JP2011187190A - リチウムイオン二次電池用正極、リチウムイオン二次電池、これを搭載した乗り物および電力貯蔵システム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明に関わるリチウムイオン二次電池用正極は、正極活物質1が次式 xLi2MO3−(1−x)LiM’O2 で表記されるリチウムイオン二次電池用正極7であって、酸素吸収能を有するとともに酸素吸収後にリチウムイオン吸収放出能を有する酸素吸収物質2が、正極活物質1上に配置されている。なお、xは0<x<1であり、MはMn、Ti、Zrから選ばれる1種類以上の元素であり、M’はNi、Co、Mn、Fe、Ti、Zr、Al、Mg、Cr、Vから選ばれる1種類以上の元素である。
【選択図】図1
Description
電気自動車の課題は、駆動用電池のエネルギ密度が低く、一充電での走行距離が短いことである。一方、自然エネルギを利用した発電システムの課題は発電量の変動が大きく、出力の平準化のために大容量の電池が必要となり、高コストとなる点である。何れの技術においても安価で高エネルギ密度をもつ二次電池が求められている。
高エネルギ密度の正極活物質として、Li2MO3−LiM’O2固溶体が期待されている。なお、MはMn、Ti、Zrから選ばれる1種類以上の元素であり、M’はNi、Co、Mn、Fe、Ti、Zr、Al、Mg、Cr、Vから選ばれる1種類以上の元素である。以後、Li2MO3−LiM’O2固溶体を固溶体正極活物質と略す。
特許文献1では、導電材に金属酸化物からなる酸素吸収物質を固定し、高温時に正極から放出される酸素を吸収可能であるリチウムイオン二次電池が開示されている。
特許文献3には、固溶体正極活物質の導電率を改善するため、バナジウム酸化物で正極活物質を被覆したリチウムイオン二次電池用正極が記載されている。
特許文献2の構成では、酸素吸収後の酸素吸収物質は、通常の作動電圧範囲(リチウム金属に対して2〜5V)においてリチウムイオン吸収放出能は十分に得られない。このため、初回充電時に酸素が放出される固溶体正極活物質に適用した場合、同様にエネルギ密度が低下してしまう。
本発明の実施形態は例示であり、本発明は以下に例示する実施形態に限定されない。
本発明の正極を備えるリチウムイオン二次電池は従来と同様の基本構成を採用することができる。例えば、正極と、負極と、正極と負極との間に挟みこまれ、有機電解質に含浸されたセパレータとを有する構成とすることができる。なお、セパレータは、正極と負極とを隔て短絡を防止し、リチウムイオン(Li+)が通過するイオン伝導性を有している。
正極は、従来、後記の比較例の図2に示すように、正極107での電池反応に関り電力を発生させる起電物質の正極活物質101と、導電性を付加する導電材103と、結着剤のバインダ104を混合させた正極層106が、金属箔等の集電体105の上に形成された構成である。
Li2MO3→MO2+1/2O2+2Li++2e−
また、固溶体正極活物質1では、4.4Vを超える電圧での初回充電時の充電容量に比べ、放電容量が小さくなることが知られている。このため、4.4Vを超える電圧での初回充電後に負極に吸蔵されたまま使用されていないリチウムイオン(Li+)が存在する。
酸素吸収物質2は、4.4Vを超える電圧での初回充電時に固溶体正極活物質1から放出される酸素を吸収する。反応式としてV2O5−αの場合で例示すると、次式となる。
V2O5−α+(α/2)O2→V2O5
また、酸素吸収物質2を固溶体正極活物質1の上に配置する方法として、機械的に複合化する方法や、酸素吸収物質2の前駆体を固溶体正極活物質1の上にコートした後、熱処理により製膜する方法等の種々の方法を用いることができ、限定されない。
V2O5+nLi++ne−⇔LinV2O5
酸素吸収物質2は、高結晶性である必要はなく、非晶質性であってもよい。V2O5−α(0<α<2)の場合、層状構造の結晶構造をとっており、その層間の2次元空間をリチウムイオン(Li+)が伝導する。
Li2MO3−LiM’O2のMおよびM’(MはMn、Ti、Zrから選ばれる1種類以上の元素であり、M’はNi、Co、Mn、Fe、Ti、Zr、Al、Mg、Cr、Vから選ばれる1種類以上の元素)が示す金属元素の塩で水溶性の高いもの(たとえば硫酸塩や硝酸塩)、具体的な例としては硫酸ニッケル六水和物(NiSO4・6H2O)、硫酸コバルト七水和物(CoSO4・7H2O)、硫酸マンガン五水和物(MnSO4・5H2O)を所定量秤量して、純水に溶解させて混合溶液を調整した。
固溶体正極活物質1の粉末をバナジウムアルコキシド溶液中で撹拌した後、表面にバナジウムアルコキシドが付着した固溶体正極活物質1の粉末を400℃で焼成した。焼成によりバナジウムアルコキシドが分解して五酸化バナジウム(V2O5)が生成されるが、含有されている炭素(C)により還元され、酸素欠損が生じる。
非晶質なV2O5−αで被覆された固溶体正極活物質1と、炭素系導電材料(3)、及び予じめ溶媒のN−メチル−2−ピロジノン(NMP)に溶解させたバインダ4を質量パーセント(%)でそれぞれ87:8:5の割合で混合し、均一に混合されたスラリを厚み20μmのアルミニウムの集電体(5)箔上に塗布した。その後、120℃で乾燥し、プレスにて電極密度が2.5g/cm3になるよう圧縮成形した。
次に、リチウムイオン二次電池の作製について説明する。
本発明の正極7は、円筒形、偏平型、角型、コイン型、ボタン型、シート型等何れの形状のリチウムイオン二次電池にも適用できる。代表例として円筒型電池(リチウムイオン二次電池)100の構造を半縦断面図の図3に示す。
負極8は放電電位が低いほど好ましく、負極8には、低い放電電位をもつ炭素、重量比容量が大きいSi、Sn、チタン酸リチウム(Li4Ti5O12)等の種々の材料を用いることができる。
ここでは、負極8にリチウム金属を用い、セパレータにはPP(ポリプロピレン)製多孔質のイオン伝導性および絶縁性を有するセパレータを用い、そして、電解液(電解質)として非水性の有機溶媒のエチレンカーボネート(EC)、エチルメチルカーボネート(EMC)を体積比1:2で混合したものに、六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を1mol/L溶解させたものを用いた。
前記のように作製した正極7と負極8は、PP(ポリプロピレン)製多孔質のセパレータ9を介して、螺旋状に巻かれ、円筒状の電池缶10の内部に収納される。正極7は正極リード11により密閉蓋13に電気的に接続されている。負極8は負極リード12により電池缶10の底部と電気的に接続されている。
最後に、電池缶10に設けた注液口(図示せず)から電解液(電解質)を注入して円筒型電池(リチウムイオン二次電池)100を得た。
次に、比較例について説明する。
比較例は、図2に示すように、固溶体正極活物質101の上に酸素吸収物質を形成しない構成であり、実施例1の図1に示す固溶体正極活物質1の上に酸素吸収物質2を形成したものと比較し、性能を評価したものである。
実施例1と同様に作製した固溶体正極活物質101と炭素系導電材料(103)及び、予め溶媒のN−メチル−2−ピロジノン(NMP)に溶解させたバインダ104を質量パーセント(%)でそれぞれ87:8:5の割合で混合し、この均一に混合されたスラリを厚み20μmのアルミニウムの集電体(105)箔上に塗布した。その後120℃で乾燥し、プレスにて電極密度が2.5g/cm3(2.5×10−6g/m3)になるよう圧縮成形した。
比較例の正極107と、負極と、セパレータと、電解質とを用いて、前記の実施例1の図3と同様にして、リチウムイオン二次電池を作製した。
実施例1と同様、負極にはリチウム金属を用い、セパレータにはPP(ポリプロピレン)製多孔質のセパレータを用い、そして、電解質としてエチレンカーボネート(EC)、エチルメチルカーボネート(EMC)を体積比1:2で混合したものに、六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を1mol/L溶解させたものを用いた。
前記の実施例1および比較例の正極を使用したリチウムイオン二次電池を、0.3Cの定電流/定電位充電で4.6Vまで充電した後、0.3Cの定電流で2.5Vまで放電して放電容量を測定した。ここで、「充放電レート1C」とは、電池を放電し切った状態から充電する場合において、1時間で100%の充電を完了すること、及び電池を充電し切った状態から放電する場合において、1時間で100%の放電を完了することをいう。すなわち、充電または放電の速さが1時間当たり100%であることをいう。よって、0.3Cとは、充電または放電の速さが1時間当たり30%であることをいう。
実施例1および比較例の正極を使用したリチウムイオン二次電池を定電流で4.3V充電した後、4.4V、4.5V、4.6V、4.7V、4.8Vの各電位において30分ずつ定電位充電を行った(実施例1の図4、比較例の図5の電圧を示す一点鎖線参照)。
そして、定電位充電により電池内に発生するガスを四重極形質量分析計により分析した。比較例の図5では充電に伴い、O2(図5中の実線参照)の放出を示すピークおよびCO2(図5中の破線参照)の放出を示すピークが検出された。
以上の結果から、実施例1では、比較例と比較し、本発明を適用することにより放電容量をほとんど低下させずにガス(O2、CO2)発生量を低減できることが示された。
代表例として電気自動車(乗り物)30の駆動システムの概略平面図を図6に示す。
電池モジュール16から、図示しないバッテリコントローラ、モータコントローラ等を介して、モータ17に電力が供給され、電気自動車30が駆動される。また、減速時にモータ17により回生された電力が、バッテリコントローラを介して、電池モジュール16に貯蔵される。
なお、乗り物としては、例示したもの以外にフォークリフト、工場等の構内搬送車、電動車椅子、各種衛星、ロケット、潜水艦等に幅広く適用可能であり、バッテリ(電池)を有する乗り物であれば、限定されず適用可能である。
太陽電池18や風力発電装置19等の自然エネルギを利用した発電では発電量が不安定であるため、安定な電力供給のためには、電力系統20の側の負荷に合わせて電力貯蔵用電源から電力を充放電する必要がある。
なお、電力貯蔵システムとして、太陽電池18や風力発電装置19を用いた発電システムを例示したが、これに限定されず、その他の発電装置を用いた電力貯蔵システムにも、幅広く適用可能である。
本発明によれば、図1に示すように、酸素吸収物質2が固溶体正極活物質1の上に配置されているので初回充電時に固溶体正極活物質1から発生する酸素を効率よく吸収でき、酸素が導電材3や電解液と反応することによる電池性能低下およびガス発生による電池容器(図3の電池缶10)の破損を防止できる。また、酸素吸収物質2はリチウムイオン吸収放出能を有しているため、正極活物質(固溶体正極活物質1)上に配置しても正極活物質(固溶体正極活物質1)のリチウムイオン吸収放出反応を阻害しない。さらに、酸素吸収物質2は酸素吸収後においてリチウムイオン吸収放出能を有しているため、初回充電時に固溶体正極活物質1から発生した酸素を吸収した後においてもリチウムイオン吸収放出が可能であり、正極エネルギ密度の低下を抑えることができる。
2 酸素吸収物質
7 正極(リチウムイオン二次電池用正極)
16 電池モジュール(リチウムイオン二次電池)
17 モータ
18 太陽電池
19 風力発電装置
20 電力系統
26 電池モジュール(リチウムイオン二次電池)
30 電気自動車(乗り物)
100 円筒型電池(リチウムイオン二次電池)
S 発電システム(電力貯蔵システム)
Claims (8)
- 正極活物質が次式
xLi2MO3−(1−x)LiM’O2
で表記されるリチウムイオン二次電池用正極であって、
酸素吸収能を有するとともに酸素吸収後にリチウムイオン吸収放出能を有する酸素吸収物質が、前記正極活物質上に配置されていることを特徴とするリチウムイオン二次電池用正極。なお、xは0<x<1であり、MはMn、Ti、Zrから選ばれる1種類以上の元素であり、M’はNi、Co、Mn、Fe、Ti、Zr、Al、Mg、Cr、Vから選ばれる1種類以上の元素である。 - 請求項1記載のリチウムイオン二次電池用正極において、
前記正極活物質の表面が前記酸素吸収物質で被覆されていることを特徴とするリチウムイオン二次電池用正極。 - 請求項1または請求項2記載のリチウムイオン二次電池用正極において、
前記酸素吸収物質が酸素欠損を有する遷移金属酸化物であることを特徴とするリチウムイオン二次電池用正極。 - 請求項3記載のリチウムイオン二次電池用正極において、
前記酸素吸収物質としてV2O5−α、MnO2−β、MoO2−γ(0<α<2、0<β<1、0<γ<1)で表記される酸素欠損を有する遷移金属酸化物のうちの少なくとも1種類を含むことを特徴とするリチウムイオン二次電池用正極。 - 請求項4記載のリチウムイオン二次電池用正極において、
前記酸素吸収物質として非晶質なV2O5−α、または、MnO2−β、または、MoO2−γ(0<α<2、0<β<1、0<γ<1)を含むことを特徴とするリチウムイオン二次電池用正極。 - 請求項1〜5の何れか一項記載のリチウムイオン二次電池用正極を有するリチウムイオン二次電池。
- 請求項6記載のリチウムイオン二次電池を搭載した乗り物。
- 請求項6記載のリチウムイオン二次電池を搭載した電力貯蔵システム。
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