に除去する。これにより、図8(D)に示すように、第1基板150の表面に、隙間125で区画された複数のアノード触媒層用材料層123が形成される。
次に、図8(E)に示すように、アノード触媒層用材料層123が形成された第1基板150を、アノード触媒層用材料層123を電解質膜122の一方の表面に向けて配置する。また、第1基板150へのアノード触媒層用材料層123の形成と同様の方法によってカソード触媒層用材料層129が形成された、表面に凸部152aを有する第2基板152を、カソード触媒層用材料層129を電解質膜122の他方の表面に向けて配置する。そして、プレス装置を用いて、第1基板150および第2基板152を電解質膜122に圧着し、これにより、アノード触媒層用材料層123およびカソード触媒層用材料層129を電解質膜122に転写する。以下、実施形態1と同様の方法により、燃料電池層100が形成される。
以上説明したように、本実施形態では、貫通孔122aに対応する位置に凸部を有する基板を用いて、触媒層を電解質膜122に圧着している。そのため、より確実に貫通孔122a内に触媒層の一部を進入させることができる。これにより、インターコネクタ130を貫通孔122a内に隙間なく形成することができる。すなわち、インターコネクタ130の断面積を最大にすることができる。また、貫通孔122a内に進入した突起部124aと突起部126aとを確実に圧着することができる。したがって、隣接する膜電極接合体120をより確実に電気的に接続することができる。なお、第1基板150および第2基板152は、少なくとも一方が凸部を有していればよいが、両者が凸部を有する場合には、より確実に隣接する膜電極接合体120の電気的接続が可能である。
(変形例)
実施形態2には、第1基板150および第2基板152の形状について、次のような変形例を挙げることができる。図9(A)は、変形例5に係る燃料電池層の製造方法における第1基板の概略部分拡大断面図であり、図9(B)は、変形例6に係る燃料電池層の製造方法における第1基板の概略部分拡大断面図である。なお、図9(A)および図9(B)では、燃料電池層の製造方法の一部のみを示している。
(変形例5)
図9(A)に示すように、変形例5では、シート状のシール層形成材料140bが第1基板150の表面に設けられることで、第1基板150の表面に凸部が形成されている。この場合には、第1基板150を電解質膜122(図6(A)参照)に圧着した際に、アノード触媒層124および突起部124aの形成と同時に、シール層140を形成することができる(図6(B)〜6(D)参照)。そのため、燃料電池層100(図6(D)参照)の製造工程数を減らすことができる。なお、第2基板152(図6(A)参照)が同様の形状であってもよい。
(変形例6)
図9(B)に示すように、変形例6では、第1基板150の表面に凹部150bが形成されており、この凹部150b内に、シール層形成材料である樹脂溶液140aが充填されることで、第1基板150の表面に凸部が形成されている。この場合にも、変形例5と同様に、アノード触媒層124および突起部124aの形成と同時に、シール層140を形成することができる(図6(B)〜6(D)参照)。そのため、燃料電池層100(図6(D)参照)の製造工程数を減らすことができる。なお、第2基板152(図6(A)参照)が同様の形状であってもよい。また、樹脂溶液140aは、ある程度粘性が高いものであってもよい。
(実施形態3)
実施形態3に係る燃料電池層100の製造方法は、製造工程が実施形態1と異なる。以下、本実施形態について説明する。なお、燃料電池システム10および燃料電池層100の構造は実施形態1と基本的に同一である。実施形態1と同一の構成については同一の符号を付し、その説明は適宜省略する。
図10(A)〜図10(D)は、実施形態3に係る燃料電池層の製造方法を示す工程断面図である。
まず、図10(A)に示すように、例えばスプレー塗布法を用いて、貫通孔122aが形成された電解質膜122の一方の表面に、アノード触媒層用材料123aを塗布する。また、同様にして、電解質膜122の他方の表面に、カソード触媒層用材料を塗布する。これにより、図10(B)に示すように、電解質膜122の一方の表面側の全面にアノード触媒層124が形成され、電解質膜122の他方の表面側の全面にカソード触媒層126が形成される。また、本実施形態では、カソード触媒層用材料よりも先にアノード触媒層用材料123aを塗布しているため、貫通孔122aにはアノード触媒層用材料123aのみが充填されて、インターコネクタ130が形成されている。
次に、図10(C)に示すように、カソード触媒層126の所定位置に例えばレーザー光Lを照射して、カソード触媒層126を選択的に除去する。また、同様にして、アノード触媒層124を選択的に除去する。これにより、図10(D)に示すように、電解質膜122の一方の表面に、隙間125で区画された複数のアノード触媒層124が形成され、電解質膜122の他方の表面に、隙間127で区画された複数のカソード触媒層126が形成される。これにより、平面配列された複数の膜電極接合体120が形成される。以下、実施形態1と同様の方法により、燃料電池層100が形成される。
本実施形態の製造方法で形成された燃料電池層100であっても、実施形態1と同様の効果を奏することができる。また、本実施形態では、基板上に形成された触媒層材料層に隙間125,127を形成する場合と比べて、隙間125,127の形成が比較的困難ではあるが、製造に必要な装置の数を減らすことができる点で製造工程の簡略化が可能である。また、プレス装置を用いて電解質膜122に触媒層を圧着していないため、電解質膜122に損傷を与えるおそれを低減できる。
本発明は、上述の各実施の形態に限定されるものではなく、当業者の知識に基づいて各種の設計変更等の変形を加えることも可能であり、そのような変形が加えられた実施の形態も本発明の範囲に含まれうるものである。
例えば、上述した実施形態1および2では、アノード触媒層124とカソード触媒層126とを電解質膜122に同時に圧着して、突起部124aと突起部126aとでインターコネクタ130を形成しているが、インターコネクタ130は、次のようにして形成してもよい。すなわち、たとえばアノード触媒層124を先に電解質膜122に圧着して、貫通孔122a内にアノード触媒層124を構成する材料を充填し、続いて、カソード触媒層126を電解質膜122に圧着する。これにより、突起部124aのみからなるインターコネクタ130がアノード触媒層124と一体的に形成される。同様にして、突起部126aのみからなるインターコネクタ130をカソード触媒層126と一体的に形成してもよい。
また、アノード触媒層124、およびカソード触媒層126に集電体(図示せず)を設けてもよい。
10 燃料電池システム、 100 燃料電池層、 120 膜電極接合体、 122 電解質膜、 122a 貫通孔、 123a アノード触媒層用材料、 124 アノード触媒層、 125 隙間、 126 カソード触媒層、 127 隙間、 130 インターコネクタ、 140 シール層、 150 第1基板、 150a 凸部、 152 第2基板。

Claims (14)

  1. 電解質膜と、前記電解質膜の一方の表面に設けられたアノード触媒層と、前記電解質膜の他方の表面に、前記アノード触媒層と少なくとも一部が対向するように設けられたカソード触媒層とをそれぞれ含み、平面配列された複数の膜電極接合体と、
    隣接する前記膜電極接合体の一方のアノード触媒層と他方のカソード触媒層とを電気的に接続するためのインターコネクタを備え、
    前記インターコネクタは、前記アノード触媒層を構成する材料および前記カソード触媒層を構成する材料の少なくとも一方からなることを特徴とする燃料電池層。
  2. 前記インターコネクタは、同一材料からなる前記アノード触媒層または同一材料からなる前記カソード触媒層と一体的に形成されているか、もしくは当該アノード触媒層と一体的に形成された部分と、当該カソード触媒層と一体的に形成された部分とからなる請求項1に記載の燃料電池層。
  3. 複数の前記膜電極接合体は、電解質膜の一方の表面に各膜電極接合体のアノード触媒層が間隔をあけて設けられ、前記電解質膜の他方の表面に各膜電極接合体のカソード触媒層が間隔をあけて設けられて平面配列され、
    前記電解質膜は、一方の表面から他方の表面まで延びる貫通孔を有し、
    前記インターコネクタは、前記貫通孔内に設けられている請求項1または2に記載の燃料電池層。
  4. 隣接する膜電極接合体の一方のアノード触媒層と他方のカソード触媒層とは、平面視で一部が重なり、
    前記インターコネクタは、隣接する膜電極接合体のアノード触媒層と他方のカソード触媒層とが重なる領域に設けられている請求項1乃至3のいずれか1項に記載の燃料電池層。
  5. 燃料および酸化剤の前記インターコネクタを介した他方の触媒層側への移動を遮るためのシール層を備える請求項1乃至4のいずれか1項に記載の燃料電池層。
  6. 前記シール層は、前記インターコネクタを構成する材料の細孔、前記インターコネクタの一端と隣接するアノード触媒層の細孔、および前記インターコネクタの他端と隣接するカソード触媒層の細孔の少なくともいずれかを埋めるように設けられている請求項5に記載の燃料電池層。
  7. 前記シール層は、前記アノード触媒層および前記カソード触媒層の少なくとも一方の表面のうち平面視で前記インターコネクタと重なる領域を覆うように設けられている請求項5に記載の燃料電池層。
  8. 前記シール層はさらに、隣接する触媒層の隙間に面した触媒層の側壁を覆うように設けられている請求項6または7に記載の燃料電池層。
  9. 前記シール層はさらに、隣接する触媒層の隙間を埋めるように設けられている請求項6乃至8のいずれか1項に記載の燃料電池層。
  10. 請求項1乃至9のいずれか1項に記載の燃料電池層と、
    前記カソード触媒層と隣り合うように設けられたカソード用ハウジングと、
    前記アノード触媒層と隣り合うように設けられたアノード用ハウジングと、
    を有することを特徴とする燃料電池システム。
  11. 電解質膜の一方の表面への複数のアノード触媒層の形成と、前記電解質膜の他方の表面への複数のカソード触媒層の形成とを同時または順不同に行って、平面配列された複数の膜電極接合体を形成し、
    隣接する膜電極接合体の電解質膜を部分的または全体的に離間する空隙部への、前記アノード触媒層の形成にともなうアノード触媒層用材料の充填、および前記空隙部への、前記カソード触媒層の形成にともなうカソード触媒層用材料の充填の少なくとも一方により、隣接する膜電極接合体の一方のアノード触媒層と他方のカソード触媒層とを電気的に接続するためのインターコネクタを形成する
    ことを含むことを特徴とする燃料電池層の製造方法。
  12. 表面にアノード触媒層用材料を積層した第1基板を、当該表面を電解質膜の一方の表面に向けて配置し、
    表面にカソード触媒層用材料を積層した第2基板を、当該表面を電解質膜の他方の表面に向けて配置し、
    第1基板および第2基板を前記電解質膜に圧着して、前記電解質膜の一方の表面にアノード触媒層を形成するとともに前記電解質膜の他方の表面にカソード触媒層を形成し、当該圧着によりアノード触媒層用材料およびカソード触媒層用材料の少なくとも一方を前記空隙部に充填してインターコネクタを形成する請求項11に記載の燃料電池層の製造方法。
  13. 前記第1基板および前記第2基板の少なくとも一方は、前記空隙部に対応する表面領域に凸部を有する請求項12に記載の燃料電池層の製造方法。
  14. 前記凸部は、基板表面にシール層形成材料が積層されてなる請求項13に記載の燃料電池層の製造方法。
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